JP2010232404A - 蓄電デバイス要素およびリチウムイオンキャパシタ - Google Patents
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Abstract
【解決手段】蓄電デバイス要素は、貫通孔が複数形成された金属箔よりなる多孔質集電体の一端側に活物質層が積層されてなる活物質層形成部と、当該活物質層形成部に連設する活物質層非形成部とを有する構成正極および負極がセパレータを介して積層されてなる構成を有し、前記正極を構成する多孔質集電体の複数の貫通孔と、当該正極とセパレータを介して互いに隣り合う負極を構成する多孔質集電体の複数の貫通孔とのすべてが、上方から透視した正極および負極の積層方向の投影面上において重なる位置に配設されていることを特徴とする。
【選択図】図1
Description
また、リチウムイオンキャパシタにおいては、リチウムイオンの移動がスムーズに行われないことに起因して負極に対してドーピングされるリチウムイオン量が少なくなるような場合には、負極の電圧が高くなることに伴って電極全体の電位が高電圧にシフトし、正極の電圧が必然的に高くなってしまい、このようにして電圧が高くなった正極においては、当該正極を構成する活物質層の有機電解液に対する分解能が大きくなり、ガスの発生などの弊害が生じる結果、キャパシタとしての機能が発揮されなくなるおそれがある、という問題がある。
本発明の他の目的は、優れた性能を有すると共に、高い生産性の得られるリチウムイオンキャパシタを提供することにある。
前記正極を構成する多孔質集電体の複数の貫通孔と、当該正極とセパレータを介して重畳された負極を構成する多孔質集電体の複数の貫通孔とが、上方から透視した正極および負極の積層方向の投影面上において重なる位置に配設されていることを特徴とする。
従って、本発明の蓄電デバイス要素によれば、積層されてなる電極のすべてに対して長い時間を要することなく高い均一性をもってドーピング処理を行うことができ、これにより信頼性の高いリチウムイオンキャパシタを得ることができる。
図1は、本発明の蓄電デバイス要素の構成の一例を模式的に示す説明用断面図である。
蓄電デバイス要素10は、セパレータ11を介して複数(図1においては3つ)の平板状の正極20A、20B、20Cと、複数(図1においては3つ)の平板状の負極30A、30B、30Cとが交互に積層され、更にその上にセパレータ11を介してリチウム箔を金属製支持体上に貼り付けたリチウム極(リチウムイオン供給源)19が積層されてなる構成を有するものである。この電気デバイス要素10は、複数の正極20A、20B、20Cが共通の正極リード部材に電気的に接続されると共に、複数の負極30A、30B、30Cとリチウム極19とが共通の負極リード部材に電気的に接続される。
この図の例においては、リチウム極19の下方において、下から順に、正極20C、負極30C、正極20B、負極30B、正極20Aおよび負極30Aが、各々、セパレータ11を介して重畳されている。
蓄電デバイス要素10を構成する正極20A、20B、20Cは、各々、多孔質集電体21の一端側に活物質層25が積層されており、当該活物質層25が形成されてなる活物質層形成部と、当該活物質層形成部に連設する、多孔質集電体21が露出されて状態の活物質層非形成部とを有する構成のものである。
ここに、正極20A、20B、20Cは、各々、図示されてはいないが、活物質層非形成部において、正極リード部材に電気的に接続されている。
図1の例において、正極20A、20Bは、多孔質集電体21の両面および貫通孔22内に活物質層25が形成されてなるものであり、正極20Cは、多孔質集電体21の片面(図1における上面)および貫通孔22内のみに活物質層25が形成されてなるものである。
正極20A、20B、20Cを構成する多孔質集電体21は、その全体形状が矩形状であり、機械的な打ち抜きにより、表裏面を貫通する貫通孔22が複数形成された金属箔よりなるものである。
また、多孔質集電体21に形成されている貫通孔22は、どのような形状を有するものであってもよいが、例えば円形状、十文字状、三角形状、角を丸めた三角形状、ひし形状、正方形状、角を丸めた正方形状、長方形状、角を丸めた長方形状、六角形状、楕円形状、円形状などであることが好ましく、特に円形状であることが好ましい。
多孔質集電体21としては、図2に示すように、複数の貫通孔22が円形状の形状を有し、千鳥配列で配置されてなる構成のものが好ましい。
貫通孔22の開口面積が過大である場合には、多孔質集電体21上に形成した活物質層25の保持性が低下し、長期信頼性が低下する傾向にある。
開口率が過小である場合には、プレドープ性が低下し、生産性が低下する傾向にある。
正極に係る多孔質集電体21を構成する金属箔の厚みが1μm未満である場合には、多孔質集電体21自体の強度が不足し、その取扱が困難なものとなるおそれがあり、一方、その厚みが100μmを超える場合には、多孔質集電体21自体の重量が大きくなることに伴って正極20A、20B、20Cの重量が大きくなり、エネルギー密度が低下する傾向にある。
正極20A、20B、20Cを構成する活物質層25は、活物質およびバインダー、並びに必要に応じて導電剤を含有してなるものである。
この活物質層25においては、蓄電デバイス要素10の使用用途に応じて、正極20A、20B、20Cを構成する活物質およびバインダー、並びに必要に応じて用いられる導電剤を適宜に選択することができる。
リチウムイオンキャパシタの正極における正極活物質層を構成するための正極活物質は、リチウムイオンおよび/または、例えばテトラフルオロボレートのようなアニオンを可逆的に担持できる物質である。
このような正極活物質としては、種々のものが挙げられるが、活性炭、および芳香族系縮合ポリマーの熱処理物であって水素原子/炭素原子の原子比が0.50〜0.05であるポリアセン系骨格構造を有するポリアセン系有機半導体(PAS)などが好ましく挙げられ、特に活性炭が好ましい。
PASの前駆体である芳香族系縮合ポリマーは、芳香族炭化水素化合物とアルデヒド類との縮合物であり、芳香族炭化水素化合物としては、例えばフェノール、クレゾール、キシレノールなどのフェノール類;下記一般式(1)で表されるメチレン・ビスフェノール類;ヒドロキシ・ビフェニル類;ヒドロキシナフタレン類などを挙げることができ、これらのうち、特にフェノール類を好適に用いることができる。
上記のように得られたPASは、X線回折(CuKα)によって、メイン・ピークの位置は2θで表して24°以下に存在し、また当該メイン・ピークの他に41〜46°の間にブロードな他のピークが存在することが検出されるものである。すなわち、当該PASは、芳香族系多環構造が適度に発達したポリアセン系骨格構造を有し、かつアモルファス構造を有するものであり、これにより、リチウムイオンを安定にドーピングすることができると考えられる。
また、正極活物質としては、平均細孔径が10nm以下であるものが好ましく、比表面積が600〜3000m2 /gであるものが好ましく、より好ましくは1300〜2500m2 /gである。
正極活物質層を形成するためのバインダーとしては、例えば、スチレン−ブタジエンゴム(SBR)、ニトリルゴム(NBR)などのゴム系バインダー;ポリ四フッ化エチレン、ポリフッ化ビニリデンなどの含フッ素系樹脂;ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリアクリレートなどの熱可塑性樹脂などを用いることができる。
バインダーの使用量は、正極活物質の電気伝導度、形成すべき正極の形状などによっても異なるが、正極活物質100質量部に対して1〜20質量部の割合で添加することが好ましく、より好ましくは2〜20質量部とされる。
正極活物質層を形成するために必要に応じて使用される導電剤としては、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、ランプブラック、グラファイト、金属粉末などが挙げられる。
導電剤の使用量は、正極活物質の電気伝導度、形成すべき正極の形状などによっても異なるが、正極活物質100質量部に対して好ましくは1〜20質量部、より好ましくは2〜20質量部とされる。
なお、上記の正極活物質層の厚みとは、正極活物質層が多孔質集電体20の表裏面の各々に形成されてなる場合においては、その両面における合計の厚みを示す。
正極20A、20B、20Cは、例えば正極活物質、バインダー、および必要に応じて使用される導電剤を、水系媒体中に分散させてスラリーとし、当該スラリーを集電体に塗布する方法や、上記のスラリーを予めシート状に成形し、これを好ましくは導電性接着剤を使用して多孔質集電体21に貼り付ける方法などを挙げることができる。
蓄電デバイス要素10を構成する負極30A、30B、30Cは、各々、多孔質集電体31の一端側に活物質層35が積層されており、当該活物質層35が形成されてなる活物質層形成部と、当該活物質層形成部に連設する、多孔質集電体31が露出されて状態の活物質層非形成部とを有する構成のものである。
ここに、負極30A、30B、30Cは、各々、図示されてはいないが、活物質層非形成部において、負極リード部材に電気的に接続されている。
図1の例において、負極30A、30B、30Cは、多孔質集電体31の両面および貫通孔32内に活物質層35が形成されてなるものである。
負極30A、30B、30Cを構成する多孔質集電体31は、前述の正極20A、20B、20Cを構成する多孔質集電体21と同様に、その全体形状が矩形状であり、機械的な打ち抜きによって表裏面を貫通する貫通孔32が複数形成された金属箔よりなるものである。
この負極30A、30B、30Cに係る多孔質集電体31は、正極20A、20B、20Cに係る多孔質集電体21と同一の構造、すなわち形成されている貫通孔の個数、当該貫通孔の形状およびそれらの貫通孔の配置位置のすべてが同一のものであることが好ましい。
負極に係る多孔質集電体31を構成する金属箔の厚みが1μm未満である場合には、多孔質集電体31自体の強度が不足し、その取扱が困難なものとなるおそれがあり、一方、その厚みが100μmを超える場合には、多孔質集電体31自体の重量が大きくなることに伴って負極30A、30B、30Cの重量が大きくなり、エネルギー密度が低下する傾向にある。
負極30A、30B、30Cを構成する活物質層35は、活物質およびバインダー、並びに必要に応じて導電剤を含有してなるものである。
この活物質層35においては、蓄電デバイス要素10の使用用途に応じて、負極30A、30B、30Cを構成する活物質およびバインダー、並びに必要に応じて用いられる導電剤を適宜に選択することができる。
リチウムイオンキャパシタの負極における負極活物質層を構成するための負極活物質は、リチウムイオンを可逆的に担持できる物質である。
このような負極活物質としては、黒鉛、難黒鉛化炭素、ハードカーボン、コークスなどの炭素材料や、上記に正極活物質として記載したポリアセン系有機半導体(PAS)などを挙げることができる。負極活物質としては、具体的には、フェノール樹脂などを炭化させ、必要に応じて賦活され、次いで粉砕したものを用いることができる。
また、負極活物質としては、比表面積が0.1〜2000m2 /gであるものが好ましく、より好ましくは0.1〜1000m2 /g、更により好ましくは0.1〜600m2 /gである。
負極活物質層を形成するためのバインダーとしては、前述の正極活物質層を形成するためのバインダーと同様のものを挙げることができる。
バインダーの使用量は、負極活物質の電気伝導度、形成すべき負極の形状などによっても異なるが、負極活物質100質量部に対して1〜20質量部の割合で添加することが好ましい。
負極活物質層を形成するために必要に応じて使用される導電剤としては、前述の正極活物質層を形成するために必要に応じて使用される導電剤と同様のものを挙げることができ、その使用量も同様の範囲とすることができる。
なお、上記の負極活物質層の厚みとは、負極活物質層が多孔質集電体20の表裏面の各々に形成されてなる場合においては、その両面における合計の厚みを示す。
負極30A、30B、30Cは、前述の正極20A、20B、20Cと同様の手法によって製造することができ、例えば負極活物質、バインダー、および必要に応じて使用される導電剤を、水系媒体中に分散させてスラリーとし、当該スラリーを集電体に塗布する方法や、上記のスラリーを予めシート状に成形し、これを好ましくは導電性接着剤を使用して多孔質集電体31に貼り付ける方法などを挙げることができる。
蓄電デバイス要素10を構成するセパレータ11は、正極20A、20B、20Cおよび負極30A、30B、30Cを電気的に絶縁して有機電解液を保持するものである。
具体的には、例えばポリエチレン、ポリプロピレンなどの樹脂製の多孔性フィルムよりなるものを好適に用いることができる。
すなわち、正極20A、20B、20Cを構成する多孔質集電体21の複数の貫通孔22と、当該正極20A、20B、20Cとセパレータ11を介して重畳する負極30A、30B、30Cを構成する多孔質集電体31の複数の貫通孔32とのいずれもが、例えば図6に示すように、特定投影面上において、異なる位置に配設されている状態ではないことが必要とされる。
図3〜図6においては、各々、セパレータ11を介して重畳する一対の正極および負極の各々を構成する多孔質集電体のうちの一方の多孔質集電体(具体的には、正極に係る多孔質集電体21)に形成されている貫通孔22を実線にて示し、他方の多孔質集電体(具体的には、負極に係る多孔質集電体31)に形成されている貫通孔32を鎖線によって示す。
ここに、図3においては、重なり部分面積が、多孔質集電体21の貫通孔22および多孔質集電体31の貫通孔32の面積の各々に対して39%の大きさである場合を示し、図4においては、重なり部分面積が、多孔質集電体21の貫通孔22および多孔質集電体31の貫通孔32の面積各々に対して80%の大きさである場合を示し、図5においては、重なり部分面積が、多孔質集電体21の貫通孔22および多孔質集電体31の貫通孔32の面積各々に対して100%の大きさである場合を示す。
すなわち、正極20A、20B、30Cの各々を構成する多孔質集電体21の貫通孔22と、負極30A、30B、30Cの各々を構成する多孔質集電体31の貫通孔32、具体的には、正極20Aに係る一の貫通孔22A、負極30Aに係る一の貫通孔32A、正極20Bに係る一の貫通孔22A、負極30Bに係る一の貫通孔32A、正極20Cに係る一の貫通孔22Aおよび負極30Cに係る一の貫通孔32Aが、当該正極20A、20B、30Cおよび負極30A、30B、30Cの積層方向に垂直に伸びる直線上にこの順に位置している。
従って、蓄電デバイス要素10によれば、積層されてなる電極(具体的には、正極20A、20B、20Cおよび負極30A、30B、30C)のすべてに対して長い時間を要することなく高い均一性をもってドーピング処理を行うことができ、これにより信頼性の高い電気二重層キャパシタを得ることができる。
本発明のリチウムイオンキャパシタは、蓄電デバイス要素として、本発明の蓄電デバイス要素10が備えられてなることを特徴とするものであり、特に、板状の正極と負極とがセパレータを介して各々3層以上積層された積層型セル、帯状に構成した正極と負極とがセパレータを介して積層された積層体を、隣接する正極と負極とが互いに接触しないようセパレータを介して捲回された捲回型セル、または、積層型セルが外装フィルム内に封入されたフィルム型セルなどの大容量を実現するセル構造よりなるものとすることができる。これらのセル構造は、国際公開WO00/07255号公報、国際公開WO03/003395号公報、特開2004−266091号公報などに開示されている。
このリチウムイオンキャパシタ50は、蓄電デバイス要素として、蓄電デバイス要素10が用いられているものである。
リチウムイオンキャパシタ50においては、蓄電デバイス要素10は、複数の正極20A、20B、20Cが、活物質層非形成部において、共通の正極リード部材としての、例えばアルミニウム製の正極端子52Aに電気的に接続されると共に、複数の負極30A、30B、30Cが、活物質層非形成部において、リチウム極19と共通の負極リード部材としての、例えば銅製の負極端子52Bに電気的に接続されており、これらの正極端子52Aおよび負極端子52Bの各々の先端部が突出した状態で、上部外装フィルム54Aおよび下部外装フィルム54Bにより挟まれ、周縁部全周を熱融着されることで、外装容器に収容されている。この外装容器の内部の蓄電デバイス要素収容用気密空間に有機電解液を注入することによって、リチウム極19と、負極30A、30B、30Cおよび/または正極20A、20B、20Cとの間に電気化学的接触が生じることから、正極20A、20B、20Cの各々を構成する多孔質集電体21の貫通孔22および負極30A、30B、30Cの各々を構成する多孔質集電体31の貫通孔32を介してリチウムイオンが移動され、これにより、負極30A、30B、30Cおよび/または正極20A、20B、20Cに予めリチウムイオンが担持されることとなる。
リチウムイオンキャパシタ50を構成する有機電解液としては、リチウムイオンを移送可能なものであれば特に限定されず、適宜の溶媒中に電解質が溶解されてなるものであり、溶媒としては、例えばエチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、1−フルオロエチレンカーボネート、1−(トリフルオロメチル)エチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、γ−ブチロラクトン、アセトニトリル、ジメトキシエタン、テトラヒドロフラン、ジオキソラン、塩化メチレン、スルホラン等の非プロトン性有機溶媒が挙げられ、これらは単独でも、2種類以上を組み合わせて用いることもできる。また、電解質としては、リチウムイオンを生成しうる、例えばLiI、LiCIO4 、LiAsF4 、LiBF4 、LiPF6 、LiN(C2 F5 SO2 )2 、LiN(CF3 SO2 )2 、LiN(FSO2 )2 などが挙げられる。
例えば、蓄電デバイス要素は、正極を構成する多孔質集電体の貫通孔と、当該正極にセパレータを介して重畳する負極を構成する多孔質集電体の貫通孔とが、特定投影面上において重なり合うように形成されていればよく、当該正極に係る多孔質集電体と、当該負極に係る多孔質集電体とが、異なる構造を有するものであってもよい。
また、蓄電デバイス要素は、正極と負極とがセパレータを介して捲回されてなる構造を有するものであってもよい。
11 セパレータ
19 リチウム極
20A、20B、20C 正極
21 多孔質集電体
22、22A 貫通孔
25 活物質層
30A、30B、30C 負極
31 多孔質集電体
32、32A 貫通孔
35 活物質層
50 リチウムイオンキャパシタ
52A 正極端子
52B 負極端子
54A 上部外装フィルム
54B 下部外装フィルム
Claims (3)
- 貫通孔が複数形成された金属箔よりなる多孔質集電体の一端側に活物質層が積層されており、当該活物質層が形成されてなる活物質層形成部と、当該活物質層形成部に連設する活物質層非形成部とを有する構成の板状の正極および負極がセパレータを介して積層されてなる構成を有する蓄電デバイス要素であって、
前記正極を構成する多孔質集電体の複数の貫通孔と、当該正極とセパレータを介して重畳された負極を構成する多孔質集電体の複数の貫通孔とが、上方から透視した正極および負極の積層方向の投影面上において重なる位置に配設されていることを特徴とする蓄電デバイス要素。 - 上方から透視した正極および負極の積層方向の投影面上において、正極を構成する多孔質集電体の貫通孔と、負極を構成する多孔質集電体の貫通孔とが重なり合う部分の面積が、当該正極を構成する多孔質集電体の貫通孔の面積および負極を構成する多孔質集電体の貫通孔の各々の面積に対して25%以上の大きさであることを特徴とする請求項1に記載の蓄電デバイス要素。
- 請求項1または請求項2に記載の蓄電デバイス要素を備えてなることを特徴とするリチウムイオンキャパシタ。
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