JP2011240273A - 吸着剤及びその製造方法、並びに燃料の脱硫方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】構成元素として少なくともAlを含み、平均細孔径が2〜50nmである多孔質担体と、Ag+及びCu2+から選ばれる少なくとも1種の金属イオンを含む水溶液とを混合撹拌し、撹拌後の混合物から前記多孔質担体を分離し、分離した前記多孔質担体を焼成することによって得られる吸着剤。
【選択図】図2
Description
を備える、吸着剤の製造方法を提供する。
本実施形態に係る吸着剤は、構成元素として少なくともAlを含み、平均細孔径が2〜50nmである多孔質担体と、Ag+及びCu2+から選ばれる少なくとも1種の金属イオンを含む水溶液とを混合撹拌し、撹拌後の混合物から多孔質担体を分離し、分離した多孔質担体を焼成することによって得られる吸着剤である。
本実施形態に係る燃料の脱硫方法は、硫黄分を含有する燃料と、上記の吸着剤とを接触させて、燃料から硫黄分を除去する工程を備える。
以下、燃料電池システムの好適な一例について説明する。なお、以下に示す燃料電池システムは水素製造装置を備えるものであり、水素製造装置についても併せて説明する。
ビーカーに493gのイオン交換水を秤取し、2.33gの硝酸銀(AgNO3)を加えて溶解させ、0.47%硝酸銀水溶液を得た。調製した硝酸銀水溶液に、4.93gのMCM−41粉末(平均細孔径2.4nm、Si/Al(原子比)=5.6)を、当該粉末1gに対して硝酸銀水溶液100gの割合で加えて室温で6時間程攪拌した。その後、濾過、イオン交換水による洗浄を行い、濾紙上に回収された粉末を80oCで終夜乾燥させた。乾燥後得られた粉末に対して、同様の操作を2回繰り返し行なった。得られた粉末を550oCで5時間焼成して吸着剤(以下、「吸着剤A」という。)を得た。
ビーカーに60gのイオン交換水を秤取し、0.24gの硝酸銀を加えて溶解させ、0.40%硝酸銀水溶液を得た。調製した硝酸銀水溶液に、0.60gのMCM−41粉末(平均細孔径2.4nm、Si/Al(原子比)=38.4)を、当該粉末1gに対して硝酸銀水溶液100gの割合で加え、室温で6.5時間程攪拌した。その後、濾過、イオン交換水による洗浄を行い、濾紙上に回収された粉末を80oCで終夜乾燥させた。乾燥後得られた粉末に対して、同様の操作を2回繰り返し行なった。得られた粉末を550oCで5時間焼成して吸着剤(以下、「吸着剤B」という。)を得た。
ビーカーに297gのイオン交換水を秤取し、1.17gの硝酸銀を加えて溶解させ、0.39%硝酸銀水溶液を得た。調製した硝酸銀水溶液に、2.97gのシリカ−アルミナ粉末(平均細孔径10.6nm、Si/Al(原子比)=1.9)を、当該粉末1gに対して硝酸銀水溶液100gの割合で加え、室温で6.5時間程攪拌した。その後、濾過、イオン交換水による洗浄を行い、濾紙上に回収された粉末を80oCで終夜乾燥させた。乾燥後得られた粉末に対して、同様の操作を2回繰り返し行なった。得られた粉末を550oCで5時間焼成して(以下、「吸着剤C」という。)を得た。
ビーカーに216gのイオン交換水を秤取し、0.85gの硝酸銀を加えて溶解させ、0.39%硝酸銀水溶液を得た。調製した硝酸銀水溶液に、2.16gのシリカ−アルミナ粉末(平均細孔径10.6nm、Si/Al(原子比)=1.9)を、当該粉末1gに対して硝酸銀水溶液100gの割合で加え、油温80oCのオイルバスで還流させながら6.5時間程攪拌した。その後、濾過、イオン交換水による洗浄を行い、濾紙上に回収された粉末を80oCで終夜乾燥させた。乾燥後得られた粉末に対して、同様の操作を2回繰り返し行なった。得られた粉末を550oCで5時間焼成して吸着剤(以下、「吸着剤D」という。)を得た。
ビーカーに214gのイオン交換水を秤取し、0.34gの硝酸銀を加えて溶解させ、0.16%硝酸銀水溶液を得た。調製した硝酸銀水溶液に、2.14gのシリカ−アルミナ粉末(平均細孔径10.6nm、Si/Al(原子比)=1.9)を、当該粉末1gに対して硝酸銀溶液100gの割合で加え、油温80oCのオイルバスで還流させながら6.5時間程攪拌した。その後、濾過、イオン交換水による洗浄を行い、濾紙上に回収された粉末を80oCで終夜乾燥させた。乾燥後得られた粉末に対して、同様の操作を2回繰り返し行なった。得られた粉末を550oCで5時間焼成して吸着剤(以下、「吸着剤E」という。)を得た。
ビーカーに22gのイオン交換水を秤取し、0.261gの硝酸銀を加えて溶解させ、1.17%硝酸銀水溶液を得た。調製した硝酸銀水溶液に、0.22gのMCM−41粉末(平均細孔径2.4nm、Si/Al(原子比)=33.2)を、当該粉末1gに対して硝酸銀水溶液100gの割合で加え、油温80oCのオイルバスで還流させながら6.5時間程攪拌した。その後、濾過、イオン交換水による洗浄を行い、濾紙上に回収された粉末を80oCで終夜乾燥させた。乾燥後得られた粉末に対して、同様の操作を2回繰り返し行なった。得られた粉末を550oCで5時間焼成して吸着剤(以下、「吸着剤F」という。)を得た。
ビーカーに24gのイオン交換水を秤取し、0.19gの硝酸銀を加えて溶解させ、0.79%硝酸銀水溶液を得た。調製した硝酸銀水溶液に、0.24gのMCM−41粉末(平均細孔径2.4nm、Si/Al(原子比)=33.2)を、当該粉末1gに対して硝酸銀水溶液100gの割合で加え、油温80oCのオイルバスで還流させながら6.5時間程攪拌した。その後、濾過、イオン交換水による洗浄を行い、濾紙上に回収された粉末を80oCで終夜乾燥させた。乾燥後得られた粉末に対して、同様の操作を2回繰り返し行なった。得られた粉末を550oCで5時間焼成して吸着剤(以下、「吸着剤G」という。)を得た。
ビーカーに24gのイオン交換水を秤取し、0.284gの硝酸銀を加えて溶解させ、1.17%硝酸銀水溶液を得た。調製した硝酸銀水溶液に、0.24gのMCM−41粉末(平均粒子径2.4nm、Si/Al(原子比)=34.9)を、当該粉末1gに対して硝酸銀水溶液100gの割合で加え、室温で6.5時間程攪拌した。その後、濾過、イオン交換水による洗浄を行い、濾紙上に回収された粉末を80oCで終夜乾燥させた。乾燥後得られた粉末に対して、同様の操作を2回繰り返し行なった。得られた粉末を、550oCで5時間焼成して吸着剤(以下、「吸着剤H」という。)を得た。
ビーカーに22gのイオン交換水を秤取し、0.173gの硝酸銀を加えて溶解させ、0.78%硝酸銀水溶液を得た。調製した硝酸銀水溶液に、0.22gのMCM−41粉末(平均細孔径2.4nm、Si/Al(原子比)=34.9)を、当該粉末1gに対して硝酸銀水溶液100gの割合で加え、室温で6.5時間程攪拌した。その後、濾過、イオン交換水による洗浄を行い、濾紙上に回収された粉末を80oCで終夜乾燥させた。乾燥後得られた粉末に対して、同様の操作を2回繰り返し行なった。得られた粉末を、550oCで5時間焼成して吸着剤(以下、「吸着剤I」という。)を得た。
ビーカーに30gのイオン交換水を秤取し、0.948gの硝酸銀を加えて溶解させ、3.07%硝酸銀水溶液を得た。調製した硝酸銀水溶液に、0.30gのMCM−41粉末(平均細孔径2.4nm、Si/Al(原子比)=37.0)粉末を、当該粉末1gに対して硝酸銀水溶液100gの割合で加え、油温80oCのオイルバスで還流させながら3.5時間程攪拌した。その後、濾過、イオン交換水による洗浄を行い、濾紙上に回収された粉末を80oCで終夜乾燥させた。乾燥後得られた粉末に対して、同様の操作を2回繰り返し行なった。得られた粉末を550oCで5時間焼成して吸着剤(以下、「吸着剤J」という。)を得た。
ビーカーに41gのイオン交換水を秤取し、1.30gの硝酸銀を加えて溶解させ、3.07%硝酸銀水溶液を得た。調製した硝酸銀水溶液に、0.41gのMCM−41粉末(平均粒子径2.4nm、Si/Al(原子比)=36.6)を、当該粉末1gに対して硝酸銀水溶液100gの割合で加え、室温で3.5時間程攪拌した。その後、濾過、イオン交換水による洗浄を行い、濾紙上に回収された粉末を80oCで終夜乾燥させた。乾燥後得られた粉末に対して、同様の操作を2回繰り返し行なった。得られた粉末を550oCで5時間焼成して吸着剤(以下、「吸着剤K」という。)を得た。
ビーカーに486gのイオン交換水を秤取し、0.63gの硝酸銅(II)(Cu(NO3)2)を加えて溶解させ、0.13%硝酸銅水溶液を得た。調製した硝酸銅(II)水溶液に4.86gのMCM−41粉末(平均粒子径2.4nm、Si/Al(原子比)=38.4)を、当該粉末1gに対して硝酸銅(II)水溶液100gの割合で加え、室温で6時間程攪拌した。その後、濾過、イオン交換水による洗浄を行い、濾紙上に回収された粉末を80oCで終夜乾燥させた。乾燥後得られた粉末に対して、同様の操作を2回繰り返し行なった。得られた粉末を550oCで5時間焼成して吸着剤(以下、「吸着剤L」という。)を得た。
ビーカーに63gのイオン交換水を秤取し、0.12gの硝酸銅(II)を加えて溶解させ、0.19%硝酸銅(II)水溶液を得た。調製した硝酸銅(II)水溶液に、0.63gのMCM−41粉末(平均粒子径2.4nm、Si/Al(原子比)=38.4)を、当該粉末1gに対して硝酸銅(II)水溶液100gの割合で加え、室温で6.5時間程攪拌した。その後、濾過、イオン交換水による洗浄を行い、濾紙上に回収された粉末を80oCで終夜乾燥させた。乾燥後得られた粉末に対して、同様の操作を2回繰り返し行なった。得られた粉末を550oCで5時間焼成して吸着剤(以下、「吸着剤M」という。)を得た。
ビーカーに5.27gのイオン交換水を秤取し、0.949gのテトラフルオロホウ酸銀AgBF4を加えて溶解させ、15.3%テトラフルオロホウ酸銀水溶液を得た。2.04gのMCM−41(平均細孔径2.4nm、Si/Al(原子比)=6.1)を蒸発皿に秤取し、調製したテトラフルオロホウ酸銀水溶液を薬さじで粉末を馴染ませながらスポイトで数滴ずつ加えた。その後、80oCで終夜乾燥させて吸着剤(以下、「吸着剤N」という。)を得た。
実施例1〜13及び比較例1で得られた吸着剤A〜Nについて以下の試験を行い、脱硫活性を評価した。
200ppmのベンゾチオフェンを含むn−ドデカン溶液50mlに吸着剤0.2gを加え、室温下で2時間撹拌した。その後、濾過によりn−ドデカン溶液を回収し、溶液中のベンゾチオフェン濃度を測定した。そして、得られたベンゾチオフェン濃度の測定値と、各吸着剤の金属(銀又は銅)の含有量とから、金属の有効利用率(単位金属量当たりの脱硫活性能)を求め、脱硫活性を評価した。得られた結果を表1に示す。
Claims (7)
- 構成元素として少なくともAlを含み、平均細孔径が2〜50nmである多孔質担体と、Ag+及びCu2+から選ばれる少なくとも1種の金属イオンを含む水溶液とを混合撹拌し、撹拌後の混合物から前記多孔質担体を分離し、分離した前記多孔質担体を焼成することによって得られる吸着剤。
- 構成元素として少なくともAlを含み、平均細孔径が2〜50nmである多孔質担体と、
前記多孔質担体に保持された、銀及び銅から選ばれる少なくとも1種の金属と、
を含み、
前記金属の少なくとも一部は、前記多孔質担体の細孔内において、Ag+又はCu2+の形態で保持されている、吸着剤。 - 構成元素として少なくともAlを含み、平均細孔径が2〜50nmである多孔質担体と、
前記多孔質担体に保持された、銀及び銅から選ばれる少なくとも1種の金属と、
を含み、
前記金属の少なくとも一部は、前記多孔質担体の細孔内において、X線回折スペクトルにおいてAg2Oに帰属される回折ピーク及びCuOに帰属される回折ピークを与えない形態で存在している、吸着剤。 - 構成元素として少なくともAlを含み、平均細孔径が2〜50nmである多孔質担体と、Ag+及びCu2+から選ばれる少なくとも1種の金属イオンを含む水溶液とを混合撹拌する第1の工程と、
前記第1の工程後に得られる前記多孔質担体と前記水溶液との混合物から前記多孔質担体を分離する第2の工程と、
前記第2の工程後に得られる前記多孔質担体を焼成し、吸着剤を得る工程と、
を備える、吸着剤の製造方法。 - 硫黄分を含有する燃料と請求項1〜3のいずれか一項に記載の吸着剤とを接触させて、前記燃料から前記硫黄分を除去する工程を備える、燃料の脱硫方法。
- 前記燃料と前記吸着剤とを5℃以上70℃以下の温度で接触させる、請求項5に記載の脱硫方法。
- 前記燃料が灯油である、請求項5又は6に記載の脱硫方法。
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