JP5941414B2 - 有機ｅｌ発光素子およびその製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、面発光光源等として幅広い用途が期待される有機エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）素子に関する。

有機ＥＬ装置を構成する有機ＥＬ素子は電気エネルギーを光エネルギーに変換する半導体素子である。近年、有機ＥＬ素子を用いた研究が加速的に行われ、有機ＥＬ素子を構成する有機材料等の改良により、素子の駆動電圧が格段に下げられると共に、発光効率が高められている。

有機ＥＬ素子は、電圧を印加するための陽極と陰極との間に有機発光ユニット層が挟持された構成を有している。陽極および陰極の少なくとも一方は、素子内で発生する光を外部に取り出すために、透明な導電材料が用いられる。一般には、陽極として透明導電層が用いられ、陽極側から光が取り出される。透明導電層の材料としては、例えば、ＡｇやＡｕ等の金属の極薄膜や、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）やアルミニウムをドープした酸化亜鉛（ＡＺＯ）等の金属酸化物が用いられる。これらの透明導電性材料は、一般的に透明性が求められない金属電極層を構成する材料と比較して高抵抗であり、電流供給端子（一般には陽極端子）からの距離に応じた電位差が膜面内に生じる。そのため、電流供給端子から離れた部分では有機発光ユニット層に印加される電圧が降下し、電流供給端子付近に比して輝度が低下する。特に照明装置では、素子の全面を同じ輝度で発光させることが多いため、大面積化した場合には、電圧降下が生じた領域の輝度の低下により、照明装置の発光領域内で輝度ムラが生じてしまう。

この問題を解決する手段として、透明導電層に良導電性の金属からなる補助電極層を併設する方法が提案されている（例えば特許文献１）。しかしながら、このような構成では、陽極として作用する透明導電層と陰極として作用する金属層とは別に補助電極層を形成する必要がある上に、補助電極層と金属電極層と導通を防止するための絶縁層を設ける必要がある。また、補助電極層をマスク等によってパターニングする必要があるため、製造工程が煩雑になるとの問題があった。

特開２００６−５１１０７３号公報

本発明は、別途の補助電極層を設けずとも、透明導電層の抵抗による輝度ムラを抑止し得る有機ＥＬ発光素子の提供を目的とする。

本発明の発光素子は、透明基板上に、透明導電層、有機発光ユニット層および金属層をこの順に有する。金属層は、陰極領域と補助電極領域とに分割されている。金属層の補助電極領域は透明導電層と電気的に接続されている。このように、非発光の領域において、陽極である透明導電層に、透明導電層に比して低抵抗である金属層の補助電極領域が電気的に接続されることで、透明導電層の抵抗が比較的高いことに起因する電圧降下の影響が低減され得る。

金属層の補助電極領域と透明導電層の電気的な接続は、有機発光ユニット層に開口部である第１種接続溝を形成することによって、達成し得る。すなわち、この接続溝内に金属層を構成する金属が充填されていることによって、陽極である透明導電層と金属層とが電気的に接続され、透明導電層の抵抗を実質的に低下させる。それにより、電流供給端子から離れた部分が暗くなる輝度ムラを低減することができる。輝度ムラを低減する観点において、第１種接続溝は、陰極領域の外周の２方向以上に形成されていることが好ましく、３方向以上に形成されていることがより好ましい。

本発明の第２の実施形態において、透明導電層は、陽極領域と陰極接続領域とに分割されている。陰極接続領域において、透明導電層と金属層の陰極領域とが電気的に接続されており、透明導電層の陽極領域と金属層の補助電極領域とが電気的に接続されている。

この第２の実施形態においても、金属層の補助電極領域と透明導電層の陽極領域との電気的な接続は、有機発光ユニット層の開口部である第１種接続溝を介して行われる。一方、透明導電層の陰極接続領域と金属層の陰極領域との電気的な接続は、有機発光ユニット層に開口部である第２種接続溝を形成することによって、達成し得る。すなわち、この第２種接続溝内に金属層を構成する金属が充填されることによって、透明導電層と陰極として作用する金属層とが電気的に接続される。この実施形態においては、陰極領域と陽極領域とが重複する領域、すなわち、陰極領域および陽極領域の両者に対応する領域が発光領域を構成する。

第２の実施形態では、陽極端子への接続部と陰極端子への接続部の両者を透明導電層上に設けることができる。第２の実施形態においては、第１種接続溝および透明導電層分割溝によって発光領域が囲まれるように、第１種接続溝および透明導電層分割溝が形成されることが好ましい。

また、本発明の有機ＥＬ発光素子は、複数のサブ発光領域を有していてもよい。各サブ発光領域は、第１種接続溝および透明導電層分割溝によって囲まれている。隣接するサブ発光領域の間には少なくとも１つの第１種接続溝が形成されていることが好ましい。このようにサブ発光領域の境界に第１種接続溝が形成されていれば、発光領域内における第１種接続溝からの距離がより小さくなるため、発光領域内での輝度ムラがより低減される。

本発明の有機ＥＬ素子の製造においては、各層への分割溝および接続溝の形成がレーザービーム照射によって行われることが好ましい。すなわち、本発明の有機ＥＬ発光素子の製造方法は、透明基板上に透明導電層が形成された透明導電層付き基板を準備する工程；透明導電層上に有機発光ユニット層を形成する工程；有機発光ユニット層にレーザービームを照射することで有機発光ユニット層の面内の一部が除去された第１種接続溝を形成する工程；有機発光ユニット層上に金属層を形成する工程；および透明基板側から金属層側へレーザービームを照射することで、有機発光ユニット層および金属層の面内の一部が除去された金属層分割溝を形成する工程、を有する。

金属層は金属層分割溝によって、電気的に隔てられた陰極領域と補助電極領域とに分割される。第１種接続溝は、透明導電層と金属層の補助電極領域とに挟持された領域に形成される。第１種接続溝を形成後、その上に金属層が形成されることで、第１種接続溝内が金属層を構成する金属により充填され、金属層と透明導電層とが電気的に接続される。

さらに、透明導電層が陽極領域と陰極接続領域とに分割されている第２の実施形態にかかる有機ＥＬ発光素子の製造においては、第２種接続溝も有機発光ユニット層にレーザービームを照射して有機発光ユニット層の面内の一部除去することによって形成されることが好ましい。この場合、第２種接続溝上にも金属層が形成されるために、第２種接続溝内が金属層を構成する金属により充填され、金属層の陰極領域と透明導電層の陰極接続領域とが電気的に接続される。

前記第２の実施形態において、透明導電層分割溝と金属層分割溝を兼ね備える絶縁溝が形成されていてもよい。この絶縁溝は、透明導電層分割溝と金属層分割溝とが同じ場所に形成されたものであり、透明導電層、有機発光ユニット層および金属層のすべての層が除去された分割溝である。このような絶縁溝は、レーザービーム照射により透明導電層分割溝を形成した後、それと同じ箇所にレーザービームを照射して金属層分割溝を形成することによって形成し得る。また、絶縁溝は、透明導電層、有機発光ユニット層および金属層のすべての層除去するようにレーザービームを照射することによっても形成し得る。このような方法によれば、レーザービームによる溝形成加工の回数を減らすことができる。

本発明の有機ＥＬ発光素子においては、陽極として作用する透明導電層が第１種接続溝を介して金属層の補助電極領域と接続されている。金属層は透明導電層に比して低抵抗であるため、透明導電層の抵抗が比較的高いことに起因する電圧降下の影響が低減され、輝度ムラの発生が抑制される。本発明においては、金属層の一部の領域が陽極として作用するとともに、金属層の他の領域が補助電極領域として作用する。そのため、別途の補助電極層を設ける必要がなく、有機ＥＬ発光素子の構成や製造工程を複雑にすることなく、面内の輝度ムラの発生を抑制し得る。

本発明の一実施形態にかかる有機ＥＬ素子を模式的に表す平面図である。 図１のII-II線における断面を模式的に表す図である。 本発明の一実施形態にかかる有機ＥＬ素子を模式的に表す平面図である。 図３のIV-IV線における断面を模式的に表す図である。 図３のVａ-Vｂ線における断面を模式的に表す図である。 図３のVIａ-VIｂ線における断面を模式的に表す図である。 本発明の一実施形態にかかる有機ＥＬ素子を模式的に表す平面図である。 本発明の一実施形態にかかる有機ＥＬ素子を模式的に表す平面図である。 本発明の一実施形態にかかる有機ＥＬ素子を模式的に表す平面図である。

以下、図面を参照しながら、本発明の有機ＥＬ発光素子の構成および製造方法を説明する。
図１は本発明の第１の実施形態にかかる有機ＥＬ発光素子を模式的に表す平面図であり、図２は、図１のII-II線における断面を表す模式的断面図である。図３は本発明の第２の実施形態にかかる有機ＥＬ発光素子を模式的に表す平面図である。図４、図５、および図６は、それぞれ図３のIV-IV線、Va-Vb線、およびVIa-VIb線における断面を表す模式的断面図である。

なお、図１、図３およびその他の平面図では、いずれも矩形状の素子が図示されているが、本発明の有機ＥＬ発光素子は矩形に限定されず、三角形、五角形、六角形等の多角形状、円形、星形等の各種の形状であってもよい。

図２、図５および図６の模式的断面図に示されるように、本発明の有機ＥＬ発光素子は、透明基板１上に、透明導電層２が形成され、その上に有機発光層を含む有機発光ユニット層３と金属層４が形成され、透明基板１側から光が取り出される、いわゆるボトムエミッション型の有機ＥＬ発光装置を主な対象としている。

本発明において、透明基板１は発光した光を外部に取り出す観点から、できるだけ透明であることが好ましく、その材料としてはガラス板、透明プラスチックフィルムなどが用いられる。透明基板１の上に形成される透明導電層２も透光性であることが求められる。なお、「透光性」とは光を透過する性質を有することを意味し、具体的には、可視光域（３５０ｎｍ〜７８０ｎｍ）における透過率がおおむね５０％を超えていればよい。透過率は、好ましくは８０％以上であり、より好ましくは９０％以上である。

透明導電層２を構成する透明導電性材料としては、例えば、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）、インジウムドープの酸化亜鉛（ＩＺＯ）、酸化錫、酸化亜鉛等が例示される。表面抵抗の低さの観点からは、透明導電性材料としてはインジウム錫酸化物が好適に用いられる。透明導電層の形成方法としては、例えばスパッタ法、蒸着法、パルスレーザー堆積法等が好適に採用される。

透明導電層２上には、有機発光ユニット層３が形成される。有機発光ユニット層３は、一般の有機ＥＬ素子において陰極と陽極とに挟持された部分を指し、例えば、発光層の他に電子注入層、電子輸送層、正孔注入層、正孔輸送層等を含む。有機発光ユニット層は、有機化合物層の他に、薄膜のアルカリ金属層や無機層を有していてもよい。また、有機発光ユニット層は、特開２００３−２７２８６０号公報等に開示されているように、電荷発生層（Ｃｈａｒｇｅ Ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ Ｌａｙｅｒ）を介して、膜面の法線方向に複数の発光層が直列に接続されたマルチフォトエミッション（ＭＰＥ）構成を有していてもよい。

有機発光ユニット層３を構成する各層は、目的等に応じて適宜の方法により形成され得る。例えば、低分子有機化合物等は蒸着法で形成されてもよいし、高分子有機化合物は印刷法等で形成されてもよい。また、有機ＥＬ発光素子の製造工程において、吸湿によって有機発光ユニット層を構成する各層が劣化するのを抑止する観点から、有機発光ユニット層３の最表面（金属層との界面）に金属層４とは別に、バッファー層として導電性の層を形成してもよい。

有機発光ユニット層３上には、透明導電層２よりも低抵抗の金属層４が形成される。金属層４は、例えば、Ａｌ、Ａｇなどを用いて、蒸着、スパッタ等の方法により形成することができる。

このような積層構成を有する本発明の有機ＥＬ発光素子において、透明導電層２と金属層４とは、前記有機発光ユニット層３を挟持する一対の電極を構成する。一般には透明導電層が陽極端子に接続され、金属層が陰極端子に接続される。ただし、図３等に示す本発明の第２の実施形態のように、透明導電層２が陽極領域と陰極接続領域とに分割されている場合は、透明導電層２の陰極接続領域に陰極端子が接続され、透明導電層２の陰極接続領域が金属層４の陰極領域と電気的に接続されることによって、金属層が陰極として作用する。

以下、図１に模式的に示される本発明の第１の実施形態を中心に、本発明を説明する。図１において、金属層４には、金属層分割溝４０１〜４０７が形成されている。これらの金属層分割溝によって、金属層４は、金属層分割溝４０１〜４０７に囲まれた陰極領域と、陰極領域を囲む補助電極領域とに分割されている。本発明の第１の実施形態においては、透明導電層２が陽極端子に接続され、金属層４の陰極領域が陰極端子に接続されることで、透明導電層２と金属層４の陰極領域に挟持された有機発光ユニット層３が発光する。すなわち、陰極領域が発光領域となる。なお、図１においては、陰極領域が突出部（溝４０１と４０７との間の部分）を有するように形成されているが、陰極領域は必ずしもこのような突出部を有している必要はなく、陰極領域と補助電極領域とが電気的に分離されるように金属層分割溝が形成されていればよい。

有機発光ユニット層３には、第１種接続溝３０１〜３０５が形成されている。図２に示すように、第１種接続溝内は金属層４を構成する金属により充填されている。すなわち、陽極である透明導電層２と金属層４の補助電極領域とが有機発光ユニット層に設けられた開口部である第１種接続溝３０１〜３０５を介して電気的に接続される。そのため、陽極端子への接続部付近と、陽極端子への接続部から離れた部分との間の電位差が低減され、陽極である透明導電層の抵抗が比較的高いことに起因する輝度ムラが低減される。

図２においては、金属層４のみならず、有機発光ユニット層３も金属層分割溝４０３、４０５によって除去されている。なお、この実施形態においては、金属層分割溝４０１、４０２、４０４、４０６、４０７も、金属層４と有機発光ユニット層３とが除去されている。金属層分割溝は有機発光ユニット層３を除去するものであってもよく、有機発光ユニット層３を除去せずに金属層４のみを除去するものであってもよい。金属層の陰極領域と補助電極領域との電気的な分離を確実とする観点、および後述するレーザーによる溝形成の容易性の観点からは、有機発光ユニット層も金属層分割溝によって分離されていることが好ましい。

図１において、第１種接続溝３０１〜３０５は、陰極領域を囲むように形成されているが、第１種接続溝は必ずしもこのように形成されている必要はなく、金属層の補助電極領域と透明導電層２とを電気的に接続することによって、透明導電層における面内の電位分布を低減するように適宜の形状に形成され得る。例えば、図１においては、それぞれの第１種接続溝が素子の端部まで延在するように形成されているが、第１種接続溝は素子の端部まで延在する必要はない。また、それぞれの第１種接続溝が連結されている必要もない。第１種接続溝は直線状である必要はなく、曲線状であってもよい。さらには、第１種接続溝は点線状に形成されていてもよい。

透明導電層における面内の電位分布を低減する観点からは、陰極領域の外周の２方向以上に第１種接続溝が形成されていることが好ましい。例えば、素子が矩形であれば、補助電極領域の対向する２辺には、第１種接続溝が形成されていることが好ましい。中でも、発光領域となる陰極領域を囲むように、第１種接続溝が形成されていることが好ましい。ここで、「第１種接続溝が陰極領域を囲む」とは、閉領域を構成するように全ての第１種接続溝が連結している必要はなく、図１の第１種接続溝３０１、３０５間、あるいは、図９の第１種接続溝３１７との３１８間、あるいは第１種接続溝３１９と３２０との間のように、一部に連結されていない部分を有していてもよい。

本発明の有機ＥＬ発光素子の製造工程においては、有機発光ユニット層３に開口部である第１種接続溝が形成された後に金属層４を製膜することが好ましい。第１種接続溝を形成後に金属層４を製膜すれば、第１種接続溝が金属層４を構成する金属により充填されるため、透明導電層２と金属層４の補助電極領域との電気的接続を容易に形成し得る。

有機発光ユニット層３に開口部である第１種接続溝を形成して、有機発光ユニット層をパターン化する方法としては、例えば、スクリーン印刷やマスクを使った蒸着等のように、有機発光ユニット層３をパターン化された状態で製膜する方法と、有機発光ユニット層を製膜後に、リフトオフ、ＲＩＥ（リアクティブイオンエッチング）、フォトリソグラフィー、ウォータージェット、レーザービーム照射等によって、選択的に有機発光ユニット層の面内の一部を除去して接続溝を形成する方法、およびこれらの組み合わせが挙げられる。中でも、加工精度や加工の容易性の観点からは、レーザービーム照射によって、第１種接続溝を形成することが好ましい。

レーザービーム照射によって第１種接続溝を形成する場合、有機発光ユニット層３に吸収される波長を有するレーザービームを有機発光ユニット層３側から透明基板１側へ照射すれば、透明導電層２の損傷を抑制し得る。一方、有機発光ユニット層３の金属層４側の最表面に、バッファー層として導電性の層が形成されている場合、有機発光ユニット層３に吸収される波長を有するレーザービームを透明基板１側から有機発光ユニット層３側へ照射すれば、透明基板１や透明導電層２によって光エネルギーがほとんど吸収されないため、最表面に導電性の層が形成された有機発光ユニット層が低エネルギー密度で除去され得る。

図１において、金属層分割溝４０１〜４０７は各分割溝の端部同士が一致するように形成されているが、金属層分割溝は、必ずしもこのように形成されている必要はなく、金属層４を電気的に隔てられた陰極領域と補助電極領域とに分割するように形成されていればよい。例えば、各金属層分割溝同士が交わるように形成されていてもよい。金属層分割溝は直線状である必要はなく、曲線状であってもよい。なお、分割溝形成部分からのリーク電流の発生を抑制する観点において、金属層分割溝は、第１種接続溝や後述する第２種接続溝と接しないように形成されることが好ましい。

金属層分割溝を形成して、金属層４を陰極領域と補助電極領域とに分割してパターン化する方法としては、例えば、有機発光ユニット層３をパターン化する方法として前述したのと同様の方法を採用することができる。

レーザービーム照射によって金属層分割溝を形成する場合、透明基板１側から金属層４側に有機発光ユニット層３に吸収される波長を有するレーザービームを入射すれば、有機発光ユニット層３と金属層４とが同時に除去された金属層分割溝が形成される。この場合、レーザービームの光エネルギーの大部分は、透明基板１や透明導電層２では吸収されず、有機発光ユニット層３によって吸収される。そのため、金属層分割溝の形成において、有機発光ユニット層の除去に最低限必要なエネルギー密度のレーザービームを照射すれば、透明導電層の損傷を抑止し得る。有機発光ユニット層３のレーザービームが照射された部分は、光エネルギーの吸収によって発熱、蒸発するため、結果として有機発光ユニット層３のみならず、その上に形成された金属層４も同時に除去される。

このような金属層分割溝の形成に用いられるレーザー光源は、有機発光ユニット層３に吸収される波長のレーザービームを発振するものであればよく、例えば、ネオジウムを添加したＹＡＧまたはＹＶＯ_４の固体結晶をレーザー媒質とするパルスレーザーの高調波（波長５３２ｎｍまたは３５５ｎｍ）が好適に用いられる。

本発明の有機ＥＬ発光素子は、金属層４側の主面に封止基板を貼り合わせて発光素子を封止することが好ましい。発光素子の封止は、公知の適宜な方法により行うことができる。例えば、発光素子を含む領域の少なくとも一部に硬化性樹脂を塗布して樹脂層を形成した後、樹脂層の上に封止基板を貼り合わせ、樹脂層を硬化することによって封止が行われる。

樹脂を硬化させて封止する方法は、発光素子が形成された基板と中空構造の封止基板とを貼り合せ、その周縁部に塗布された樹脂を硬化させる方法、発光素子が形成された基板と封止基板とを貼り合せ、その周縁部に塗布され樹脂を硬化させる方法、発光素子が形成された基板の全面に樹脂溶液を塗布し、この上に封止基板を貼り合せた後、樹脂を硬化させる方法、および発光素子が形成された基板の全面に無機膜を形成し、この上に樹脂を全面塗布し、この上に封止基板を貼り合せた後、樹脂を硬化させる方法、等が挙げられる。封止基板としては、ガラスや高分子フィルムが用いられるが、中でも水や酸素の透過率が小さい材料が好適に用いられる。

次に、図３に模式的に示される本発明の第２の実施形態について説明する。なお、以下では、第１の実施形態について説明したものと重複する内容については説明を省略する。

図３において、透明導電層２には、透明導電層分割溝２０１が形成されている。金属層４には、金属層分割溝４０８〜４１０が形成されている。有機発光ユニット層３には、第１種接続溝３０６〜３０８および第２種接続溝３５１が形成されている。第２種接続溝は第１種接続溝と同様に、有機発光ユニット層の開口部である。図３の実施形態においては、さらに、透明導電層２、有機発光ユニット層３よび金属層４のすべての層が除去された絶縁溝５０１、５０２が形成されている。

透明導電層２は、透明導電層分割溝２０１および絶縁溝５０１、５０２によって、陽極領域と、陰極接続領域とに分割されている。なお、図３においては、透明導電層分割溝２０１および絶縁溝５０１、５０２よりも図中下側が陽極領域、図中上側が陰極接続領域である。図５に示すように、透明導電層分割溝２０１内は、有機発光ユニット層３を形成する材料で充填されることで、透明導電層の陽極領域と陰極接続領域とが電気的に絶縁されることが好ましい。

金属層４は、金属層分割溝４０８〜４１０および絶縁溝５０１、５０２によって、陰極領域と、補助電極領域とに分割されている。図３においては、金属層分割溝４０８〜４１０および絶縁溝５０１、５０２よりも図中上側が陰極領域、図中下側が補助電極領域である。以上からわかるように、絶縁溝５０１、５０２は、透明導電層を分割する透明導電層分割溝と、金属層を分割する金属層分割溝の両方を兼ね備える分割溝であり、透明導電層分割溝と金属層分割溝とが同じ場所に形成されたものであるといえる。

本発明の第２の実施形態において、有機発光ユニット層３の開口部である第１種接続溝３０６〜３０８および第２種接続溝３５１の内部は、図４〜６に示すように金属層４を構成する金属により充填されている。そのため、これらの接続溝を介して、透明導電層２と金属層４とが電気的に接続される。

具体的には、透明導電層の陰極接続領域と金属層の陰極領域とが第２種接続溝３５１を介して電気的に接続されており、透明導電層の陽極領域と金属層の補助電極領域とが第１種接続溝３０６〜３０８を介して電気的に接続されている。この実施形態では、透明導電層の陽極領域が陽極端子へ接続され、透明導電層の陰極接続領域が陰極端子へ接続される。透明導電層の陽極領域は陽極として作用する。また、透明導電層の陰極接続領域と金属層の陰極領域とが電気的に接続されているため、金属層の陰極領域は陰極として作用する。そのため、透明導電層の陽極領域と金属層の陰極領域とが重複する領域において、透明導電層２と金属層４とに挟持された有機発光ユニット層が発光する。すなわち、陽極領域と陰極領域とが重複する領域が発光領域となる。

図３において、第２種接続溝３５１は、素子の両端部まで延在するように形成されているが、第２種接続溝は素子の端部まで延在する必要はない。また、第２種接続溝は１本の溝である必要はなく、透明導電層の陰極接続領域や金属層の陰極領域の形状に応じて適宜に形成することができる。また、第２種接続溝は直線状である必要はなく、曲線状であってもよい。さらには、第２種接続溝は点線状に形成されていてもよい。

また、図３において、第１種接続溝３０６〜３０８は、発光領域の３方向を囲むように形成されているが、第１種接続溝は必ずしもこのように形成されている必要はなく、金属層の補助電極領域と透明導電層２とを電気的に接続することによって、透明導電層における面内の電位分布を低減するように適宜の形状に形成され得る。例えば、図３における第１種接続溝３０７を省略して、対向する２辺に第１種接続溝３０６、３０８が形成された形態とすることもできる。ただし、透明導電層の陽極領域における面内の電位分布を低減する観点からは、陰極領域の外周の２方向以上に第１種接続溝が形成されていることが好ましい。

特に、第２の実施形態においては、発光領域が、第１種接続溝および透明導電層分割溝によって囲まれるように、第１種接続溝および透明導電層分割溝が形成されていることが好ましい。例えば、図３においては、第１種接続溝３０６〜３０８、透明導電層分割溝２０１、および透明導電層分割溝を兼ねた絶縁溝５０１、５０２によって発光領域が囲まれている。このように第１種接続溝が形成されていることによって、発光領域における透明導電層の面内の電位分布が効果的に低減され、発光素子の輝度ムラがより低減され得る。

透明導電層分割溝を形成して、透明導電層２を陽極領域と陰極接続領域とに分割してパターン化する方法としては、例えば、有機発光ユニット層３をパターン化する方法として前述したのと同様の方法を採用することができる。中でも、加工精度や加工の容易性の観点からは、レーザービーム照射によって、第１種接続溝が形成されることが好ましい。

レーザービーム照射によって透明導電層分割溝を形成する場合、透明導電層２を形成した後、有機発光ユニット層３を形成する前に、透明導電層分割溝を形成することが好ましい。透明導電層２に吸収される波長を有するレーザービームを透明導電層２側から透明基板１側に照射すれば、透明基板１の損傷が抑制され得る。透明導電層分割溝の形成に用いられるレーザー光源としては、例えば、ネオジウムを添加したＹＡＧまたはＹＶＯ_４の固体結晶をレーザー媒質とするパルスレーザーの基本波（波長１０６４ｎｍ）が好適に用いられる。

有機発光ユニット層の開口部である第２種接続溝の形成は、第１種接続溝の形成と同様の方法によって行い得る。また、有機ＥＬ素子の製造工程を簡素化する観点からは、第２種接続溝と第１種接続溝とを同一の方法により形成することが好ましい。例えば、有機発光ユニット層の形成後に第１種分割溝および第２種分割溝の両者をレーザービーム照射によって形成することが好ましい。

透明導電層分割溝と金属層分割溝とを兼ね備える絶縁溝を形成する方法としては、各層をスクリーン印刷やマスクを使った蒸着等によってパターン化された状態で製膜する方法、各層の形成後あるいは全ての層を形成した後に、リフトオフ、ＲＩＥ、フォトリソグラフィー、ウォータージェット、レーザービーム照射等によって、透明導電層２、有機発光ユニット層３、および金属層４の面内の一部を除去して接続溝を形成する方法、およびこれらの組み合わせが挙げられる。中でも、加工精度や加工の容易性の観点からは、レーザービーム照射によって、絶縁溝を形成することが好ましい。

レーザービーム照射によって絶縁溝を形成する方法としては、第１のレーザービーム照射により透明導電層分割溝を形成した後、有機発光ユニット層３および金属層４を形成し、透明導電層分割溝が形成されている場所に、金属層分割溝を形成するのと同様の条件で第２のレーザービーム照射を行う方法が挙げられる。この場合、有機発光ユニット層３および金属層４の形成後、第２のレーザービーム照射前において、透明導電層分割溝形成部は、図５の溝２０１に図示されているのと同様に、有機発光ユニット層３を形成する材料で充填されている。この透明導電層分割溝形成部と重複するように第２のレーザービーム照射を行うことで、透明導電層分割溝と金属層分割溝兼ね備える絶縁溝が形成される。このように、２回のレーザービーム照射によって、絶縁溝を形成する場合、第１のレーザービーム照射により形成される透明導電層分割溝の幅と第２のレーザービーム照射により形成される金属層分割溝の幅とは同一であってもよいし、異なっていてもよい。また、透明導電層分割溝の幅方向の中心と金属層分割溝の幅方向の中心とは必ずしも同一である必要はない。

なお、図６において、絶縁溝５０１は、透明導電層２を分割する透明導電層分割溝の幅が、有機発光ユニット層３および金属層４を分離する金属層分割溝の幅よりも小さい形態が図示されているが、透明導電層分割溝の幅が金属層分割溝の幅よりも大きくてもよい。例えば、透明導電層分割溝の幅方向中央に、透明導電層分割溝よりも幅の小さい金属層分割溝を形成すれば、透明導電層分割溝の側壁部において透明導電層に付着した有機発光ユニット層の材料等が透明導電層２の絶縁に寄与し得る。そのため、絶縁溝をより絶縁信頼性に優れたものとすることができる。

また、透明導電層２、有機発光ユニット層３および金属層４を形成した後、透明導電層２に吸収される波長を有するレーザービームを透明基板１側から金属層４側へ照射することで、透明導電層、有機発光ユニット層および金属層を同時に除去することもできる。このように、透明導電層、有機発光ユニット層および金属層を同時に除去すれば、１回のレーザービーム照射により絶縁溝が形成される。そのため、レーザービーム照射による加工回数が減少し、製造工程を簡素化することができる。

次に、図７〜９の平面図で模式的に示す本発明の第２の実施形態の変形例について説明する。図７は透明導電層２が複数の陰極接続領域を有するようにパターン化されており、金属層４が複数の補助電極領域を有するようにパターン化されている有機ＥＬ素子の模式的平面図である。図８および図９は、複数の発光領域を有する有機ＥＬ素子の模式的平面図である。

図７〜９において、符号２０２〜２１１は透明電極分割溝であり、符号３０９〜３２０は第１種接続溝であり、符号３５２〜３５４は第２種接続溝であり、符号４１１〜４２８は金属層分割溝であり、符号５０３〜５１２は絶縁溝である。これらの各分割溝および各接続溝の態様および形成方法は、先に説明したのと同様である。

図７に示す実施形態において、透明導電層分割溝２０２〜２０４と２０５〜２０７との間の領域が、透明導電層２の陽極領域である。さらに、透明導電層２は、第１の陰極接続領域および第２の陰極接続領域を有している。第１の陰極接続領域は、透明導電層分割溝２０３および絶縁溝５０３、５０６に囲まれた領域であり、第２の陰極接続領域は、透明導電層分割溝２０６および絶縁溝５０４、５０５に囲まれた領域である。

図７に示す実施形態において、金属層分割溝４１１および絶縁溝５０３、５０４と、金属層分割溝４１２および絶縁溝５０５、５０６との間の領域が、金属層４の陰極領域である。さらに、金属層４は、第１の補助電極領域および第２の補助電極領域を有している。第１の補助電極領域は、金属層分割溝４１１および絶縁溝５０３、５０４によって、陰極領域と隔てられた領域であり、第２の補助電極領域は、金属層分割溝４１２および絶縁溝５０５、５０６によって、陰極領域と隔てられた領域である。

第１の補助電極領域および第２の補助電極領域のそれぞれは、有機発光ユニット層の開口部である第１種接続溝３０９、３１０を介して、透明導電層の陽極領域と電気的に接続されている。第１の陰極接続領域および第２の陰極接続領域のそれぞれは、有機発光ユニット層の開口部である第２種接続溝３５２、３５３を介して、金属層の陰極領域と電気的に接続されている。

このような形態は、複数の陽極端子あるいは複数の陰極端子に発光素子を接続するのに適している。例えば、図７の実施形態において、透明導電層の陽極領域の図面右端および左端のそれぞれが陽極端子と接続され、透明導電層の図面上端（第１の陰極接続領域）と図面下端（第２の陰極接続領域）のそれぞれが陰極端子と接続される。このように、上下および左右の両方向に対称な発光素子とすることで、上下方向あるいは左右方向の一方だけでなく、２方向に連続して同様の発光素子を容易に形成し得る。すなわち、図７においては透明導電層分割溝２０３、２０６および金属層分割溝４１１、４１２に囲まれた１つの発光領域を有する形態が図示されているが、この上下方向および左右方向のそれぞれに複数の発光領域を有し、左右方向に互いに隣接する発光領域間には補助電極領域が形成され、上下方向に互いに隣接する２つの発光領域間には陽極接続領域を有する形態とすることで、面状に同様の発光素子を複数有する発光装置を容易に形成し得る。

このように、複数の発光領域を有する形態とする場合、隣接する発光領域境界の補助電極領域および陽極接続領域は非発光領域であるため、これらの境界領域の幅を小さくすることが好ましい。例えば、金属層分割溝、透明電極分割溝、第１種および第２種接続溝、ならびに絶縁溝をレーザービーム照射により形成すれば、この非発光領域の幅を例えば５００μｍ以下と小さくすることができる。そのため、上下方向および左右方向に複数の発光領域を有する形態においても、発光領域間の非発光領域の存在が視認され難く、発光素子の意匠性を高めることができる。

図８に示す実施形態において、有機ＥＬ素子は、透明導電層分割溝２０８、金属層分割溝４１３〜４１５によって囲まれた第１のサブ発光領域と、透明導電層分割溝２０９、金属層分割溝４１６〜４１８によって囲まれた第２のサブ発光領域とを有する。なお、透明導電層分割溝と金属層分割溝とが交わる部分は、いずれも絶縁溝５０７〜５０９として形成されている。

第１のサブ発光領域の外周には、３方向に第１種接続溝３１１〜３１３が形成されており、第２のサブ発光領域の外周には、３方向に第１種接続溝３１２〜３１４が形成されている。このように複数のサブ発光領域を有する実施形態では、２つのサブ発光領域間に第１種接続溝３１３が形成されていることにより、図３に示すような１つの発光領域のみを有する実施形態に比して、発光領域内での第１種接続溝からの距離が小さくなる。そのため、発光領域内での輝度ムラがより低減される。

このように、複数のサブ発光領域を有する実施形態においては、各サブ発光領域が、第１種接続溝および透明導電層分割溝によって囲まれるように、第１種接続溝および透明導電層分割溝が形成されていることが好ましい。例えば、図７においては、第１種接続溝３１１〜３１３、透明導電層分割溝２０８、および透明導電層分割溝を兼ねた絶縁溝５０７、５０９によって第１のサブ発光領域が囲まれており、第１種接続溝３１２〜３１４、透明導電層分割溝２０９、および透明導電層分割溝を兼ねた絶縁溝５０７、５０８によって第２のサブ発光領域が囲まれている。

図９に示す実施形態は、図８に示す実施形態のさらなる変形例であり、各サブ発光領域の外周の４方向に第１種接続溝が形成されている。有機ＥＬ素子は、透明導電層分割溝２１０、および金属層分割溝４１９〜４２３によって囲まれた第１のサブ発光領域と、透明導電層分割溝２１１および金属層分割溝４２４〜４２８によって囲まれた第２のサブ発光領域とを有する。なお、透明導電層分割溝と金属層分割溝とが交わる部分は、いずれも絶縁溝５１０〜５１２として形成されている。第１のサブ発光領域の外周には、４方向に第１種接続溝３１５〜３１８が形成されており、第２のサブ発光領域の外周には、４方向に第１種接続溝３１６、３１７、３１９、３２０が形成されている。

このように、サブ発光領域の外周の４方向に第１種接続溝が形成されていれば、図８に示す実施形態に比して、発光領域内での輝度ムラがより低減される。なお、サブ発光領域の外周の４方向に第１種接続溝が形成されている実施形態においても、各サブ発光領域が、第１種接続溝および透明導電層分割溝によって囲まれるように、第１種接続溝および透明導電層分割溝が形成されていることが好ましい。

図８および図９では、２つのサブ発光領域を有する形態を図示したが、同様のパターンの繰り返しにより、３以上のサブ発光領域を有する有機ＥＬ発光素子を形成し得る。図８および図９のように、複数のサブ発光領域を有する実施形態においても、レーザービーム照射によって各層のパターン化を行うことが好ましい。一般にサブ発光領域の境界は非発光領域であるため、境界領域の幅を小さくすることが好ましいが、例えば図８の実施形態において、金属層分割溝４１５、４１６およびその間の第１種接続溝３１３をレーザービーム照射により形成すれば、この非発光領域幅Ｗを、例えば５００μｍ以下と小さくすることができる。そのため、レーザービーム照射により分割溝および接続溝を形成すれば、複数のサブ発光領域を有する形態においてもサブ発光領域間の非発光領域の存在が視認され難く、発光素子の意匠性を高めることができる。

以上説明した本発明の有機ＥＬ発光装置は、別途の補助電極層を設けずとも、透明導電層が第１種接続溝を介して金属層の補助電極領域と接続されているために、輝度ムラの発生が抑制される。そのため、有機ＥＬ発光素子の構成や製造工程を複雑にすることなく、大面積の素子への適用が可能であることから、照明等の面光源に好適に適用される。

以下に、本発明の具体的な実施例として、図３の平面図で模式的に示される有機ＥＬ発光素子の製造方法を示すが、本発明はかかる形態に限定されるものではない。また、以下の実施例に示される方法を適用することで、他の形態にかかる本発明の有機ＥＬ素子を製造し得る。

［実施例１］
（透明導電層付き基板の準備および透明導電層分割溝の形成）
透明導電層として平均膜厚１５０ｎｍのＩＴＯ膜が片面全体に形成された無アルカリガラス（２００ｍｍ×２００ｍｍ、厚さ０．７ｍｍ）を用意した。このＩＴＯ膜が形成された基板をＩＴＯ膜面が上面になるようにＸＹステージ上に設置し、ＹＡＧレーザーの基本波を用いて、上面からレーザービームを照射することにより、極力ガラスに損傷がないようＩＴＯ膜の面内の一部を除去して、透明導電層分割溝２０１を形成した。レーザーの発振周波数は１５ｋＨｚ、出力は１４Ｗ、ビーム径は約２５μｍ、加工速度は５０ｍｍ／秒であった。

（有機発光ユニット層の形成）
この基板を中性洗剤で洗浄し、１５０℃で２０分加熱乾燥させた後、パターン化されたＩＴＯ膜上に、酸化モリブデン層／４，４’−ビス［Ｎ−（２−ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（以下「α−ＮＰＤ」）層／α−ＮＰＤ層／［トリス（８−ハイドロキシキノリナート）］アルミニウム(ＩＩＩ)（以下「Ａｌｑ_３」）層／ＬｉＦ層／ＡｌＦ層からなる有機発光ユニット層を、真空蒸着法により形成した。

すなわち、ＩＴＯ上の一層目には発光ユニットを形成するホール注入層として、酸化モリブデンとα−ＮＰＤを、真空蒸着法によりそれぞれ１０ｎｍの膜厚で順次製膜した。モリブデンの蒸着速度は０．０１５ｎｍ／秒であり、α―ＮＰＤの蒸着速度は０．１３５ｎｍ／秒であった。

次いでホール輸送層として、α−ＮＰＤを、真空蒸着法により５０ｎｍの膜厚で形成した（蒸着速度０．０８ｎｍ〜０．１２ｎｍ／秒）。その上に、電子輸送層を兼ねた発光層として、Ａｌｑ_３を、真空蒸着法により７０ｎｍの膜厚で形成した（蒸着速度０．２５ｎｍ〜０．３０ｎｍ／秒）。その上にバッファー層として、膜厚１ｎｍのＬｉＦ（蒸着速度０．０１ｎｍ〜０．０５ｎｍ／秒）および膜厚１５０ｎｍのＡｌＦを、真空蒸着法により順次形成した。

（接続溝の形成）
この有機発光ユニット層までが形成された基板を、有機発光ユニット層側が下面になるようにＸＹステージに設置した。その際、基板の有機発光ユニット層形成面とＸＹステージ面との距離が７ｍｍとなるように、基板の端部４個所で基板とＸＹステージとを固定して、基板のレーザー加工面がＸＹステージと直接接触しないようにした。このようにＸＹステージから基板を浮かせた状態でレーザー加工を行うことで、レーザー加工による蒸発物が基板に再付着することや、ステージで反射・散乱したレーザー光による悪影響を抑制し得る。この状態で、ＹＡＧレーザーの第２高調波を用いて上面からレーザービームを照射することにより、極力ガラス基板およびＩＴＯ層に損傷がないようにして有機発光ユニット層の開口部である第１種接続溝３０６〜３０８および第２種接続溝３５１を形成した。レーザーの発振周波数は５kＨｚ、出力０．４Ｗ、ビーム径は約２５μｍ、加工速度は５０ｍｍ／秒であった。

（金属層の形成）
第１種接続溝および第２種接続溝の形成後に、再度ガラス基板を真空蒸着機に設置して、最表面のＡｌ層上に金属層としてＡｌを真空蒸着法によりさらに１５０ｎｍ（蒸着速度０．３０ｎｍ〜０．３５ｎｍ／秒）の膜厚で製膜した。

（金属層分割溝の形成）
この金属層までが積層されたガラス基板を、Ａｌ層が下面になるようにＸＹステージに設置した。この際、前記有機発光ユニット層の除去の場合と同様に、基板の端部４個所で基板とＸＹステージとを固定して、基板のレーザー加工面がＸＹステージと直接接触しないようにした。ＹＡＧレーザーの第２高調波を用いて上面からレーザービームを照射することにより、極力ガラス基板およびＩＴＯ層に損傷がないようにして金属層の面内の一部を、有機発光ユニット層と共に除去することで、金属層分割溝４０８〜４１０を形成した。レーザーの発振周波数は５ｋＨｚ、出力０．４Ｗ、ビーム径は約２５μｍ、加工速度は２００ｍｍ／秒であった。

（絶縁溝の形成）
絶縁溝の形成は、透明導電層分割溝の形成と同様の加工条件にて行った。すなわち、金属層までが積層されたガラス基板を、Ａｌ層が上面になるようにＸＹステージ上に設置し、ＹＡＧレーザーの基本波を用いて、上面からレーザービームを照射することにより、ＩＴＯ膜、有機発光ユニット層および金属層を同時に除去することで、絶縁溝５０１および５０２を形成した。レーザーの発振周波数は１５ｋＨｚ、出力は１４Ｗ、ビーム径は約２５μｍ、加工速度は５０ｍｍ／秒であった。

［実施例２］
実施例２においては、実施例１と同様に、図３の平面図で模式的に示される有機ＥＬ発光素子が製造されたが、２回のレーザービーム照射によって、絶縁溝５０１および５０２を形成した点において、実施例１とは異なっていた。

まず、実施例１と同様に、ＩＴＯ膜が形成された基板をＩＴＯ膜面が上面になるようにＸＹステージ上に設置し、ＹＡＧレーザーの基本波を用いて、ＩＴＯ膜の面内の一部を除去した。この際、透明導電層分割溝２０１に加えて、絶縁溝５０１および５０２に対応する場所もレーザー加工によりＩＴＯ膜の除去を行った（第１のレーザービーム照射）。

その後、実施例１と同様にして、有機発光ユニット層の形成、接続溝の形成、および金属層の形成を行った。この金属層までが積層されたガラス基板を、実施例１と同様にしてＡｌ層が下面になるようにＸＹステージに設置し、ＹＡＧレーザーの第２高調波を用いて上面からレーザービームを照射することにより、金属層の面内の一部を、有機発光ユニット層と共に除去することで、金属層分割溝４０８〜４１０を形成した。また、絶縁溝５０１および５０２に対応する場所についても同様のレーザービーム照射を行った。すなわち、先に第１のレーザービーム照射によりＩＴＯ膜の除去を行った場所に、第２のレーザービーム照射を行うことで、有機発光ユニット層および金属層を除去して、絶縁溝５０１および５０２を形成した。このように絶縁溝を形成すれば、実施例１の場合のように絶縁溝を形成するために基板をステージ上に再度設置する必要がないとの点で、加工性に優れる。

１ 透明基板
２ 透明導電層
２１ 陽極領域
２２ 陰極接続領域
３ 有機発光ユニット層
４ 金属層
２０１〜２１１ 透明導電層分割溝
３０１〜３２０ 第１種接続溝
３５１〜３５４ 第２種接続溝
４０１〜４２８ 金属層分割溝
５０１〜５１１ 絶縁溝

Claims (7)

1. 透明基板上に、透明導電層、有機発光ユニット層および金属層をこの順に有する有機ＥＬ発光素子であって、
   金属層は、金属層分割溝によって電気的に隔てられた陰極領域と補助電極領域とに分割されており、
   補助電極領域において、金属層と透明導電層とが、有機発光ユニット層の開口部である第１種接続溝を介して電気的に接続されており、
   透明導電層は、透明導電層分割溝によって電気的に隔てられた陽極領域と陰極接続領域とに分割されており、
   陰極接続領域において、透明導電層と金属層の陰極領域とが、有機発光ユニット層の開口部である第２種接続溝を介して電気的に接続されており、
   透明導電層の陽極領域と金属層の補助電極領域とが、第１種接続溝を介して電気的に接続されており、
   陽極領域と陰極領域とが重複する領域が発光領域を構成し、
   透明導電層分割溝と金属層分割溝とが同一領域に形成されており、透明導電層分割溝と金属層分割溝とを兼ね備える絶縁溝を有し、
   絶縁溝は、透明導電層、有機発光ユニット層および金属層のすべての層が除去されている有機ＥＬ発光素子。
2. 陰極領域の外周の２方向以上に第１種接続溝が形成されている、請求項１に記載の有機ＥＬ発光素子。
3. 第１種接続溝および透明導電層分割溝によって発光領域が囲まれるように、第１種接続溝および透明導電層分割溝が形成されている、請求項１又は２に記載の有機ＥＬ発光素子。
4. 第１種接続溝および透明導電層分割溝によって囲まれたサブ発光領域を複数有し、
   隣接するサブ発光領域の間に少なくとも１の第１種接続溝が形成されている請求項１〜３のいずれか１項に記載の有機ＥＬ発光素子。
5. 請求項１〜４のいずれか１項に記載の有機ＥＬ発光素子を製造する方法であって、
   透明基板上に透明導電層が形成された透明導電層付き基板を準備する工程、
   透明導電層上に有機発光ユニット層を形成する工程、
   有機発光ユニット層にレーザービームを照射することで有機発光ユニット層の面内の一部が除去された開口部である第１種接続溝を形成する工程、
   有機発光ユニット層上に金属層を形成する工程、および
   透明基板側から金属層側へレーザービームを照射することで、有機発光ユニット層および金属層の面内の一部が除去された金属層分割溝を形成する工程、を有し、
   金属層は前記金属層分割溝によって、電気的に隔てられた陰極領域と補助電極領域とに分割され、
   前記第１種接続溝は、有機発光ユニット層内の補助電極領域に対応する領域に形成され、
   第１種接続溝上に金属層が形成されることで、第１種接続溝内が金属層を構成する金属により充填されるために、金属層と透明導電層とが電気的に接続される、有機ＥＬ発光素子の製造方法。
6. 請求項１〜４のいずれか１項に記載の有機ＥＬ発光素子を製造する方法であって、
   透明基板上に透明導電層が形成された透明導電層付き基板を準備する工程、
   透明導電層へレーザービームを照射することで、透明導電層の面内の一部が除去された透明導電層分割溝を形成する工程、
   透明導電層上に有機発光ユニット層を形成する工程、
   有機発光ユニット層にレーザービームを照射することで有機発光ユニット層の面内の一部が除去された第１種接続溝および第２種接続溝を形成する工程、
   有機発光ユニット層上に金属層を形成する工程、および
   透明基板側から金属層側へレーザービームを照射することで、有機発光ユニット層および金属層の面内の一部が除去された金属層分割溝を形成する工程、を有し、
   透明導電層は透明導電層分割溝によって、電気的に隔てられた陽極領域と陰極接続領域とに分割され、
   金属層は金属層分割溝によって、電気的に隔てられた陰極領域と補助電極領域とに分割され、
   前記第１種接続溝は、有機発光ユニット層内の、前記陽極領域および前記補助電極領域の両者に対応する領域に形成され、
   前記第２種接続溝は、有機発光ユニット層内の、前記陰極接続領域および前記陰極領域の両者に対応する領域に形成され、
   第１種接続溝上および第２種接続溝上に金属層が形成されることによって、第１種接続溝内および第２種接続溝内が金属層を構成する金属により充填されるために、金属層と透明導電層とが電気的に接続される、有機ＥＬ発光素子の製造方法。
7. 前記有機ＥＬ発光素子は、透明導電層分割溝と金属層分割溝とが同一箇所に形成された絶縁溝を有し、
   透明基板側から金属層側へレーザービームを照射することで、透明導電層、有機発光ユニット層および金属層の全ての層を除去することによって絶縁溝が形成される、請求項６に記載の有機ＥＬ発光素子の製造方法。

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