JP2009527611A - 短鎖並びに長鎖成分を含有する界面活性剤混合物 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、界面活性剤混合物、該界面活性剤混合物を含有する配合物、該界面活性剤混合物の製造法並びに該界面活性剤混合物の使用に関する。
(A)アルカノールのアルコキシル化生成物を含有する短鎖成分、その際、アルカノールは8〜12個の炭素原子を有し、かつアルコキシル化生成物中のアルカノール基1個当たりのアルコキシ基の平均数は3〜30の値をとり、かつアルコキシ基は、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基及びペントキシ基からなる群から選択され、かつアルカノールは少なくとも1の平均枝分かれ度を有する;及び
(B)アルカノールのアルコキシル化生成物を含有する長鎖成分、その際、アルカノールは13〜20個の炭素原子を有し、かつアルコキシル化生成物中のアルカノール基1個当たりのアルコキシ基の平均数は3〜30の値をとり、かつアルコキシ基は、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基及びペントキシ基からなる群から選択され、かつアルカノールは0.0〜0.3の平均枝分かれ度を有する
を含有する界面活性剤混合物により解決される。
アルコールの枝分かれ度は炭素骨格の分枝から得られる。該枝分かれ度は、各アルコール分子に関して、他の3つの炭素原子に結合している炭素原子の数に、他の4つの炭素原子に結合している炭素原子の数の2倍を加算したものと定義される。アルコール混合物の平均枝分かれ度は、個々の分子の全ての枝分かれ度の合計を個々の分子の数で除したものから得られる。枝分かれ度は、例えばNMR法により測定される。これは、適当なカップリング法(COSY、DEPT、INADEQUATE)を用いたC骨格の分析と、引き続く緩和剤を用いた13C NMRによる定量化により行うことができる。しかしながら、他のNMR法又はGC−MS法も可能である。
(a)アルカノール混合物をアルコキシル化する工程、その際、該混合物は8〜12個の炭素原子を有し、かつアルコキシル化生成物中のアルカノール基1個当たりのアルコキシ基の平均数は3〜30の値をとり、かつアルコキシ基は、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基及びペントキシ基からなる群から選択され、かつアルカノール混合物は少なくとも1、有利に1.0〜2、更に有利に1.0〜1.5の平均枝分かれ度を有する;
(b)アルカノール混合物をアルコキシル化する工程、その際、アルカノール混合物は13〜20個の炭素原子を有し、かつアルコキシル化生成物中のアルカノール基1個当たりのアルコキシ基の平均数は3〜30の値をとり、かつアルコキシル化基は、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基及びペントキシ基からなる群から選択され、かつアルカノール混合物は0.0〜0.3の平均枝分かれ度を有する、及び
(c)工程(a)及び(b)において得られたアルコキシル化生成物を混合する工程
を含む界面活性剤混合物の製造法である。
(a)8〜12個の炭素原子及び少なくとも1の平均枝分かれ度を有する第一のアルカノール混合物と、13〜20個の炭素原子及び0.0〜0.3の平均枝分かれ度を有する少なくとも1種の第二のアルカノール混合物とを混合する工程;及び
(b)工程(a)からの第一の混合物と第二の混合物とからの混合物をアルコキシル化する工程、その際、アルコキシル化生成物中のアルカノール基1個当たりのアルコキシ基の数は3〜30の平均値をとり、かつアルコキシ基は、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基及びペントキシ基からなる群から選択されている
を含む、本発明による界面活性剤混合物の製造法である。
− 湿潤剤、特に印刷工業用。
− 化粧品配合物、医薬品配合物及び植物保護配合物。適切な植物保護配合物は、例えばEP−A 0050228に記載されている。植物保護剤のために慣用の他の内容物が存在してよい。
− 塗料、被覆剤、染料、顔料配合物並びに塗料工業及びフィルム工業での接着剤。
− 皮革用脱脂剤。
− 繊維工業用の配合物、例えば均染剤又はヤーン洗浄用の配合物。
− 繊維加工及び紙及びパルプ工業用の助剤。
− 金属加工、例えば金属精錬及び電気メッキ分野。
− 食品工業。
− 水処理及び飲料水製造。
− 発酵。
− 鉱物加工及び粉塵制御。
− 建築助剤。
− 乳化重合及び分散液の製造。
− 冷却剤及び滑剤。
本発明による界面活性剤との組み合わせに適当な無機ビルダー(A’)は、とりわけ、イオン交換特性を有する結晶質及び非晶質アルモシリケート、例えば特にゼオライトである。種々の型のゼオライト、特にNa形又はNaが部分的に他のカチオン、例えばLi、K、Ca、Mg又はアンモニウムで置き換えられた形のゼオライトA、X、B、P、MAP及びHSが好適である。適当なゼオライトは、例えばEP−A0038591、EP−A0021491、EP−A0087035、US−A4,604,224、GB−A2013259、EP−A0522726、EP−A0384070及びWO−A94/24251に記載されている。
C4〜C20−ジ−、−トリ−、及び−テトラカルボン酸、例えばコハク酸、プロパントリカルボン酸、ブタンテトラカルボン酸、シクロペンタンテトラカルボン酸及びC2〜C16−アルキル−もしくは−アルケニル基を有するアルキル−及びアルケニル−コハク酸;
C4〜C20−ヒドロキシカルボン酸、例えばリンゴ酸、酒石酸、グルコン酸、グルタル酸、クエン酸、ラクトビオン酸及びサッカロースモノ−、−ジ−及び−トリカルボン酸;
アミノポリカルボン酸、例えばニトリロ三酢酸、β−アラニン二酢酸、エチレンジアミン四酢酸、セリン二酢酸、イソセリン二酢酸、メチルグリシン二酢酸及びアルキルエチレンジアミントリアセテート;
ホスホン酸、例えばヒドロキシエタンジホスホン酸の塩。
例えばEP−A451508及びEP−A396303に記載されているようなオリゴマレイン酸;
不飽和C4〜C8−ジカルボン酸のコポリマー及びターポリマー、その際、コモノマーとして
群(i)からのモノエチレン性不飽和モノマーが95質量%までの量で、
群(ii)からのモノエチレン性不飽和モノマーが60質量%までの量で、及び
群(iii)からのモノエチレン性不飽和モノマーが20質量%までの量で
共重合されていてよい。
100000〜150000の分子量を有する、100:90〜95:5の質量比、特に有利に30:70〜90:10の質量比のマレイン酸とアクリル酸とのコポリマー;
マレイン酸とアクリル酸とC1〜C3−カルボン酸のビニルエステルとからの、質量比10(マレイン酸):90(アクリル酸+ビニルエステル)〜95(マレイン酸):10(アクリル酸+ビニルエステル)でのターポリマーが好適であり、この場合、アクリル酸対ビニルエステルの質量比は30:70〜70:30の範囲内で変動してよい;
マレイン酸とC2〜C8−オレフィンとのモル比40:60〜80:20でのコポリマーが好適であり、この場合、マレイン酸とエチレン、プロピレン又はイソブテンとのモル比50:50でのコポリマーが特に好ましい。
本発明による界面活性剤混合物に加えて、他の界面活性剤を使用することができる。
RR’R’’R’’’N+ X-
[式中、
基R〜R’’’は、アルキル基、アリール基、アルキルアルコキシ基、アリールアルコキシ基、ヒドロキシアルキル(アルコキシ)基、ヒドロキシアリール(アルコキシ)基を表し、かつ
Xは適当なアニオンである]の化合物が好適である。
もう1つの有利な実施態様において、本発明によるテキスタイル洗剤配合物は、付加的に、漂白剤(G)0.5〜30質量%、特に5〜27質量%、とりわけ10〜23質量%を含有する。例は、アルカリ過ホウ酸塩、又はアルカリ炭酸塩−過水和物、特にナトリウム塩である。
− ポリアシル化された糖、例えばペンタアセチルグルコース;
− アシルオキシベンゼンスルホン酸及びそのアルカリ金属塩及びそのアルカリ土類金属塩、例えばナトリウム−p−イソノナノイルオキシベンゼンスルホナート又はナトリウム−p−ベンゾイルオキシベンゼンスルホナート;
− N,N−ジアシル化された及びN,N,N’,N’−テトラアシル化されたアミン、例えばN,N,N’,N’−テトラアセチルメチレンジアミン及び−エチレンジアミン(TAED)、N,N−ジアセチルアニリン、N,N−ジアセチル−p−トルイジン又は1,3−ジアシル化されたヒダントイン、例えば1,3−ジアセチル−5,5−ジメチルヒダントイン;
− N−アルキル−N−スルホニル−カルボンアミド、例えばN−メチル−N−メシル−アセトアミド又はN−メチル−N−メシルベンズアミド;
− N−アシル化された環式ヒドラジド、アシル化されたトリアゾール又はウラゾール、例えばモノアセチルマレイン酸ヒドラジド;
− O,N,N−三置換ヒドロキシルアミン、例えばO−ベンゾイル−N,N−スクシニルヒドロキシルアミン、O−アセチル−N,N−スクシニル−ヒドロキシルアミン又はO,N,N−トリアセチルヒドロキシルアミン;
− N,N’−ジアシル−スルフリルアミド、例えばN,N’−ジメチル−N,N’−ジアセチル−スルフリルアミド又はN,N’−ジエチル−N,N’−ジプロピオニル−スルフリルアミド;
− トリアシルシアヌレート、例えばトリアセチルシアヌレート又はトリベンゾイルシアヌレート;
− カルボン酸無水物、例えば安息香酸無水物、m−クロロ安息香酸無水物又は無水フタル酸;
− 1,3−ジアシル−4,5−ジアシルオキシ−イミダゾリン、例えば1,3−ジアセチル−4,5−ジアセトキシイミダゾリン;
− テトラアセチルグリコールウリル及びテトラプロピオニルグリコールウリル;
ジアシル化された2,5−ジケトピペラジン、例えば1,4−ジアセチル−2,5−ジケトピペラジン;
− プロピレン二尿素及び2,2−ジメチル−プロピレン二尿素のアシル化生成物、例えばテトラアセチルプロピレン二尿素;
− α−アシルオキシ−ポリアシル−マロンアミド、例えばα−アセトキシ−N,N’−ジアセチルマロン−アミド;
− ジアシル−ジオキソヘキサヒドロ−1,3,5−トリアジン、例えば1,5−ジアセチル−2,4−ジオキソヘキサヒドロ−1,3,5−トリアジン;
− アルキル基、例えばメチル又は芳香族基、例えばフェニルを2位に有するベンズ−(4H)−1,3−オキサジン−4−オン。
もう1つの有利な実施態様において、本発明による洗剤配合物は、付加的に酵素(J)0.05〜4質量%を含有する。洗剤中で使用される有利な酵素は、プロテアーゼ、アミラーゼ、リパーゼ及びセルラーゼである。酵素の中では、調製された酵素が好ましくは0.1〜1.5質量%、特に好ましくは0.2〜1.0質量%の量で添加される。好適なプロテアーゼは、例えばSavinase及びEsperase(製造元:Novo Nordisk)である。適当なリパーゼは、例えばLipolase(製造元:Novo Nordisk)である。好適なセルラーゼは、例えばCelluzym(製造元:Novo Nordisk)である。漂白系の活性化のためのペルオキシダーゼの使用も可能である。個々の酵素又は異なる酵素の組合せ物を使用することができる。場合により、本発明によるテキスタイル洗剤配合物は、更に、酵素安定剤、例えばプロピオン酸カルシウム、ギ酸ナトリウム又はホウ酸又はこの塩、及び/又は酸化防止剤を含有することができる。
本発明によるテキスタイル洗剤配合物は、上記主成分(A)〜(J)に加えて、更に以下の他の慣用の添加剤を該添加剤に関して慣用の量で含有することができる:
− 再沈着防止剤及びソイルリリース−ポリマー
洗剤のための適当なソイルリリース−ポリマー及び/又は再沈着防止剤は、例えば以下のものである:
エチレングリコール及び/又はプロピレングリコールと芳香族ジカルボン酸又は芳香族及び脂肪族ジカルボン酸とのポリエチレンオキシドからのポリエステル;
2価及び/又は多価のアルコール及びジカルボン酸との、一方が末端封鎖されたポリエチレンオキシドからのポリエステル。
− 色移り防止剤、例えばビニルピロリドン、ビニルイミダゾール、ビニルオキサゾリドン又は4−ビニルピリジン−N−オキシドの分子量15000〜100000のホモポリマー及びコポリマー並びに前記モノマーをベースとする架橋した微細粒のポリマー;
− 非界面活性の消泡剤又は抑泡剤、例えばオルガノポリシロキサン、及び、その微細粒の、場合によりシラン化されたケイ酸との混合物並びにパラフィン、ワックス、微晶ワックス及びこれらとシラン化されたケイ酸との混合物;
− 錯化剤(有機補助ビルダーの機能においても);
− 蛍光増白剤;
− ポリエチレングリコール;ポリプロピレングリコール
− 香料又は芳香物質;
− 充填剤;
− 無機増量剤、例えば硫酸ナトリウム;
− 量産加工助剤;
− 可溶性改善剤;
− 白濁−及びパール光沢剤;
− 着色剤;
− 腐食防止剤;
− 過酸化物安定剤;
− 電解質。
(a) コンパクト標準洗剤の組成(粉末状又は顆粒状)
本発明による界面活性剤混合物及び場合により少なくとも1種のアニオン性界面活性剤(C)と非イオン性界面活性剤(D)との組み合わせ 1〜60%(8〜30%)
少なくとも1種の無機ビルダー(A) 5〜50%(10〜45%)
少なくとも1種の有機補助ビルダー(B) 0.1〜20%(0.5〜15%)
無機漂白剤(G) 5〜30%(10〜25%)
漂白活性剤(H) 0.1〜15%(1〜8%)
漂白触媒 0〜1%(最高で0.5%)
色移り防止剤 0.05〜5%(0.1〜2.5%)
ソイルリリース−ポリマー 0.3〜1.5%
酵素又は酵素混合物(J) 0.1〜4%(0.2〜2%)
他の通常の添加剤:
硫酸ナトリウム、錯化剤、リン酸塩、蛍光増白剤、香油、消泡剤、再沈着防止剤、漂白安定剤。
本発明による界面活性剤混合物及び場合により少なくとも1種のアニオン性界面活性剤(C)と非イオン性界面活性剤(D)との組み合わせ 3〜50%(8〜30%)
少なくとも1種の無機ビルダー(A) 10〜60%(20〜55%)
無機漂白剤(G) 0〜15%(0〜5%)
色移り防止剤 0.05〜5%(0.2〜2.5%)
少なくとも1種の有機補助ビルダー(B) 0.1〜20%(1〜8%)
酵素又は酵素混合物(J) 0.2〜2%
ソイルリリース−ポリマー 0.2〜1.5%
他の通常の添加剤:
硫酸ナトリウム、錯化剤、リン酸塩、蛍光増白剤、香油、消泡剤、再沈着防止剤、漂白安定剤。
実施例1 「界面活性剤1」
短鎖成分(A)(平均枝分かれ度1.15)としての、工業用2−プロピルヘプタノール(2−PH)としてBASF社から市販されている2−プロピルヘプタノールと5−メチル−2−プロピルヘキサノールとからの混合物と、長鎖成分(B)(平均枝分かれ度ほぼ0)としての獣脂アルコール(C16〜C18−アルコール)とを、種々の質量比で(A:B=2−PH:C16〜C18−アルコール)混合し、引き続き、KOH触媒を用いてエトキシル化し、その際、Griffinによる種々のHLB値(生成物中のエチレンオキシドの質量割合の20倍)を設定する。
イソデカノール(Exxal 10N, Exxon社)(平均枝分かれ度2.2)とC13〜C15−オキソアルコール(平均枝分かれ度0.6)(C13〜C15−アルコール、BASF社)とからの混合物を、実施例1と同様にエチレンオキシドと反応させ、「界面活性剤2」とする。質量比A:Bは、イソデカノール対C13〜C15−オキソアルコールの比に関する。
1) EN 1772による木綿の湿潤
以下の表は、本発明による界面活性剤混合物(「界面活性剤1」)並びに参照混合物(「界面活性剤2」)の湿潤時間(EN 1772による、2g/l ソーダ)を示す。
特に、比較的高度の希釈の場合に、界面活性剤2に対する界面活性剤1のより良好な湿潤性能が明らかに認められる。
2%界面活性剤混合物をNaOH水溶液(0%、1%、2%、3%等)と混合し、23℃で24時間貯蔵した後に、該混合物が安定(澄明又は混濁)であるか否か、又は相分離ないしクリーミングが生じたか否かを試験する。配合物が23℃で24時間後になおも視覚的に単相(澄明又は混濁)であると認められる場合のNaOHの最高濃度を示す。
界面活性剤1及び界面活性剤2は同様の挙動を示す。
界面活性剤1を水と混合し、十分に均質化する。引き続き、該混合物を23℃で24時間撹拌する。その後、ブルックフィールドレオメーター(スピンドル2〜7、60rpm、23℃)を用いて混合物の粘度を測定する。
エマルション安定性の測定を、DE10247086に記載されているようなマーカー法により行う。2個の600mlガラスビーカー中で、界面活性剤1質量%と水69質量%とを混合し、引き続き、黄色ないし青色に着色された油30質量%を添加する。その後、プロペラ型撹拌機を用いて15分間にわたり約10kW/m3の出力を導入する。得られたエマルションを混合し、スタティックレーザ散乱により液滴サイズ分布を測定する。以下の表に、液滴のメジアンであるd50を示す。
緑色体(t)=100%・(1−exp(−a・t))
最終的に、安定性定数Sは、S=−log(a・月)から得られる。
WFK汚染布10D 約10gを巻き取り、洗浄装置Ahiba Texomat用の洗浄用小バスケット中に入れる。軟水からの洗液200ml及びそれぞれの界面活性剤1g/lをガラスビーカーに充填し、染色及び洗浄装置内で60℃にする。該装置を開始させ、15分間で60℃から95℃に加熱し、95℃で15分間温度を維持する。引き続き汚染布を取り出し、二回高温ですすぎ、一回低温ですすぐ。汚染布を絞り、乾燥させ、かつ高温でマングル処理する。該布の汚染された面に対する白色度の評価を、Berger単位で適当な分光計で行う(Datacolor社製分光計Spectraflash 500)。
洗浄試験を以下の条件下で実施した:
洗浄条件 一次洗浄
装置 シカゴ、USA在のAtlas社のラウンダーオメーター(Launder-o-meter)
洗液 250ml
洗浄時間 所定の温度で30分間(加熱時間を含む)
洗剤計量供給 5g/l
水の硬度 3mmol/l Ca:Mg 4:1
洗液比 1:12.5
ドイツ、Brueggen在のwfk Testgewebe GmbH社製の試験布
wfk 10 D 木綿上の皮脂/顔料
wfk 20 D ポリエステル65%/木綿35%上の皮脂/顔料
wfk 10 PF 木綿上の植物脂肪/顔料
洗剤配合物
ゼオライトA 30%
炭酸ナトリウム 12%
ケイ酸ナトリウム 3%
チロース CR 1500 p 1.2%
過ホウ酸ナトリウム一水和物 14.4%
テトラアセチルエチレンジアミン 4%
アクリル酸/マレイン酸−コポリマー(MW 70000) 5%
セッケン 0.5%
硫酸ナトリウム 4%
水 20.9%
界面活性剤 5%
すすぎ後、脱水し、かつ該布を個々に吊して乾燥させた。該布を、Data Color社、ハイデンハイム在のElrepho 2000を用いて、布一つ当たり6つの測定点で測定した。反射値を460nmで測定した。ここで、反射に関する大きな値は、良好な汚染剥離及び高い一次洗浄能力を示す。
算出式:
%(洗浄性能)=100%・[反射(界面活性剤1又は2)−反射("界面活性剤なし")]/[反射("Lutensol AO 7")−反射("界面活性剤なし")]
平均して、界面活性剤1は、3つ全ての布及び3つ全ての洗浄温度に関して、界面活性剤2よりも約11%ポイント良好な洗浄性能を達成している。
撹拌発泡試験をEN 12728により実施した(2g/L、40℃)。結果は以下の表にまとめられている。
界面活性剤1は界面活性剤2よりも弱い発泡体である。
Claims (11)
- 以下:
(A)アルカノールのアルコキシル化生成物を含有する短鎖成分、その際、アルカノールは8〜12個の炭素原子を有し、かつアルコキシル化生成物中のアルカノール基1個当たりのアルコキシ基の平均数は3〜30の値をとり、かつアルコキシ基は、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基及びペントキシ基からなる群から選択され、かつアルカノールは少なくとも1の平均枝分かれ度を有する;及び
(B)アルカノールのアルコキシル化生成物を含有する長鎖成分、その際、アルカノールは13〜20個の炭素原子を有し、かつアルコキシル化生成物中のアルカノール基1個当たりのアルコキシ基の平均数は3〜30の値をとり、かつアルコキシ基は、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基及びペントキシ基からなる群から選択され、かつアルカノールは0.0〜0.3の平均枝分かれ度を有する;
並びにそのリン酸塩、硫酸エステル及びエーテルカルボン酸塩
を含有する界面活性剤混合物。 - 短鎖成分(A)及び/又は長鎖成分(B)に関して、それぞれのアルコキシル化生成物に関するアルコキシ基の全数に対するエトキシ基の割合が少なくとも0.5である、請求項1記載の界面活性剤混合物。
- 長鎖成分(B)の少なくとも1種のアルカノールが16〜20個の炭素原子を有する、請求項1又は2記載の界面活性剤混合物。
- 短鎖成分(A)の少なくとも1種のアルカノールが1.0〜2.0の平均枝分かれ度を有する、請求項1から3までのいずれか1項記載の界面活性剤混合物。
- 界面活性剤混合物中の短鎖成分(A)の質量割合対界面活性剤混合物中の長鎖成分(B)の質量割合の比が、99:1〜1:99の範囲内の値をとる、請求項1から4までのいずれか1項記載の界面活性剤混合物。
- 10〜15の範囲内のGriffinによるHLB値を有する、請求項1から5までのいずれか1項記載の界面活性剤混合物。
- 請求項1から6までのいずれか1項記載の界面活性剤混合物を含有する配合物。
- 請求項1から6までのいずれか1項記載の界面活性剤混合物の製造法において、以下の工程:
(a)アルカノール混合物をアルコキシル化する工程、その際、アルカノール混合物は8〜12個の炭素原子を有し、かつアルコキシル化生成物中のアルカノール基1個当たりのアルコキシ基の平均数は3〜30の値をとり、かつアルコキシ基は、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基及びペントキシ基からなる群から選択され、かつアルカノール混合物は少なくとも1の平均枝分かれ度を有する;
(b)アルカノール混合物をアルコキシル化する工程、その際、アルカノール混合物は13〜20個の炭素原子を有し、かつアルコキシル化生成物中のアルカノール基1個当たりのアルコキシ基の平均数は3〜30の値をとり、かつアルコキシ基は、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基及びペントキシ基からなる群から選択され、かつアルカノール混合物は0.0〜0.3の平均枝分かれ度を有する;及び
(c)工程(a)及び(b)において得られたアルコキシル化生成物を混合する工程
を含むことを特徴とする方法。 - 請求項1から6までのいずれか1項記載の界面活性剤混合物の製造法において、以下の工程:
(a)8〜12個の炭素原子及び少なくとも1の平均枝分かれ度を有する第一のアルカノール混合物と、13〜20個の炭素原子及び0.0〜0.3の平均枝分かれ度を有する少なくとも1種の第二のアルカノール混合物とを混合する工程;及び
(b)第一の混合物と第二の混合物とからの混合物をアルコキシル化する工程、その際、アルコキシル化生成物中のアルカノール基1個当たりのアルコキシ基の数は3〜30の平均値をとり、かつアルコキシ基は、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基及びペントキシ基からなる群から選択されている
を含むことを特徴とする方法。 - 乳化剤、発泡調節剤、特に硬質表面のための湿潤剤、保湿剤としての、請求項1から6までのいずれか1項記載の界面活性剤混合物又は請求項7記載の配合物の使用。
- 洗剤における、硬質表面のための洗浄のための、化粧品配合物、医薬品配合物及び植物保護配合物、塗料、被覆剤、接着剤、皮革用脱脂剤における、繊維工業、繊維加工、金属加工、食品工業、水処理、紙工業、発酵又は鉱物加工のための、及び乳化重合における、請求項10記載の使用。
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