JP2009209274A - 熱可塑性エラストマー組成物 - Google Patents
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Abstract
本発明の課題は、良好な帯電防止性を有し、かつゴム弾性、機械的特性にも優れた熱可塑性エラストマー組成物を提供することにある。
【解決手段】
スチレン系重合体ブロック(S)と共役ジエン化合物重合体ブロック(B)とからなるとともに水素添加されているブロック共重合体である水添熱可塑性スチレン系エラストマーに流動性を付与するためにゴム用軟化剤を添加し、成形性を付与するためにポリプロピレンを添加し、さらに熱可塑性ポリウレタン系エラストマーを添加し、そして帯電防止性を付与するためにイオン導電性帯電防止剤を添加する。
【選択図】 なし
Description
上記イオン導電性帯電防止剤は、下記の(I)と(II)を含有するものであることが望ましく、その場合上記アルカリ金属塩類は、リチウム塩類であることが望ましい。
(I)エーテル結合および/またはエステル結合を含む化合物、及び/又は、エーテル結合および/またはエステル結合を含む重合体または共重合体からなる群から選ばれた1種または2種以上。
(II)アルカリ金属塩類またはアルカリ土類金属塩類を、アルカリ吸着能を有する化合物でアニオン吸着処理して得られる成分。
また上記アルカリ吸着能を有する化合物は、マグネシウム(Mg)とアルミニウム(Al)を主成分とする合成ハイドロタルサイド(HT)および/またはアニオン変位性イオン交換体であることが望ましく、上記相溶化剤は、酸変性スチレン系エラストマーであることが望ましい。
本発明にあっては、帯電防止剤として、イオン導電性帯電防止剤を使用する。イオン導電性帯電防止剤は導電性フィラーに比べると、添加量が少なくても充分な帯電防止性を熱可塑性エラストマーに付与し、そして熱可塑性エラストマーのゴム弾性や機械的特性に対する影響力が少ない。
本発明のイオン導電性帯電防止剤として望ましいものは、(I)エーテル結合および/またはエステル結合を含む化合物、及び/又は、エーテル結合および/またはエステル結合を含む重合体または共重合体からなる群から選ばれた1種または2種以上と、(II)アルカリ金属塩類またはアルカリ土類金属塩類を、アルカリ吸着能を有する化合物でアニオン吸着処理して得られる成分を含有するものである。
上記イオン導電性帯電防止剤は、アルカリ金属又はアルカリ土類金属由来のイオンをエーテル結合あるいはエステル結合の酸素原子によって伝播するもので、熱可塑性エラストマーに優れた帯電防止性を付与する。そして上記イオン導電性帯電防止剤は、熱可塑性エラストマーと均一に混合するから相分離を起こしにくく、また耐熱性、耐候性にも優れている。
本発明において相溶化剤は、水添熱可塑性スチレン系エラストマーとTPUとの相溶性を向上せしめるものであり、その結果、TPUの印刷性改良効果が有効に発揮されるようになる。上記相溶化剤として酸変性スチレン系エラストマーを使用すると、相溶化効果が一層良好になり、そして組成物の印刷性も一層向上する。
本発明の熱可塑性エラストマー組成物にあっては、イオン導電性帯電防止剤を添加するから、良好な帯電防止性を有し、かつゴム弾性や機械的特性に優れたエラストマー組成物が得られる。
〔水添熱可塑性スチレン系エラストマー〕
本発明に使用する水添熱可塑性スチレン系エラストマーとは、スチレン系重合体ブロック(S)と、共役ジエン化合物重合体ブロック(B)とからなるものであって、上記共役ジエン化合物重合体ブロック(B)は一部または全部が水素添加されている。
上記スチレン系重合体ブロック(S)とは、例えばスチレン、o−メチルスチレン、p−メチルスチレン、p−t(ターシャリー)−ブチルスチレン、1,3−ジメチルスチレン、α−メチルスチレン、ビニルナフタレン、ビニルアントラセン等のスチレン系単量体の重合体ブロックである。
上記共役ジエン化合物重合体ブロック(B)とは、例えばブタジエン、イソプレン、1,3−ペンタジエン等の共役ジエン系化合物の重合体ブロックである。
本発明が使用する上記水添熱可塑性スチレン系エラストマーとしては、例えばスチレン−エチレンーブチレン−スチレンブロック共重合体(SEBS)、スチレン−エチレン−プロピレン−スチレンブロック共重合体(SEPS)、スチレン−エチレン−エチレン−プロピレン−スチレンブロック共重合体(SEEPS)、スチレン−ブタジエンゴム(SBR)、アクリロニトリル−ブタジエンゴム(NBR)、ピリジン−ブタジエンゴム(PBR)、スチレン−イソプレンゴム(SIR)、スチレン−エチレン共重合体、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体(SBS)、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体(SIS)、ポリ(α−メチルスチレン)−ポリブタジエン−ポリ(α−メチルスチレン)(α−MeSBα−MeS)、ポリ(α−メチルスチレン)−ポリイソプレン−ポリ(α−メチルスチレン)、エチレン−プロピレン共重合体(EP)、スチレン−クロロプレンゴム(SCR)等が例示される。
上記水添熱可塑性スチレン系エラストマーの重量平均分子量(Mw)は下記のゲルパーミエーションクロマトグラフ(GPC)法による測定値を用いる。
〔GPC(ゲル浸透クロマトグラフ)法によるポリスチレン換算分子量測定〕
・測定条件
a)測定機器:SIC Autosampler Model 09
Sugai U−620 COLUMN HEATER
Uniflows UF−3005S2B2
b)検出器 :MILLIPORE Waters 410
Differential Refractometer
c)カラム :Shodex KF806M×2本
d)オーブン温度:40℃
e)溶離液 :THF 1.0ml/min
f)標準試料:ポリスチレン
g)注入量 :100μl
h)濃度 :0.020g/10ml
i)試料調整:2,6−ジ−t−ブチル−p−フェノール(BHT)が0.2重量%添加されたTHFを溶媒として、室温で攪拌して溶解させた。
j)補正 :検量線測定時と試料測定時とのBHTのピークのずれを補正して、分子量計算を行った。
本発明において使用されるゴム用軟化剤としては、非芳香族系のオイルが使用され、例えばパラフィン系オイル、ナフテン系オイルが使用されるが、本発明の水添熱可塑性スチレン系エラストマーと良好な相溶性を示すパラフィン系オイルは望ましいゴム用軟化剤である。
上記ゴム用軟化剤の動粘度(40℃)は、40〜500センチストークス(cSt)の範囲であることが望ましく、更に望ましくは60〜400cStの範囲である。動粘度(40℃)が40cStに満たない場合には、組成物を成形する際に、または成形後に樹脂表面に滲み出る量が著しくなり、樹脂表面がベトベトになるブリードという現象を引き起こす。動粘度(40℃)が500cStを超える場合には、得られた熱可塑性エラストマーの成形性が悪化する。
本発明に使用するポリプロピレン(PP)としては、プロピレン単独重合体、プロピレン−エチレン共重合体、ポリプロピレンにポリエチレンやエチレン−プロピレン共重合体を添加した変性ポリプロピレン等が含有される。
本発明において使用する熱可塑性ポリウレタン系エラストマー(TPU)としては、ジイソシアネートと短鎖グリコール(エチレングリコール、プロピレングリコール、1,4−ブタンジオール、ビスフェノールA等)とからなるハードセグメントと、ジイソシアネートと長鎖ポリオールとからなるソフトセグメントとを有するものである。上記短鎖グリコールとしては、例えばエチレングリコール、プロピレングリコール、1,4−ブタンジオール、ビスフェノールA等が例示され、上記長鎖ポリオールとしては、分子量が400〜6,000のポリ(アルキレンオキシド)グリコール(例えば、ポリエチレングリコール、ポリ(1,2−および1,3−プロピレンオキシド)グリコール、ポリ(テトラメチレンオキシド)グリコール、ポリ(ヘキサメチレンオキシド)グリコール等)のようなポリエステル系のもの、あるいはポリアルキレンアジペート、ポリカプロラクトン、ポリカーボネート等のようなポリエステル系のものが使用されるが、極性樹脂と良好な融着力を示すポリエーテル系TPUの使用が望ましい。ポリエステル系TPUやポリカーボネートは極性樹脂との融着力がポリエーテル系TPUに比べると劣っている。
本発明において使用するイオン導電性帯電防止剤としては、例えば長鎖脂肪族アミンおよびアミド、第4級アンモニウム塩、エトキシ化長鎖脂肪族アミン等が例示される。イオン導電性帯電防止剤として好ましくは、(I)エーテル結合および/またはエステル結合を含む化合物、及び/又は、エーテル結合および/またはエステル結合を含む重合体または共重合体からなる群から選ばれた1種または2種以上と、(II)アルカリ金属塩類またはアルカリ土類金属塩類を、アルカリ吸着能を有する化合物でアニオン吸着処理して得られる成分を含有するものがある。上記イオン導電性帯電防止剤は、特開2003−277622号公報に詳記されている。上記イオン導電性帯電防止剤を使用すると、透明な組成物を得ることが可能になる。
本発明において使用される相溶化剤としては、例えば酸変性αオレフィン、酸変性スチレン系エラストマー、エポキシ変性のオレフィン、エポキシ変性スチレン系エラストマー等がある。望ましい相溶化剤としては、酸変性スチレン系エラストマー、更に望ましいのは酸変性水添スチレン系エラストマーである。
上記酸変性水添スチレン系エラストマーは、前記水添スチレン系エラストマーを酸変性したものであり、酸変性に使用される化合物としてはカルボン酸基またはカルボン酸誘導体基を有する化合物があり、該化合物としては、例えばマレイン酸、ハロゲン化マレイン酸、イタコン酸、シス−4−シクロへキセン−1,2−ジカルボン酸、エンド−シス−ビシクロ〔2,2,1〕−5−へプテン−2,3−ジカルボン酸等やこれらジカルボン酸の無水物、エステル、アミド、イミド等およびアクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸等やこれらモノカルボン酸のエステル、例えばメタクリル酸メチルやアミド等の誘導体が挙げられる。
上記酸変性水添スチレン系エラストマーは、上記水添熱可塑性スチレン系エラストマーと、TPUとの相溶性を改良して組成物の極性樹脂に対する融着力を向上せしめる相溶化剤である。
上記酸変性スチレン系エラストマーの中でも望ましいものはマレイン酸変性SEBSである。
上記成分以外、所望により本発明の特徴を損なわない範囲において、必要に応じて他の配合成分を配合することができる。例えばタルク、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、亜硫酸カルシウム、燐酸カルシウム、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化チタン、酸化鉄、酸化亜鉛、アルミナ、シリカ、珪藻土、ドロマイト、石膏、焼成クレー、アスベスト、マイカ、ケイ酸カルシウム、ベントナイト、ホワイトカーボン、カーボンブラック、鉄粉、アルミニウム粉、石粉、高炉スラグ、フライアッシュ、セメント、ジルコニア粉等の無機充填材や、リンター、リネン、サイザル、木粉、ヤシ粉、クルミ粉、でん粉、小麦粉、米粉等の有機充填材や、あるいは木綿、麻、羊毛等の天然繊維、ポリアミド繊維、ポリエステル繊維、アクリル繊維、ビスコース繊維、アセテート繊維等の有機合成繊維や、アスベスト繊維、ガラス繊維、炭素繊維、セラミック繊維、金属繊維、ウィスカー繊維等の繊維充填材や、色素、顔料、カーボンブラックなどの着色剤や、あるいは、帯電防止剤、導電性付与剤、老化防止剤、難燃剤、防炎剤、撥水剤、撥油剤、防虫剤、防腐剤、ワックス類、界面活性剤、滑剤、紫外線吸収剤、DBP,DOP、熱安定剤、キレート剤、分散剤等の各種添加剤を添加してもよい。
また、本発明の組成物は本発明の特徴を損なわない範囲であれば他のポリマーをブレンドして使うことも可能である。
上記水添熱可塑性スチレン系エラストマー100質量部に対して、上記ゴム用軟化剤は40〜300質量部、PPは5〜100質量部、TPUは1〜1000質量部、イオン導電性帯電防止剤は10〜300質量部、相溶化剤は0〜200質量部配合される。
上記水添熱可塑性スチレン系エラストマー100質量部に対して、ゴム用軟化剤の配合量が40質量部に満たない場合には、得られる組成物の溶融物の流動性が低下して成形性が悪くなり、300質量部を超える配合量の場合には、軟化剤が表面に滲出して組成物の印刷性が低下する。また40℃における動粘度が40cSt未満では軟化剤が表面に滲み出やすくなって組成物の印刷性が悪くなり、500cStを超える場合は組成物の成形性が悪くなる。
上記水添熱可塑性スチレン系エラストマー100質量部に対して、PPの配合量が5質量部に満たない場合には、得られる組成物の成形性が悪くなり、また100質量部を越える配合量では組成物が硬くなってゴム弾性が失なわれる。
TPUは組成物の帯電防止性を向上させるものであり、上記水添熱可塑性スチレン系エラストマー100質量部に対して、TPUの配合量は1〜1000質量部、好ましくは100〜900質量部、更に好ましくは150〜850質量部でその効果が顕著になる。一方1000質量部を越える配合量では、組成物のゴム弾性が低下する。
上記水添熱可塑性スチレン系エラストマー100質量部に対して上記イオン導電性帯電防止剤の添加量が10質量部に満たない場合には、本発明組成物に対する帯電防止効果が低くなり、一方300質量部を超えて添加しても効果は飽和し、単に組成物のコストアップを惹起するのみである。
相溶化剤は、組成物にTPUを添加した場合に添加されて、上記水添熱可塑性スチレン系エラストマーとTPUとの相溶性を改良するものであり、そのためには上記相溶化剤は、上記水添熱可塑性スチレン系エラストマー100質量部に対して、1〜200質量部、好ましくは10〜175質量部、さらに好ましくは20〜250質量部添加される。上記相溶化剤を添加しない場合には、上記水添熱可塑性スチレン系エラストマーと上記TPUとの相溶性が改良されず、得られる組成物の帯電防止効果が顕著ではなくなる。しかし200質量部を超えた添加量では、効果は飽和し、組成物のコストアップにつながる。
上記材料は、例えばヘンシェルミキサー、バンバリーミキサー等の混合装置によって混合され、混合物は、通常、押出機によって溶融混練してストランドに押出し、冷水中で冷却しつつカッターによってペレットに切断する。得られたペレットは、通常、射出成形によって所定の成形品とする。
(実施例1〜9、参考例、比較例1〜6)
〔材料〕
下記の材料を使用した。なお、配合量は、実施例1〜5については表1の上段、実施例6〜9については表1の下段、参考例と比較例1〜4については表2の上段、比較例5,6については表2の下段に示した。
(1)クレイトンG1651〔商品名、クレイトンポリマージャパン(株)製〕、Mw:約24.7万
2.酸変性水添スチレン系エラストマー(相溶化剤)
(1)クレイトンFG−1901X〔商品名、クレイトンポリマージャパン(株)製、マレイン酸変性SEBS〕
3.ゴム用軟化剤(パラフィンオイル)
(1)PW380〔商品名、出光興産(株)製〕、動粘度(40℃):383cSt
(2)NTK400〔商品名、日本サン石油(株)製〕、動粘度(40℃):84.0cSt
(3)マーコールN172〔商品名、エクソンモービル社製〕、動粘度(40℃):35.2cSt
4.TPU
(1)エラストランET680〔商品名、BASF社製、エステル系TPU〕、HsA: 80
5.PP
(1)PX600N〔商品名、サンアロマー(株)製〕、曲げ弾性率:1600MPa
(2)PM870A〔商品名、サンアロマー(株)製〕、曲げ弾性率:1350MPa
6.帯電防止剤
6−1イオン導電性帯電防止剤
(1)サンコノールTBX−310〔商品名、三光化学工業製〕、エーテル結合とエステル結合とを含む共重合体、リチウム塩、合成ハイドロタルサイト(HT)
6−2比較帯電防止剤
(2)エレストマスター320〔商品名、花王製〕、非イオン性界面活性剤系帯電防止剤
(3)パゼット23−K〔商品名、ハクスイテック製〕、導電性酸化亜鉛
7.炭酸カルシウム
(1)スーパー3S〔商品名、丸尾カルシウム(株)製、平均粒子径:1.8μm(比表面積からの計算)〕
パラフィンオイル以外の材料をドライブレンドし、これにパラフィンオイルを含浸させて混合物を作製する。その後、混合物を下記の条件で押出機で溶融混練して、熱可塑性組成物のペレットを製造する。
押出機:KZW32TW−60MG−NH〔商品名、(株)テクノベル製〕
シリンダー温度:180〜220℃
スクリュー回転数:300〜400rpm
射出成形機・・・100MSIII−10E〔商品名、三菱重工業(株)製〕
射出成形温度:170℃
射出圧力:30%
射出時間:10sec
金型温度:40℃
上記条件で厚さ2mm、幅125mm、長さ125mmのプレートを作製する。
実施例1〜9、参考例、および比較例1〜6のそれぞれについて下記の評価を行った。なお、各物性の評価結果は、実施例1〜5については表1の上段、実施例6〜9については表1の下段、参考例と比較例1〜4については表2の上段、比較例5,6については表2の下段に示した。
(1)硬さ測定
硬さ測定は、上記のように作製したプレートを積層して得た厚さ6mmの試験片を用い、JIS K 6253Aに準拠して行った。
(2)表面抵抗率
上記のように作製したプレートを試料として用い、23℃、湿度45%の条件下でJIS K 6911に準拠して行った。
(3)ゴム弾性
上記のように作製したプレートを90゜に折り曲げて、手を離したときの戻りの感触で評価した。
(4)印刷性
粘着テープを表面にインクをつけた試料に貼り付け、更に剥離した後の状態を下記の3段階で確認した。
◎:テープを剥離した後、下地は見えずテープにもインクがつかない場合。
○:テープを剥離した後、下地は見えないが粘着テープにインクがついている場合。
×:テープを剥離した後、印刷の下地である熱可塑性エラストマー組成物のプレートが見えた場合。
非イオン性界面活性剤系帯電防止剤を使用した参考例は、実施例1〜9に比べると印刷性が悪くなった。
帯電防止剤として導電性フィラーを使用した比較例1は、表面抵抗率も高く(2×1011Ω)、ゴム弾性、印刷性共に実施例1〜9よりも悪くなる。
水添熱可塑性スチレン系エラストマー(SEBS)100質量部に対してパラフィンオイル(軟化剤)を40質量部未満の量(30質量部)添加した比較例2は、ゴム弾性に乏しいものとなった。
一方、SEBS100質量部に対してパラフィンオイル(軟化剤)を300質量部を超える量(350質量部)添加した比較例3は、表面抵抗率が高く(4.8×1010Ω)、印刷性も悪くなった。
軟化剤の動粘度(40℃)が40cSt未満(35.2cSt)の比較例4は、表面抵抗率が高く(2.0×1010Ω)、印刷性も悪くなった。
SEBS100質量部に対してPP含有量が100質量部を超える(150質量部)の比較例5は、ゴム弾性に乏しいものとなった。
SEBS100質量部に対してTPU含有量が1000質量部を超える(1300質量部)の比較例6は、ゴム弾性に乏しいものとなった。
Claims (6)
- スチレン系重合体ブロック(S)と共役ジエン化合物重合体ブロック(B)とからなるとともに水素添加されているブロック共重合体である水添熱可塑性スチレン系エラストマー100質量部と、
40℃における動粘度が40〜500センチストークス(cSt)であるゴム用軟化剤40〜300質量部と、
ポリプロピレン5〜100質量部と、
熱可塑性ポリウレタン系エラストマー1〜1000質量部と、
イオン導電性帯電防止剤10〜300質量部と、
相溶化剤1〜200質量部と
からなることを特徴とする熱可塑性エラストマー組成物。 - スチレン系重合体ブロック(S)と共役ジエン化合物重合体ブロック(B)とからなるとともに水素添加されているブロック共重合体である水添熱可塑性スチレン系エラストマー100質量部と、
40℃における動粘度が40〜500センチストークス(cSt)であるゴム用軟化剤40〜300質量部と、
ポリプロピレン5〜100質量部と、
イオン導電性帯電防止剤10〜300質量部と
からなることを特徴とする熱可塑性エラストマー組成物。 - 上記イオン導電性帯電防止剤は、下記の(I)と(II)を含有するものである請求項1または請求項2に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
(I)エーテル結合および/またはエステル結合を含む化合物、及び/又は、エーテル結合および/またはエステル結合を含む重合体または共重合体からなる群から選ばれた1種または2種以上
(II)アルカリ金属塩類またはアルカリ土類金属塩類を、アルカリ吸着能を有する化合物でアニオン吸着処理して得られる成分 - 上記アルカリ金属塩類は、リチウム塩類である請求項3に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
- 上記アルカリ吸着能を有する化合物は、マグネシウム(Mg)とアルミニウム(Al)を主成分とする合成ハイドロタルサイド(HT)および/またはアニオン変位性イオン交換体である請求項3または請求項4に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
- 上記相溶化剤は、酸変性スチレン系エラストマーである請求項1または請求項3から請求項5のいずれか1項に記載の熱可塑性エラストマー組成物。
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