JP2009096707A - 水素発生方法、水素発生材料の製造方法、水素製造装置、及び、燃料電池システム - Google Patents
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Abstract
【解決手段】金属の窒素化合物と水とを反応させる第1工程と、金属の水素化合物と第1工程で生成されたアンモニアとを反応させる第2工程と、金属の水素化合物と第1工程で生成された金属の水酸化物とを反応させる第3工程とを備える、水素発生方法とする。
【選択図】図1
Description
金属の窒素化合物と水とを反応させる第1工程と、金属の水素化合物と第1工程で生成されたアンモニアとを反応させる第2工程と、金属の水素化合物と第1工程で生成された金属の水酸化物とを反応させる第3工程と、を備えることを特徴とする、水素発生方法である。
1.1.第1実施形態
図1は、第1実施形態にかかる本発明の水素発生方法(以下、「第1の水素発生方法」ということがある。)に備えられる工程を示すフローチャートである。図1に示すように、第1の水素発生方法は、第1工程(S11)と、第2工程(S12)と、第3工程(S13)と、を備え、工程S11〜工程S13を経て、水素が製造される。
工程S11は、窒化リチウム(Li3N)と水(H2O)とを反応させる工程である。工程S11の反応は、下記式1で表される。
Li3N + 3H2O → NH3 + 3LiOH (式1)
式1で表される反応は、例えば、固体の窒化リチウム(Li3N)と液体の水(H2O)とを接触させることで生じる発熱反応であり、室温下で進行させることができる。工程S11で生成されたアンモニア(NH3)は、後述する工程S12で利用され、工程S11で生成された水酸化リチウム(LiOH)は、後述する工程S13で利用される。
工程S12は、上記工程S11で生成されたアンモニア(NH3)と、水素化リチウム(LiH)とを反応させる工程である。工程S12の反応は、下記式2で表される。
NH3 + LiH → LiNH2 + H2 (式2)
式2で表される反応は、例えば、気体のアンモニア(NH3)と固体の水素化リチウム(LiH)とを接触させることで生じる発熱反応であり、室温下で進行させることができる。第1の水素発生方法では、工程S12により水素を発生させることができ、工程S12で生じたリチウムアミド(LiNH2)は、後述する本発明にかかる金属の水素化合物の製造方法(水素化リチウムの製造方法)により、水素化リチウム(LiH)へと再生される。
工程S13は、上記工程S11で生成された水酸化リチウム(LiOH)と、水素化リチウム(LiH)とを反応させる工程である。工程S13の反応は、下記式3で表される。
LiOH + LiH → Li2O + H2 (式3)
式3で表される反応は、例えば、固体の水酸化リチウム(LiOH)と固体の水素化リチウム(LiH)とを接触させることで生じる発熱反応であり、室温下で進行させることができる。第1の水素発生方法では、工程S13により水素を発生させることができ、工程S13で生じた酸化リチウム(Li2O)は、後述する本発明にかかる金属の窒素化合物の製造方法(窒化リチウムの製造方法)により、窒化リチウム(Li3N)へと再生される。
図2は、第2実施形態にかかる本発明の水素発生方法(以下、「第2の水素発生方法」ということがある。)に備えられる工程を示すフローチャートである。以下、本発明の水素発生方法で金属がマグネシウムである場合の第1工程、第2工程、及び、第3工程を、それぞれ、「第1反応工程」、「第2反応工程」、及び、「第3反応工程」ということがある。図2に示すように、第2の水素発生方法は、第1反応工程(S21)と、第2反応工程(S22)と、第3反応工程(S23)と、を備え、工程S21〜工程S23を経て、水素が製造される。
工程S21は、窒化マグネシウム(Mg3N2)と水(H2O)とを反応させる工程である。工程S21の反応は、下記式4で表される。
Mg3N2 + 6H2O → 2NH3 + 3Mg(OH)2 (式4)
式4で表される反応は、例えば、固体の窒化マグネシウム(Mg3N2)と液体の水(H2O)とを接触させることで生じる発熱反応であり、室温下で進行させることができる。工程S21で生成されたアンモニア(NH3)は、後述する工程S22で利用され、工程S21で生成された水酸化マグネシウム(Mg(OH)2)は、後述する工程S23で利用される。
工程S22は、上記工程S21で生成されたアンモニア(NH3)と、水素化マグネシウム(MgH2)とを反応させる工程である。工程S22の反応は、下記式5で表される。
2NH3 + MgH2 → Mg(NH2)2 + 2H2 (式5)
式5で表される反応は、例えば、気体のアンモニア(NH3)と固体の水素化マグネシウム(MgH2)とを接触させることで生じる発熱反応であり、室温下で進行させることができる。第2の水素発生方法では、工程S22により水素を発生させることができ、工程S22で生じたマグネシウムアミド(Mg(NH2)2)は、後述する本発明にかかる金属の水素化合物の製造方法(水素化マグネシウムの製造方法)により、水素化マグネシウム(MgH2)へと再生される。
工程S23は、上記工程S21で生成された水酸化マグネシウム(Mg(OH)2)と、水素化マグネシウム(MgH2)とを反応させる工程である。工程S23の反応は、下記式6で表される。
Mg(OH)2 + MgH2 → 2MgO + 2H2 (式6)
式6で表される反応は、例えば、固体の水酸化マグネシウム(Mg(OH)2)と固体の水素化マグネシウム(MgH2)とを接触させることで生じる発熱反応であり、室温下で進行させることができる。第2の水素発生方法では、工程S23により水素を発生させることができ、工程S23で生じた酸化マグネシウム(MgO)は、後述する本発明にかかる金属の窒素化合物の製造方法(窒化マグネシウムの製造方法)により、窒化マグネシウム(Mg3N2)へと再生される。
2.1.水素化リチウムの製造方法(金属の水素化合物の製造方法)
図3は、本発明の水素化リチウムの製造方法の形態例を示す概念図である。本発明の水素化リチウムの製造方法では、上記第1の水素発生方法の工程S12で生成されたリチウムアミド(LiNH2)と水素(H2)とを反応させることにより、上記式2の逆反応を生じさせ、アンモニア(NH3)及び水素化リチウム(LiH)を生成する。LiNH2とH2との反応は、例えば、LiNH2を収容した耐熱容器を300℃の加熱炉内に配置し、その後、当該加熱炉内に水素を1MPaの圧力で供給することにより、生じさせることができる(図3参照)。ここで、上記式2の反応、及び、上記式2の逆反応は、可逆反応であるため、LiNH2とH2とを反応させてNH3及びLiHを生成すると、生成したNH3とLiHとが反応して、LiNH2とH2とが生成する反応(上記式2の反応)が生じ、LiHが生成される反応(上記式2の逆反応)が生じない。それゆえ、本発明の水素化リチウムの製造方法では、LiNH2とH2とを反応させて生成されたNH3を、フィルターを介して回収し、NH3の分圧が存在しない環境下で、上記式2の逆反応を生じさせることが好ましい。本発明において、NH3を回収する際に用いられるフィルターとしては、冷却された活性炭等を例示することができ、当該活性炭を介して、液状のアンモニアを回収する構成とすることができる。
本発明の水素化マグネシウムの製造方法では、上記第2の水素発生方法の工程S22で生成されたマグネシウムアミド(Mg(NH2)2)と水素(H2)とを反応させることにより、上記式5の逆反応を生じさせ、アンモニア(NH3)及び水素化マグネシウム(MgH2)を生成する。Mg(NH2)2とH2との反応は、例えば、Mg(NH2)2を収容した耐熱容器を250℃〜350℃の加熱炉内に配置し、その後、当該加熱炉内に水素を0.5MPa〜2MPaの圧力で供給することにより、生じさせることができる。ここで、上記式5の反応、及び、上記式5の逆反応は、可逆反応であるため、Mg(NH2)2とH2とを反応させてNH3とMgH2とを生成すると、生成したNH3とMgH2とが反応して、Mg(NH2)2とH2とが生成する反応(上記式5の反応)が生じ、MgH2が生成される反応(上記式5の逆反応)が生じない。それゆえ、本発明の水素化マグネシウムの製造方法では、Mg(NH2)2とH2とを反応させて生成されたNH3を、フィルターを介して回収し、NH3の分圧が存在しない環境下で、上記式5の逆反応を生じさせることが好ましい。本発明において、NH3を回収する際に用いられるフィルターとしては、冷却された活性炭等を例示することができ、当該活性炭を介して、液状のアンモニアを回収する構成とすることができる。
本発明の窒化リチウムの製造方法では、上記第1の水素発生方法の工程S13で生成された酸化リチウム(Li2O)から得たリチウム(Li)と窒素(N2)とを反応させることにより、工程S11で使用される窒化リチウム(Li3N)を再生する。Li2OからLiを得る方法は、特に限定されるものではないが、例えば、溶融塩電気分解法によりLi2Oを還元してLiを得る方法等を用いることが好ましい。
本発明の窒化マグネシウムの製造方法では、上記第2の水素発生方法の工程S23で生成された酸化マグネシウム(MgO)から得たマグネシウム(Mg)と窒素(N2)とを反応させることにより、工程S21で使用される窒化マグネシウム(Mg3N2)を再生する。MgOからMgを得る方法は、特に限定されるものではないが、例えば、溶融塩電気分解法によりMgOを還元してMgを得る方法等を用いることが好ましい。
3.1.第1実施形態
図5は、第1実施形態にかかる本発明の水素製造装置の形態例を示す概念図である。図5に示す水素製造装置10(以下、「装置10」ということがある。)は、上記第1の水素発生方法によって水素を発生させる際に用いられる装置である。装置10は、Li3Nを収容する第1タンク11と、水を収容する第2タンク12と、LiHを収容する第3タンク13と、LiHを収容する第4タンク14と、NH3を分離する分離手段15と、これらを収容するタンク16と、フィルター17、18と、を備える。第1タンク11及び第2タンク12はライン51によって連結され、第1タンク11、分離手段15、及び、第3タンク13はライン52によって連結され、第1タンク11及び第4タンク14はライン53によって連結され、第3タンク13及びフィルター17はライン54によって連結され、第4タンク14及びフィルター18はライン55によって連結されている。
図6は、第2実施形態にかかる本発明の水素製造装置の形態例を示す概念図である。図6において、図5と同様の構成を採るものには、図5で使用した符号と同符号を付す。図6に示す水素製造装置20(以下、「装置20」ということがある。)は、上記第1の水素発生方法によって水素を発生させる際に用いられる装置である。
第3実施形態にかかる水素製造装置は、上記第2の水素発生方法によって水素を発生させる際に用いられる装置である。第3実施形態にかかる水素製造装置の形態は、上記装置10と同様であるため、第3実施形態にかかる水素製造装置の説明で使用する符号を、図5に括弧書きで付記する。以下、図5を参照しつつ、第3実施形態にかかる水素製造装置について説明する。
第4実施形態にかかる水素製造装置は、上記第2の水素発生方法によって水素を発生させる際に用いられる装置である。第4実施形態にかかる水素製造装置の形態は、上記装置20と同様であるため、第4実施形態にかかる水素製造装置の説明で使用する符号を、図6に括弧書きで付記する。以下、図6を参照しつつ、第4実施形態にかかる水素製造装置について説明する。
図7は、本発明の燃料電池システムの形態例を概略的に示す概念図である。図7において、図6と同様の構成を採るものには、図6で使用した符号と同符号を付し、その説明を適宜省略する。以下、図7を参照しつつ、本発明の燃料電池システムについて説明する。
第3タンク21及び第4タンク14にLiHが収容されTiCl3が収容されていない装置20、並びに、第3タンク及び第4タンクにLiHに加えてTiCl3が収容されているほかは装置20と同様の形態を有する装置(以下において「装置20’」という。)を用いて水素を製造することにより、TiCl3が水素発生反応に与える影響(反応速度、水素の収率、及び、反応温度)について調査した。
(2−1)反応速度
装置20を用いた場合、20℃の温度環境下で上記式2の反応により得られた水素の生成速度(反応速度)は0.1〜0.3[g/sec]であった。これに対し、装置20’を用いた場合、20℃の温度環境下で上記式2の反応により得られた水素の生成速度(反応速度)は、0.5〜1[g/sec]であった。一方で、装置20を用いた場合、200℃の温度環境下で上記式3の反応により得られた水素の生成速度(反応速度)は、0.02〜0.03[g/sec]であった。これに対し、装置20’を用いた場合、200℃の温度環境下で上記式3の反応により得られた水素の生成速度(反応速度)は、0.05〜0.1[g/sec]であった。
装置20を用いた場合、25℃の温度環境下で上記式2の反応を生じさせることにより得られる水素の収率は、65〜75%程度であった。これに対し、装置20’を用いた場合、25℃の温度環境下で上記式2の反応を生じさせることにより得られる水素の収率は、80〜85%であった。一方で、装置20を用いた場合、250℃の温度環境下で上記式3の反応を生じさせることにより得られる水素の収率は、65〜75%程度であった。これに対し、装置20’を用いた場合、180℃の温度環境下で上記式3の反応を生じさせることにより得られる水素の収率は、80〜85%であった。
装置20を用いた場合、上記式3の反応で所定の水素生成速度Xを得るには250℃前後の温度環境にすることが必要であった。これに対し、装置20’を用いた場合、180℃前後の温度環境にすることで、上記式3の反応による水素生成速度が上記水素生成速度Xに達した。
S12…第2工程
S13…第3工程
S21…第1反応工程
S22…第2反応工程
S23…第3反応工程
1…容器(第3タンク)
2…内側容器
3…外側容器
4…弁
5…蓋
10、30…水素製造装置
11、31…第1タンク
12、32…第2タンク
13、33…第3タンク
14、34…第4タンク
15、35…分離手段
16、36…タンク
17、18…フィルター
20、40…水素製造装置
21、41…第3タンク
22、42…第5タンク
23、43…抑制手段
37、38…フィルター
51、52、53…ライン
54、55、56…ライン
60…ライン
61…フィルター
70…燃料電池
100…燃料電池システム
Claims (15)
- 金属の窒素化合物と水とを反応させる、第1工程と、
金属の水素化合物と、前記第1工程で生成されたアンモニアとを反応させる、第2工程と、
金属の水素化合物と、前記第1工程で生成された金属の水酸化物とを反応させる、第3工程と、
を備えることを特徴とする、水素発生方法。 - 前記金属が、リチウム又はマグネシウムであることを特徴とする、請求項1に記載の水素発生方法。
- 前記第2工程は、TiCl3の存在下で、前記金属の水素化合物と前記アンモニアとを反応させる工程であることを特徴とする、請求項1又は2に記載の水素発生方法。
- 前記第3工程は、TiCl3の存在下で、前記金属の水素化合物と前記金属の水酸化物とを反応させる工程であることを特徴とする、請求項1〜3のいずれか1項に記載の水素発生方法。
- 請求項1に記載の水素発生方法で使用される金属の水素化合物を製造する方法であって、
前記第2工程で生成された金属のアミド化合物と、水素とを反応させることにより、前記金属の水素化合物が製造されることを特徴とする、金属の水素化合物の製造方法。 - 前記金属が、リチウム又はマグネシウムであることを特徴とする、請求項5に記載の金属の水素化合物の製造方法。
- 請求項1に記載の水素発生方法で使用される金属の窒素化合物を製造する方法であって、
前記第3工程で生成された金属の酸化物から得た前記金属と、窒素とを反応させることにより、前記金属の窒素化合物が製造されることを特徴とする、金属の窒素化合物の製造方法。 - 前記窒素と反応させる前記金属は、溶融塩電気分解法で前記金属の酸化物を還元することにより得られることを特徴とする、請求項7に記載の金属の窒素化合物の製造方法。
- 前記金属が、リチウム又はマグネシウムであることを特徴とする、請求項7又は8に記載の金属の窒素化合物の製造方法。
- 請求項1に記載の水素発生方法に用いられる水素製造装置であって、
前記金属の窒素化合物を収容する第1タンク、前記水を収容する第2タンク、前記金属の水素化合物を収容する第3タンク及び第4タンク、並びに、前記第1工程で生成された前記アンモニアを分離する分離手段、が備えられ、
前記第2タンクに収容された前記水が前記第1タンクへと供給されることにより、前記第1工程が生じ、
前記第1工程後に、前記分離手段で分離された前記アンモニアが前記第3タンクへと供給されることにより、前記第2工程が生じ、
前記第1工程後に、前記第1タンクに収容された前記金属の水酸化物が、前記第4タンクへと供給されることにより、前記第3工程が生じることを特徴とする、水素製造装置。 - 請求項1に記載の水素発生方法に用いられる水素製造装置であって、
前記金属の窒素化合物を収容する第1タンク、前記水を収容する第2タンク、前記金属の水素化合物を収容する第3タンク及び第4タンク、前記第1工程で生成された前記アンモニアを分離する分離手段、前記分離手段によって分離された前記アンモニアを収容する第5タンク、並びに、前記第1タンクと前記第4タンクとの間の流体の移動を抑制する抑制手段、が備えられ、
前記第2タンクに収容された前記水が前記第1タンクへと供給されることにより、前記第1工程が生じ、
前記第1工程後に、前記アンモニアが前記第5タンクから前記第3タンクへと供給されることにより、前記第2工程が生じ、
前記第2工程で生じた熱によって前記抑制手段に開口部が形成され、前記第1タンクに収容された前記金属の水酸化物及び前記水が、前記開口部を介して前記第4タンクへと供給されることにより、前記第3工程が生じることを特徴とする、水素製造装置。 - 前記金属が、リチウム又はマグネシウムであることを特徴とする、請求項10又は11に記載の水素製造装置。
- 前記第3タンクに、さらにTiCl3が収容されることを特徴とする、請求項10〜12のいずれか1項に記載の水素製造装置。
- 前記第4タンクに、さらにTiCl3が収容されることを特徴とする、請求項10〜13のいずれか1項に記載の水素製造装置。
- 燃料電池と、請求項10〜14のいずれか1項に記載の水素製造装置とを備え、
前記水素製造装置によって製造された水素が前記燃料電池へと供給され、前記燃料電池で生成された水が前記第2タンクへと供給されることを特徴とする、燃料電池システム。
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