JP2009252359A - 燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】プロトン伝導性電解質膜を挟んだ一対の触媒層を含む燃料電池であって、少なくともカソードの触媒層が、触媒成分、電解質材料、及び炭素材料を含み、かつ前記炭素材料が、前記触媒成分を担持した触媒担体炭素材料5と、前記触媒成分を担持していない導電助剤炭素材料4と、前記触媒成分を担持していないガス拡散炭素材料2との3種からなり、かつ前記触媒層が、触媒成分を担持した前記触媒担体炭素材料5、電解質材料6、及び前記触媒成分を担持していない導電助剤炭素材料4を主成分とする触媒凝集相3と、前記触媒成分を担持していないガス拡散炭素材料2を主成分とするガス拡散炭素材料凝集相1との2相構造からなり、前記触媒凝集相3が連続体であって、前記ガス拡散炭素材料凝集相1が前記触媒凝集相3中に分散した構造である燃料電池。
【選択図】図1
Description
すなわち、高加湿条件下や高負荷運転時等の湿潤条件においては、触媒層において加湿や発電によって水が生成すると、この水によって触媒層には水蒸気が過度に存在することになり、この水蒸気が凝縮して触媒層のガス拡散経路を遮断し、発電性能を極度に低下させる危険が高まるが、触媒成分を担持していないガス拡散炭素材料を触媒層中に存在させると、ガス拡散経路が上記のような湿潤条件下でも確保されやすくなり、安定した発電性能が得られやすくなる。
(1) プロトン伝導性電解質膜を挟んだ一対の触媒層を含む燃料電池であって、少なくともカソードの触媒層が、触媒成分、電解質材料、及び炭素材料を含むと共に、前記炭素材料が、前記触媒成分を担持した触媒担体炭素材料と、前記触媒成分を担持していない導電助剤炭素材料と、前記触媒成分を担持していないガス拡散炭素材料との3種からなり、前記触媒層が、前記触媒成分を担持した前記触媒担体炭素材料、前記電解質材料、及び前記触媒成分を担持していない前記導電助剤炭素材料を主成分として凝集してなる触媒凝集相と、前記触媒成分を担持していない前記ガス拡散炭素材料を主成分として凝集してなるガス拡散炭素材料凝集相との2相構造からなり、前記触媒凝集相が連続体であって、前記ガス拡散炭素材料凝集相が前記触媒凝集相中に分散した構造である、ことを特徴とする燃料電池。
第三に、本発明の触媒層において電解質材料を媒体として強固に融着した触媒凝集相を連続相とすることで、触媒層自体の機械的強度を増強し、電解質材料のネットワークを連続化することによって触媒層における内部抵抗増大の最大の原因となるプロトン伝導抵抗を低減できる。
(i) 触媒成分を担持した触媒担体炭素材料と導電助剤炭素材料と電解質材料とを、電解質材料に対する良溶媒中で粉砕混合した後に、電解質材料に対する貧溶媒を加え、電解質材料と触媒を担持した触媒担体炭素材料とを凝集させて得られるA液と、触媒成分を担持していないガス拡散炭素材料を、電解質材料に対する貧溶媒中で粉砕して得られるB液を作成し、A液とB液を混合して得られるC液をインクとして、膜状に乾燥して触媒層とする。
本発明のガス拡散電極、並びに燃料電池の実施例を示すにあたり、使用する炭素材料として8種の炭素材料a〜hを準備した。表1(炭素材料の種類とその物性)に、各種炭素材料の各種物性を示した。
塩化白金酸水溶液中に、触媒担体炭素材料として表1の炭素材料の中から選択した1種を分散し、50℃に保温し、撹拌しながら過酸化水素水を加え、次いでNa2S2O4水溶液を添加して、触媒前駆体を得た。この触媒前駆体を濾過、水洗、乾燥した後に100%H2気流中、300℃で3時間、還元処理を行い、触媒担体炭素材料にPtが50質量%担持されたPt触媒を調製した。
調製したPt触媒と導電助剤炭素材料として表1の炭素材料の中から選択した1種を容器に取り、これに5%ナフィオン溶液(デュポン製DE521)を加え、軽く撹拌後、超音波で触媒を粉砕した。更に撹拌しながら酢酸ブチルを加え、Pt触媒と導電助剤炭素材料とナフィオンを合わせた固形分濃度が2質量%となるようにし、Pt触媒(Ptが担持された触媒担体炭素材料)と導電助剤炭素材料とナフィオン(電解質)とが凝集した触媒インクを調製した。各種材料は特に記述がない限り、触媒担体炭素材料の質量1に対して、ナフィオンが質量1.5、導電助剤炭素材料を質量0.2の比率で混合した。
容器にガス拡散炭素材料として表1の炭素材料の中から選択した1種をそれぞれ取り、炭素材料の濃度が2質量%になるように酢酸ブチルを加え、超音波で炭素材料を粉砕し、ガス拡散炭素材料が凝集したガス拡散炭素材料インクa〜iを調製した。
触媒インクとガス拡散炭素材料インクを混合し、固形分濃度が2質量%の塗布インクを作成した。ガス拡散炭素材料は特に記述がない限り、触媒成分を除いた全固形分質量1に対して質量0.05の比率になるように混合した。
塗布インクをテフロン(登録商標)シートにそれぞれスプレーした後、アルゴン中80℃で10分間、続いてアルゴン中120℃で60分間乾燥し、触媒層を作製した。触媒層の白金目付け量は、作製したテフロンシート上の触媒層を3cm角の正方形に切り取って質量を測定し、その後、触媒層をスクレーパーで剥ぎ取った後のテフロンシート質量を測定し、先の質量との差分から触媒層質量を算出し、触媒インク中の固形分中の白金が占める割合から計算により求め、白金目付け量が0.20mg/cm2になるようにスプレー量を調整した。
作製した触媒層を用いてMEA(膜電極複合体)を作製した。
ナフィオン膜(デュポン社製N112)は6cm角の正方形に切り取り、テフロンシート上に塗布された触媒層は、カッターナイフで2.5cm角の正方形に切り取った。これらの触媒層をアノード及びカソードとしてナフィオン膜の中心部にずれが無いようにはさみ、120℃、100kg/cm2で10分間プレスした。室温まで冷却後、アノード、カソード共にテフロンシートのみを注意深くはがし、アノード及びカソードの触媒層をナフィオン膜に定着させた。次にガス拡散層として市販のカーボンクロス(E-TEK社製LT1200W)を2.5cm角の正方形に切り取り、アノードとカソードにずれが無いようにはさみ、120℃、50kg/cm2で10分間プレスし、MEAを作成した。なお、プレス前の触媒層付テフロンシートの重量とプレス後にはがしたテフロンシートの重量との差から定着した触媒層の重量を求め、触媒層の組成の質量比より白金目付け量を算出し、0.2mg/cm2であることを確認した。
作製したMEAは、それぞれセルに組み込み燃料電池測定装置にて、燃料電池性能評価を次の手順で行った。
最初に以下の条件を「高加湿高負荷」の代表的な条件として性能評価を行った。ガスは、カソードに空気、アノードに純水素を、利用率がそれぞれ30%と60%となるように供給し、それぞれのガス圧は、セル下流に設けられた背圧弁で圧力調整し、0.1MPaに設定した。セル温度は80℃に設定し、供給する空気と純水素は、それぞれ80℃に保温された蒸留水中でバブリングを行い、加湿した。このような条件でセルにガスを供給した後、1000mA/cm2まで負荷を徐々に増加して1000mA/cm2で負荷を固定し、60分経過後のセル端子間電圧を「高加湿高負荷」性能として記録した。
先ず、表2に示した通り、触媒担体炭素材料を表1のa、導電助剤炭素材料を表1のf、ガス拡散炭素材料を表1のhとして、触媒担体炭素材料と導電助剤炭素材料と電解質とからなる触媒凝集相と、ガス拡散炭素材料凝集相とからなって、前記触媒凝集相中に前記ガス拡散炭素材料凝集相が分散された構造となった実施例1の触媒層を作製した。
表3に示した通り、触媒担体炭素材料を表1のa〜gの炭素材料を用い、導電助剤炭素材料を表1のf、ガス拡散炭素材料を表1のhとして、触媒担体炭素材料の種類が異なる各種触媒層を、触媒凝集相とガス拡散炭素材料凝集相との2相構造となるように作製し、これらの触媒層をカソードしたときの発電性能を比較した。なお、アノードには、実施例1の触媒層を用いた。
表4に示した通り、導電助剤炭素材料を表1のe、f、hの炭素材料を用い、触媒担体炭素材料を表1のa、ガス拡散炭素材料を表1のhとして、導電助剤炭素材料の種類が異なる各種触媒層を、触媒凝集相とガス拡散炭素材料凝集相との2相構造となるように作製し、これらの触媒層をカソードしたときの発電性能を比較した。なお、アノードには、実施例1の触媒層を用いた。
表5に示した通りガス拡散炭素材料に表1のf、g、hの炭素材料を用い、触媒担体炭素材料を表1のa、導電助剤炭素材料を表1のfとして、導電助剤炭素材料の種類が異なる各種触媒層を、触媒凝集相とガス拡散炭素材料凝集相との2相構造となるように作製し、これらの触媒層をカソードしたときの発電性能を比較した。なお、アノードには、実施例1の触媒層を用いた。
表6に示した通り、触媒担体炭素材料を表1のa、導電助剤炭素材料を表1のf、ガス拡散炭素材料を表1のhとして、導電助剤炭素材料の混合比率のみを触媒担体炭素材料の質量1に対して、導電助剤炭素材料を質量0.05〜0.5の比率で段階的に変化させて混合した触媒層を、触媒凝集相とガス拡散炭素材料凝集相との2相構造となるように作製し、これらの触媒層をカソードしたときの発電性能を比較した。なお、アノードには、実施例1の触媒層を用いた。
2…ガス拡散炭素材料
3…触媒凝集相
4…導電助剤炭素材料
5…触媒成分を担持した触媒担体炭素材料
6…電解質材料
Claims (5)
- プロトン伝導性電解質膜を挟んだ一対の触媒層を含む燃料電池であって、少なくともカソードの触媒層が、触媒成分、電解質材料、及び炭素材料を含むと共に、前記炭素材料が、前記触媒成分を担持した触媒担体炭素材料と、前記触媒成分を担持していない導電助剤炭素材料と、前記触媒成分を担持していないガス拡散炭素材料との3種からなり、
前記触媒層が、前記触媒成分を担持した前記触媒担体炭素材料、前記電解質材料、及び前記触媒成分を担持していない前記導電助剤炭素材料を主成分として凝集してなる触媒凝集相と、前記触媒成分を担持していない前記ガス拡散炭素材料を主成分として凝集してなるガス拡散炭素材料凝集相との2相構造からなり、
前記触媒凝集相が連続体であって、前記ガス拡散炭素材料凝集相が前記触媒凝集相中に分散した構造である、
ことを特徴とする燃料電池。 - 前記触媒層の前記触媒担体炭素材料に関し、BET評価による比表面積SBETが1000m2/g以上4000m2/g以下で、かつtプロット解析による直径2nm以下のミクロ孔表面積Smicroの全表面積Stotalの比Smicro/Stotalが0.5以上であることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池。
- 前記触媒層の前記導電助剤炭素材料のDBP吸油量X(mL/100g)とBET評価による比表面積SBET(m2/g)との比X/SBETが0.2以上3.0以下であることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池。
- 前記触媒層の前記ガス拡散炭素材料のDBP吸油量X(mL/100g)とBET評価による比表面積SBET(m2/g)との比X/SBETが1.0以上であることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池。
- 前記触媒層の断面における10μm×10μm面積の視野中に、円相当直径300nm以上の大きさの触媒成分を担持していないガス拡散炭素材料凝集相が少なくとも1個存在することを特徴とする請求項1〜4のいずれか1項に記載の燃料電池。
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