JP2011510479A - 熱電金属間化合物の製造方法 - Google Patents
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- H10N10/851—Thermoelectric active materials comprising inorganic compositions
- H10N10/853—Thermoelectric active materials comprising inorganic compositions comprising arsenic, antimony or bismuth
Abstract
Description
(1)成分A、BおよびXを供し、ここに、A、BおよびXは以下の通りである:
Aは、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Yb、In、Ca、Sr、BaおよびTl、およびそれらの2以上の混合物から選択され;
Bは1以上の遷移金属原子から選択され;かつ
Xは1以上のIIIA〜VIIA族原子から選択される;
次いで、成分A、BおよびXの固相反応によって、充填スクッテルダイト構造および
AaBbXc
[式中、A、BおよびXは前記定義に同じであり、
aは、すべてのA原子の和であり、0<a≦1である;
bは、すべてのB原子の和であり、3.5≦b≦4であって;
cは、すべてのX原子の和であり、8≦c≦12である]
の式を有する金属間化合物を形成し、
(2)さらなるXの存在下、工程(1)において生成された充填スクッテルダイト構造を有する金属間化合物を溶融し;次いで
(3)金属間化合物の相形成温度に等しいか、またはそれより高い温度にてさらなるXの存在下、工程(2)の金属間化合物をアニーリングする
ことを含むことを特徴とする。
式:A’a’ B’b’ X’c’
[式中、A’は、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Yb、Ca、Sr、BaおよびTlの少なくとも2つ、ならびにそれらの3以上の混合物から選択され;
B’は1以上の遷移金属原子から選択され;
X’は1以上のIIIA〜VIIA族原子から選択され;
a’は、すべてのA’原子の和であり、0<a’≦1である;
b’は、すべてのB’原子の和であり、3.5≦b’≦4であって;
c’は、すべてのX’原子の和であり、10≦c’≦12である]
を有する金属間化合物を提供する。
Aは、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Yb、In、Ca、Sr、BaおよびTl、ならびにそれらの2以上の混合物から選択され;
Bは1以上の遷移金属原子から選択され;および
Xは1以上のIIIA〜VIIA族原子から選択される。
AaBbXc
[式中、A、BおよびXは前記定義に同じであり、
aは、すべてのA原子の和であり、0<a≦1である;
bは、すべてのB原子の和であり、3.5≦b≦4であって;
cは、すべてのX原子の和であり、8≦c≦12である]
を有する金属間化合物を提供する。
(1)成分A、BおよびXを供し、ここに、A、BおよびXは以下である:
Aは、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Yb、Ca、Sr、BaおよびTlの少なくとも2つ、ならびにそれらの3以上の混合物から選択され;
Bは1以上の遷移金属原子から選択され;
Xは1以上のIIIA〜VIIA族原子から選択され、
次いで、成分A、BおよびXの固相反応により、充填スクッテルダイト構造および以下の式
AaBbXc
[式中、A、BおよびXは前記定義に同じであり;
aは、すべてのA原子の和であり、0<a≦1である;
bは、すべてのB原子の和であり、3.5≦b≦4であって;
cは、すべてのX原子の和であり、8≦c≦12である]
を有する金属間化合物を形成し;
(2)さらなるXの存在下、工程(1)において生成した充填スクッテルダイト構造を有する金属間化合物を溶融し;次いで、
(3)金属間化合物の相形成温度に等しいか、またはそれより高い温度にてさらなるXの存在下で工程(2)の金属間化合物をアニーリングする
ことを含む。
A’a’B’b’X’c’
[式中、A’は、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Yb、Ca、Sr、BaおよびTlの少なくとも2つ、ならびにそれらの3以上の混合物から選択され;
B’は、1以上の遷移金属原子から選択され;
X’は1以上のIIIA〜VIIA族原子から選択され;
a’は、すべてのA’原子の和であり、0<a’≦1である;
b’は、すべてのB’原子の和であり、3.5≦b’≦4であって;
c’は、すべてのX’原子の和であり、10≦c’≦12である]
を有する金属間化合物を調製した。
化合物Z1−XYbXFe4Sb12およびZ1−XYbXFe3.9Co0.01Sb12(Z=Ce、La)を、Sigma Aldrichから購入したLa、Ce、Yb、Fe、CoおよびSbの高純度出発インゴットから合成した。次いで、これらの反応物の化学量論的混合物を真空(<10−6mbar)石英管の中で密閉した。次いで、試料を0.5°/分の勾配で400℃に非常にゆっくりと加熱した。試料は48時間この温度で維持した。次いで、温度を700℃に1週間上昇させた。最後に、試料を室温に冷却した。
Claims (44)
- (1)成分A、BおよびXを供し、ここに、A、BおよびXは以下の通りであり:
Aは、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Yb、In、Ca、Sr、BaおよびTl、およびそれらの2以上の混合物から選択され;
Bは1以上の遷移金属原子から選択され;かつ
Xは1以上のIIIA〜VIIA族原子から選択される;
次いで、成分A、BおよびXの固相反応によって、充填スクッテルダイト構造および
AaBbXc
[式中、A、BおよびXは前記定義に同じであり、
aは、すべてのA原子の和であり、0<a≦1である;
bは、すべてのB原子の和であり、3.5≦b≦4であって;
cは、すべてのX原子の和であり、8≦c≦12である]
の式を有する金属間化合物を形成し、
(2)さらなるXの存在下、工程(1)において生成された充填スクッテルダイト構造を有する金属間化合物を溶融し;次いで
(3)金属間化合物の相形成温度に等しいか、またはそれより高い温度にてさらなるXの存在下、工程(2)の金属間化合物をアニーリングする
ことを含む、金属間化合物の製造方法。 - A、BおよびXが、化学量論的な量において供される、請求項1記載の方法。
- 充填スクッテルダイト構造およびAaBbXcの式を有する金属間化合物を形成するためのA、BおよびXの固相反応が、500℃〜900℃の温度範囲で1〜7日間加熱することにより行われる請求項1または2記載の方法。
- 金属間化合物が、アークおよび/または誘導溶融炉を用いて溶融される請求項1〜3のいずれか1記載の方法。
- 溶融工程(2)前に工程(1)におけて供された金属間化合物をペレット化する工程をさらに含む請求項1〜4のいずれか1記載の方法。
- アニーリング工程(3)が、24時間を超える期間行なわれる請求項1〜5のいずれか1記載の方法。
- アニーリング工程(3)が、72時間を超える期間行なわれる請求項6記載の方法。
- アニーリング工程(3)が、1週を超える期間行なわれる請求項7記載の方法。
- Aが、希土類元素およびそれらの2以上の混合物から選択される請求項1〜8のいずれか1記載の方法。
- Aが、1以上のLa、CeおよびYbから選択される請求項1〜9のいずれか1記載の方法。
- Bが、Fe、Co、Rh、Ru、OsおよびIrから選択される請求項1〜10のいずれか1記載の方法。
- Bが、FeおよびCoである請求項1〜11のいずれか1記載の方法。
- Xが、C、Si、Ge、Sn、Pb、N、P、As、Sb、Bi、S、SeおよびTeから選択される請求項1〜12のいずれか1記載の方法。
- XがP、AsまたはSbである請求項1〜13のいずれか1記載の方法。
- Xが、Sbである請求項1〜14のいずれか1記載の方法。
- aが、0.5〜1の範囲にある請求項1〜15のいずれか1記載の方法。
- aが、0.8〜0.87の範囲にある請求項1〜16のいずれか1記載の方法。
- bが4である請求項1〜17のいずれか1記載の方法。
- cが12である請求項1〜18のいずれか1記載の方法。
- 請求項1〜19のいずれかに記載の方法によって得られた金属間化合物。
- 請求項1〜19のいずれかに記載の方法によって得られた、≧0.9のZT600K値を示す金属間化合物。
- 請求項1〜19のいずれかに記載の方法によって得られた、≧1.1のZT600K値を示す金属間化合物。
- 請求項1〜19のいずれかに記載の方法によって得られた、≧1.2のZT600K値を示す金属間化合物。
- ≧0.9のZT600K値を示し、かつ
式:A’a’ B’b’ X’c’
[式中、A’は、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Yb、Ca、Sr、BaおよびTlの少なくとも2つ、ならびにそれらの3以上の混合物から選択され;
B’は1以上の遷移金属原子から選択され;
X’は1以上のIIIA〜VIIA族原子から選択され;
a’は、すべてのA’原子の和であり、0<a’≦1である;
b’は、すべてのB’原子の和であり、3.5≦b’≦4であって;
c’は、すべてのX’原子の和であり、10≦c’≦12である]
を有する金属間化合物。 - 充填スクッテルダイト構造を有する請求項24記載の金属間化合物。
- A’が少なくとも2つの希土類元素およびそれらの3以上の混合物から選択される請求項24または25記載の金属間化合物。
- A’が、La、CeおよびYbの少なくとも2つから選択される請求項24〜26のいずれか1記載の金属間化合物。
- B’が、Fe、Co、Rh、Ru、OsおよびIrから選択される請求項24〜27のいずれか1記載の金属間化合物。
- B’がFeおよびCoである請求項28記載の金属間化合物。
- X’が、C、Si、Ge、Sn、Pb、N、P、As、Sb、Bi、S、SeおよびTeから選択される請求項24〜29のいずれか1記載の金属間化合物。
- X’がP、AsまたはSbである請求項30記載の金属間化合物。
- X’がSbである請求項31記載の金属間化合物。
- a’が、0.5〜1の範囲にある請求項24〜31のいずれか1記載の金属間化合物。
- a’が、0.8〜0.87の範囲にある請求項24〜33のいずれか1記載の金属間化合物。
- b’が4である請求項24〜34のいずれか1記載の金属間化合物。
- c’が12である請求項24〜35のいずれか1記載の金属間化合物。
- ≧1のZT600K値を示す請求項24〜36のいずれか1記載の金属間化合物。
- ≧1.1のZT600K値を示す請求項37記載の金属間化合物。
- ≧1.2のZT600K値を示す請求項38記載の金属間化合物。
- 請求項20〜39のいずれかに記載の金属間化合物を含むペルチェクーラー。
- 請求項20〜39のいずれかに記載の金属間化合物を含む熱電発電機。
- 請求項20〜39のいずれかに記載の金属間化合物を含む磁気抵抗器。
- 熱電物質としての請求項20〜39のいずれかに記載の金属間化合物の使用。
- 第1の電極、第2の電極およびそれらの間の中間層を含み、該中間層は、請求項20〜39のいずれかに記載の金属間化合物を含む多層。
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