JP2009252747A - 燃料電池スタック - Google Patents
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Abstract
【課題】
燃料電池ユニットおよびスタックを構成するインターコネクト平板に、作動する前のほかの燃料電池に比べてTECが相当に小さいガラスシーラントを備えた固体酸化物型燃料電池(SOFC) スタックを製造する方法を提供する。
【解決手段】
組成SiO2を50-70重量%、Al2O3を0-20重量%、CaOを10-50重量%、MgOを0-10重量%、(Na2O + K2O)を0-2重量%、B2O3を5-10重量%、ならびにTiO2、ZrO2、F、P2O5、MoO3、Fe2O3、MnO2、La-Sr-Mn-Oペロブスカイト(LSM)およびそれらの組合せから選択する機能要素を0-5重量%有するガラスシーラントの使用を含む方法によって得られる固体酸化物型燃料電池スタック。
【選択図】 なし
Description
アルカリオキサイドシリケートガラス、マイカガラスセラミック、アルカリ土類オキサイドボロシリケート/シリカボラートガラスおよびアルカリ土類アルミナシリケートを含む、SOFC用に適した多数のガラスシーリング材が記載されている(特許文献1)。この引用は、乾燥ガラス粉末および充填材をベースにしたガラスシーリング材の製法について教示する。ガラス粉末のTECは、7.5・ 10-6 K-1程に小さくなり得、よって、充填材を加えて最終のガラス粉末のTECを増大させ、それで、それが、TEC 9×10-6〜13×10-6K-1を有するインターコネクト平板および燃料電池ユニットのTECに実質的に匹敵するようにする。
(a) 少なくとも1つのインターコネクト平板を少なくとも1つの燃料電池ユニットと交互にし、各々の燃料電池ユニットは、陽極、陰極および陽極と陰極との間に配置した電解質を含み、そしてインターコネクト平板と各々の燃料電池ユニットとの間にガラスシーラントを備えることによって、第一燃料電池スタックアセンブリーを形成し、ガラスシーラントは、下記の組成を有し:
SiO2を50-70重量%、Al2O3を0-20重量%、CaOを10-50重量%、MgOを0-10重量%、(Na2O + K2O)を0-2重量%、B2O3を5-10重量%、ならびにTiO2、ZrO2、F、P2O5、MoO3、Fe2O3、MnO2、La-Sr-Mn-Oペロブスカイト(LSM)およびそれらの組合せから選択する機能要素を0-5重量%;
(b)該第一燃料電池スタックアセンブリーを加熱して温度500°C以上にしそして電池スタックに負荷圧2〜20 kg/cm2を施すことによって、該第一アセンブリーを厚さ5-100μmのガラスシーラントを有する第二アセンブリーに転化し;
(c)工程(b)の第二アセンブリーを冷却して工程(b)の温度より低い温度にすることによって、該第二アセンブリーを最終の燃料電池スタックアセンブリーに転化する。
(a) 少なくとも1つのインターコネクト平板を少なくとも1つの燃料電池ユニットと交互にし、各々の燃料電池ユニットは、陽極、陰極および陽極と陰極との間に配置した電解質を含み、そしてインターコネクト平板と各々の燃料電池ユニットとの間にガラスシーラントを備えることによって、第一燃料電池スタックアセンブリーを形成し、ガラスシーラントは、下記の組成を有し:
SiO2を50-70重量%、Al2O3を0-20重量%、CaOを10-50重量%、MgOを0-10重量%、(Na2O + K2O)を0-2重量%、B2O3を5-10重量%、ならびにTiO2、ZrO2、F、P2O5、MoO3、Fe2O3、MnO2、La-Sr-Mn-Oペロブスカイト(LSM)およびそれらの組合せから選択する機能要素0-5を重量%;
(b)該第一燃料電池スタックアセンブリーを加熱して温度800°C以上にしそして電池スタックに負荷圧2〜20 kg/cm2を施すことによって、該第一アセンブリーを厚さ5-100μmのガラスシーラントを有する第二アセンブリーに転化し;
(c)工程(b)の第二アセンブリーを冷却して工程(b)の温度より低い温度にすることによって、該第二アセンブリーを最終の燃料電池スタックアセンブリーに転化する。
SiO2を50-65重量%、Al2O3を0-20重量%、CaOを15-40重量%、MgOを0-10重量%、(Na2O+K2O) を0-2重量%、B2O3を5-10重量%、ならびにTiO2、ZrO2、F、P2O5、MoO3、Fe2O3、MnO2、La-Sr-Mn-Oペロブスカイト(LSM)およびそれらの組合せから選択する機能要素を0-5重量%。
内部供給孔および排気孔を有する厚さ300μmの陽極支持型電池は、マニホールド領域にこれらの多孔質構造を通る漏れを最少にするために、デマスクド(demasked)接触層を有する。両側を同じ形に打ち抜いたE-グラスファイバーペーパーで覆われている金属ガスケットフレームを、電池の両側にマニホールド孔からの空気を陰極面上を通させそして燃料ガスを陽極側面上を通させるようにして置く。電池およびガスケットアセンブリーより上におよびより下に、マニホールド孔を有するインターコネクト平板を置く。E-グラスペーパーは、ファイバーを電池に向かって100 g/m2の量でおよびインターコネクト平板に向かって50 g/m2の量で含有し、それぞれ、本発明に従って温度約880°Cおよび負荷圧約6kg/cm2で処理した後の厚さ40および20μmの緻密な層に対応する。スタックを5電池で構築すると、陽極側と陰極側との間の交差漏れは、2つのスタックにおいて十分に熱サイクルした後に、RTで測定して0.05%および0.09%程に低くなる。陰極側で酸素中2x N2濃度の工程を用いそして作動中に陽極側および陰極側で同じガス圧力を用いて陽極側のN2モル濃度を測定するガスクロマトグラフィーによって、本発明者等は、各々の工程の陽極においてN2モル%の倍増を得、このことは、漏れがあることそして思うに電池の多孔質構造(主に、陽極支持材)を通る拡散により、推進される拡散があることを示す。陰極側のガス圧力を増大させることは、陽極側の交差漏れに何ら影響を与えなかった。
例 2:
例 1の通りであるが、E-ガラスシーラントに1-5μmの大きさのMgO粒子を20-50容積%、PVAを3%およびエタノールを67容積%含有するスラリーを染み込ませた(浸漬コーティングまたはスプレーによって)。
例 3:
例 2の通り:スラリーが1-3μm AISI 316L粉末を20-50容積%含有する。
例 4:
例 2の通り:スラリーが白榴石を20-50容積%含有する。
例 5:
オキサイドをボールミル中で乾燥混合して下記の組成物をボールミル中にもたらしそして混合物をPtるつぼ中で1500°Cで2時間の間溶融して、E-ガラスを製造した。 次いで、るつぼを水または液体N2に入れて急冷した後に、試料を圧潰しおよび磨砕して粒径<10μmにした。次いで、ディスペンサーにおいてまたはスクリーン印刷用ペーストとして使用するために適したペーストを製造した。
下記の組成物を用いてゾル−ゲルルートからE-ガラスを製造した:30重量%シリカゾル(Ludox)92.4gをB2CaO4 9.29g + Ca(NO3)2*4H2O 6.68g + Al(NO3)3*9H2O 25.75g + Mg(NO3)2*6H2O 5.73g + Na2CO3 0.53gと混合した。混合物は、ゲルを形成し、ゲルは、か焼して730°Cにすることによって、XRDに従って珪灰石およびクリストバライトのとても小さい結晶を有するガラスを形成した。ガラスは、容易に圧潰されおよび磨砕されて特定の大きさになった。ゲルは、塗料またはディスペンサーまたはスクリーン印刷用ペーストとして使用される。
Claims (12)
- 下記の工程:
(a) 少なくとも1つのインターコネクト平板を少なくとも1つの燃料電池ユニットと交互にし、各々の燃料電池ユニットは、陽極、陰極および陽極と陰極との間に配置した電解質を含み、そしてインターコネクト平板と各々の燃料電池ユニットとの間にガラスシーラントを備えることによって、第一燃料電池スタックアセンブリーを形成し、ガラスシーラントは、下記の組成を有し:
SiO2を50-70重量%、Al2O3を0-20重量%、CaOを10-50重量%、MgOを0-10重量%、(Na2O + K2O)を0-2重量%、B2O3を5-10重量%、ならびにTiO2、ZrO2、F、P2O5、MoO3、Fe2O3、MnO2、La-Sr-Mn-Oペロブスカイト(LSM)およびそれらの組合せから選択する機能要素を0-5重量%;
(b)該第一燃料電池スタックアセンブリーを加熱して温度500°C以上にしそして電池スタックに負荷圧2〜20 kg/cm2を施すことによって、該第一アセンブリーを厚さ5-100μmのガラスシーラントを有する第二アセンブリーに転化し;
(c)工程(b)の第二アセンブリーを冷却して工程(b)の温度より低い温度にすることによって、該第二アセンブリーを最終の燃料電池スタックアセンブリーに転化する
を含むプロセスによって得られる固体酸化物型燃料電池スタック。 - 下記の工程:
(a) 少なくとも1つのインターコネクト平板を少なくとも1つの燃料電池ユニットと交互にし、各々の燃料電池ユニットは、陽極、陰極および陽極と陰極との間に配置した電解質を含み、そしてインターコネクト平板と各々の燃料電池ユニットとの間にガラスシーラントを備えることによって、第一燃料電池スタックアセンブリーを形成し、ガラスシーラントは、下記の組成を有し:
SiO2 50-70を重量%、Al2O3を0-20重量%、CaOを10-50重量%、MgOを0-10重量%、(Na2O + K2O)を0-2重量%、B2O3を5-10重量%、ならびにTiO2、ZrO2、F、P2O5、MoO3、Fe2O3、MnO2、La-Sr-Mn-Oペロブスカイト(LSM)およびそれらの組合せから選択する機能要素を0-5重量%;
(b)該第一燃料電池スタックアセンブリーを加熱して温度800°C以上にしそして電池スタックに負荷圧2〜20 kg/cm2を施すことによって、該第一スタックアセンブリーを厚さ5-100μmのガラスシーラントを有する第二アセンブリーに転化し;
(c)工程(b)の第二アセンブリーを冷却して工程(b)の温度より低い温度にすることによって、該第二アセンブリーを最終の燃料電池スタックアセンブリーに転化する
を含むプロセスによって得られる固体酸化物型燃料電池スタック。 - SiO2、Al2O3、CaOおよびMgOの含有量が、ガラスシーラント組成物の85-95重量%を占め、Na2O+K2OおよびB2O3の含有量が、ガラスシーラント組成物の5-12重量%を占め、そしてTiO2、F、ZrO2、P2O5、MoO3、Fe2O3、MnO2、La-Sr-Mn-Oペロブスカイト(LSM)およびそれらの組合せから選択する機能要素が0-5重量%を占める、請求項1または2記載の固体酸化物型燃料電池スタック。
- ガラスシーラントが、組成:SiO2を52-56重量%、Al2O3を12-16重量%、CaOを16-25重量%、MgOを0-6重量%、Na2O+K2Oを0-2重量%、B2O3を5-10 重量%、TiO2を0-1.5重量%、Fを0-1重量%有するガラスである、請求項1, 2または3記載の固体酸化物型燃料電池スタック。
- 工程(a)におけるガラスシーラントをグラスファイバーのシートとして供する、請求項1〜4のいずれか一に記載の固体酸化物型燃料電池スタック。
- グラスファイバーのシートが、ファイバーを電池に向かって70-100 g/m2の量でおよびインターコネクト平板に向かって30-60 g/m2の量で含有する、請求項1〜5のいずれか一に記載の固体酸化物型燃料電池スタック。
- 工程(a)におけるガラスシーラントに、MgO、スチール粉末、石英、白榴石およびそれらの組合せの形態の充填材を装填する、請求項1〜6のいずれか一に記載の固体酸化物型燃料電池スタック。
- ガラスシーラントが、請求項1〜4のいずれか一に記載の組成を有するガラス粉末をバインダーおよび有機溶媒と混合することによって形成されるペーストである、固体酸化物型燃料電池スタック。
- ガラス粉末がMgO、スチール粉末、石英、白榴石およびそれらの組合せの形態の充填材と混合される、請求項8記載の固体酸化物型燃料電池スタック。
- 組成:SiO2を52-56重量%、Al2O3を12-16重量%、CaOを16-25重量%、MgOを0-6重量%、Na2O+K2Oを0-2重量%、B2O3を5-10 重量%、TiO2を0-1.5重量%、Fを0-1重量%有するE-ガラスの、固体酸化物型燃料電池スタックにおけるガラスシーラントとしての使用。
- ガラスがグラスファイバーのシートとして供する、請求項10記載の使用。
- グラスファイバーのシートが、ファイバーを電池に向かって70-100 g/m2の量でおよびインターコネクト平板に向かって30-60 g/m2の量で含有する、請求項11記載の使用。
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