JP2008302334A - 選択透過膜型反応器 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】選択透過膜型反応器1は、炭化水素と水とを含む原料ガス21aの入口である供給口22と未分離ガス21cの出口である排出口23とが設けられた内部空間24を有する反応管2の内部空間24に、混合ガス21bを生成する改質反応触媒を備える触媒棒11と、選択透過膜5を備え混合ガス21bの特定の成分を分離する分離管12と、分離管と連通され混合ガス21bから分離された特定成分を排出するモジュール排出部14とを具備した膜モジュール10を備える。改質反応触媒により混合ガス21bを生成され、その特定の成分が分離管12の選択透過膜5を透過して選択的に引き抜かれ排出される。
【選択図】図1
Description
CH4+H2O ←→ CO+3H2(改質反応) … (1)
CO+H2O ←→ CO2+H2(シフト反応) … (2)
試験方法は以下の通りである。先ず、対象となる選択透過膜型反応器へ、原料ガスとしてメタンと水蒸気を供給し、反応させた。膜透過側及び膜非透過側のそれぞれにおけるガスの流量とガスの組成を調べることにより、反応率(メタン転化率)と透過ガスの水素純度を算出した。
図2に示すような、Ru/Al2O3触媒を担持したセラミック基材(触媒棒11)とシリカ膜の分離管12を交互に配置し一体化した膜モジュール10を作製し、反応器1内にセットした(図1参照)。原料ガスとしてメタンとスチームをS/C=3で供給し、反応温度550℃、反応圧力3atm、透過側圧力は0.1atmとした。
図8に示すように、反応器100内に膜モジュール101をセットし、その周りに市販のRu/Al2O3触媒102を充填した。反応条件は実施例1と同じとした。なお、膜モジュール101は、分離管12を具備するが、触媒棒11は具備していない。
図9に示すように、金網111で外周部を覆った膜モジュール101を反応器110内にセットし、さらにその周りに市販のRu/Al2O3触媒102を充填した。なお、比較例2に使用した膜モジュール101は、比較例1と同様に分離管12を具備するが、触媒棒11は具備していない。反応条件は実施例1と同じとした。結果を表1に示す。
比較例1では、反応初期には高いメタン転化率、水素純度が得られたものの、反応開始500h後には膜(選択透過膜)が劣化し、メタン転化率、水素純度ともに低下した。反応後に膜を取り出したところ、膜表面にクラックが発生していた。クラック発生の原因としては、ペレット触媒と膜が接触しているため、反応中に膜と触媒の熱膨張差に起因した膜の劣化が発生したためであると考えられる。
Claims (5)
- 原料ガスの入口である供給口と未分離ガスの出口である排出口とが設けられた内部空間を有する反応管の前記内部空間に、
前記供給口から導入された前記原料ガスから混合ガスを生成する改質反応触媒を備える触媒棒と、特定の成分に対する選択的透過能を有する選択透過膜を備えて前記混合ガスの特定の成分を分離する分離管と、を互いに間隙を有して並列して配置するとともに、前記分離管と連通して前記混合ガスから分離された特定成分を排出するモジュール排出部を具備した膜モジュールを備え、
前記原料ガスから前記改質反応触媒によって生成された前記混合ガスの特定の成分が前記分離管にて分離されて前記膜モジュールの前記モジュール排出部から排出されるとともに、未分離の成分が前記反応管の前記排出口から排出される選択透過膜型反応器。 - 前記分離管の前記選択透過膜は、水素に対する選択的透過能を有する多孔質セラミック膜またはパラジウム合金である請求項1に記載の選択透過膜型反応器。
- 前記分離管は、多孔質体により構成され、内部が中空に形成されて前記モジュール排出部へ連通する請求項1または2に記載の選択透過膜型反応器。
- 複数の前記触媒棒及び前記分離管は、長手方向に垂直な断面において、対称位置に配置された請求項1〜3のいずれか1項に記載の選択透過膜型反応器。
- 前記触媒棒は、セラミック基材に前記改質反応触媒が担持されて形成された請求項1〜4のいずれか1項に記載の選択透過膜型反応器。
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