JP2009158330A - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】リチウム複合酸化物を正極活物質とする正極シートと、黒鉛を負極活物質とする負極シートをセパレータを挟んで捲回してロール状電極体を作製し、これを18650型円筒ケースに挿入し、非水系電解液を含浸させた後に密閉してリチウムイオン二次電池を作製した。非水系電解液には、エチレンカーボネートとジエチルカーボネートとジメチルカーボネートとエチルメチルカーボネートを30:23.3:23.3:23.3(体積%)で混合した有機溶媒に、LiPF6とLPFO(組成式:LiPF2(C2O4)2)をモル比で95:5に混合した混合支持塩を1Mの濃度で溶解したものを用いた。
【選択図】なし
Description
正極と負極とが非水系電解液を介して配置されたリチウムイオン二次電池であって、
前記正極は、基本組成式LitMgxNiyMezO2(MeはAl,Co及びMnからなる群より選ばれる1種以上を表す:t,x,y,zは、0.8≦t≦1.3、0.01≦x≦0.2、0.6≦y≦0.98、0.01≦z≦0.2、x+y+z=1を満たす)で表される化合物を主成分とするものであり、
前記非水系電解液は、LiPF6を主成分とする電解質及び一般式(1)で表されるアニオン化合物を、少なくともジメチルカーボネートを10〜40体積%含有してなる混合有機溶媒に溶解したものであることを特徴とする。
正極活物質としてLiNi0.75Co0.15Al0.05Mg0.05O2を各金属の硝酸塩を原料として周知の共沈法で合成した。この正極活物質を85重量%、導電材としてカーボンブラックを10重量%、結着材としてポリフッ化ビニリデンを5重量%混合し、分散材としてN−メチル−2−ピロリドンを適量添加、分散してスラリー状合材とした。これらスラリー状合材を20μm厚のアルミニウム箔集電体の両面に均一に塗布し、加熱乾燥させて塗布シートを作製した。その後塗布シートをロールプレスに通して高密度化させ、52mm幅×450mm長の形状に切り出して正極シート(正極電極)とした。
充放電サイクル試験は、電池の実使用温度範囲の上限と目される60℃の温度条件下で、電流密度2mA/cm2の定電流で充電上限電圧4.1Vまで充電を行い、次いで電流密度2mA/cm2の定電流で放電下限電圧3.0Vまで放電を行う充放電を1サイクルとし、このサイクルを合計500サイクル行うものとした。
充放電サイクル試験の前後において、温度20℃、電流密度0.1mA/cm2で4.2Vまで7時間かけて定電流定電圧充電をした後、0.2mA/cm2での放電容量を測定した。このときの測定値を基に、以下の出力評価と正負極抵抗値の評価におけるSOC調整を行った。
電池容量の50%(SOC=50%)に調整した後に、0.12A,0.4A,1.2A,1.8A,2.4A,4.8Aの電流を流して10秒後の電池電圧を測定した。流した電流と電圧を直線近似し、10秒後の電圧が3.0V(20℃)あるいは2.5V(−30℃)になるであろう電流値を外挿し、その電流値と3.0Vあるいは2.5Vを乗じて出力Wを算出した。出力維持率は、(500サイクル後の出力/初期出力)×100%という式を用いて計算した。
電池容量の50%(SOC=50%)に調整した後に、ACインピーダンス測定(機器名:ソーラトロン社製、周波数応答アナライザ1260)を行った。20℃あるいは−30℃において、105〜0.01Hzまでの周波数範囲を測定した。得られたインピーダンススペクトルの100Hz付近の円弧(負極抵抗に帰属)について抵抗成分と容量成分からなる等価回路を用いて抵抗値を算出した。負極抵抗増加率は、{(500サイクル後の抵抗値−初期抵抗値)/初期抵抗値}×100%という式を用いて計算した。なお、負極抵抗の帰属には、文献Journal of Power Sources, 2001, 96(2), p321-328を参照した。
実施例1で試作した電池の混合有機溶媒の代わりに、下記表1に示す混合有機溶媒を用いた以外は、実施例1と同様にして電池を作製し、各評価を行った。
比較例3で試作した電池のLPFO(PFOのリチウム塩)の代わりに、KPFO(PFOのカリウム塩)を用いた以外は、比較例3と同様にして電池を作製し、各評価を行った。
[比較例5]
比較例3で試作した電池の電解質に、LiPF6を100%用いた以外は、比較例3と同様にして電池を作製し、各評価を行った。
表1に、各実施例と比較例の電池を60℃で500サイクル充放電させたときの、60℃サイクル前後の20℃および−30℃における出力維持率を示す。溶媒による違いに関しては、DMCを10〜40体積%含有する電池(実施例1〜4)においてその出力維持率(特に低温)が高いことが明らかになった。また、DMCを70体積%含有した電池(比較例2)では出力がほとんど得られなかったが、その原因は−30℃環境下で電解液が凝固したと考えられる。なお、比較例5に比べて比較例3,4は出力維持率が向上しているが、これは、LPFO添加又はKPFO添加による効果である。
Claims (4)
- 正極と負極とが非水系電解液を介して配置されたリチウムイオン二次電池であって、
前記正極は、基本組成式LitMgxNiyMezO2(MeはAl,Co及びMnからなる群より選ばれる1種以上を表す:t,x,y,zは、0.8≦t≦1.3、0.01≦x≦0.2、0.6≦y≦0.98、0.01≦z≦0.2、x+y+z=1を満たす)で表される化合物を主成分とするものであり、
前記非水系電解液は、LiPF6を主成分とする電解質及び一般式(1)で表されるアニオン化合物を、少なくともジメチルカーボネートを10〜40体積%含有してなる混合有機溶媒に溶解したものである、
リチウムイオン二次電池。
- 前記混合有機溶媒は、エチレンカーボネートを含有し、さらにジエチルカーボネート及びエチルメチルカーボネートの少なくとも一方を含有する、
請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記混合有機溶媒は、エチレンカーボネートを15〜35体積%、ジエチルカーボネートを0〜35体積%、エチルメチルカーボネートを0〜50体積%を含有する、
請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。
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