JP2009221036A - 天然ガスからの液状炭化水素製造プロセスにおける合成ガスの製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 合成ガス製造工程で製造される合成ガスを、フィッシャー・トロプシュ油製造工程に入る前の段階で一部分岐させて分岐ラインを形成し、当該分岐ラインが水素分離工程に至る前に、合成ガスを水性ガスシフト反応により水素濃度を高めるシフト工程を設け、シフト工程の後工程として設置される水素分離工程において分離された残存ガス(オフガス)を、合成ガス製造用原料として、前記合成ガス製造工程に循環使用するように構成する。
【選択図】 図1
Description
図1において符号20で示される水素化脱硫工程は、原料としてフィードされる天然ガス19中の硫黄化合物を水素化脱硫するための工程である。
合成ガス製造工程30は、原料として供給される天然ガスとスチーム及び/又は二酸化炭素との改質反応(リフォーミング反応)により合成ガス(COおよびH2)を製造するための工程である。すなわち、メタンを主成分として含む炭化水素原料ガスを原料として、合成ガス製造用触媒の存在下にスチーム(H2O)および/または二酸化炭素(CO2)リフォーミングによってCOとH2とを主成分とする合成ガスを製造する工程である。
合成ガス製造用触媒は、基材となる担体(キャリアー)と、この担体に担持された触媒金属を有している。
ルテニウム(Ru)に代えてロジウム(Rh)も使用されうる。
酸化マグネシウム(MgO)の粉末に、例えば滑択剤としてのカーボンを混合した後に、所定の形状に圧力成形する。その後、その成形物を1000℃以上、好ましくは、1150〜1300℃、さらに好ましくは、1150〜1250℃の焼成温度で、1〜4時間焼成する。焼成雰囲気は通常大気中で行われる。
このように形成された担体にルテニウム塩含有水溶液を含浸させた後、乾燥、焼成させることにより、酸化マグネシウム成形体の外表面にルテニウム(Ru)を担持させるようにする。
上記のように調製された合成ガス製造用触媒の存在の基に、上述したようにメタンを主成分として含む天然ガス(一般にはメタンを主成分とする炭素数1〜6の炭化水素)と、ライン25から供給されるH2Oと、水素分離工程90において分離されてライン95としてリサイクルされる残存ガス95(オフガス95)との混合ガスを原料として、H2Oおよび/またはCO2リフォーミングによってCOとH2とを主成分とする合成ガスが製造される。
(i)メタン(CH4)と二酸化炭素(CO2)を反応させる方法(CO2リフォーミング)の場合、その反応は下記式(1)で示されるように進行する。
合成ガスから炭酸ガスを除去するための工程である。例えば、アミン等の吸収液を用いて炭酸ガスを除去し、しかる後、炭酸ガスを含む吸収液から炭酸ガスを放散させて再生させる操作が行われる。ただし、この脱炭酸工程40は必須の構成ではなく、設ける必要がないこともある。
上述してきた合成ガスをフィッシャー・トロプシュ反応させた後、フィッシャー・トロプシュ反応生成物からガス状生成物を分離してフィッシャー・トロプシュ油を製造する工程である。
上記のフィッシャー・トロプシュ油製造工程50から得られたフィッシャー・トロプシュ油を水素化処理(接触水素化処理)する操作が行なわれる。
アップグレーディング気液分離工程70において、ナフサ(Naphtha)、灯油(Kerosen)および軽油(Gas Oil)などのプロダクト炭化水素71と、水素を主成分とするガス状物質に分離される。前述したように水素を主成分とするガス状物質は、ライン72、ライン77,87を通過してアップグレーディング反応工程60にリサイクル使用され、ガス状物質の一部はライン73によりオフガスとして排出される。
合成ガス製造工程30で製造され、脱炭酸工程40を経た後の合成ガスは、フィッシャー・トロプシュ油製造工程50に入る前の段階で、主ラインから一部分岐させられて分岐ライン45が形成される。なお、分岐後の主ラインは符号47で示される。
水素分離工程90においては、前工程であるシフト工程80の出口ガス81(ライン81で表示)から高純度水素92を製造し、その結果生じる残存ガス95とを分離する操作が行われる。残存ガス95としては、前述したように主成分としてメタンと二酸化炭素が含まれ、さらには、分離することができなかった水素も含まれる。
図1に示されるような天然ガスからの液状炭化水素製造プロセスにおける合成ガスの製造方法を用いて、FT(フィッシャー・トロプシュ)合成に適したH2O/CO=2.0の合成ガスの製造を行なった。
すなわち、残存ガス95のリサイクルを行う工程システムを備える本発明では、残存ガス95のリサイクルを行なっていない図2の従来例と比べて、原料原単位を6.6%(100×(1/0.938−1)%)向上できることが確認された。残存ガス95は主にメタンと二酸化炭素からなり、このうちメタンのリサイクルによる原料原単位向上への寄与は0.9%(寄与率13%)であり、二酸化炭素のリサイクルによる原料原単位向上への寄与は5.7%(寄与率87%)であることが確認された。
30…合成ガス製造工程
40…脱炭酸工程
45…分岐ライン
50…フィッシャー・トロプシュ油製造工程
60…アップグレーディング反応工程
70…アップグレーディング気液分離工程
80…シフト工程
90…水素分離工程
95…残存ガス(残存ガスのリサイクルの状態)
Claims (6)
- 天然ガス中の硫黄化合物を水素化脱硫する水素化脱硫工程と、
天然ガスとスチーム及び/又は二酸化炭素との改質反応により合成ガスを製造する合成ガス製造工程と、
前記合成ガスをフィッシャー・トロプシュ反応させ、フィッシャー・トロプシュ油を製造するフィッシャー・トロプシュ油製造工程と、
前記フィッシャー・トロプシュ油を水素化処理するアップグレーディング反応工程と、
前記アップグレーディング反応工程により得られた水素化処理物を気液分離して、液状炭化水素を得るアップグレーディング気液分離工程と、
前記合成ガス製造工程で製造される合成ガスを、フィッシャー・トロプシュ油製造工程に入る前の段階で一部分岐させて分岐ラインを形成し、当該分岐ラインにおける合成ガスを水性ガスシフト反応により水素濃度を高めるシフト工程と、
前記シフト工程の出口ガスから高純度水素を製造し、その結果生じる残存ガスとを分離する水素分離工程と、
を有する天然ガスからの液状炭化水素製造プロセスであって、
前記水素分離工程において分離された残存ガス(オフガス)を、合成ガス製造用原料として、前記合成ガス製造工程に循環使用することを特徴とする天然ガスからの液状炭化水素製造プロセスにおける合成ガスの製造方法。 - 前記水素分離工程において分離された残存ガス(オフガス)は、主成分としてメタンと二酸化炭素を含む請求項1に記載の天然ガスからの液状炭化水素製造プロセスにおける合成ガスの製造方法。
- 前記水素分離工程において分離された高純度水素ガスは、前記水素化脱硫工程およびアップグレーディング反応工程にそれぞれ供給される請求項1または請求項2に記載の天然ガスからの液状炭化水素製造プロセスにおける合成ガスの製造方法。
- 前記合成ガス製造工程において、天然ガスと循環使用される炭化水素との混合原料における炭化水素由来の炭素モル数をCで表わしたとき、炭素1モル当たりのH2O/C(モル比)が0.0〜3.0及び/又はCO2/C(モル比)が0.0〜1.0の範囲内にある請求項1ないし請求項3のいずれかに記載の天然ガスからの液状炭化水素製造プロセスにおける合成ガスの製造方法。
- 前記合成ガス製造工程において、触媒層の出口温度が800〜950℃、触媒層出口圧力が1.5〜3.0MPaG、GHSV(gas hourly space velocity)が500〜5000hr-1である請求項1ないし請求項4のいずれかに記載の天然ガスからの液状炭化水素製造プロセスにおける合成ガスの製造方法。
- 前記合成ガス製造工程において、天然ガス原料として供給される炭化水素原料ガスがメタンを主成分とする炭素数1〜6の炭化水素である請求項1ないし請求項5のいずれかに記載の天然ガスからの液状炭化水素製造プロセスにおける合成ガスの製造方法。
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