JP2010238977A

JP2010238977A - フェライト磁石の製造方法および製造装置

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Publication number: JP2010238977A
Application number: JP2009086383A
Authority: JP
Inventors: Yoshihiro Toda; 嘉広遠田; Masashi Goto; 真史後藤; Tomohiko Aida; 智彦会田; Shunichi Kudo; 俊一工藤
Original assignee: TDK Corp
Current assignee: TDK Corp
Priority date: 2009-03-31
Filing date: 2009-03-31
Publication date: 2010-10-21
Anticipated expiration: 2029-03-31
Also published as: JP5326748B2

Abstract

【課題】磁気配向の乱れや外形の変形が少ないフェライト磁石を製造するための方法と、そのフェライト磁石を製造するための製造装置を提供すること。
【解決手段】磁場が印加された金型のキャビティ内で射出成形して予備成形体を得る工程と、予備成形体を焼成する工程と、を有するフェライト磁石の製造方法である。キャビティ１２が、半径方向に所定厚みの略円弧形状の横断面と軸方向に矩形状の縦断面とを有する。キャビティ１２に溶融状態の
原材料を送り込むゲート６０が、キャビティ１２の横断面における略円弧形状の中央部であって、キャビティ１２の縦断面における軸方向の一方の第１端１２ａに設けられている。キャビティ１２から溢れた溶融状態の原材料が入り込むオーバーフロー部７０が、キャビティ１２の縦断面における軸方向に他方の第２端１２ｂであって、ゲート６０と向き合う位置に設けてある。磁場による磁力線は、キャビティ１２の厚み方向に、キャビティ１２およびオーバーフロー部７０に作用する。
【選択図】図１

Description

本発明は、フェライト磁石の製造方法および製造装置に係り、さらに詳しくは、磁気配向の乱れや外形の変形が少ないフェライト磁石を製造するための方法と、そのフェライト磁石を製造するための製造装置に関する。

たとえば特許文献１に示すように、湾曲した断面形状を有する磁石を製造するための方法および金型装置が知られている。ただし、この特許文献１に示す磁石の製造方法および金型装置は、複合樹脂磁石を製造するための方法および装置であり、焼結磁石を製造するための方法および装置ではない。

仮に特許文献１に示すような従来の金型装置により得られた予備成形体（磁性粉末とバインダ樹脂とを含む）を焼成した場合には、焼成後の成形体における反ゲート側の端部において、磁気配向の乱れが生じると共に、外形の変形が生じるという課題があることが本発明者等の実験により判明した。

なお、たとえば特許文献２に示すように、射出成形方法では、キャビティを挟んでゲートの反対側にオーバーフロー部を設け、樹脂成形時の成形体の変形などを防止する技術が知られている。しかしながら、従来の射出成形方法では、その射出成形により得られた成形体を焼成することを考慮していない。このため、通常の射出成形に用いる金型装置を用いて成形された成形体を焼成したとしても、焼成後の成形体における反ゲート側の端部において、磁気配向の乱れや外形の変形を抑制することが困難であった。特に、薄肉で湾曲形状の焼結磁石を、磁気配向の乱れや外形の変形を抑制しつつ、製造することが困難であった。

特開平８−１６０７５２号公報特開昭６０−９７２２号公報

本発明は、このような実状に鑑みてなされ、その目的は、磁気配向の乱れや外形の変形が少ないフェライト磁石を製造するための方法と、そのフェライト磁石を製造するための製造装置を提供することである。

上記目的を達成するために、本発明に係るフェライト磁石の製造方法は、
磁性粉末とバインダ樹脂とを含む原材料を溶融させ、磁場が印加された金型のキャビティ内で射出成形して予備成形体を得る工程と、
前記予備成形体を焼成する工程と、を有するフェライト磁石の製造方法であって、
前記キャビティが、半径方向に所定厚みの略円弧形状の横断面と軸方向に矩形状の縦断面とを有するキャビティであり、
前記キャビティに溶融状態の原材料を送り込むゲートが、前記キャビティの横断面における略円弧形状の中央部であって、前記キャビティの縦断面における軸方向の一方の第１端に設けられ、
前記キャビティから溢れた溶融状態の原材料が入り込むオーバーフロー部が、前記キャビティの縦断面における軸方向に他方の第２端であって、前記ゲートと向き合う位置に設けられ、
前記磁場による磁力線は、前記キャビティの厚み方向に、前記キャビティおよび前記オーバーフロー部に作用することを特徴とする。

本発明に係るフェライト磁石の製造方法によれば、上記のような構成のオーバーフロー部を金型のキャビティに連通して設けることで、予備成形体の焼成後に、磁気配向の乱れや外形の変形が少ない焼結フェライト磁石を得ることが判明した。このことは、本発明者等により初めて見出された。

好ましくは、前記オーバーフロー部の厚みが、前記キャビティに開口する前記ゲートの厚みと同等以上で、前記キャビティの幅と同等以下である。また好ましくは、前記オーバーフロー部の幅が、前記ゲートの幅と同等以上で、前記キャビティの幅と同等以下である。前記オーバーフロー部は、前記キャビティの幅方向に沿って連続的に形成しても良いし、または断続的に形成してもよい。
好ましくは、前記予備成形体は、前記ゲートおよびオーバーフロー部に対応する成形部を切除した後に焼成される。このように必要部分のみを焼成することで、焼成時の熱量を低減することができ、省エネルギーに寄与する。

本発明に係るフェライト磁石の製造装置は、
キャビティと、磁性粉末とバインダ樹脂とを含む原材料を前記キャビティへ案内するためのゲートとが形成してある金型と、
前記キャビティに磁場を印加する磁場印加手段と、を有するフェライト磁石の製造装置であって、
前記キャビティが、半径方向に所定厚みの略円弧形状の横断面と軸方向に矩形状の縦断面とを有するキャビティであり、
前記ゲートが、前記キャビティの横断面における略円弧形状の中央部であって、前記キャビティの縦断面における軸方向の一方の第１端に設けられ、
前記キャビティから溢れた溶融状態の原材料が入り込むオーバーフロー部が、前記キャビティの縦断面における軸方向に他方の第２端であって、前記ゲートと向き合う位置に設けられ、
前記磁場印加手段による磁力線は、前記キャビティの厚み方向に、前記キャビティおよび前記オーバーフロー部に作用することを特徴とする。

本発明に係るフェライト磁石の製造装置を用いて予備成形体を成形し、その後に、その予備成形体を焼成すれば、磁気配向の乱れや外形の変形が少ない焼結フェライト磁石を得ることができる。

図１は本発明の一実施形態に係るフェライト磁石の製造装置の概略断面図である。図２は図１に示す金型装置の要部拡大断面図である。図３は図２に示すIII−III線に沿う金型装置の断面図である。図４は図１〜図３に示す金型装置のキャビティを立体的に示す斜視図である。図５（Ａ）〜図５（Ｄ）は本発明の他の実施形態に係る金型装置のキャビティを長手方向の側面から見た図、長手方向の端面から見た図および平面側から見た図である。図６（Ａ）〜図６（Ｃ）は本発明の他の実施形態に係る金型装置のキャビティを長手方向の側面から見た図、および長手方向の端面から見た図である。図７（Ａ）〜図７（Ｃ）は本発明の他の実施形態に係る金型装置のキャビティを長手方向の側面から見た図、および長手方向の端面から見た図である。図８（Ａ）〜図８（Ｃ１）および図８（Ｃ２）は本発明の他の実施形態に係る金型装置のキャビティを長手方向の側面から見た図、長手方向の端面から見た図、および平面側から見た図である。図９（Ａ）は本発明の一実施例に係る方法により得られたフェライト焼結磁石の要部断面図、図９（Ｂ）は本発明の比較例に係る方法により得られたフェライト焼結磁石の要部断面図である。

以下、本発明を、図面に示す実施形態に基づき説明する。まず、図１に示す磁場射出成形装置２について説明する。

図１に示すように、この磁場射出成形装置２は、ペレット１０が投入されるホッパ４を有する押出機６と、押出機６から押し出されたペレット１０の溶融物をキャビティ１２内で成形するための金型装置８とを有する。この磁場射出成形装置は、ＣＩＭ（ceramic injection molding）成形を利用した成形装置である。

金型装置８は、図２および図３に示すように、強磁性体からなる第１金型２０と、第１金型２０と同じく強磁性体からなる第２金型３０と、非磁性体からなる第３金型４０とを有する。第１金型２０および第２金型３０を構成する強磁性体としては、特に限定されないが、例えばＳＫＨ５１（ＪＩＳＧ４４０３：２００６）、ＳＫ３（ＪＩＳＧ４４０１：２００６）、ＳＫＤ１１（ＪＩＳＧ４４０４：２００６）等の鋼材を用いることができる。また、第３金型４０を構成する非磁性体としては、特に限定されないが、例えばＳＵＳ３０４（ＪＩＳＧ４３０５：２００５）等の鋼材を用いることができる。

第１金型２０および第２金型３０は、いずれか一方が成形装置２に対して固定してある固定型であり、いずれか他方が固定型に対して移動自在な可動型である。第３金型４０は、第１金型２０または第２金型３０に対して固定してある。図２に示すように、第１金型２０には、スプール５０が形成してあり、このスプール５０に対して押出機６のノズル６ａが接続され、ノズル６ａからスプール５０に向けて溶融状態の原料が注入される。

第１金型２０と第２金型３０との割面には、スプール５０に連通する複数のゲート６０が形成してあり、各ゲート６０には、キャビティ１２が連通するように形成してある。各キャビティ１２は、図３および図４に示すように、半径方向ｒ１に所定厚みｔ１の略円弧形状の横断面と軸方向Ｌ１に矩形状の縦断面とを有するキャビティである。所定厚みｔ１は、本実施形態では、好ましくは０．１〜４ｍｍである。

図４に示すように、各キャビティ１２に溶融状態の原材料を送り込むゲート６０が、キャビティ１２の横断面における略円弧形状の中央部であって、キャビティ１２の縦断面における軸方向Ｌ１の一方の第１端１２ａに設けられている。また、キャビティ１２には、キャビティ１２から溢れた溶融状態の原材料が入り込むオーバーフロー部７０が、キャビティ１２の縦断面における軸方向Ｌ１に他方の第２端１２ｂであって、ゲート６０と向き合う位置に設けられている。

本実施形態では、オーバーフロー部７０の幅Ｗ２は、ゲートの幅Ｗ１と同等以上で、キャビティ１２の横断面幅Ｗ０の１／２以下であるが、本発明では特に限定されない。オーバーフロー部７０の幅Ｗ２が大きすぎると、後工程で削除される部分が多くなる。また、幅Ｗ２が小さすぎると、本発明の効果が小さいことから、キャビティ１２の横断面幅Ｗ０の１／７以上であることが好ましい。

ゲート部６０の厚みと、オーバーフロー部７０の厚みとは、同一であっても異なっていてもよいが、キャビティ１２の厚み以下であり、オーバーフロー部７０の厚みの方が、ゲート部６０の厚みよりも同等以上であることが好ましい。なお、「幅Ｗ１，Ｗ２，Ｗ０」とは、キャビティの横断面において、円弧形状の弦方向に平行な方向の幅の意味であり、ゲート部６０の厚みとオーバーフロー部７０の厚みとは、その横断面において、幅と垂直な方向の厚みである。

図示省略してあるが、金型装置８には、磁場印加手段としての電磁コイルまたは磁石が配置してあり、図３に示すように、キャビティ１２内には、キャビティ１２の厚み方向（円弧の半径方向）に磁力線Ｍ１が発生するようになっている。この磁力線は、キャビティ１２と共に、図２および図４に示すオーバーフロー部７０にも作用する。なお、磁力線は、ゲート６０にも作用させてもよい。

本実施形態では、キャビティ１２を構成する第１金型２０および第２金型３０の内周面には、第１金型２０および第２金型３０を構成する強磁性体の鋼材よりも耐摩耗性の高い被覆層が形成されていてもよい。被覆層によって、射出成形によって金型が摩耗することを抑制することができる。被覆層としては、特に限定されないが、例えばＣｏ−Ｃｒ系合金や、Ｔｉ系合金、Ｎｉ系合金等を用いることができる。被覆層の厚みは、キャビティ１２内での磁力線の強度が低下しないように決定される。

図３に示すように、非磁性体で構成される第３金型４０は、第１金型２０および第２金型３０の間に配置され、キャビティ１２の横断面において、円弧状のキャビティの円弧方向に伸びる突起部４２を有する。各突起部４２の先端部が、三角形状または多角形状あるいは曲面状に凹んでいる。突起部４２の厚みは、キャビティ１２の厚みと同程度である。

本実施形態に係るフェライト焼結磁石の製造方法では、まず、磁性粉末の原料粉末を準備する。磁性粉末の原料粉末としては、特に限定されないが、好ましくは、フェライトが用いられ、特に、マグネトプランバイト型のＭ相、Ｗ相等の六方晶系のフェライトが好ましく用いられる。

このようなフェライトとしては、特に、ＭＯ・ｎＦｅ_２Ｏ_３（Ｍは好ましくはＳｒおよびＢａの１種以上、ｎ＝４．５〜６．５）であることが好ましい。このようなフェライトには、さらに、希土類元素、Ｃａ、Ｐｂ、Ｓｉ、Ａｌ、Ｇａ、Ｓｎ、Ｚｎ、Ｉｎ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｇｅ、Ｎｂ、Ｚｒ等が含有されていてもよい。

特に、下記に示すＡ，Ｒ，ＦｅおよびＭを構成元素として含む六方晶マグネトプランバイト型（Ｍ型）フェライトを主相に有するフェライトが好ましい。ただし、Ａは、Ｓｒ、Ｂａ、ＣａおよびＰｂから選択される少なくとも１種の元素であり、Ｒは、希土類元素（Ｙを含む）およびＢｉから選択される少なくとも１種の元素であり、Ｍは、Ｃｏおよび／またはＺｎである。これらのＡ，Ｒ，ＦｅおよびＭそれぞれの金属元素の総計の構成比率が、全金属元素量に対し、
Ａ：１〜１３原子％、
Ｒ：０．０５〜１０原子％、
Ｆｅ：８０〜９５原子％、
Ｍ：０．１〜５原子％である。

このフェライトにおいて、ＲがＡサイトに存在するとし、ＭがＦｅのサイトに存在するとした場合におけるフェライトの組成式は、下記の式１に示すように表すことができる。なお、ｘ、ｙ、ｚは上記の量から計算される値である。

Ａ_１−ｘＲ_ｘ（Ｆｅ_１２−ｙＭ_ｙ）_ｚＯ_１９…式１

このような異方性フェライトの原料粉末を製造するには、フェライト組成物の原料の酸化物、または焼成により酸化物となる化合物を仮焼前に混合し、その後仮焼を行う。仮焼は、大気中で、例えば１０００〜１３５０°Ｃで、１秒間〜１０時間、特にＭ型のＳｒフェライトの微細仮焼粉を得るときには、１０００〜１２００℃で、１秒間〜３時間程度行えばよい。

このような仮焼粉は、実質的にマグネトプランバイト型のフェライト構造をもつ顆粒状粒子から構成され、その一次粒子の平均粒径は０．１〜１μｍ、特に０．１〜０．５μｍであることが好ましい。平均粒径は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により測定すればよく、その変動係数ＣＶは８０％以下、一般に１０〜７０％であることが好ましい。また、飽和磁化σｓは６５〜８０ｅｍｕ／ｇ、特にＭ型Ｓｒフェライトでは６５〜７１．５ｅｍｕ／ｇ、保磁力ＨｃＪは２０００〜８０００Ｏｅ、特にＭ型Ｓｒフェライトでは４０００〜８０００Ｏｅであることが好ましい。

この実施形態では、このようにして製造された仮焼粉を、必要に応じて、乾式粗粉砕し、その後に、湿式粉砕を一回以上行う。

乾式粗粉砕工程では、通常、ＢＥＴ比表面積が２〜１０倍程度となるまで粉砕する。粉砕後の平均粒径は、０．１〜１μｍ程度、ＢＥＴ比表面積は４〜１０ｍ^２／ｇ程度であることが好ましく、粒径のＣＶは８０％以下、特に１０〜７０％に維持することが好ましい。粉砕手段は特に限定されず、例えば乾式振動ミル、乾式アトライター（媒体撹拌型ミル）、乾式ボールミル等が使用できるが、特に乾式振動ミルを用いることが好ましい。粉砕時間は、粉砕手段に応じて適宜決定すればよい。

乾式粗粉砕には、仮焼体粒子に結晶歪を導入して保磁力ＨｃＢを小さくする効果もある。保磁力の低下により粒子の凝集が抑制され、分散性が向上する。また、配向度も向上する。粒子に導入された結晶歪は、後の焼結工程において解放され、これによって本来の硬磁性に戻って永久磁石となる。

乾式粗粉砕の後、仮焼体粒子と水とを含む粉砕用スラリーを調製し、これを用いて湿式粉砕を行う。粉砕用スラリー中の仮焼体粒子の含有量は、１０〜７０重量％程度であることが好ましい。湿式粉砕に用いる粉砕手段は特に限定されないが、通常、ボールミル、アトライター、振動ミル等を用いることが好ましい。粉砕時間は、粉砕手段に応じて適宜決定すればよい。

本実施形態では、湿式粉砕に際して、界面活性剤を添加する。界面活性剤としては、好ましくは、一般式Ｃ_ｎ（ＯＨ）_ｎＨ_ｎ＋２で表される多価アルコールが用いられる。多価アルコールは、炭素数ｎが４以上、好ましくは４〜１００、より好ましくは４〜３０、さらに好ましくは４〜２０、最も好ましくは４〜１２である。

多価アルコールの上記の一般式は、骨格がすべて鎖式であってかつ不飽和結合を含んでいない場合の式である。多価アルコール中の水酸基数、水素数は一般式で表される数よりも多少少なくてもよい。上記多価アルコールは、飽和であっても不飽和結合を含んでいてもよく、基本骨格は鎖式であっても環式であってもよいが、鎖式であることが好ましい。また水酸基数が炭素数ｎの５０％以上であれば、本発明の効果は実現するが、水酸基数は多いほうが好ましく、水酸基数と炭素数とが一致することが最も好ましい。

本発明で用いる界面活性剤としては、具体的にはｎ＝６であるソルビトール、マンニトールが好ましい。

本発明で用いる界面活性剤は、粉砕によるメカノケミカル反応で、その構造が変化する可能性がある。さらに例えば、加水分解反応などにより、この実施形態で用いる界面活性剤と同一の有機化合物を生成するような化合物、例えばエステルなどを添加することによっても本発明の目的を達成できる可能性もある。なお、界面活性剤は２種以上を併用してもよい。

界面活性剤の添加量は、磁性粉末１００重量部に対して、好ましくは０．０３〜５重量部、より好ましくは０．０３〜３．０重量部である。界面活性剤の添加量が少なすぎると配向度の向上が不十分となり、一方、界面活性剤が多すぎると、成形体や焼結体にクラックが発生しやすくなる傾向にある。

界面活性剤の添加時期は特に限定されず、乾式粗粉砕時に添加してもよく、湿式粉砕時の粉砕用スラリー調製の際に添加してもよく、一部を乾式粗粉砕の際に添加し、残部を湿式粉砕の際に添加してもよい。あるいは、湿式粉砕後に撹拌などによって添加してもよい。いずれの場合でも、後述するペレット中に界面活性剤が存在することになるので、本発明の効果は実現する。

ただし、特に、湿式粉砕に先立って乾式粗粉砕を行う場合には、湿式粉砕時ではなく、界面活性剤は乾式粗粉砕する工程で添加されることが好ましい。湿式粉砕に先立って乾式粗粉砕を行う場合には、乾式粗粉砕時に界面活性剤を添加すると、粗粉砕された粒表面に界面活性剤が付着した状態から湿式粉砕を始めることができる。このため、湿式粉砕において界面活性剤が磁性粒子間に満遍なく介在し易くなり、配向度を向上させることができる。

なお、界面活性剤を複数回に分けて添加する場合には、合計添加量が前記した好ましい範囲となるように各回の添加量を設定すればよいが、好ましくは、複数回の内の最終の湿式粉砕時に、界面活性剤を添加することが好ましい。粉砕工程の最終結果物として得られる磁性粉末が、湿式粉砕用の溶媒中に分散することで、粉末粒子の凝集がほぐれて粒子間に介在する溶媒が界面活性剤を磁性粒子間に導く。このため、仮に乾燥後の磁性粉末が再凝集しても、磁性粉末粒子間へは界面活性剤が挟み込まれることになる。その結果、再凝集した顆粒（磁性粉末粒子の集合体）が、後工程（混練・成形）で磁性粉末粒子へ分解することに貢献し、配向度を向上させることができると考えられる。

湿式粉砕後、磁性粉末を乾燥させる。乾燥温度は、好ましくは８０〜１５０°Ｃ、さらに好ましくは１００〜１２０°Ｃである。また、乾燥時間は、好ましくは６０〜６００分、さらに好ましくは３００〜６００分である。

乾燥後の磁性粉末粒子の平均粒径は、好ましくは０．０３〜０．７μｍの範囲内、さらに好ましくは０．１〜０．５μｍの範囲内である。乾燥後の磁性粉末には、界面活性剤が付着している。乾燥後の磁性粉末に界面活性剤が付着していることは、熱重量・示差熱同時分析（ＴＧ−ＤＴＡ）により確認される。

この乾燥後の磁性粉末を、バインダ樹脂、ワックス類、滑剤、可塑剤、昇華性化合物などと共に混練し、ペレタイザなどで、ペレットに成形する。混練は、たとえばニーダーなどで行う。ペレタイザとしては、たとえば２軸１軸押出機が用いられる。

バインダ樹脂としては、熱可塑性樹脂などの高分子化合物が用いられ、熱可塑性樹脂としては、たとえばポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン酢酸ビニル共重合体、アタクチックポリプロピレン、アクリルポリマー、ポリスチレン、ポリアセタールなどが用いられる。

ワックス類としては、カルナバワックス、モンタンワックス、蜜蝋などの天然ワックス以外に、パラフィンワックス、ウレタン化ワックス、ポリエチレングリコールなどの合成ワックスが用いられる。

滑剤としては、たとえば脂肪酸エステルなどが用いられ、可塑剤としては、フタル酸エステルが用いられる。

バインダ樹脂の添加量は、磁性粉体１００重量部に対して、好ましくは５〜２０重量部、ワックス類の添加量は、好ましくは５〜２０重量部、滑剤の添加量は、好ましくは０．１〜５重量部である。可塑剤の添加量は、バインダ樹脂１００重量部に対して、好ましくは０．１〜５重量部である。

磁性粉末およびバインダ樹脂を少なくとも含む本実施形態のペレットを切断し、その切断面のＳＥＭ写真を観察すると、磁性粉末がバインダ樹脂のマトリックス中に均一に分散していることが確認された。

本実施形態では、図１に示す磁場射出成形装置２を用いて、このようなペレット１０を、金型装置８内に射出成形する。金型装置８内への射出前に、金型装置８は閉じられ、内部にキャビティ１２が形成され、金型装置８には磁場が印加される。なお、ペレット１０は、押出機６の内部で、たとえば１６０〜２３０°Ｃに加熱溶融され、スクリューにより金型装置８のキャビティ１２内に射出される。金型装置８の温度は、２０〜８０°Ｃである。金型装置８への印加磁場は５〜１５ｋＯｅ程度とすればよい。

射出成形時には、ゲート６０からキャビティ１２の内部に溶融状態の原料が注入され、溶融状態の原料は、キャビティ１２の内部で、あらゆる方向に流れてキャビティ１２の内部を満杯に満たそうとする。その溶融状態の原料の流れは、特にキャビティ１２への原料の充填終期には、オーバーフロー部７０へ流れ込もうとする流れが支配的になると考えられる。射出成形の直前から成形終了まで、キャビティ１２、オーバーフロー部７０およびゲート６０に磁力線が作用する。

射出成形の終了後に、金型装置８の型開きを行い、キャビティ１２、スプール部５０、ゲート６０およびオーバーフロー部７０の形状に対応する予備成形体を取り出す。その後に、スプール部５０、ゲート６０およびオーバーフロー部７０の形状に対応する無駄な部分を除去して、キャビティ１２に対応する形状の予備成形体を、脱バインダ処理する。

脱バインダ処理は、大気中または窒素中において３００〜６００°Ｃの温度での熱処理である。次いで焼結工程において、成形体を、例えば大気中で好ましくは１１００〜１２５０℃、より好ましくは１１６０〜１２２０℃の温度で０．２〜３時間程度焼結して、異方性フェライト磁石を得る。

上述したように、本実施形態に係る焼結フェライト磁石の製造方法は、
界面活性剤の存在下で磁性粉末を湿式粉砕する工程と、
湿式粉砕された前記磁性粉末を乾燥させ、前記界面活性剤が付着している磁性粉末を得る工程と、
乾燥させた前記磁性粉末を、バインダ樹脂と共に加熱混練してペレットを形成する工程と、
前記ペレットを溶融させ、磁場が印加された金型内で射出成形して予備成形体を得る工程と、
前記予備成形体を焼成する工程と、を有することが好ましい。

この方法によれば、界面活性剤が、磁性粉末の粒子とバインダ樹脂との間に介在することにより、磁性粉末の粒子間にバインダ樹脂が確実に入り込む。そのため、磁性粉末を、バインダ樹脂と共に加熱混練してペレット化しても磁性粉末の分散状態が良好に保たれる。

そのようなペレットを用いて磁場射出成形を行うと、金型内で磁性粉末が磁場に対応して均一に分散して流動し、磁力線の方向に沿う磁場配向が良好に行われる。すなわち、本実施形態の方法では、湿式成形法と異なり、磁場配向を乱すような圧力が作用しないので、配向度が向上する。

したがって、最終的に得られる焼結磁石の配向度が向上する。なお、磁石の配向度とは、飽和磁化（Ｉｓ）に対する残留磁化（Ｉｒ）の比（Ｉｒ／Ｉｓ）である。磁石の配向度は、磁場射出成形後の予備成形体における磁性粉末２０の磁場配向度合いに比例する。

また本実施形態の方法では、バインダ樹脂が磁性粉末粒子間に介在した状態で予備成形体となるため、磁性粉末が均等に分散した予備成形体を得ることができ、その予備成形体を焼成して得られる焼結磁石の磁気特性が均一になる。

さらに本実施形態の方法では、射出成形に際して、溶融したバインダ樹脂を搬送媒体とすることで、磁性粉末粒子間の凝集を防止すると共に、搬送経路接触面への粒子の付着を防止しながら、磁性粉末を金型の内部に搬送することができる。

しかも、図１に示す金型装置８内での磁場による磁性粉末の配向時には、搬送媒体を除去する必要がない。そのため、本実施形態の方法では、狭いキャビティ１２へ磁性粉末を均一に充填させることが可能であると共に、１ショットに要する時間が短く生産性に優れている。しかも、本実施形態の方法では、搬送媒体を除去するための流路に目詰まりが生じることもないと共に、脱気処理などの問題が生じない。その結果、比較的に薄型の焼結磁石を高生産性で製造することが可能になる。

さらに本実施形態の方法では、粉砕工程の最終結果物として得られる磁性粉末が、湿式粉砕用の溶媒中に分散することで、粉末粒子の凝集がほぐれて粒子間に溶媒が介在する。その状態で、界面活性剤を磁性粉末へ付着させることにより、仮に乾燥後の磁性粉末が再凝集しても、磁性粉末粒子間へは界面活性剤が挟み込まれることになる。そのため、再凝集した顆粒（磁性粉末粒子の集合体）が、後工程（混練・成形）で磁性粉末粒子へ分解し易くなる。

また、本実施形態の装置２では、図３に示すように、強磁性体の第１金型３０と第２金型４０との間に、非磁性体の突起部４２を持つ第３金型４０を有するために、キャビティ１２の横断面における円弧状端部において乱れがちな磁力線Ｍ１を、キャビティ１２の内部と同様に、半径方向に向けて円弧方向に均等に分布して位置させることが可能になる。そのため、磁気配向性を向上させた成形体を製造することができる。

特に、本実施形態の装置および方法では、射出成形時において、ゲート６０からキャビティ１２の内部に溶融状態の原料が注入され、溶融状態の原料は、キャビティ１２の内部で、あらゆる方向に流れてキャビティ１２の内部を満杯に満たそうとする。その溶融状態の原料の流れは、特にキャビティ１２への原料の充填終期には、オーバーフロー部７０へ流れ込もうとする流れが支配的になると考えられる。

そのため、本実施形態では、キャビティ１２に対応する形状の予備成形体の四隅（特に成形体の矩形縦断面における四隅）における磁性体粒子の配向の乱れを低減することができる。その結果、予備成形体の焼成後に、磁気配向の乱れや外形の変形が少ない焼結フェライト磁石を得ることができる。ちなみに従来では、射出成形後の成形体の四隅に反りや変形がなくても、成形体の焼結後に、磁性体粒子の乱れた方向に粒成長が進み、外形の変形（反りなど）や磁気配向の乱れが生じていた。

特に、本実施形態では、ゲート６０とオーバーフロー部７０とを、円弧の中心位置で軸方向に向き合う位置に設けることで、キャビティ１２の内部における溶融状態の原材料の流れがよりスムーズになり、磁気配向の乱れや外形の変形を、さらに低減させることができる。

さらに本実施形態の方法は、特に薄型の焼結磁石を作製する場合に有効である。薄型の焼結磁石を製造するには、薄型の予備成形体を作製すれば良く、予備成形体が薄型になれば、脱バインダ処理が容易になると共に、射出成形による成形形状の自由度が増す。

なお、本発明は、上述した実施形態に限定されるものではなく、本発明の範囲内で種々に改変することができる。たとえばオーバーフロー部７０の形状は、図４に示す実施形態では、矩形状であるが、図５（Ａ）〜図５（Ｄ）に示すように、キャビティ１２の曲率半径と同様に湾曲する円弧板形状でもよい。ゲート６０の形状についても同様である。
この場合において、オーバーフロー部７０の幅Ｗ２は、ゲート６０の幅Ｗ１と同等以上であることが好ましい。また、オーバーフロー部７０の厚みは、ゲート６０の厚みと同等以上であることが好ましい。オーバーフロー部７０およびケート府６０の厚みは、キャビティ１２の厚みｔ１と同様に、半径方向の厚みであり、以下の実施形態でも同様である。
また、本発明では、図６（Ａ）〜図６（Ｃ）に示すように、オーバーフロー部７０の幅Ｗ２を、ゲート６０の幅Ｗ１とよりも大きくしても良い。さらに、オーバーフロー部７０の厚みと、キャビティ１２に開口するゲート６０の厚みとは、キャビティ１２の厚みｔ１と同じにしても良い。
図７（Ａ）〜図７（Ｃ）に示す実施形態では、オーバーフロー部７０の幅Ｗ２が、ゲート６０の幅Ｗ１よりも大きくしてあり、キャビティ１２の幅Ｗ０と略等しく設定してある。また、この実施形態でも、オーバーフロー部７０の厚みは、ゲート６０の厚みと同等以上であることが好ましい。
さらに図８（Ａ）〜図８（Ｃ１）および図８（Ｃ２）に示す実施形態では、キャビティ１２に開口するオーバーフロー部７０ａを、キャビティ１２の円周方向に沿って連続ではなく断続的に形成し、それらの断続的に形成された複数のオーバーフロー部７０ａに、円周方向に沿って連続的に形成してある共通オーバーフロー部７０ｂを連通させても良い。なお、断続的に形成してある複数のオーバーフロー部７０ａの横断面は、図８（Ｃ１）および図８（Ｃ２）に示すように、矩形断面でも、円形断面でも良い。

以下、本発明を実施例によりさらに詳細に説明する。
実施例１

目標組成を、Ｌａ_０．４Ｃａ_０．２Ｓｒ_０．４Ｃｏ_０．３Ｆｅ_１１．３Ｏ_１９とし、出発原料としては以下のものを用いた。Ｆｅ_２Ｏ_３粉末（不純物として、Ｍｎ，Ｃｒ，Ｓｉ，Ｃｌを含む）、ＳｒＣＯ_３粉末（不純物として、Ｂａ，Ｃａを含む）、Ｌａ（ＯＨ）_３粉末，ＣａＣＯ_３粉末，Ｃｏ_３Ｏ_４粉末を目標組成となるように準備した。上記出発原料および添加物を湿式アトライターで粉砕後、乾燥・整粒し、これを空気中において１２３０℃で３時間焼成し、顆粒状の仮焼体を得た。

この仮焼体を振動ミルにより乾式粗粉砕した。次いで、分散媒として水を、分散剤としてソルビトールを用い、仮焼体粒子１００重量部に対するソルビトールを０．５重量部、ＳｉＯ_２を０．６重量部、ＣａＣＯ_３を１．４重量部添加した後、これらと上記仮焼体粒子とを混合して粉砕用スラリーを調製した。この粉砕用スラリーを用いて、ボールミル中で湿式粉砕を４０時間行った。湿式粉砕後の比表面積は、８．５ｍ^２／ｇ（平均粒径０．５μｍ）であった。

湿式粉砕後、仮焼体粒子（磁性粉末）を１００°Ｃで１０時間乾燥させた。乾燥後の仮焼体粒子の平均粒径を、ＳＥＭにより調べたところ、０．３μｍであった。

その乾燥後の磁性粉末を、バインダ樹脂、ワックス類、滑剤、可塑剤、昇華性化合物などと共に、ニーダーで混練し、ペレタイザで、ペレットに成形した。混連は、１５０°Ｃおよび２時間の条件で行った。

バインダ樹脂として、ＰＯＭ（ポリアセタール）を用い、ワックス類として、パラフィンワックスを用い、滑剤として、脂肪酸エステルを用い、可塑剤としては、フタル酸エステルを用いた。

バインダ樹脂の添加量は、磁性粉体１００重量部に対して、７．５重量部、ワックス類の添加量は、７．５重量部、滑剤の添加量は、好ましくは０．５重量部である。可塑剤の添加量は、バインダ樹脂１００重量部に対して、好ましくは１重量部であった。

磁性粉末およびバインダ樹脂を少なくとも含む本実施例のペレットを切断し、その切断面のＳＥＭ写真を観察すると、磁性粉末がバインダ樹脂のマトリックス中に均一に分散していることが確認された。

次に、図１〜図４に示す磁場射出成形装置２を用いて、ペレット１０を、金型装置８内に射出成形する。金型装置８への射出前に、金型装置８は閉じられ、内部にキャビティ１２が形成され、金型装置８には磁場が印加される。なお、ペレット１０は、押出機６の内部で、たとえば１６０°Ｃに加熱溶融され、スクリューにより金型装置８のキャビティ１２内に射出された。金型装置８の温度は、４０°Ｃであった。磁場射出成形工程後の予備成形体の厚みは、２mmであり、円弧形状の平板を成形した。

成形体の磁気的配向度（Ｉｒ／Ｉｓ）は成形体の密度にも影響されるため、正確な評価ができない。このため、平坦な金型面に対し成形体のＸ線回折による測定を行い、現れたピークの面指数と強度とから成形体の結晶学的な配向度（Ｘ線配向度）を求めた。

成形体のＸ線配向度は、焼結体の磁気的配向度の値をかなりの程度支配する。なお、本明細書では、Ｘ線配向度としてΣＩ（００Ｌ）／ΣＩ（ｈｋＬ）を用いた。（００Ｌ）は、（００４）や（００６）等のｃ面を総称する表示であり、ΣＩ（００Ｌ）は（００Ｌ）面のすべてのピーク強度の合計である。また、（ｈｋＬ）は、検出されたすべてのピークを表し、ΣＩ（ｈｋＬ）はそれらの強度の合計である。したがってΣＩ（００Ｌ）／ΣＩ（ｈｋＬ）は、ｃ面配向の程度を表す。この実施例におけるΣＩ（００Ｌ）／ΣＩ（ｈｋＬ）は、０．５８であった。

次に、この磁場射出成形工程後の予備成形体を、大気中において、５００°Ｃの温度で４８時間、熱処理して、脱バインダ処理を行った。次いで焼結工程において、成形体を、例えば大気中で１１６０°Ｃの温度で０．４時間焼結して、焼結フェライト磁石を得た。

得られた焼結フェライト磁石の残留磁束密度Ｂｒ、保磁力ＨｃＪ、配向度Ｉｒ／Ｉｓ、角形比Ｈｋ／ＨｃＪおよび焼結密度を測定した。なお、Ｈｋは磁気ヒステリシスループの第２象限において磁束密度が残留磁束密度の９０％になるときの外部磁界強度である。Ｈｋが低いと高エネルギー積が得られない。Ｈｋ／ＨｃＪは磁石性能の指標となるものであり、磁気ヒステリシスループの第２象限における角張りの度合いを表す。

得られた焼結フェライト磁石の残留磁束密度Ｂｒは、４６００Ｇ、保磁力ＨｃＪは４９００Ｏｅ、配向度Ｉｒ／Ｉｓは９７．２％、角形比Ｈｋ／ＨｃＪは、９３．０％、焼結密度は５．１ｇ／ｃｍ^３であった。

得られた円弧板形状の焼結フェライト磁石を、円弧の中心で、軸方向に沿って切断した断面の模式図を図９（Ａ）に示す。図９（Ａ）は図４に示すキャビティ１２の第２端１２ｂに対応する部分の縦断面である。図９（Ａ）に示すように、平板状の結晶粒１０ａが揃っており、磁気配向の乱れがなく、反りなどの変形も少ないことが確認できた。
実施例２

界面活性剤として、ソルビトールの代わりに、マンニトールを用いた以外は、実施例１と同様にして、予備成形体を成形し、焼結フェライト磁石を作製した。得られた予備成形体のＸ線配向度ΣＩ（００Ｌ）／ΣＩ（ｈｋＬ）は０．５７であった。

また、得られた焼結フェライト磁石の残留磁束密度Ｂｒは、４５９０Ｇ、保磁力ＨｃＪは４９００Ｏｅ、配向度Ｉｒ／Ｉｓは９７．１％、角形比Ｈｋ／ＨｃＪは、９２．８％、焼結密度は５．１ｇ／ｃｍ^３であった。また、成形体の断面も、磁気配向の乱れがなく、反りなどの変形も少ないことが確認できた。
比較例１

オーバーフロー部７０を設けない金型装置を用いた以外は、実施例１と同様にして、予備成形体を成形し、焼結フェライト磁石を作製した。得られた円弧板形状の焼結フェライト磁石を、実施例１と同様にして、軸方向に沿って切断した断面の模式図を図９（Ｂ）に示す。図９（Ｂ）に示すように、平板状の結晶粒１０ａが乱れが観察され、磁気配向の乱れ、反りなどの変形が生じていることが確認された。

２… 磁場射出成形装置
６… 押出機
８… 金型装置
１０… ペレット
１２… キャビティ
１２ａ… 第１端
１２ｂ… 第２端
２０… 第１金型
３０… 第２金型
６０… ゲート
７０… オーバーフロー部

Claims

磁性粉末とバインダ樹脂とを含む原材料を溶融させ、磁場が印加された金型のキャビティ内で射出成形して予備成形体を得る工程と、
前記予備成形体を焼成する工程と、を有するフェライト磁石の製造方法であって、
前記キャビティが、半径方向に所定厚みの略円弧形状の横断面と軸方向に矩形状の縦断面とを有するキャビティであり、
前記キャビティに溶融状態の原材料を送り込むゲートが、前記キャビティの横断面における略円弧形状の中央部であって、前記キャビティの縦断面における軸方向の一方の第１端に設けられ、
前記キャビティから溢れた溶融状態の原材料が入り込むオーバーフロー部が、前記キャビティの縦断面における軸方向に他方の第２端であって、前記ゲートと向き合う位置に設けられ、
前記磁場による磁力線は、前記キャビティの厚み方向に、前記キャビティおよび前記オーバーフロー部に作用することを特徴とするフェライト磁石の製造方法。
前記オーバーフロー部の厚みが、前記キャビティに開口する前記ゲートの厚みと同等以上で、前記キャビティの幅と同等以下である請求項１に記載のフェライト磁石の製造方法。
前記オーバーフロー部の幅が、前記ゲートの幅と同等以上で、前記キャビティの幅と同等以下である請求項１または２に記載のフェライト磁石の製造方法。
前記オーバーフロー部が、前記キャビティの幅方向に沿って連続または断続的に形成してある請求項１〜３のいずれかに記載のフェライト磁石の製造方法。
前記予備成形体は、前記ゲートおよびオーバーフロー部に対応する成形部を切除した後に焼成される請求項１〜４のいずれかに記載のフェライト磁石の製造方法。
キャビティと、磁性粉末とバインダ樹脂とを含む原材料を前記キャビティへ案内するためのゲートとが形成してある金型と、
前記キャビティに磁場を印加する磁場印加手段と、を有するフェライト磁石の製造装置であって、
前記キャビティが、半径方向に所定厚みの略円弧形状の横断面と軸方向に矩形状の縦断面とを有するキャビティであり、
前記ゲートが、前記キャビティの横断面における略円弧形状の中央部であって、前記キャビティの縦断面における軸方向の一方の第１端に設けられ、
前記キャビティから溢れた溶融状態の原材料が入り込むオーバーフロー部が、前記キャビティの縦断面における軸方向に他方の第２端であって、前記ゲートと向き合う位置に設けられ、
前記磁場印加手段による磁力線は、前記キャビティの厚み方向に、前記キャビティおよび前記オーバーフロー部に作用することを特徴とするフェライト磁石の製造装置。