JP2009016879A - 半導体発光素子およびその製造方法 - Google Patents

半導体発光素子およびその製造方法 Download PDF

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Abstract

【課題】 従来よりも光取り出し効率の向上した半導体発光素子を提供する。
【解決手段】 半導体多層膜の主面に対向する面に２次元周期構造の凹凸を形成し、他方の面に高反射率の金属電極を形成する。２次元周期構造の回折効果を利用することにより、凹凸を形成した面からの光取り出し効率を向上させることができる。また、高反射率の金属電極により、金属電極側に放射された光を凹凸が形成された面に反射させることにより、上記の２次元周期構造による効果を倍増させることができる。
【選択図】図１

Description

本発明は、半導体を用いた発光素子、及びその製造方法に関する。
ＡｌＩｎＧａＮに代表される窒化物系化合物半導体を用いることにより、これまで十分な発光強度を得るのが困難であった紫外光から青色、緑色の波長帯の光を出力する発光ダイオード（LED）や半導体レーザなどの発光素子が実用化されるようになり、その研究開発が盛んに行われるようになった。発光素子の中でもＬＥＤは半導体レーザに比べ製造が容易である上に制御が容易であり、また蛍光灯に比べ長寿命であるので、特に窒化物系化合物半導体を用いたＬＥＤが照明用光源として期待されている。
図３５は、従来の窒化物系化合物半導体ＬＥＤを示す斜視図である。従来のＬＥＤは、サファイア基板１００１の上にｎ型ＧａＮ層１００２、ＩｎＧａＮ活性層１００３、ｐ型ＧａＮ層１００４が順次結晶成長された構成を有する。また、ＩｎＧａＮ活性層１００３およびｐ型ＧａＮ層１００４の一部がエッチングにより除去されて、ｎ型ＧａＮ層１００２が露出している。このｎ型ＧａＮ層１００２の露出部分の上には、ｎ側電極１００６が形成されている。また、ｐ型ＧａＮ層１００４の上にはｐ側ボンディング電極１００７が設けられている。
このＬＥＤは以下のように動作する。
まず、ｐ側ボンディング電極１００７から注入された正孔は、ｐ側透明電極１００５で横方向に拡がり、ｐ型ＧａＮ層１００４からＩｎＧａＮ活性層１００３に注入される。
一方、ｎ側電極１００６から注入された電子は、ｎ型ＧａＮ層１００２を通じて、ＩｎＧａＮ活性層１００３に注入される。ＩｎＧａＮ活性層１００３中で正孔と電子が再結合することで発光する。この光は、ｐ側透明電極１００５を通じてＬＥＤ外に放出される。
しかし、このような従来構造では、光取り出し効率が十分に高いとは言えなかった。光取り出し効率とは、ＬＥＤにおいて、活性層で発生した光のうちＬＥＤから空気中に放出される割合である。従来のＬＥＤにおいて光取り出し効率が低い原因は、半導体の屈折率が空気よりも大きく、半導体と空気の界面での全反射により活性層からの光がＬＥＤ内部に閉じ込められることにある。例えばＧａＮの屈折率は波長４８０ｎｍで約２．４５であるので、全反射が生じる臨界屈折角が約２３度と小さい。つまり、半導体と空気の界面の法線からみて、この臨界角よりも大きい角度で活性層から放射された光は、半導体と空気の界面で全反射されるので、結局、活性層から放出される光の約４％しかＬＥＤの外へ取り出せない。従って、外部量子効率（LEDに投入した電流のうち、LEDから取り出せる光の効率）が低く、蛍光灯と比べて電力変換効率（投入した電力のうち、取り出せる光出力の効率）が低いという不具合があった。
この課題に対する解決策として、特許文献１に開示されているように、ＬＥＤの表面にフォトニック結晶を形成する技術が提案されている。
図３６は、上面にフォトニック結晶が形成された従来のＬＥＤを示す斜視図である。同図に示すように、２次元周期的な凹凸がｐ型ＧａＮ層１００４に形成されている。この構造においては、半導体と空気の界面に対して臨界屈折角よりも大きい法線角度で活性層から放出された光も、周期的凹凸の回折により出射方向を臨界屈折角よりも小さくすることができる。そのため、全反射されずにＬＥＤ外部に放出される光の割合が高くなり、光取り出し効率が向上する。なお、本明細書において、「２次元周期的」と言う場合には、平面上において、構造体が第１の方向に沿って一定間隔（一定周期）に形成されると共に、第１の方向と交差する第２の方向に沿って一定間隔（一定周期）に形成されることを意味するものとする。
特開２０００−１９６１５２号公報
しかしながら、ｐ型ＧａＮ層などの活性層に近いＬＥＤ表面に凹凸を形成する場合、以下のような不具合が生じることがある。
ｐ型ＧａＮ層１００４は抵抗率が高いため、ＬＥＤの直列抵抗を低減して高効率発光させるためには、ｐ型ＧａＮ層１００４の膜厚は０．２μｍ程度に薄いことが望まれる。しかし、ｐ型ＧａＮ層１００４の上面に凹凸を形成するためには、ｐ型ＧａＮ層１００４の膜厚を大きくする必要がある。そのため、図３６に示すような従来のＬＥＤでは、直列抵抗が増加し、電力変換効率が低下することがあった。また、ｐ型ＧａＮ層１００４に凹凸を形成するためのドライエッチングによって、ｐ型ＧａＮ層１００４の表面に結晶欠陥が発生する。このような結晶欠陥は電子のドナーとして機能するため、ｎ型ＧａＮ層１００２においては表面での電子濃度が増加して接触抵抗が低減する。しかし、ｐ型ＧａＮ層１００４においてはエッチングダメージによる結晶欠陥が正孔を補償してしまうため、オーミック電極の形成が困難となる。その結果、接触抵抗率が増加し、電力変換効率が低下するという不具合が生じる。さらに、凹凸が活性層に近いため、凹凸形成時のエッチングによるダメージが活性層に生じ、活性層での内部量子効率（活性層中において再結合する電子・正孔対のうち、光子に変換される割合）が低下し、ＬＥＤの発光効率が低下するという問題も生じやすい。
ＬＥＤにおいて、２次元フォトニック結晶を形成できる面としては、主面側の面と裏面側の面とが考えられる。この場合、フォトニック結晶を形成する位置として、基板裏面、および基板と半導体との界面の２つが考えられる。しかし、いずれの場合も従来の技術を用いて作成した場合には以下のような不具合が生じる。フォトニック結晶を基板裏面に形成する場合、半導体と基板の界面において全反射が生じるため、基板裏面に形成されたフォトニック結晶による光取り出し効率向上の効果が半導体に形成されたフォトニック結晶の場合よりも低下する。また、半導体と基板との界面にフォトニック結晶を形成した場合、半導体と基板との屈折率差が小さいため周期的凹凸による回折の効率が低下し、光取り出し効率向上の効果がＬＥＤの最上面にフォトニック結晶を形成した場合よりも低下する。
本発明の目的は、従来よりも光取り出し効率の向上した半導体発光素子を提供することにある。
本発明の第１の半導体発光素子は、基板上に形成された後、前記基板から剥離された多層半導体層を備えた半導体発光素子であって、前記多層半導体層の面のうち前記基板と接していた第１主面に２次元周期構造が形成されている。
この構成により、素子の製造時に多層半導体層の裏面に損傷が入りにくくなるので、電力変換効率を従来よりも向上させることができる。
前記基板はサファイア等で構成されてもよいが、シリコンで構成されていることが望ましい。シリコン基板はサファイア基板に比べ、熱伝導が優れている。このため、剥離時に発生する熱（例えば、ウエットエッチングでシリコン基板を除去する場合の反応熱）を２次元周期構造全体に渡って、均一にすることができる。
本発明の第２の半導体発光素子は、第１主面上に２次元周期構造を有する基板と、前記基板の第１主面上に形成された光を生成する活性層を含む多層半導体層とを有する半導体発光素子であって、前記基板はシリコンであることを特徴とする。
この構成により、基板を除去しなくても回折効率を大きくすることができるので、基板を除去する場合に比べて製造が容易となる。
基板としてシリコンを用いることが適切なことを、我々は以下のように見出した。
結晶成長中には、シリコン基板は高温に曝されるが、結晶成長炉内の残留酸素により、シリコン基板表面（二次元周期構造の表面）には、ごく薄いＳｉＯ２膜が形成される。シリコンの屈折率が約３．３であるのに対し、ＳｉＯ２の屈折率は約１．４である。発光半導体層の屈折率は一般に２．４〜３．３であるので、このＳｉＯ２膜により二次元周期構造の屈折率変化が増強される。屈折率変化が大きいほど回折効率が大きいので、さらに発光効率を高めることが可能となる。
本発明の半導体発光素子の製造方法は、基板の主面上に第１の２次元周期構造を形成する工程（ａ）と、前記第１の２次元周期構造の上に多層半導体層を形成する工程（ｂ）とを備えている。
この方法により、多層半導体層の裏面に損傷を与えずに２次元周期構造などの構造を形成することが可能となる。このため、光取り出し効率を向上させた半導体発光素子を製造することが可能となる。
本発明の半導体発光素子は上記構成を有することにより、２次元周期構造を構成する半導体にダメージが入りにくくなっているので、光取り出し効率を向上させることができる。また、２次元周期構造が形成された基板や半導体を鋳型とすることもできるので、均一な特性の製品を安価に製造することが可能になる。
以下、実施の形態を用いて本発明をさらに具体的に説明する。なお、本明細書中では、エピタキシャル成長により形成された半導体層の結晶成長方向にある面を主面と呼び、主面に対向する面を裏面と呼ぶものとする。
（第１の実施形態）
−発光素子の構成−
図１は、本発明の第１の実施形態に係る半導体発光素子を示す斜視図である。同図に示すように、本実施形態の半導体発光素子は、エピタキシャル成長により形成された厚さ２００ｎｍのｐ型ＧａＮ層（第１の半導体層）３と、ｐ型ＧａＮ層３の結晶成長面（主面）上に形成され、白金（Ｐｔ）と金（Ａｕ）が積層されてなる厚さ１μｍの高反射ｐ電極（第１の電極）２と、高反射ｐ電極２の下面上に形成された厚さ１０μｍのＡｕメッキ層１と、ｐ型ＧａＮ層３の裏面上に形成された厚さ３ｎｍのノンドープＩｎＧａＮ活性層４と、ノンドープＩｎＧａＮ活性層４の裏面上に形成され、裏面に凸形状の２次元周期構造６が形成された厚さ４μｍのｎ型ＧａＮ層（第２の半導体層）５と、ｎ型ＧａＮ層５の裏面上に形成され、チタン（Ｔｉ）とＡｕとが積層されてなる厚さ１μｍのｎ電極（第２の電極）７とを備えている。ここで、下面とは、ある層のうち、図１で下の方に位置する面のことを意味する。図１に示す例では、高反射ｐ電極２はｐ型ＧａＮ層３の主面全体の上に設けられており、ｎ電極７は、ｎ型ＧａＮ層５の裏面の一部の上に設けられている。なお、「ノンドープ」とは、該当する層に対しドーピングを意図的に行っていないことを意味する。
本実施形態の半導体発光素子はｎ型ＧａＮ層５の裏面方向から光が取り出されるＬＥＤとして機能し、ノンドープＩｎＧａＮ活性層４のＰＬピーク波長は４０５ｎｍである。後述するが、半導体発光素子を構成する窒化物系化合物半導体の結晶成長方法には、ＭＯＣＶＤ（有機金属化学気相成長：Metal-organic Chemical Vapor Deposition）法や、ＭＢＥ（分子線エピタキシャル成長：Molecular Beam Epitaxy）法などを用いる。
ｎ型ＧａＮ層５の裏面に形成された２次元周期構造６の周期、すなわち２次元の面内で隣り合う凸部の中心間隔は０．４μｍ、凸部の高さは１５０ｎｍである。
−ｎ型ＧａＮ層表面における回折の説明−
次に、本実施形態の半導体発光素子のｎ型ＧａＮ層表面（裏面）での回折について、シミュレーション結果を踏まえて説明する。
図２は、ノンドープＩｎＧａＮ活性層から放射され、ｎ型ＧａＮ層の裏面（図中では上側の面）に入射する光の透過率、すなわちＬＥＤ外部に放射される光量の入射角依存性の理論計算結果を示す図である。理論計算はＦＤＴＤ法による数値解析を用いた。入射角は、ｎ型ＧａＮ層の裏面に垂直入射する場合を０度としている。
図２に示すように、ｎ型ＧａＮ層の表面が平滑な場合、入射角が０度から全反射臨界角θｃ（ＧａＮの屈折率が約２．５なのでθｃ＝ｓＩｎ−１（１／２．５）＝約２３度）まで透過率は一定であり、その値は約９０％である。ここで、発生した光のうち１０％が反射されて再びＬＥＤ内部に戻る理由は、ＧａＮと空気との屈折率差で生じるフレネル反射である。入射角が全反射臨界角を超えると、透過率がほとんど０になるのはＧａＮと空気との界面において全反射が生じるためである。この全反射が生じる理由を図３を用いて説明する。
図３（ａ）はＬＥＤにおける（１）実空間での構成を示す図であり、（ｂ）および（ｃ）は発光素子における（２）波数空間での構成を示す図である。図３（ｂ）は光の入射角が小さい場合を示し、図３（ｃ）は光の入射角が大きい場合を示している。図３（ｂ）、（ｃ）における半円は等周波数面であり、ＬＥＤ内部および空気中で入射波、反射波、透過波が満たすべき波数ベクトルの大きさ(波数ｋ＝２πｎ/λ；ｎは屈折率、λは真空中の波長）を示す。この半円はフォトンエネルギー（ｈω/２π、ｈはプランク定数）の保存則を意味する。なぜならば、ｋ＝ωｎ/ｃという関係があるからである（ｃは真空中の光速）。図３（ａ）に示す（１）のように実空間の構成が水平方向に対して並進対称性を有する場合は、入射波、反射波、透過波が従うべき法則として、水平方向の波数成分の保存則がある（これは電磁波の位相連続性に関係している）。以上の２つの法則を満たすように、入射角と出射角が決まる。
図３（ｂ）に示すように光の入射角が小さい場合、上記の２法則を満たす出射角が存在するため、光は空気中に出射することができる。しかし、図３（ｃ）に示すように光の入射角が大きい場合、水平方向の波数成分を満たす出射角が存在しないため、光は空気中に出射することができない。この場合、透過率ＴはＴ＝０となるため、ＬＥＤと空気の界面での吸収がない場合、反射率Ｒは光エネルギーの保存則Ｔ＋Ｒ＝１を満たす必要があるため、Ｒ＝１となる。すなわち、光はＬＥＤと空気の界面で全反射される。ちなみに、無反射膜のようにフレネル反射を低減する構造をＬＥＤと空気の界面に導入しても、透過率Ｔ＝０となる条件であれば、必ずＲ＝１となり、全反射することは避けられない。
次に、図４（ａ）、（ｂ）は、ｎ型ＧａＮ表面に０．１μｍ周期の２次元周期構造が形成されている場合の、波数空間の構成を示す図である。表面に周期構造が形成されているために回折が生じ、入射波の水平方向の波数ｋ１//、透過波の水平方向の波数ｋ２//は回折ベクトルＧ＝２π/Λ（Λは周期）により、以下の条件と整合する必要がある。
ｋ２//＝ｋ１// ± ｍＧ (ｍは回折次数で、ｍ=０,±１,±２・・・)
上式と前述の等周波数面の条件を満たす波数ｋ２//が存在する場合、透過波が生じる。
図４（ａ）に示すように、構造体の周期が０．１μｍで入射角が０度の場合、回折ベクトルの大きさが大き過ぎるため、透過波が回折されると仮定すると、ｋ２//は空気中の等周波数面より大きいため全反射される。従って、この場合、回折は生じない。また、図４（ｂ）に示すように、０次の透過波が全反射される入射角７０度の場合、光が回折されたとしても全反射される条件となる。従って、この周期の場合、表面が平坦な場合と同様に全反射臨界角以上の入射角において、全反射が生じる。
図５は、表面に周期構造が形成された半導体層の各部分における屈折率を示す図である。図５に示すように、光の波長より小さい周期の周期構造の場合、半導体層表面の２次元周期構造ではその凹凸により実効的な屈折率が低下し、２次元周期構造は、空気とＬＥＤとの中間の屈折率の層として機能する。この場合、空気とＬＥＤとの屈折率差が緩和されるため、入射角が全反射臨界角より小さい場合に生じるフレネル反射を抑制し、図２に示すような入射角が全反射臨界角より小さい場合の光の透過率を向上させることができる。
次に、ｎ型ＧａＮ層表面（裏面）に０．２μｍ周期の２次元周期構造がある場合について説明する。図６（ａ）〜（ｃ）は、ｎ型ＧａＮ表面に０．２μｍ周期の２次元周期構造が形成されている場合の、波数空間の構成を示す図である。
この条件では、図６（ａ）に示すように、光の入射角が０度であれば、回折を受けた場合のｋ２//は空気中の等周波数面より大きいため全反射され、回折は生じない。この場合、０次の透過波がｎ型ＧａＮ層と空気との界面を透過する。
これに対し、表面が平坦なときには全反射が生じる入射角が３０度や入射角７０度の場合、図６（ｂ）、（ｃ）に示すように、ｋ２//は空気中の等周波数面より小さく、回折された透過波（回折次数−１）が界面を透過することができる。その結果、図２で示すように全反射臨界角以上でも透過率が０とならない。実際の透過率には回折効率も寄与するため、透過率は複雑な曲線を示す。この場合、回折ベクトルが比較的大きいため、２次以上の回折が透過に寄与することはない。
図７は、ｎ型ＧａＮ層の表面に０．４μｍ周期の２次元周期構造が形成されている場合の、波数空間の構成を示す図である。この周期では回折ベクトルが比較的小さいため、図７（ａ）に示す光の入射角が０度である場合でも１次の回折が透過に関係する。また、図７（ｂ）に示す入射角が３５度の場合では１次と２次の回折が、図７（ｃ）に示す入射角が７０度の場合では２次と３次の回折が、それぞれ透過に寄与する。その結果、図２に示すように全反射臨界角以上でも透過率が比較的高くなる。
このように、ｎ型ＧａＮ層表面に形成される構造体の周期が大きくなるにつれて高次の回折が関与し、光の挙動は複雑になる。
以上の検討を踏まえ、本実施形態の半導体発光素子においては、２次元周期構造を形成した半導体層の屈折率をＮ、２次元周期構造の周期をΛとした場合、０．５λ/Ｎ＜Λ＜２０λ/Ｎであるものとする。０．５λ/Ｎ＞Λにおいては回折による角度変化が大きく回折光は全反射の臨界角を超えるため半導体発光素子の外部に放射されない。この場合、２次元周期の回折は光取り出し効率を向上することができない。また、Λ＞２０λ/Ｎにおいては活性層から放射される光の波長よりも周期が非常に大きくなるため、回折の効果がほとんど期待できない。以上より、２次元周期構造の効果を有効にするためには、０．５λ/Ｎ＜Λ＜２０λ/Ｎの条件であることが望ましい。
図８は、光取り出し効率の計算に用いる立体角を説明するための図である。同図に示すように、実際の光取り出し効率ηは入射角ごとの反射率Ｔ(θ)に立体角の効果を考慮して、入射角で積分する必要がある。具体的には、ηは下式から導くことができる。
η＝∫２πＴ(θ)・θ・dθ
図９は、上式から求めた光取り出し効率を、ｎ型ＧａＮ層の表面が平坦な場合の光取り出し効率で規格化した値を示す図である。計算のパラメータとして周期Λと凹凸の高さｈを考慮している。この結果では、ＧａＮ層表面の凸状部の高さが１５０ｎｍの場合に光取り出し効率が最大となっている。これは、凹凸の高さｈがλ/｛２（ｎ２−ｎ１)}のとき（λは空気中あるいは真空中での発光波長、ｎ１は空気の屈折率、ｎ２は半導体の屈折率）、凹凸を通過する光のうち、凸部を通過する光成分の位相と凹部を通過する光成分の位相が干渉で強めあい、凹凸による回折効率が最大となるためである。この場合、ｈ＝約１３０ｎｍとなるため、ＦＤＴＤによる数値計算結果とほぼ一致する。このように、本実施形態の半導体発光素子では、ｈがλ/｛２（ｎ２−ｎ１)}の整数倍近傍となることが最も好ましい。ここで、ｈがλ/｛２（ｎ２−ｎ１)}に近似する、としたのは製造工程による一般的な性能のばらつきなどを考慮したものである。
また、図９より、凹凸の高さｈが１５０ｎｍの場合、周期Λが０．４〜０．５μｍであれば、ｎ型ＧａＮ層の表面が平坦な場合に比べて最大で光取り出し効率が、２．６倍向上することがわかる。ここで、周期Λが大きいほど全反射を回避するためには高次の回折を利用する必要があるが、回折次数が大きくなるほど回折効率が低下するため、周期Λが０．４μｍ以上の範囲では、周期が大きくなるにつれて光取り出し効率が低下する。例えば、図２に示す構造体の周期が２．０μｍの場合、入射角が全反射臨界角以上の光の透過率は周期０．４μｍより低下している。
図１０（ａ）、（ｂ）は、ｎ型ＧａＮ層表面に形成された２次元周期構造の配列を示す平面図である。同図に示すように、本実施形態の半導体発光素子で形成される２次元周期構造としては、正方格子であっても三角格子であってもよい。
−発光素子の製造方法−
図１１（ａ）〜（ｆ）は、図１に示す本実施形態の半導体発光素子の製造方法を示す斜視図である。
まず、図１１（ａ）に示すように、サファイア基板８を準備し、有機金属気相成長法(Metal Organic Chemical Vapor Deposition: MOCVD)を用いてこのサファイア基板８の主面上に厚さ１μｍのＡｌＧａＮ層９を結晶成長させる。ここで、ＡｌＧａＮ層９の厚みが１μｍであれば、結晶欠陥の発生が低減する。ＡｌＧａＮ層９中のＡｌ組成は後のレーザリフトオフで用いる光の波長に対して透明であればどのような組成であってもよいが、ここではＡｌ組成１００％とする。
次に、図１１（ｂ）に示すように、ＡｌＧａＮ層９の主面に凹型の２次元周期構造１０をパターニングする。本工程においては、電子ビーム露光やステッパーなどを利用してエッチングマスクのレジストのパターニングを行い、その後、窒化物系化合物半導体のエッチングにはＲＩＥ（反応性イオンエッチング：Reactive Ion Etching）法やイオンミリング（Ion Milling）法などのドライエッチング技術や、紫外線を照射しながらの光化学エッチングや加熱した酸・アルカリ液によるエッチングなどのウェットエッチング技術を用いることによってＡｌＧａＮ層のエッチングを行うことができる。この例では、電子ビーム露光とＲＩＥ法により２次元周期構造１０を形成する。２次元周期構造１０の周期は０．４μｍ、凹部の深さは１５０ｎｍとする。なお、２次元周期構造１０の形状は特に限定されないが、図１１（ｂ）の例では凹部は円柱形状になっている。
次に、図１１（ｃ）に示すように、２次元周期構造１０を形成したＡｌＧａＮ層９の主面上にＭＯＣＶＤ法により、ｎ型ＧａＮ層１１（図１でのｎ型ＧａＮ層５）、ノンドープＩｎＧａＮ活性層１２（ノンドープＩｎＧａＮ活性層４）、ｐ型ＧａＮ層１３（ｐ型ＧａＮ層３）をこの順に形成する。ここで、ｎ型ＧａＮ層１１、ノンドープＩｎＧａＮ活性層１２、ｐ型ＧａＮ層１３の各層の厚みは、それぞれ４μｍ、３ｎｍ、２００ｎｍとする。本工程において、ｎ型ＧａＮ層１１の結晶成長は、２次元周期構造１０を埋め込むように成長条件を設定して行う。
その後、ｐ型ＧａＮ層１３の主面上にＰｔ／Ａｕ（ＰｔとＡｕの積層膜）からなる高反射ｐ電極２を、例えば電子ビーム蒸着により形成する。さらに、この高反射ｐ電極２のＡｕ層を下地電極として、厚さ約５０μｍのＡｕメッキ層１５を形成する。
続いて、図１１（ｄ）に示すように、サファイア基板８の裏面からＫｒＦエキシマレーザ(波長２４８ｎｍ)を、ウエハ面内をスキャンする形で照射する。照射されたレーザ光はサファイア基板８およびＡｌＧａＮ層９では吸収されず、ｎ型ＧａＮ層１１でのみ吸収されるので、局所的な発熱によりＡｌＧａＮ層９との界面付近にてＧａＮの結合が分解する。これにより、ＡｌＧａＮ層９およびサファイア基板８がｎ型ＧａＮ層１１から分離可能となり、ＧａＮ系半導体からなるデバイス構造を得ることができる。ここで使用する光源としてはＧａＮ層に対して吸収されＡｌＧａＮ層およびサファイア基板に対して透明な波長であればよく、ＹＡＧレーザの第三高調波(波長３５５ｎｍ)、あるいは水銀灯輝線(波長３６５ｎｍ)を使用しても良い。
次に、図１１（ｅ）に示すように、図１１（ｄ）に示す状態からサファイア基板８およびＡｌＧａＮ層９を除去する。これにより、凸型の２次元周期構造６が自発的にｎ型ＧａＮ層の裏面に形成される。このような、基板を除去した後の半導体多層膜（すなわち、ｎ型ＧａＮ層１１、ノンドープＩｎＧａＮ活性層１２、ｐ型ＧａＮ層１３からなる多層膜）は、膜厚５μｍ程度の非常に薄い薄膜であるため、従来のフォトリソグラフィ技術であればフォトニック結晶のような微細構造を形成することが困難であった。しかし、本発明の方法によれば、予め基板に形成した凹状の２次元周期構造１０の上から半導体多層膜の堆積を行い、その後に基板を除去するだけで、半導体多層膜の表面（裏面）に微細構造を容易に転写することができる。
次いで、図１１（ｆ）に示すように、蒸着法とリソグラフィ法などにより、ｎ型ＧａＮ層１１の裏面のうち、２次元周期構造６が形成されていない領域上に厚さ１μｍのＴｉ／Ａｕからなるｎ電極７を形成する。以上のようにして、本実施形態の半導体発光素子が作製できる。
−半導体発光素子およびその製造方法の効果−
このようにして得られた半導体発光素子の特性を図１２に示す。図１２（ａ）は、従来および本実施形態の半導体発光素子の電流−電圧特性を示す図であり、（ｂ）は従来および本実施形態の半導体発光素子の電流−光出力特性を示す図である。同図において、ＬＥＤ表面が平坦でサファイア基板が除去されていない従来の構造の半導体素子の特性を点線のグラフで、本実施形態の半導体発光素子の特性を実線で示している。
図１２（ａ）に示す電流−電圧特性からは、本実施形態および従来の半導体発光素子で、立ち上り電圧がほぼ同じであることを含め、電流−電圧特性がほぼ等しいことが分かる。この、ｎ型ＧａＮ層の表面に凹凸を形成しない従来例との対比から、本実施形態の方法で製造した半導体発光素子では、２次元周期構造を形成することによる半導体多層膜への加工ダメージがないことが分かる。図１１（ｄ）、（ｅ）に示す基板分離工程で、サファイア基板８を研磨にて除去し、ＡｌＧａＮ層９をエッチングを用いて除去することができるが、レーザを用いる方法の方が短時間で完了するのでより好ましい。
また、図１２（ｂ）に示す電流−光出力特性から、２０ｍＡ以下の電流領域において本実施形態の半導体発光素子は、従来例と比べて同一電流における光出力がほぼ５倍に増加していることが分かる。これは、図２に示す理論計算値のほぼ２倍の値である。これは、ＬＥＤ表面の２次元周期構造により表面からの光取り出し効率が従来の平坦なＬＥＤ表面と比べて約２．５倍に増加し、さらに、ＬＥＤ下面側（ｐ型ＧａＮ層１３の裏面上）に形成された高反射ｐ電極１４により、ノンドープＩｎＧａＮ活性層１２から高反射ｐ電極１４側に放射される光を２次元周期構造６側に効率的に反射させることができるためである。
また、図１２（ｂ）からは、従来の構造では大電流下で光出力が飽和するが、本実施形態の素子では１００ｍＡを超える大電流においても光出力が飽和しないことが分かる。これは、従来の構造では活性層で生じた熱が、数μｍと厚いｎ型半導体層と放熱性の悪いサファイア基板を通じて放熱されているためである。また、本実施形態の発光素子では、活性層の熱はサブμｍと薄いｐ型半導体側から熱伝導性の高いＡｕメッキ層を介して放熱することができるので、放熱性に優れているためでもある。
このように、Ａｕメッキ層１５により大電流時においても２次元周期構造６による光取り出し効率の向上を維持することができる。
図１３（ａ）、（ｂ），図１４，および図１５（ａ）、（ｂ）は、それぞれ本実施形態の半導体発光素子の変形例を示す斜視図である。また、図１６（ａ）、（ｂ）は、本実施形態の半導体発光素子の製造方法の変形例を示す斜視図である。
本実施形態の半導体発光素子では、サファイア基板８上のＡｌＧａＮ層９表面に形成された凹型の２次元周期構造１０を「鋳型」としてＬＥＤ表面に凸型の２次元周期構造６を形成したが、図１３（ａ）、（ｂ）に示すように、ＡｌＧａＮ層９表面に凸型の２次元周期構造１６を形成することにより、ＬＥＤ表面に凹型の２次元周期構造１７を形成しても同様の効果が得られる。つまり、ＬＥＤ表面の構造体が凸状であっても凹状であっても、２次元周期的に形成されていれば入射光を回折することができる。
また、図１４に示すように、ＡｌＧａＮ層９に凹凸を形成する方法の他に、レーザリフトオフなどによってサファイア基板８の一部を除去し、サファイア基板８の主面に凸状または凹状の２次元周期構造１６を形成しても、これを鋳型としてＡｌＧａＮ層９表面に凸型または凹型の２次元周期構造が形成された半導体発光素子を実現することができる。
あるいは、図１５（ａ）に示すように、サファイア基板８上にサファイア基板８の上にＳｉＯ２膜やＳｉＮ膜などの酸化物膜あるいは窒化物膜、タングステン（Ｗ）膜などの金属膜を形成してからパターニングし、凸状の２次元周期構造１６を形成することもできる。また、図１５（ｂ）に示すように、酸化膜、窒化膜あるいは金属膜からなる凸状の２次元周期構造１６をＡｌＧａＮ層９の主面上に形成することでも、本実施形態の半導体発光素子と同様の特性を有する発光素子を作製することができる。
また、サファイア基板に代えてＳｉＣ基板を用いれば、ＳｉＣとＧａＮとの選択的ドライエッチングにより基板を除去することができる。また、Ｓｉ基板を用いれば、ウェットエッチングにより容易に基板を除去することができる。Ｓｉ基板を用いた場合の詳細については、以下に別途、説明する。
また、基板を除去することで形成されるｎ型ＧａＮ層１１裏面（表面）に形成された凹状の２次元周期構造１７の深さが浅い場合や、凹部の内斜面の傾斜が垂直でない場合には、基板除去後に図１６（ａ）、（ｂ）に示すような処理を行うことにより凹部の形状を調整することができる。
すなわち、図１６（ａ）に示すように、ＫＯＨ水溶液などの電解液中にＬＥＤ構造とＰｔなどの対極電極を浸け、ＬＥＤのｐ側を正として、ＬＥＤと対極電極との間に電圧を印加する。すると、図１６（ｂ）に示すように、陽極酸化によりＧａＮのエッチングが生じるが、電界は凹部に集中するため凹部のみがエッチングされ、凹部の深さを深くすることができる。また、電界の凹部への集中により、陽極酸化のエッチングは垂直に進行する。そのため、基板除去後の凹部の内斜面が垂直でなくても、陽極酸化のエッチングにより斜面が垂直な凹部を形成できる。
図１７は、光取り出し効率の凹部の傾斜角度に対する依存性の理論計算結果を示す図である。ここで、傾斜角度は、同図の左図に示すように、１８０度から、縦断面における凹部の側面とｎ型ＧａＮ層１１の上面とが形作る角度を引いたものとする。図１７に示す結果から、傾斜角度が５０度以下になると光取り出し効率が急激に低下することが分かる。すなわち、基板を除去した後に形成できる２次元周期構造の傾斜角度が小さい場合、上述の陽極酸化エッチングにより傾斜角度を大きくすることができ、高い光取り出し効率を実現することができる。このように、本実施形態の半導体発光素子では、２次元周期構造の傾斜角度は５０度以上とするのが好ましい。なお、２次元周期構造が凸状である場合でも、傾斜角度は５０度以上であると光取り出し効率が向上するので好ましい。
−シリコン基板を用いた発光素子の製造方法−
図１８（ａ）〜（ｆ）は、図１に示す本実施形態の半導体発光素子の、第２の製造方法を示す斜視図である。
まず、図１８（ｂ）に示すように、Ｓｉ基板５１の主面に凹型の２次元周期構造１０をパターニングする。本工程においては、電子ビーム露光やステッパーなどを利用してエッチングマスクとなるレジストのパターニングを行う。その後、本工程では、ＲＩＥ（反応性イオンエッチング：Reactive Ion Etching）法やイオンミリング（Ion Milling）法などのドライエッチング技術、あるいは紫外線を照射しながら行う光化学エッチングや加熱した酸・アルカリ液によるエッチングなどのウェットエッチング技術を用いることによってＳｉ基板５１のエッチングを行うことができる。この例では、電子ビーム露光とＲＩＥ法によりＳｉ基板５１に２次元周期構造１０を形成する。２次元周期構造１０の周期は０．４μｍ、凹部の深さは１５０ｎｍとする。なお、２次元周期構造１０の形状は特に限定されないが、図１８（ｂ）に示す例では凹部が円柱形状になっている。
次に、図１８（ｃ）に示すように、２次元周期構造１０を形成したＳｉ基板５１の主面上にＭＯＣＶＤ法により、ｎ型ＧａＮ層１１（図１でのｎ型ＧａＮ層５）、ノンドープＩｎＧａＮ活性層１２（図１でのノンドープＩｎＧａＮ活性層４）、ｐ型ＧａＮ層１３（図１でのｐ型ＧａＮ層３）をこの順に形成する。ここで、ｎ型ＧａＮ層１１、ノンドープＩｎＧａＮ活性層１２、ｐ型ＧａＮ層１３の各層の厚みは、それぞれ４μｍ、３ｎｍ、２００ｎｍとする。本工程において、ｎ型ＧａＮ層１１の結晶成長は、２次元周期構造１０を埋め込むように成長条件を設定して行う。
その後、図１８（ｄ）に示すように、ｐ型ＧａＮ層１３の主面上にＰｔ／Ａｕ（ＰｔとＡｕの積層膜）からなる高反射ｐ電極１４を、例えば電子ビーム蒸着により形成する。さらに、この高反射ｐ電極１４のＡｕ層を下地電極として、厚さ約５０μｍのＡｕメッキ層１５を形成する。
次に、図１８（ｅ）に示すように、ＨＦ／ＨＮＯ３を含むエッチャントを用いてＳｉ基板５１を除去する。これにより、凸型の２次元周期構造６が自発的にｎ型ＧａＮ層１１の裏面に形成される。このような、基板を除去した後の半導体多層膜（すなわち、ｎ型ＧａＮ層１１、ノンドープＩｎＧａＮ活性層１２、ｐ型ＧａＮ層１３からなる多層膜）は、合計の膜厚が４〜５μｍ程度の非常に薄い膜であるため、従来のフォトリソグラフィ技術であればフォトニック結晶のような微細構造を形成することが困難であった。しかし、本発明の方法によれば、予め基板に形成した凹状の２次元周期構造１０の上から半導体多層膜の堆積を行い、その後に基板を除去するだけで、半導体多層膜の表面（裏面）に微細構造を容易に転写することができる。
次いで、図１８（ｆ）に示すように、蒸着法およびリソグラフィ法などにより、ｎ型ＧａＮ層１１の裏面のうち、２次元周期構造６が形成されていない領域上に厚さ１μｍのＴｉ／Ａｕからなるｎ電極７を形成する。以上のようにして、本実施形態の半導体発光素子を作製することができる。
−Ｓｉ基板を用いた場合の効果−
Ｓｉは熱伝導性が優れている。このため、剥離時に発生する熱（例えば、ウエットエッチングでＳｉ基板を除去する場合の反応熱）を２次元周期構造全体に渡って、均一にすることができる。この結果、Ｓｉ基板５１を剥離する際の化学反応がムラなく起こり、剥離時に２次元周期構造６が破損するのを防ぐことができる。
また、一般に半導体発光素子はIII-V族半導体で構成されており、Ｓｉとは格子整合せず、熱膨張係数もＳｉと異なる。このため、凹凸界面には極微小な欠陥が生じ、この欠陥により容易に半導体多層膜とＳｉ基板５１とが分離可能となる。
また、Ｓｉ基板が平坦でなく凹凸構造になっていることにより、凹凸界面には、少なくとも二つ以上の結晶面が存在することになる。Ｓｉは結晶面によってウエットエッチングの速度が異なる。そのため、２次元周期構造１０内にエッチング速度の周期的変化が生じ、微小攪拌が発生し、より高速にエッチングすることが可能となる。
以上のように、２次元周期構造を形成するための基板としてＳｉ基板を用いることで半導体発光素子の生産性を向上させることができる。
（第２の実施形態）
図１９（ａ）は、本発明の第２の実施形態に係る半導体発光素子を示す斜視図であり、（ｂ）は、第２の実施形態の半導体発光素子を上から見た平面図である。本実施形態の半導体発光素子は、ｎ型ＧａＮ層５の上面（裏面）に形成された凸状の２次元周期構造１８が多角錐形状である点が第１の実施形態の半導体発光素子と異なっている。
図１９（ａ）、（ｂ）に示すように、本実施形態の半導体発光素子は、エピタキシャル成長により形成された厚さ２００ｎｍのｐ型ＧａＮ層３と、ｐ型ＧａＮ層３の結晶成長面（主面）上に形成され、白金（Ｐｔ）と金（Ａｕ）が積層されてなる厚さ１μｍの高反射ｐ電極２と、高反射ｐ電極２の下面上に形成された厚さ１０μｍのＡｕメッキ層１と、ｐ型ＧａＮ層３の裏面上に形成された厚さ３ｎｍのノンドープＩｎＧａＮ活性層４と、ノンドープＩｎＧａＮ活性層４の裏面上に形成され、裏面に六角錐の突起で構成された２次元周期構造１８が形成された厚さ４μｍのｎ型ＧａＮ層５と、ｎ型ＧａＮ層５の裏面上に形成され、チタン（Ｔｉ）とＡｕとが積層されてなる厚さ１μｍのｎ電極７とを備えている。また、第１の実施形態と同様に、ノンドープＩｎＧａＮ活性層４のＰＬピーク波長は４０５ｎｍである。ｎ型ＧａＮ層５裏面の突起構造の側面はＧａＮの｛１０−１−１｝面からなっている。また、２次元周期構造１８の周期、すなわち２次元の面内で隣り合う突起部の中心間隔は１．０μｍ、突起の高さは９５０ｎｍである。
図２０（ａ）は、ｎ型ＧａＮ層の表面（裏面）に六角錐状の突起を形成した場合の、活性層から放射されｎ型ＧａＮ層の表面に入射する光の透過率Ｔの理論計算結果を示す図であり、（ｂ）は、２次元周期構造の周期と光取り出し効率との関係を示す図である。図２０（ｂ）ではｎ型ＧａＮ層の表面が平坦な場合を１とし、比較のために２次元周期構造が突起状の場合と凹凸状（第１の実施形態と同じ形状）の場合とを示している。
図２０（ａ）に示す結果から、２次元周期構造の周期が１．０μｍと周期が長い場合でも、突起構造においては入射角が４５度付近において高い透過率を示すことが分かる。このように、２次元周期構造の断面形状が三角波形状である本実施形態の半導体発光素子の場合には、活性層から半導体発光素子表面の２次元周期構造に入射する角度が大きい場合に２次元周期構造の斜面と入射光の角度が垂直に近づくため、回折効率が大きくなる。入射角度が大きい光は活性層から放射される光に占める割合が大きいため、高い光取り出し効率が実現する。
また、図２０（ｂ）に示す結果から、突起構造では凹凸構造と同様の高い発光効率を示し、特に、周期が長くなっても光取り出し効率の増大の効果を維持していることが分かる。なお、１．０μｍの周期においては、２次元周期構造を形成した面からの光取り出し効率が２．７倍に増強する。
次に、本実施形態の半導体発光素子の製造方法を以下に説明する。
図２１（ａ）〜（ｆ）は、本実施形態の半導体発光素子の製造方法を示す斜視図である。本実施形態の製造方法において、図２１（ａ）〜（ｅ）に示す工程は図１１に示す第１の実施形態の製造方法とほぼ同じであるので説明を省略する。ただし、ＡｌＧａＮ層９の主面に形成された凹型の２次元周期構造１０の周期は１．０μｍ、凹部の深さは１５０ｎｍとする。
すなわち、本実施形態の製造方法においては、図２１（ｅ）までの工程で、発光素子本体からサファイア基板８が除去され、例えば円柱状の凸部によって構成される２次元周期構造６が自発的にｎ型ＧａＮ層１１の裏面上に形成される。
次に、図２１（ｆ）に示す工程では、この凸型の２次元周期構造６が形成されたｎ型ＧａＮ層１１に、ＫＯＨ水溶液によるウェットエッチングを施す。ＫＯＨによるエッチングにおいては、エッチング速度が結晶面によって異なる条件が存在することが知られている。そのような条件において、上述のような凸型の２次元周期構造６は、エッチングによって図２１（ｆ）に示すような六角錐型の２次元周期構造１８に変化する。ここで示す実施例では、濃度が０．１ＭのＫＯＨ水溶液においてエッチングを行い、結晶面｛１０−１−１｝を斜面とする六角錐の２次元周期構造１８を形成している。特定の結晶面を斜面として利用しているため、断面が三角形状の２次元周期構造が容易且つ再現性良く形成できることが製造方法での特徴である。
本実施形態の半導体発光素子においては、光取り出し効率がｎ型ＧａＮ層の表面が平坦な場合に比べて高反射ｐ電極２からの反射も利用できるため、図２０（ｂ）に示す理論計算結果の約２倍（従来例の約５．３倍）に向上する。また、サブμｍと薄いｐ型ＧａＮ層１３および熱伝導性の高いＡｕメッキ層１５を介して活性層で生じた熱を放熱することができる。そのため、本実施形態の半導体発光素子では、１００ｍＡの大電流が流れる際にも２次元周期構造による光取り出し効率の向上効果が維持されている。なお、高反射ｐ電極２は、Ｐｔ膜とＡｕ膜との積層膜以外の材料からなっていてもよいが、活性層で生じる光のピーク波長に対して８０％以上の反射率を有していることが実用上好ましい。具体的には、高反射ｐ電極２はＡｕ膜、Ｐｔ膜、Ｃｕ膜、Ａｇ膜およびＲｈ膜のうちの少なくとも１つを含む金属膜であれば好ましい。
そして、放熱性を良好に保つためには、Ａｕメッキ層１５の厚みは１０μｍ以上であることが好ましい。また、Ａｕメッキ層１５の材料としては、Ａｕが最も好ましいが、熱伝導性が比較的高いことから、ＣｕあるいはＡｇなどの金属であれば用いることができる。
また、上述の製造方法によれば、２次元周期構造を直接エッチングで形成する方法に比べてｎ型ＧａＮ層の損傷を低減できるので、電流−電圧特性は２次元周期構造を形成しない場合とほぼ同様となっている。
また、図２２（ａ）〜（ｃ）、図２３（ａ）、（ｂ）、図２４（ａ）、（ｂ）、図２５（ａ）、（ｂ）、図２６（ａ）〜（ｃ）は、それぞれ本実施形態の半導体発光装置の製造方法の変形例を示す図である。
例えば、本実施形態の製造方法においては、凹状の２次元周期構造を形成したサファイア基板８あるいはＡｌＧａＮ層９を用いて半導体（ｎ型ＧａＮ層１１）表面に縦断面が三角形状の２次元周期構造を形成したが、図２２（ａ）〜（ｃ）のように凸状の２次元周期構造１６を形成したサファイア基板８あるいはＡｌＧａＮ層９を用いて半導体表面に凹状の２次元周期構造１７を転写してもよい。この方法では、上述のウェットエッチングを利用して、半導体表面に縦断面が三角形状となる凹型の２次元周期構造１９を形成することもできる。なお、２次元周期構造１９が凹状部が六角錐をくり抜いた形状となっている場合でも本実施形態の半導体発光素子と同様に高い光取り出し効率を実現することができる。
また、図２３（ａ）、（ｂ）、図２４（ａ）、（ｂ）に示すように、予めＡｌＧａＮ層９の表面に形成する２次元周期構造２０の縦断面を三角形状になるように形成しておけば、サファイア基板８およびＡｌＧａＮ層９を除去した場合に、半導体表面に縦断面が三角形状の凸部または凹部からなる２次元周期構造１８、１９を自発的に形成することができる。
なお、２次元周期構造を形成する層の材料がＡｌＧａＮのように六方晶系の半導体であれば、上述と同様の方法により、斜面が特定の結晶面を持った六角錐を形成することができる。例えば、図２５（ａ）に示すように、ＡｌＧａＮ表面にエッチングマスク２１として凹状に加工する部分を開口したＴｉ膜を形成し、その後、１００℃のＫＯＨ水溶液によりエッチングを施すと、２次元周期構造２０がＡｌＧａＮ層９表面に形成される。この場合も｛１０−１−１｝のように特定の結晶面が斜面を構成するため、再現性よく２次元周期構造を形成することができる。
また、（００１）面を主面とするＳｉのように、立方晶系の半導体を２次元周期構造を形成する基板として用いる場合、図２６（ａ）に示すように、Ｔｉからなるエッチングマスク２１を正方格子状に２次元周期で形成し、７０℃のＫＯＨ水溶液でエッチングする。すると、図２６（ｂ）に示すように、四角錐形状の２次元周期構造２０を基板に再現性よく容易に形成することができ、図２６（ｃ）に示すように、基板から半導体表面へと四角錐形状の孔からなる２次元周期構造１８を転写することができる。
（第３の実施形態）
図２７は、本発明の第３の実施形態に係る半導体発光装置を示す斜視図である。本実施形態の半導体発光装置は、第１または第２の実施形態に係る半導体発光素子を実装基板２２上に実装した後に、発光素子の周辺を半円球のドーム状の樹脂２３でモールドした樹脂封止型半導体発光装置である。図２７において、半導体発光素子の構成部材のうち、図１と同じものについては同じ符号を付している。
このように、ドーム状に成型した樹脂によって発光素子を封止することにより、以下で説明するように半導体発光素子における光の取り出し効率を向上させることができる。
図２８（ａ）は、半導体発光素子を樹脂でモールドした場合における光の透過率の理論計算結果を示す図であり、（ｂ）は、本実施形態の半導体発光装置において、光取り出し効率の２次元周期構造の周期に対する依存性の理論計算結果を示す図である。図２８（ａ）では比較のために、半導体発光素子を樹脂でモールドしていない場合、あるいは半導体発光素子の表面が平坦な場合も表示している。また、これらの図に示す計算では、樹脂の屈折率は１．５としている。図２８（ｂ）の計算においては、斜面が垂直な凹凸が２次元周期構造で配列しているものとし、凸部の高さは１５０ｎｍとする。
図２８（ａ）に示す結果から、周期が０．４μｍの２次元周期構造を有する場合、樹脂で封止した半導体発光素子は、樹脂封止されていないものに比べ、ほぼすべての角度で入射光に対する透過率が向上していることが分かる。また、２次元周期構造を設けない半導体発光素子においても樹脂封止を行うことで光の透過率を向上させることができることから、２次元周期構造の周期に関わらず、樹脂封止することで光の透過率を大幅に向上させることができることが分かる。
ここで、光の透過率が向上するのは、半導体発光素子の表面が平坦な場合であっても、樹脂でモールドすることにより全反射臨界角が拡大し、また全反射臨界角以下での入射角においてもフレネル反射が低減するためである。すなわち、半導体発光素子の内部（屈折率２．５）と外部（屈折率１．５）の屈折率差が低減したために、光の透過率が向上する。
また、図２８（ｂ）に示す結果から、樹脂でモールドすることにより、２次元周期構造による光取り出し効率の向上効果をさらに増強でき、光の取り出し効率は、従来例と比べて最大で３．８倍に達することが分かる。これは、モールドする樹脂が半円球状のドーム型であるために、半導体発光素子表面の２次元周期構造によって半導体発光素子から樹脂に取り出された光は、樹脂と空気との界面に垂直に入射し、ほぼ１００％の効率で空気中に放射されるからである。このように、本実施形態の半導体発光装置は、２次元周期構造を形成した発光素子をドーム状に樹脂封止することで、光の取り出し効率が大きく向上している。
本実施形態の半導体発光装置は、光取り出し効率が平坦な表面の場合よりも高反射ｐ電極２による２次元周期構造を形成した裏面からの反射も利用できるため、光取り出し効率の実測値は、図２８（ｂ）の理論計算結果の約２倍の７．５倍（従来例との比較）に向上した。また、この光取り出し効率の増強効果は、サブμｍと薄いｐ型半導体側から熱伝導性の高いＡｕメッキ層を介して放熱に優れているため、１００ｍＡの大電流が電極に流れる場合であっても、２次元周期構造による光取り出し効率の向上を維持することができる。
次に、本実施形態の半導体発光装置の製造方法を説明する。
図２９（ａ）〜（ｄ）は、本実施形態の半導体発光装置の製造方法を示す斜視図である。
まず、図２９（ａ）に示すように、図１１に示す第１の実施形態の半導体発光素子の製造方法、あるいは図２１に示す第２の実施形態の半導体発光素子の製造方法を用いて第１の実施形態あるいは第２の実施形態の半導体発光素子を作製する。
次に、図２９（ｂ）に示すように、半導体発光素子を実装基板２２に実装する。その後、樹脂２３を半導体発光素子に滴下する。
次いで、図２９（ｃ）に示すように、樹脂２３が半導体発光素子を覆った後であって樹脂２３が硬化するまでの間に、半円球の空洞が設けられた金型２４で樹脂２３をプレスする。これにより、図２９（ｄ）に示すように、樹脂２３が半円球のドーム状に成型される。その後、樹脂を紫外線で硬化する。以上の方法によって本実施形態の半導体発光装置が製造される。
従来の、単純に樹脂を塗布してモールドする技術では半円球状に再現性よく樹脂形状を形成することが困難であったが、本実施形態の製造方法によって安定に同一形状の樹脂の成型が可能となる。
なお、以上で説明したような、金型を用いて樹脂を半円球状に成型する方法は、本発明の第１および第２の実施形態以外の実施形態に係る半導体発光素子にも適用することができる。
（第４の実施形態）
図３０は、本発明の第４の実施形態に係る半導体発光素子の一部を示す断面図である。本実施形態の半導体発光素子が第１および第２の半導体発光素子と異なる点は、サファイア基板８およびＡｌＧａＮ層９が除去されないまま実装基板２２に実装されていることと、高反射ｐ電極２とｎ電極７とがｎ型ＧａＮ層５から見て同じ側に形成されていることである。
すなわち、図３０に示す本実施形態の半導体発光素子は、エピタキシャル成長により形成された厚さ２００ｎｍのｐ型ＧａＮ層３と、ｐ型ＧａＮ層３の結晶成長面（主面）上に形成され、白金（Ｐｔ）と金（Ａｕ）が積層されてなる厚さ１μｍの高反射ｐ電極２と、ｐ型ＧａＮ層３の裏面上に形成された厚さ３ｎｍのノンドープＩｎＧａＮ活性層４と、ノンドープＩｎＧａＮ活性層４の裏面上に形成された厚さ４μｍのｎ型ＧａＮ層５と、ｎ型ＧａＮ層５の下に形成されたＴｉとＡｕとが積層されてなる厚さ１μｍのｎ電極７と、ｎ型ＧａＮ層５の裏面上に設けられ、主面（ｎ型ＧａＮ層５に向き合う面）に凸状の２次元周期構造１６が形成されたＡｌＧａＮ層９と、ＡｌＧａＮ層９の裏面上に配置されたサファイア基板８とを備えている。図３０に示す例では、半導体発光装置は実装基板２２上に実装されており、特に、高反射ｐ電極２およびｎ電極７がＡｕからなるバンプ２５を介して実装基板２２に接続されている。２次元周期構造１６の周期、すなわち２次元の面内で隣り合う凸部の中心間隔は０．４μｍ、凹凸の高さは１５０ｎｍである。なお、図３０に示す例では、２次元周期構造１６にｎ型ＧａＮ層５が埋め込まれないように形成しているが、埋め込まれるように形成すると光取り出し効率が低下するので、埋め込まないようにするのが好ましい。
このように、サファイアなどからなる基板を残したまま実装することによって、ノンドープＩｎＧａＮ活性層４から放射された光は、ＡｌＧａＮ層９まで屈折率差がほとんどないため、全反射やフレネル反射による損失なく発光素子中を伝搬する。しかし、従来の構成では、サファイア基板（屈折率１．６）とＡｌＧａＮ層（屈折率２．５）との屈折率差が大きいため、入射角が大きい光はサファイア基板とＡｌＧａＮ層との界面において全反射され、再び半導体多層膜内に戻りＬＥＤ外部へ取り出すことができなかった。これに対し、本実施形態の半導体発光素子のようにＡｌＧａＮ層の裏面に２次元周期構造を形成すれば、２次元周期構造の回折により伝搬方向を変化させる。その結果、ＡｌＧａＮ層の裏面が平坦であった場合には、サファイア基板とＡｌＧａＮ層の界面において全反射されていた入射角の大きく、立体角に占める割合も大きい光も、全反射されることなくサファイア基板に入射できる。サファイア基板は透明であり、空気との屈折率差も小さいため、サファイア基板に入射した光の大半が空気中に放射される。
なお、樹脂でモールドした場合、サファイア基板と樹脂（屈折率約１．５）との屈折率差がさらに小さくなり、樹脂の形状を半円球のドームとすれば、さらに光取り出し効率を向上させることができる。
次に、本実施形態の半導体発光素子の製造方法を説明する。図３１（ａ）〜（ｅ）は、本実施形態の半導体発光素子の製造方法を示す断面図である。
まず、図３１（ａ）に示すように、サファイア基板８上に例えばＭＯＣＶＤ法によりＡｌＧａＮ層９を結晶成長する。ここで、ＡｌＧａＮ層９の膜厚は、結晶欠陥を低減するために１μｍとする。ＡｌＧａＮ層９中のＡｌ組成は後のレーザリフトオフで用いる光の波長に対して透明であればどのような組成であってもよいが、ここではＡｌの組成を１００％とする。次いで、ステッパーによる露光とＲＩＥ法とによってＡｌＧａＮ層に凹型あるいは凸型の２次元周期構造１６をパターニングする。ここでは、２次元周期構造１６の周期は０．４μｍ、凹部の深さ（あるいは凸部の高さ）は１５０ｎｍとした。
次に図３１（ｂ）に示すように、２次元周期構造１６を形成したＡｌＧａＮ層９の主面上にＭＯＣＶＤ法を用いて、ｎ型ＧａＮ層５、ノンドープＩｎＧａＮ活性層４、ｐ型ＧａＮ層３をそれぞれこの順に形成する。ｎ型ＧａＮ層１１の結晶成長は、２次元周期構造１６を埋め込まないように成長条件を設定し行う。
その後に、図３１（ｃ）に示すように一部の領域をｎ型ＧａＮ層５の主面が露出するようにエッチングを行った後、電子ビーム蒸着により、ｐ型ＧａＮ層３の主面上にＰｔ／Ａｕからなる高反射ｐ電極２を、ｎ型ＧａＮ層５主面の露出部分上にＴｉ／Ａｕからなるｎ電極７をそれぞれ形成する。
次に、図３１（ｄ）に示すように、半導体発光素子を、ｎ電極用および高反射ｐ電極用のバンプ２５が形成された実装基板２２上に実装する。これにより、図３１（ｅ）に示す本発明の第４の実施形態に係る半導体発光素子を得ることができる。
このようにして作製された半導体発光素子においては、ＡｌＧａＮ層９の主面が平坦な場合よりも、高反射ｐ電極２によるＬＥＤの下面側からの反射も利用できるため、光取り出し効率が図２８（ｂ）に示す理論計算結果の約２倍（従来の発光素子の４倍）に向上する。
また、サブμｍと薄いｐ型ＧａＮ層３側から熱伝導性の高いバンプ２５を介して活性層で生じた熱を放熱できるので、本実施形態の半導体発光素子では過度の温度上昇が防がれている。そして、半導体発光素子の光出力の入力電流に対する増加率は、１００ｍＡの大電流が電極に流れる際にも入力電流が小さい場合と変わらない。
なお、本発明においてはサファイア基板８上のＡｌＧａＮ層９の主面に２次元周期構造を形成したが、サファイア基板８の主面に２次元周期構造を形成してもよい。また、基板はサファイア以外であっても、活性層から放射される光に対して透明な材料からなればよい。
さらに、サファイア基板８の裏面（主面）が荒れた面の場合には、光取り出し効率は従来構造より４．５倍に増強する。これは、荒れた裏面があることで、サファイア基板と空気との界面での全反射による損失が低減するためである。裏面の荒れについて、サファイア基板８裏面の面内分布の自己相関距離Ｔが０．５λ／Ｎ＜Ｔ＜２０λ／Ｎで、且つ垂直方向の高さの分布Ｄが０．５λ／Ｎ＜Ｄ＜２０λ／Ｎであると十分に損失を小さくできるので好ましい。
さらに、半円球状の樹脂でモールドすると、光取り出し効率は従来構造より６倍に向上する。これは、樹脂とサファイア基板との屈折率差が小さいため、サファイア基板と樹脂との界面での全反射による損失が低減するためである。
また、本実施形態の半導体発光素子において、サファイア基板の代わりにＧａＡｓ、ＩｎＰ、Ｓｉ、ＳｉＣ、ＡｌＮから選ばれた１つからなる基板を用いることもできる。
なお、図３０に示す例ではＡｌＧａＮ層９の主面に２次元周期構造１６を形成する例を示したが、サファイア基板の代わりにＳｉ基板を用いた場合、Ｓｉ基板の主面に２次元周期構造を形成してもよい。結晶成長中には、Ｓｉ基板は高温に曝されるが、結晶成長炉内の残留酸素により、Ｓｉ基板表面（二次元周期構造の表面）には、ごく薄いＳｉＯ２膜が形成される。Ｓｉの屈折率が約３．３であるのに対し、ＳｉＯ２の屈折率は約１．４である。発光半導体層の屈折率は一般に２．４〜３．３であるので、このＳｉＯ２膜により二次元周期構造の屈折率変化が増強される。屈折率変化が大きいほど回折効率が大きいので、さらに発光効率を高めることが可能となる。
（第５の実施形態）
図３２（ａ）〜（ｅ）は、本発明の第５の実施形態に係る半導体発光素子の製造方法を示す斜視図である。本実施形態の製造方法は、ナノプリント法を用いて基板の主面に２次元周期構造の形成するための方法である。
まず、図３２（ａ）、（ｂ）に示すように、高さ４００ｎｍの凸状部で構成され、周期が０．４μｍの２次元周期構造を形成したＳｉ基板やＳｉＣ基板などを準備する。次いで、この基板を鋳型（モールド）２６として、膜厚６００ｎｍレジスト２７を塗布したサファイア基板８の主面に押し付ける。
その後、図３２（ｃ）に示すように、モールド２６をサファイア基板８から離すと、レジスト２７に凹形状の２次元周期構造（孔の深さ４００ｎｍ、周期０．４μｍ）が転写される。
次に、図３２（ｄ）に示すように、Ｏ２ドライエッチングにより、レジスト２７の孔の底に残るレジストを除去する。
次いで、図３２（ｅ）に示すように、レジスト２７をエッチングマスクとしてドライエッチングを施した後、レジスト２７を除去することにより、サファイア基板８の主面に深さ１５０ｎｍの凹部からなり、周期が０．４μｍの２次元周期構造を形成する。
このように、ナノプリント法を用いれば、ステッパーやＥＢ露光装置などの高価な製造装置を用いることなくサブミクロンオーダーの微細な構造のパターニングを行うことができる。加えて、本実施形態の製造方法によれば、モールドを押し付けるだけで行えるので、高速にパターニングを行うことができる。以上のようにして作製された基板を鋳型として用いれば、本発明の第１〜第４の実施形態の半導体発光素子を低コストで作製することができる。
（第６の実施形態）
図３３（ａ）〜（ｇ）は、本発明の第６の実施形態に係る半導体発光素子の製造方法を示す斜視図である。本実施形態の半導体発光素子の製造方法は、ソフトモールド法を用いて半導体薄膜の主面に２次元周期構造の形成するための方法である。
まず、図３３（ａ）に示すように、微細加工に用いるソフトモールドを作製する。本工程では、Ｓｉ基板やＳｉＣ基板などの基板２９上に塗布したポリシランなどの樹脂３０に、フォトリソグラフィやＥＢリソグラフィ、あるいはナノプリント法により、深さ４００ｎｍの孔部（凹部）で構成された周期０．４μｍの２次元周期構造３１を形成する。このように作製した樹脂付き基板をソフトモールドとして後の微細加工工程に用いる。
次に、図３３（ｂ）に示すように、第１の実施形態で説明した方法により、Ａｕメッキ層１５を有する薄膜状の半導体多層膜を形成する。ただし、本実施形態の方法では半導体多層膜の形成に用いた基板の表面が平坦であるため、半導体多層膜の表面も平坦である。
次に、図３３（ｃ）に示すように、半導体多層膜の主面上にレジスト２７を塗布する。ただし、ベーキングによるレジスト２７中の溶媒の揮発はここでは行なわない。このレジスト２７上に、上述のソフトモールドを置く。この場合、数μｍ厚さの半導体多層膜が破壊されないように、できるだけ圧力をかけないようにソフトモールドを置く。
すると、図３３（ｄ）に示すように、樹脂３０がレジスト２７の溶媒を吸収することにより毛細管現象が発生し、レジスト２７がソフトモールドの樹脂の２次元周期の孔を埋めるように浸透する。
その後、図３３（ｅ）に示すように、モールドを半導体多層膜から離すと、レジスト２７に凸形状の２次元周期構造（凸の高さ４００ｎｍ、周期０．４μｍ）が転写される。
次に、図３３（ｆ）に示すように、Ｏ２ドライエッチングにより、レジストの孔の底に残るレジスト２７を除去する。
その後、図３３（ｇ）に示すように、レジスト２７をエッチングマスクとして半導体多層膜の主面にドライエッチングを施た後にレジストを除去することにより、半導体多層膜の主面に２次元周期構造（凸部の高さ１５０ｎｍ、周期０．４μｍ）を形成する。
このように、ソフトモールド法を用いれば、厚さが数μｍ程度の半導体多層膜のように非常に扱いが困難な薄膜に対しても、サブミクロンオーダーの微細加工が可能となる。この場合、半導体多層膜の結晶成長に用いる基板は平坦でよいため、凹凸を形成した基板上の結晶成長の場合よりも、結晶成長が容易となる。
なお、これまでで説明した実施形態では、加工が困難な窒化物系化合物半導体や、波長が青色や紫色の短波長の発振波長に対応して凹凸の周期が小さくなり微細加工が困難な場合を特に記載しているが、半導体としてＡｌＧａＡｓ（屈折率３．６）やＡｌＧａＩｎＰ（屈折率３．５）を用いた赤外や赤色の半導体発光素子に対しても本発明の設計は適用可能である。
（第７の実施形態）
図３４は、本発明の第７の実施形態に係る半導体発光素子を示す斜視図である。同図に示すように、本実施形態の半導体発光素子は、エピタキシャル成長により形成された厚さ２００ｎｍのｐ型ＡｌＧａＮ層４３と、ｐ型ＡｌＧａＮ層４３の結晶成長面（主面）上に形成され、Ａｌからなる厚さ０．５μｍの高反射ｐ電極（第１の電極）４２と、高反射ｐ電極２の下面上に形成された厚さ１０μｍのＡｕメッキ層４１と、ｐ型ＧａＮ層４３の裏面上に形成された厚さ３ｎｍのノンドープＡｌＩｎＧａＮ活性層４４と、ノンドープＡｌＩｎＧａＮ活性層４４の裏面上に形成され、裏面に凸形状の２次元周期構造４６が形成された厚さ４μｍのｎ型ＡｌＧａＮ層（第２の半導体層）４５と、ｎ型ＧａＮ層５の裏面上に形成され、チタン（Ｔｉ）とＡｕとが積層されてなる厚さ１μｍのｎ電極（第２の電極）４７とを備えている。ここで、下面とは、ある層のうち、図３４で下の方に位置する面のことを意味する。
本実施形態の半導体発光素子はｎ型ＡｌＧａＮ層４５の裏面方向から光が取り出される紫外線ＬＥＤとして機能し、ノンドープＡｌＩｎＧａＮ活性層４４のＰＬピーク波長は３５０ｎｍである。
ｎ型ＡｌＧａＮ層４５の裏面に形成された２次元周期構造４６の周期、すなわち２次元の面内で隣り合う凸部の中心間隔は０．３μｍ、凸部の高さは１３０ｎｍである。
本実施形態の半導体発光素子を構成する窒化物系化合物半導体は、第１の実施形態に係る半導体発光素子を構成する窒化物系化合物半導体と同様にＭＯＣＶＤ法や、ＭＢＥ法などを用いて形成することができる。
本実施形態の半導体発光素子においても、第１の実施形態の半導体発光素子と同様に高い光取り出し効率と優れた放熱性とが実現されている。特に、高反射率ｐ電極４２がＡｌで構成されているので、ノンドープＡｌＩｎＧａＮ活性層４４で発生した光を高い効率で反射することができる。
このように、本発明に係る半導体発光素子の構造は、発光波長のピークが紫外領域にある発光素子にも有効に適用される。
本発明の半導体発光素子は、高発光効率の光源として有用である。
本発明の第１の実施形態に係る半導体発光素子を示す斜視図である。 半導体発光素子の外部に放射される光量の入射角依存性の理論計算結果を示す図である。 （ａ）は、ＬＥＤにおける実空間での構成を示す図であり、（ｂ）および（ｃ）は、発光素子における波数空間での構成を示す図である。 （ａ），（ｂ）は、ｎ型ＧａＮ表面に０．１μｍ周期の２次元周期構造が形成されている場合の、波数空間の構成を示す図である。 表面に周期構造が形成された半導体層の各部分における屈折率を示す図である。 （ａ）〜（ｃ）は、ｎ型ＧａＮ表面に０．２μｍ周期の２次元周期構造が形成されている場合の、波数空間の構成を示す図である。 ｎ型ＧａＮ層の表面に０．４μｍ周期の２次元周期構造が形成されている場合の、波数空間の構成を示す図である。 光取り出し効率の計算に用いる立体角を説明するための図である。 計算式を用いて求めた光取り出し効率を、ｎ型ＧａＮ層の表面が平坦な場合の光取り出し効率で規格化した値を示す図である。 （ａ）、（ｂ）は、ｎ型ＧａＮ層表面に形成された２次元周期構造の配列を示す平面図である。 （ａ）〜（ｆ）は、第１の実施形態に係る半導体発光素子の製造方法を示す斜視図である。 （ａ）は、従来および第１の実施形態に係る半導体発光素子の電流−電圧特性を示す図であり、（ｂ）は従来および第１の実施形態に係る半導体発光素子の電流−光出力特性を示す図である。 （ａ）、（ｂ）は、それぞれ第１の実施形態に係る半導体発光素子の変形例を示す斜視図である。 それぞれ第１の実施形態に係る半導体発光素子の変形例を示す斜視図である。 （ａ）、（ｂ）は、それぞれ第１の実施形態に係る半導体発光素子の変形例を示す斜視図である。 （ａ）、（ｂ）は、それぞれ第１の実施形態に係る半導体発光素子の変形例を示す斜視図である。 光取り出し効率の凹部の傾斜角度に対する依存性の理論計算結果を示す図である。 （ａ）〜（ｆ）は、図１に示す本実施形態の半導体発光素子の、第２の製造方法を示す斜視図である。 （ａ）は、本発明の第２の実施形態に係る半導体発光素子を示す斜視図であり、（ｂ）は、第２の実施形態の半導体発光素子を上から見た平面図である。 （ａ）は、ｎ型ＧａＮ層の表面（裏面）に六角錐状の突起を形成した場合の、ｎ型ＧａＮ層の表面に入射する光の透過率Ｔの理論計算結果を示す図であり、（ｂ）は、２次元周期構造の周期と光取り出し効率との関係を示す図である。 （ａ）〜（ｆ）は、第２の実施形態に係る半導体発光素子の製造方法を示す斜視図である。 （ａ）〜（ｃ）は、第２の実施形態に係る半導体発光素子の製造方法の変形例を示す図である。 （ａ），（ｂ）は、第２の実施形態に係る半導体発光素子の製造方法の変形例を示す図である。 （ａ），（ｂ）は、第２の実施形態に係る半導体発光素子の製造方法の変形例を示す図である。 （ａ），（ｂ）は、第２の実施形態に係る半導体発光素子の製造方法の変形例を示す図である。 （ａ）〜（ｃ）は、第２の実施形態に係る半導体発光素子の製造方法の変形例を示す図である。 本発明の第３の実施形態に係る半導体発光装置を示す斜視図である。 （ａ）は、半導体発光素子を樹脂でモールドした場合における光の透過率の理論計算結果を示す図であり、（ｂ）は、第３の実施形態に係る半導体発光装置において、光取り出し効率の２次元周期構造の周期に対する依存性の理論計算結果を示す図である。 （ａ）〜（ｄ）は、第３の実施形態に係る半導体発光装置の製造方法を示す斜視図である。 本発明の第４の実施形態に係る半導体発光素子の一部を示す断面図である。 （ａ）〜（ｅ）は、第４の実施形態に係る半導体発光素子の製造方法を示す断面図である。 （ａ）〜（ｅ）は、本発明の第５の実施形態に係る半導体発光素子の製造方法を示す斜視図である。 （ａ）〜（ｇ）は、本発明の第６の実施形態に係る半導体発光素子の製造方法を示す斜視図である。 本発明の第７の実施形態に係る半導体発光素子を示す斜視図である。 従来の半導体発光素子を示す斜視図である。 上面にフォトニック結晶が形成された従来の半導体発光素子を示す斜視図である。
符号の説明
１,１５,４１ Ａｕメッキ層
２，１４,４２ 高反射ｐ電極
３，１３ ｐ型ＧａＮ層
４，１２ ノンドープＩｎＧａＮ活性層
５，１１ ｎ型ＧａＮ層
６，１０，１６，１７，１８，１９，２０，３１,４６ ２次元周期構造
７,４７ ｎ電極
８ サファイア基板
９ ＡｌＧａＮ層
２１ エッチングマスク
２２ 実装基板
２３，３０ 樹脂
２４ 金型
２５ バンプ
２６ モールド
２７ レジスト
２９ 基板
４３ ｐ型ＡｌＧａＮ層
４４ ノンドープＡｌＩｎＧａＮ活性層
４５ ｎ型ＡｌＧａＮ層
５１ Ｓｉ基板

Claims (11)

  1. 主面上に２次元周期構造を有する基板と、前記基板の主面上に形成され、光を生成する活性層を有する多層半導体層とを備え、前記基板はシリコンであることを特徴とする半導体発光素子。
  2. 主面上に２次元周期構造を有する基板と、前記基板の主面上に形成され、光を生成する活性層を有する多層半導体層とを備え、
    前記基板の主面と前記多層半導体層の第１主面との間の一部には空隙が形成されていることを特徴とする半導体発光素子。
  3. 基板上の主面上に第１の２次元周期構造を形成する工程（ａ）と、
    前記第１の２次元周期構造上に多層半導体層を形成する工程（ｂ）と、
    前記基板と前記多層半導体層を剥離する工程（ｃ）と
    を備えていることを特徴とする半導体発光素子の製造方法。
  4. 前記工程（ｂ）は、前記多層半導体層の第１主面上に、前記第１の２次元周期構造と相補的な形状を形成する工程を含んでいることを特徴とする請求項３に記載の半導体素子の製造方法。
  5. 前記工程（ｂ）で形成された前記第１の２次元周期構造と相補的な形状は、凹状部で構成されており、
    前記工程（ｃ）の後に、電解液中で前記多層半導体層に電気を流すことにより、前記凹状部を深くする、あるいは前記凹状部の断面形状を変化させる工程をさらに備えている請求項４に記載の半導体発光素子の製造方法。
  6. 前記基板はシリコンで構成されていることを特徴とする請求項３に記載の半導体発光素子の製造方法。
  7. 前記工程（ｃ）は、前記基板の研磨または前記基板のウエットエッチングの少なくとも一方によって行われることを特徴とする請求項３に記載の半導体発光素子の製造方法。
  8. 前記工程（ｃ）は、レーザリフトオフによって行われることを特徴とする請求項３に記載の半導体発光素子の製造方法。
  9. 前記工程（ｃ）で除去される前記基板は再利用可能であることを特徴とする請求項６に記載の半導体発光素子の製造方法。
  10. 前記工程（ｃ）の後に、結晶面によってエッチング速度が異なる条件でウェットエッチングを行うことにより、多角錐形状の凸部または凹部で構成された第２の２次元周期構造を前記多層半導体層の第１主面に形成する工程をさらに備えていることを特徴とする請求項４に記載の半導体発光素子の製造方法。
  11. 前記工程（ｂ）では、前記基板の主面と前記多層半導体層の裏面との界面の一部領域に空隙が生じるように前記多層半導体層を形成することを特徴とする請求項６に記載の半導体発光素子の製造方法。
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