JP2009537358A - 多層共押出方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】下記の(a)と(b)を共押出成形、加熱圧縮成形または多色射出成形によって積層することで熱可塑性ポリマーを保護する方法:
(a)下記(1)〜(3)を含むアクリルコポリマー(全体で100重量%)から成る保護膜(I):
(1)80〜99.8%のメチルメタアクリレート(MMA)、
(2)0〜20%のMMAとラジカル共重合可能な少なくとも一種のコモノマー、
(3)0.2〜10%の無水マレイン酸か、下記式(i):
(ここで、R1およびR2はHまたはメチル基を表す)
の無水物基を有していてもよいアクリル酸および/またはメタアクリル酸、
(b)少なくとも一種の熱可塑性ポリマー(II)の層。
(i)
Description
本発明はさらに、熱可塑性ポリマーとアクリルポリマーとから成る多層構造物と、この多層構造の使用とにも関するものである。
本出願人は、所定のアクリルポリマーを選択することで、引き抵抗性を維持したまま耐衝撃強度を改善することができるということを確認した。
(a)下記(1)〜(3)を含むアクリルコポリマー(全体で100重量%)から成る保護膜(I):
(1)80〜99.8%のメチルメタアクリレート(MMA)、
(2)0〜20%のMMAとラジカル共重合可能な少なくとも一種のコモノマー、
(3)0.2〜10%の無水マレイン酸か、下記式:
の無水物基を有していてもよいアクリル酸および/またはメタアクリル酸、
(b)少なくとも一種の熱可塑性ポリマー(II)の層。
(1)芝刈機、電動ノコギリ、ジェットスキー、調理器のボディーまたはハウジング、
(2)自動車の屋根、車体部部分、
(3)自動車ナンバープレート、
(4)キャンピングカーおよびモービルハウスの外部壁パネル、
(5)冷凍庫の外部パネル、
(6)シャワー室パネル、
(7)建物のドア、
(8)窓枠、
(9)クラッドパネル(panneaux de bardage)、
(10)家庭用機器のドア(例えば台所用品のドア)。
定義
Tgはポリマーのガラス遷移温度を表す。モノマーをラジカル重合して得られるホモポリマーのTgをモノマーのTgで表すことがある。
(メタ)アクリレートという用語はアクリレートまたはメタアクリレートを表す。
(1)シクロアルキルまたはメチル、エチル、プロピル、n-ブチル、イソブチルアクリレートのようなアルキルアクリレート、好ましくはC1〜C10アルキルアクリレート、tert-ブチル、2-ヒドロキシエチルアクリラートのようなヒドロキシアルキルアクリレート、2-エチルヘキシルアクリレートのようなアクリルモノマー、2-メメラキシエチルアクリレートのようなエーテルアルキルアクリレート、メトキシポリエチレングリコールまたはエトキシポリエチレングリコールのようなアルコキシ-またはアリールオキシポリアルキレングリコールアクリレート、2-(ジメチルアミノ)エチルアクリレートのようなアミノ-アルキルアクリレート、シリル化されたアクリレート、グリシジルアクリレートのようなアクリルモノマー、
(2)エチル、プロピル、n-ブチル、イソブチル、tert-ブチル、2-エチルヘキシルメタアクリリレートのようなアルキルメタアクリリレート、好ましくはシクロアルキルまたはアリールのC2〜C10アルキルメタアクリリレート、2-ヒドロキシエチルメタクリレートのようなヒドロキシアルキルメタクリレート、2-メトキシエチルメタアクリリレートのようなエーテルえアルキルメタアクリリレート、メトキシポリエチレングリコールまたはエトオキシポリエチレングリコールメタアクリリレートのようなアルコキシ−またはアリールオキシアルキレングリコールメタアクリリレート、2-(ジメチルアミノ)エチルメタアクリレートのようなアミノアルキルメタアクリリレート、シリル化されたメタアクリリレート、グリシジルメタアクリリレートのようなメタアクリルモノマー。
(1)80〜99.8%のメチルメタアクリレート(MMA)、
(2)0〜20%、好ましくは0〜10%のMMAとラジカル共重合可能な少なく一種のコモノマー
(3)0.2〜10%のアクリル酸および/またはメタアクリル酸。
アクリルコポリマーは下記であるのが好ましい(全体で100重量%):
(1)80〜99%のメチルメタアクリレート(MMA)、
(2)0〜10%のMMAとラジカル共重合可能な少なくとも一種のコモノマー、
(3)1〜10%のアクリル酸および/またはメタアクリル酸。
(1)90〜99%のメチルメタアクリレート(MMA)、
(2)1〜10%のアクリル酸および/またはメタアクリル酸。
アクリルコポリマーは塊重合、溶剤中または分散媒体中(懸濁重合または乳化重合)でラジカル重合によって得ることができる。水性懸濁液を用いた重合方法を使うとほぼ球形ビーズの形でアクリルポリマーが回収される。脱水後にポリマーをベント付き押出機を使用して顆粒の形に押し出す。
にするのが好ましい。架橋性モノマーはジエチレングリコールジメタクリレート、1,3-ブチレングリコールジメタクリレート、1,4-ブチレングリコールジメタクリレート、ジビニールベンゼン、トリメチロールプロパントリアクリレート(TMPTA)にすることができる。
(1)エラストマーのコア(内側相)とリジッドなシェル(外側相)とを有する「軟−硬」タイプ。例えば下記文献に記載のもの。
各保護層には下記の中から選択される一種以上の添加剤を添加することができる:
(1)熱安定化剤、
(2)滑剤、
(3)難燃剤、
(4)紫外線安定剤、
(5)抗酸化剤、
(6)帯電防止剤、
(7)マット剤(無機充填剤、例えばタルク、炭酸カルシウム、二酸化チタン、酸化亜鉛または酸化マグネシウム、有機充填剤、例えばスチレンおよび/またはMMAをベースにした架橋ビーズ(この種のビーズの例は下記文献に記載されている))。
使用可能な紫外線安定剤は下記文献に記載されている。
"Plastics Additives and Modifiers Handbook, chap. 16, Environmental Protective Agents", J. Edenbaum, Ed., Van Nostrand, pages 208-271
(1)飽和ポリエステル(PET、PBT等)、
(2)ABS、
(3)SAN(スチレン-アクリロニトリルコポリマー)、
(4)ASA(アクリル−スチレン−アクリロニトリルコポリマー)、
(5)ポリスチレン(結晶性または耐衝撃性)、
(6)ポリプロピレン(PP)、
(7)ポリエチレン(PE)、
(8)ポリカーボネート(PC)、
(9)PPO、
(10)ポリスルホン、
(11)PVC、
(12)塩素化PVC(PVCC)、
(13)発泡PVC。
本発明は下記(I)と(II)の層を共押出し成形、加熱圧縮成形または多色射出成形(multi-injection)によって互いに積層させることから成る、熱可塑性ポリマーの保護方法にも関するものである:
(I) 上記定義のアクリルコポリマーから成る保護層、
(II)少なくとも一種の熱可塑性ポリマーの層。
(1)上記定義のアクリルコポリマーから成る保護膜(Ia)、
(2)少なくとも一種の熱可塑性ポリマー(II)の層、
(3)上記定義のアクリルコポリマーから成る保護膜(Ib)。
Principles of Polymer Processing of Z. Tadmor, published by Wiley, 1979
Precis de matieres plastiques, Structures-proprietes [Review of plastics, Structures-Properties], 1989, mise en ?uvre et normalisation [application and standardization] 4th edition, Nathan, p. 126)
多層構造物は互いに積層配置されている層下記から成る:
(1)上記定義アクリルコポリマーから成る保護膜(I)、
(2)少なくとも一種の熱可塑性ポリマー(II)の層。
本発明の一つの変形例では、多層構造は互いに積層配置されている層下記から成る:
(1)上記定義アクリルコポリマーから成る保護膜(Ia)、
(2)少なくとも一種の熱可塑性ポリマー(II)の層、
(3)上記定義アクリルコポリマーから成る保護膜(Ib)。
多層構造物、特に上記方法で作られた多層構造物は物品および日用品の製造で使うことができる。例としては下記が挙げられる:
(1)芝刈機、電動ノコギリ、ジェットスキー、調理器のボディーまたはハウジング、
(2)自動車の屋根、車体部部分、
(3)自動車ナンバープレート、
(4)キャンピングカーおよびモービルハウスの外部壁パネル、
(5)冷凍庫の外部パネル、
(6)シャワー室パネル、
(7)建物のドア、
(8)窓枠、
(9)クラッド(bardage)パネル、
(10)家庭用機器のドア(例えば台所用品のドア)。
ボディーまたはハウジングの製造、特に電気器具、自動車ナンバープレート、冷凍庫の外部パネルまたは車体部品の熱可塑性ポリマーとしてはABSを用いるのが好ましい。
PVCを用いた多層構造物の好ましい例はクラッドパネルである。
ABSを用いた多層構造物の好ましい例は車体部品である。
圧縮成形法法によって2層構造物を作り、標準化されたエリシェン(Erichsen)引?き抵抗テストを用いて評価した。以下の各種構造物で変えたのは保護膜(I)の種類だけである。
(1)構造物1(比較例)用の保護膜はアルツグラス(ALTUGLAS、登録商標)MI7Tにした。このアルツグラス(ALTUGLAS、登録商標)MI7Tは特許文献9(米国特許第US 3793402号明細書)に記載の「硬-軟-硬」タイプの衝撃改良剤を20〜30重量%の含むアクリルコポリマーである。
(2)構造物2(本発明)用の保護膜はアルツグラス(ALTUGLAS、登録商標)HT 121にした。このアルツグラス(ALTUGLAS、登録商標)HT 121は97〜93重量%のMMAと、3〜7重量%のメタアクリル酸または無水官能基とから成るアクリルコポリマーである。
(3)構造物3(本発明)用の保護膜はプレキシグラス(PLEXIGLAS、登録商標)FT15にした。このプレキシグラス(PLEXIGLAS、登録商標)FT15はローム(Roehm)から市販の製品である。
(4)構造物4(本発明)用の保護膜は混合物1で、この混合物1は92.5重量%のアルツグラス(ALTUGLAS、登録商標)HT 121+7.5重量%の特許文献9(米国特許第US 3793402号明細書)に記載の「硬-軟-硬」タイプの衝撃改良剤との混合物である。
(5)構造物5(本発明)用の保護膜は混合物2で、この混合物2は89.0重量%のアルツグラス(ALTUGLAS、登録商標)HT 121+11重量%の特許文献9(米国特許第US 3793402号明細書)に記載の「硬-軟-硬」タイプの衝撃改良剤との混合物である。
(6)構造物6(本発明)用の保護膜は混合物3で、この混合物3は76.5重量%のアルツグラス(ALTUGLAS、登録商標)HT 121+23.5重量%の特許文献9(米国特許第US 3793402号明細書)に記載の「硬-軟-硬」タイプの衝撃改良剤との混合物である。
(1)混合物1、2および3の製造条件:バス(Buss)押出機を使用してPMMAと上記衝撃改良剤との混合物を混合する:温度プロフィル:GC1とGC2:215℃、GC3:210℃、ダイ:220℃
(2)保護膜(I)を構成する押出しフィルムを得るための条件:
押出機の温度プロフィル:
(1)入口および中央での物質の温度:220℃、
(2)出口およびダイでの物質の温度:225℃、
(3)押出速度:5.5m/分
(4)スクリュー回転速度:39回転数/分、
(5)冷却温度:80℃、
(6)厚さ:100マイクロメートル。
運転パラメータは以下の通り:
(1)フレーム:3.1 mm、
(2)温度:180℃、
(3)予熱時間:3分、
(4)保持時間:100バールで3分、
(5)厚さ:3.2 mm。
各構造物の引き抵抗性を標準化されたエリシェン(Erichsen)引き抵抗性テストを用いて評価した。また、各構造物に対して急速曲げ試験も行った([表1]参照)。
引き抵抗性:
テスト条件はNFT 51113規格に取り入れられたエリシェン(Erichsen)法で行った:
炭化タングステンポイント、
回転数:1;
回転速度: 10.5 mm/秒、
観察:光学顕微鏡、
モード:偏光の反射×10
使用した負荷:2N、
測定値:傷の幅(ミクロン)。
アクリル保護膜で保護された(または保護されていない)ABSテストサンプル材料のタフネス(Re、resilience)を測定(kJ/m2で表示)。このタフネスは急速曲げ試験機を使用して測定した。テストサンプル材料の幅方向中央部に一定速度で撓みを加えた。テスト中、テストサンプル材料に加えた負荷を測定した。この曲げ試験はMTS-831サーボ液圧装置で一定速度で実行した。力はストライカーの端部に埋込んだ569.4Nの圧電気セルを用いて測定した。応力を加える間のテストサンプル材料の移動量を液圧ジャック上のLVDTセンサーで50mm範囲で測定した。
Claims (15)
- 保護膜(I)のアクリルコポリマーが0〜10重量%のMMAとラジカル共重合可能な少なくとも1種のコモノマーを含む請求項1に記載の方法。
- MMAとラジカル共重合可能なコモノマーが(メタ)アクリル酸モノマーまたはビニル芳香剤モノマーである請求項1〜3のいずれか一項に記載の方法。
- ビニル芳香剤モノマーがスチレンおよび/またはα-メチルスチレンである請求項4に記載の方法。
- 上記アクリルコポリマーが少なくとも一種の衝撃改良剤によって衝撃強度が改善されている請求項1〜6のいずれか一項に記載の方法。
- 衝撃改良剤の配合比率が100重量部のアクリルコポリマーに対して0〜60重量部、好ましくは1〜60重量部、さらに好ましくは5〜40重量部、さらに好ましくは10〜30重量部である請求項7に記載の方法。
- 保護膜(I)が、熱安定化剤、滑剤、難燃剤、紫外線安定剤、抗酸化剤、帯電防止剤、マット剤、顔料および着色剤の中から選択される一種または複数の添加剤をさらに含む請求項1〜8のいずれか一項に記載の方法。
- 請求項1〜9のいずれか一項に記載のアクリルコポリマーから成る別の保護膜が熱可塑性ポリマー(II)の層上に積層され、この熱可塑性ポリマー(II)の層が保護膜(I)と上記の別の保護膜との間にサイドイッチされている、請求項1〜9のいずれか一項に記載の方法。
- 上記熱可塑性ポリマーが飽和ポリエステル、ABS、SAN、ASA、結晶性または耐衝撃性ポリスチレン、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリカーボネート、PPO、ポリスルホン、PVC、塩素化PVCまたは発泡PVCである請求項1〜10のいずれか一項に記載の方法。
- 請求項1〜9のいずれか一項に記載の保護膜(I)と、少なくとも一種の熱可塑性ポリマーの層(II)とが互いに積層配置された多層構造物。
- 請求項1〜9のいずれか一項に記載のアクリルコポリマーから成る別の保護膜が上記熱可塑性ポリマー(II)の層上にさらに配置されている請求項12に記載の多層構造物。
- 熱可塑性ポリマーが飽和ポリエステル、ABS、SAN、ASA、結晶性または耐衝撃性ポリスチレン、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリカーボネート、PPO、ポリスルホン、PVC、塩素化PVCまたは発泡PVCである請求項12に記載の多層構造物。
- 請求項12〜14のいずれか一項に記載の多層構造物の、下記のような日常的物品を製造するための使用:
(1)芝刈機、電動ノコギリ、ジェットスキー、調理器のボディーまたはハウジング、
(2)自動車の屋根、車体部部分、
(3)自動車ナンバープレート、
(4)キャンピングカーおよびモービルハウスの外部壁パネル、
(5)冷凍庫の外部パネル、
(6)シャワー室パネル、
(7)建物のドア、
(8)窓枠、
(9)クラッドパネル、
(10)家庭用機器のドア(例えば台所用品のドア)。
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