JP2008251762A - 希土類焼結磁石の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】焼結容器内の温度上昇の低下を抑制しつつ、焼結容器内の加熱温度を均一にすることにより、焼結体の変形を効果的に抑制する。
【解決手段】焼結容器１０内に所定組成の合金粉末からなる成形体Ｇを複数配列した状態で焼結する希土類焼結磁石の焼結方法であって、焼結容器１０は、外側容器１１と、外側容器１１の内部に配設され、成形体Ｇを収容する内側容器１２と、から構成され、外側容器１１の熱伝導率が、内側容器１２の熱伝導率よりも小さい。外側容器１１が炭素繊維強化炭素複合材から構成され、内側容器１２が高融点金属（Ｗ、Ｍｏ）から構成されることが好ましい。
【選択図】図２

Description

本発明は、希土類焼結磁石の製造方法に関し、特に成形体を焼成する工程において成形体の変形を抑制する方法に関するものである。

希土類焼結磁石の１種として知られているＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、種々の永久磁石の中で最も高い磁気特性を示し、価格も比較的安いため、各種電子機器へ積極的に採用されている。ここで、Ｒは希土類元素の１種又は２種以上、Ｂはホウ素である。希土類焼結磁石は、希土類合金を粉砕して得た合金粉末を磁界中で加圧成形することによって成形体を作製し、この成形体を焼結炉において所定温度に所定時間保持することによって作製されている。焼結炉内に成形体を暴露した状態で焼結処理すると、炉内の酸素や炭素、水蒸気などの不純物ガスと成形体とが接触する。例えば、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石に含まれるＮｄなどの希土類元素が酸化や炭化すると、磁石の特性は大きく劣化する。したがって、成形体を焼結容器内に収納した状態で焼結処理が施されている。

この焼結容器に関して、種々の提案がなされている（例えば、特許文献１〜特許文献４）。これらの提案は、焼結が終了した際に、得られた焼結体に変形が生ずることを防止することを目的の一つとしている。この焼結体の変形について説明する。
図４、図５は、焼結容器２０内に成形体Ｇを置いた状態を示す図で、図４はその平面図、図５は図４のＡ−Ａ矢視断面図である。焼結容器２０は、底床２１ａと底床２１ａから立設する側壁２１ｂとを備えたトレー２１と蓋２２とから構成されている。なお、図４は蓋２２を取り除いた状態を示している。成形体Ｇの断面形状によっては、成形体Ｇを図５に示すように縦置きにした状態で焼結処理を行う場合がある。なお、縦置きか否かは重心の位置によって判断することができる。同一物について、重心が相対的に高い状態で置かれている場合を縦置きといい、逆に重心が相対的に低い状態で置かれている場合を横置きということができる。成形体Ｇを縦置きにした状態で焼結処理を行うと、図５に示すように、焼結後に成形体（焼結体）Ｇの上端部が垂れる変形を起すことがあった。この変形は、焼結容器２０の特定の部位に置かれた成形体Ｇに生じる。すなわち、図４に示すように、焼結容器２０内に成形体Ｇを整列して置いているが、点線で囲まれている最外周に置かれた成形体Ｇに専ら変形が生じるのである。変形の生じた成形体（焼結体）Ｇは、変形の程度が大きいと製品として扱うことができず、歩留まりを低下させる。また、加工工程の負荷が増加することによって加工能力の低下や加工工数の増加によって生産性を低下させ、製品コストを上昇させる。

特開２００５−１７１３４８号公報 特開２００６−２４９５４７号公報 特開２００６−６６８２７号公報 特開２００６−２６５６０１号公報

特許文献１は、この焼結工程において変形が生ずるのは、焼結容器２０内の温度が不均一であることが原因としている。つまり、焼結容器２０の最外周の近傍が最も加熱温度が高くなることを特許文献１は述べている。そこで、特許文献１は、焼結容器内の最外周に置かれた成形体Ｇと焼結容器２０の側壁２１ｂとの間に、熱遮蔽体を配設することを提案している。ところが、特許文献１の提案においても、依然として変形が生じている。
また、特許文献４においては、金属より低く且つ希土類焼結磁石成形体に近い熱伝導率を示す炭素繊維強化炭素複合材により焼結容器を構成することにより、焼結容器の外周部に配置した成形体と中央部に配置した成形体との温度差を低減している。ところが、炭素繊維強化炭素複合材で焼結容器を構成すると、焼結工程中に焼結容器内の温度上昇速度が遅くなり、生産性を低下させる。
そこで本発明は、焼結容器内の温度上昇速度の低下を抑制しつつ、焼結容器内の加熱温度を均一にすることにより、焼結体の変形を効果的に抑制することのできる技術を提供することを目的とする。

本発明者等は、上記目的を達成するために、焼結容器を、外側容器と、外側容器の内部に配設される内側容器とからなる二重の容器とすることとし、外側容器を熱伝導率の低い材料から構成し、内側容器を熱伝導率の高い材料から構成することを着想した。この着想は、外側容器の熱伝導率を低くすることにより、外側容器内の側壁近傍の急激な温度上昇を抑制する一方、被焼結体である成形体に対してより近い位置には熱伝導率の高い内側容器を配置することにより、その内部の温度上昇速度の低下を最小限に抑えることを目的としたものである。この着想に基づいて、二重容器により焼結処理を行ったところ、焼結体の変形を極めて少なくすることができた。しかも、温度上昇速度の低下を最小限に抑えることができた。
本発明は以上の検討に基づくものであり、焼結容器内に所定組成の合金粉末からなる成形体を複数配列した状態で焼結する希土類焼結磁石の焼結方法であって、焼結容器は、外側容器と、外側容器の内部に配設され、成形体を収容する内側容器と、から構成され、外側容器の熱伝導率が、内側容器の熱伝導率よりも小さいことを特徴とする希土類焼結磁石の製造方法である。

本発明の希土類焼結磁石の製造方法において、外側容器が炭素繊維強化炭素複合材から構成され、内側容器が高融点金属から構成されることが好ましい。
また、本発明の希土類焼結磁石の製造方法において、外側容器と内側容器の間にゲッターを配置することが好ましく、このゲッターとしては、本発明により得られる希土類焼結磁石と実質的に同一の焼結体から構成されることが好ましい。

本発明によれば、焼結容器内の温度上昇速度の低下を抑制しつつ、焼結容器内の加熱温度を均一にすることにより、焼結体の変形を効果的に抑制することができる。

本発明の希土類焼結磁石の製造方法は、焼結処理時に用いられる焼結容器に特徴を有する。そこで、まず、この焼結容器について説明する。
図１は、焼結容器１０を用いて焼結処理を行っている様子を示す図である。図１に示すように、焼結炉１には、例えば加熱ヒータ３が配設されており、この加熱ヒータ３により焼結容器１０内に置かれた成形体を焼結温度まで加熱する。焼結容器１０は、焼結炉１内に配設された架台４に載置された状態で焼結処理に供される。

図２は成形体（焼結体）Ｇを置いた焼結容器１０の内部を示す平面図、図３は焼結容器１０の部分拡大断面図である。
図２及び図３に示すように、焼結容器１０は、外側容器１１と、外側容器１１の内部に配設される内側容器１２とから構成される。
外側容器１１は、底床１１１と底床１１１から立設する側壁１１２とを備えた箱状のトレー１１ａと蓋１１ｂとから構成される。蓋１１ｂはトレー１１ａの上部開口を覆う。ただし、蓋１１ｂは外側容器１１を密閉するものではなく、外側容器１１の内部と外部とは、通気が可能である。
内側容器１２は、底床１２１と底床１２１から立設する側壁１２２とを備えた箱状のトレー１２ａと蓋１２ｂとから構成される。蓋１２ｂもトレー１２ａの上部開口を覆うが、内側容器１２の内部と外部とは、通気が可能である。
内側容器１２の内部には、成形体Ｇが複数配列されている。成形体Ｇは、前述した縦置きされて、内側容器１２の内部に配列されている。

外側容器１１と内側容器１２とは、異なる材質で構成されており、外側容器１１は内側容器１２よりも熱伝導率が低い。したがって、焼結炉１内に焼結容器１０が置かれた状態で、加熱ヒータ３により加熱された場合、外側容器１１の熱伝導率が低いことにより、外部容器１１からの輻射熱が少なくなり、外側容器１１の内部の温度差は小さくなる。これは、外側容器１１の内部に配設される内側容器１２の内部についても同様に当てはまる。したがって、内側容器１２の内部に配設されている各成形体Ｇの加熱温度はより均一になる。一方で、外側容器１１の内部に配設されている内側容器１２は熱伝導率が高いため、内側容器１２の内部の温度は比較的加熱されやすく、内側容器１２の内部の昇温速度はその外部より速くなる。

外側容器１１は、セラミックス焼結体、例えばジルコニア（ＺｒＯ_２）セラミックス焼結体、窒化珪素（Ｓｉ_３Ｎ_４）セラミックス焼結体を用いることができるが、好ましくは、炭素繊維強化炭素複合材で構成される。炭素繊維強化炭素複合材とは、出発材料として炭素繊維不織布を用いて製造されるものである。外側容器１１は、例えば、炭素繊維不織布に樹脂を含浸させてプリプレグとした後、プリプレグを所定の形状に成形して成形体を得、次に成形体を炭素化及び黒鉛化して得られるものである。
炭素繊維強化炭素複合材の熱伝導率は、３０Ｗ／（ｍ・℃）以下、例えば２０Ｗ／（ｍ・℃）程度である。したがって、上述した外側容器１１としての機能、つまり内部の温度均一化にとって好適である。ただし、外側容器１１を構成する炭素繊維強化炭素複合材の熱伝導率が低すぎると、内側容器１２を高融点金属から構成したとしても、焼結処理に長時間を要するおそれがある。したがって、外側容器１１を構成する炭素繊維強化炭素複合材の熱伝導率は、５Ｗ／（ｍ・℃）以上であることが好ましい。

また、炭素繊維強化炭素複合材は、モリブデン等の金属材料に比べて軽量である。したがって、焼結容器１０を外側容器１１と内側容器１２との二重構造としても、焼結容器１０全体の重量の増加を最小限に抑えることができる。
さらに、炭素繊維強化炭素複合材は、従来の焼結容器の一般的な材料であるモリブデンに比べ、１０００〜１３００℃程度の高温に加熱された場合であっても変形量が小さいという利点もある。

外側容器１１を構成する炭素繊維強化炭素複合材の板厚は特に限定されるものではなく、そのサイズ、収容する成形体Ｇの個数等の条件によって適宜設定すべきであるが、例えば２〜１５ｍｍ程度であることが好ましい。板厚が２ｍｍ未満では強度が不足して使用中に割れや欠け等の破損が懸念され、板厚が１５ｍｍを超えると単位体積あたりの成形体Ｇの収容量が減少する。

内側容器１２は、好ましくは、高融点金属で構成される。本発明における高融点金属としては、タングステン（Ｗ，融点：３４１０℃，熱伝導率：１７４Ｗ／（ｍ・℃））、モリブデン（Ｍｏ，融点：２６２０℃，熱伝導率：１３８Ｗ／（ｍ・℃））、レニウム（Ｒｅ，融点：３１８０℃，熱伝導率：４７．９Ｗ／（ｍ・℃））を包含する。本発明における高融点金属は、これら金属と他の金属との合金をも包含する。この中では、価格の点をも考慮すると、モリブデンを用いることが好ましい。

次に、内側容器１２を構成する高融点金属の板厚も特に限定されるものではなく、そのサイズ、収容する成形体Ｇの個数等の条件によって適宜設定すべきであるが、例えば１〜５ｍｍ程度であることが好ましい。板厚が１ｍｍ未満では強度が不足して使用中に変形が大きくなり、繰返し使用の寿命が短くなり、板厚が５ｍｍを超えると内側容器１２、ひいては焼結容器１０の重量が重くなりすぎる。

内側容器１２の底床１２１に成形体Ｇを直接接触させて配列させることができる。しかし、焼結過程において、成形体Ｇが底床１２１に溶着するのを阻止するために、例えばジルコニア（ＺｒＯ_２）セラミックス焼結体、窒化珪素（Ｓｉ_３Ｎ_４）セラミックス焼結体からなる敷き板１３を介して成形体（焼結体）Ｇを内側容器１２内に置くことができる。

本実施の形態の焼結容器１０は、外側容器１１と内側容器１２の二重構造としている。二重構造とすることによる主たる効果は、前述したように、焼結時における焼結容器１０内部の温度均一化であるが、他に以下説明する効果をも奏することができる。
希土類焼結磁石の代表例であるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、焼結過程でＮｄの一部が気化する。Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、焼結処理を真空中又は不活性ガス雰囲気中で行うが、気化したＮｄは焼結容器１０の内部に漂うことが好ましい。成形体ＧからＮｄが気化することによりその含有量が少なくなると焼結が円滑に進まなくなるが、焼結容器１０内部に気化したＮｄによって、成形体Ｇから必要以上のＮｄの気化を阻止でき、又、炉内の不活性ガスからの影響を低減できるからである。本実施の形態による焼結容器１０は、二重構造となっている。したがって、気化されたＮｄが焼結容器１０の外に排出されにくくなり、焼結を阻害することがない。なお、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石については、追って詳述する。

次に、特許文献４にも示されているが、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、その焼結過程で炭素（Ｃ）が成形体Ｇと接触し、かつ反応することを嫌う。これは、ＣとＮｄとが反応することにより、焼結に必要なＮｄが消費されることを回避するためである。そのために、特許文献４は、炭素繊維強化炭素複合材の炭素成分と成形体Ｇとの直接的な接触を防止することを提案している。これに対して本実施の形態においては、外側容器１１を炭素繊維強化炭素複合材で構成するが、成形体Ｇを収容するのは内側容器１２であり、成形体Ｇが炭素繊維強化炭素複合材と直接接触することはない。しかも、仮に焼結過程で炭素繊維強化炭素複合材からＣが遊離したとしても、成形体Ｇの周囲には、内側容器１２が存在しているため、遊離したＣと成形体Ｇとが接触する可能性が低い。

本実施の形態において、外側容器１１と内側容器１２との間にゲッター１４を配置してもよい。ここで、ゲッター１４とは、成形体Ｇを焼結するに当って不純物を捕捉する部材をいう。たとえば、成形体Ｇの焼結に嫌われるＣを、このゲッター１４と反応させることができれば、Ｃが内側容器１２の内部に侵入するのを防止できる。ゲッター１４が捕捉するのは、主にＣであるが、Ｃに限定されず、例えばＯ、Ｎ等の焼結炉１内に存在する不純物となるガス成分を捕捉することができる。
ゲッター１４としては、例えばジルコニア（ＺｒＯ_２）セラミックス焼結体、窒化珪素（Ｓｉ_３Ｎ_４）セラミックス焼結体などのセラミックス焼結体を用いることができるが、成形体Ｇを焼結して得られる希土類焼結磁石と実質的に同一の焼結体を用いることが好ましい。被焼結体である成形体Ｇが焼結過程で反応するガス成分と同一のガス成分が、ゲッター１４で確実に捕捉することができるからである。ここで、「実質的に同一」とは、化学組成が一致していなくても、組成系として一致している場合を包含する。例えば、Ｒ（Ｎｄ）−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の場合、後述する組成範囲に含まれるものであれば、実質的に同一に包含されるものとする。

本実施の形態による焼結容器１０において、好ましくは、成形体Ｇと内側容器１２の側壁１２２との間に熱遮蔽体１５を配設する。熱遮蔽体１５は、成形体Ｇを取り囲むように配設してある。この熱遮蔽体１５は、内側容器１２の側壁１２２からの輻射熱を受けて加熱される。つまりこの熱遮蔽体１５は、図４及び図５で示した従来の焼結法で最も加熱温度が高くなった最外周に置かれた成形体Ｇの代わりとして配設される。そのために熱遮蔽体１５に取り囲まれた成形体Ｇの変形は、より一層抑制される。

熱遮蔽体１５は上述のような機能を果たすものであれば、材質、サイズ等に何ら制限はない。もちろん、焼結雰囲気に曝されるものであるから、それに耐え得る耐熱性を備えている材料であることが必要である。例えば、ステンレス鋼、Ｍｏ等の金属材料を熱遮蔽体１５として用いても、変形抑制の効果を得ることができる。また、セラミックス焼結体を熱遮蔽体１５として用いることもできる。ただし、焼結過程で焼結に悪影響を与えるガス等を放出するものの使用は避けるべきである。熱遮蔽体１５は、図２及び図３に示すように成形体Ｇの周囲を取り囲むことが最も好ましい。このとき、熱遮蔽体１５を枠状の一体として構成することができるが、図２に示したように、複数に分割して作製することもできる。

本発明は希土類焼結磁石、具体的にはＲ−Ｆｅ−Ｂ（Ｒは希土類元素の１種又は２種以上）で示される焼結磁石について適用することができる。
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、希土類元素（Ｒ）を２５〜３７ｗｔ％含有する。ここで、ＲはＹを含む概念を有しており、したがってＹ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕの１種又は２種以上から選択される。Ｒは、典型的にはＮｄが主である。Ｒの量が２５ｗｔ％未満であると、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の主相となるＲ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の生成が十分ではなく軟磁性を持つα−Ｆｅなどが析出し、保磁力が著しく低下する。一方、Ｒが３７ｗｔ％を超えると主相であるＲ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の体積比率が低下し、残留磁束密度が低下する。またＲが酸素と反応し、含有する酸素量が増え、これに伴い保磁力発生に有効なＲリッチ相が減少し、保磁力の低下を招く。したがって、Ｒの量は２５〜３７ｗｔ％とする。望ましいＲの量は２８〜３５ｗｔ％である。

また、本発明が適用されるＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、ホウ素（Ｂ）を０．５〜４．５ｗｔ％含有する。Ｂが０．５ｗｔ％未満の場合には高い保磁力を得ることができない。一方で、Ｂが４．５ｗｔ％を超えると残留磁束密度が低下する傾向がある。したがって、Ｂの上限を４．５ｗｔ％とする。望ましいＢの量は０．５〜１．５ｗｔ％、さらに望ましいＢの量は０．８〜１．２ｗｔ％である。
本発明が適用されるＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、Ｃｏを５．０ｗｔ％以下（０を含まず）、望ましくは０．１〜３．０ｗｔ％含有することができる。ＣｏはＦｅと同様の相を形成するが、キュリー温度の向上、粒界相の耐食性向上などに効果がある。

本発明が適用されるＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、他の元素の含有を許容する。例えば、Ａｌ、Ｃｕ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｇａ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｓｉ、Ｖ、Ａｇ、Ｇｅ等の元素を適宜含有させることができる。一方で、酸素、窒素、炭素等の不純物元素を極力低減することが望ましい。本発明は、以上のＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石に限らず、Ｓｍ−Ｃｏ系等の他の希土類焼結磁石に適用することができることはいうまでもない。

Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、通常、原料合金作製、原料合金の粉砕、粉砕された粉末の磁場中成形、成形体の焼結という基本的な工程を経て作製される。
原料合金は、真空又は不活性ガス、望ましくはＡｒ雰囲気中でストリップキャスト法、その他公知の溶解法により作製することができる。ストリップキャスト法は、原料金属をＡｒガス雰囲気などの非酸化性雰囲気中で溶解して得た溶湯を回転するロールの表面に噴出させる。ロールで急冷された溶湯は、薄板または薄片（鱗片）状に急冷凝固される。この急冷凝固された合金は、結晶粒径が１〜５０μｍの均質な組織を有している。原料合金は、ストリップキャスト法に限らず、高周波誘導溶解等の溶解法によって得ることができる。

原料合金は粉砕工程に供される。粉砕工程には、粗粉砕工程と微粉砕工程とがある。まず、原料合金を、粒径数百μｍ程度になるまで粗粉砕する。粗粉砕は、スタンプミル、ジョークラッシャー、ブラウンミル等を用い、不活性ガス雰囲気中にて行なうことが望ましい。粗粉砕に先立って、原料合金に水素を吸蔵させた後に放出させることにより粉砕を行なうことが効果的である。この水素粉砕を粗粉砕と位置付けて、機械的な粗粉砕を省略することもできる。

粗粉砕工程後、微粉砕工程に移る。微粉砕には主にジェットミルが用いられ、粒径数百μｍ程度の粗粉砕粉末を、平均粒径２〜１０、好ましくは３〜６μｍとする。ジェットミルは、高圧の不活性ガスを狭いノズルより開放して高速のガス流を発生させ、この高速のガス流により粗粉砕粉末を加速し、粗粉砕粉末同士の衝突やターゲットあるいは容器壁との衝突を発生させて粉砕する方法である。
微粉砕前後又はその両方にて、有機物を構成要素とする潤滑剤を０．０１〜０．５ｗｔ％程度添加することにより、次の磁場中成形時に配向性の高い微粉を得ることができる。また、微粉砕前に潤滑剤を添加した場合には、微粉砕工程において所望の粒径の微粉末を効率よく製造することができる。この潤滑剤としては、脂肪酸又は脂肪酸の誘導体、例えばステアリン酸系やオレイン酸系であるステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド等を用いることができる。

以上のようにして得られた微粉末は磁場中成形に供される。この磁場中成形は、８００〜１６００ｋＡ／ｍ（約１０〜２０ｋＯｅ）の磁場中で、５０〜２００ＭＰａ（約０．５〜２ｔｏｎ／ｃｍ²）前後の圧力で行なえばよい。

以上で得られた成形体は、次いで焼結工程に供される。この焼結工程に、上述した焼結容器１０を用いる。
焼結工程は、その昇温過程において潤滑剤除去の熱処理を行うことになる。つまり、焼結温度までの昇温過程において、所定温度に所定時間保持することにより潤滑剤を除去することができる。この所定温度は、２００〜６００℃とすることが望ましい。２００℃未満では潤滑剤除去の効果を十分得ることができないためであり、一方、６００℃を超えると効果が飽和するためである。ここで、２００〜６００℃の温度範囲に保持する、とは当該温度範囲の一定温度に成形体を保持する場合に限らず、所定時間だけ当該温度範囲のいずれかの温度に成形体が加熱されていればよい。

潤滑剤除去のための保持時間は、短いと潤滑剤除去の効果が不十分であり、一方保持時間が長すぎても潤滑剤除去の効果が飽和してしまう。したがって、加熱処理の保持時間は、０．５〜１０時間とすることが望ましく、さらには１〜３時間とすることが望ましい。この潤滑剤が、焼結炉１内におけるＣ発生源の一つである。

潤滑剤除去のための加熱処理は、真空又は不活性ガス雰囲気にて行うことができる。不活性ガスとしては、Ａｒガス、Ｈ₂ガス、Ｈｅガスを用いることができる。以上の潤滑剤除去処理が施された成形体は、焼結温度まで昇温される。焼結処理は、真空又は不活性ガス雰囲気中、望ましくは真空中で行われる。焼結条件は、組成、粉砕方法、平均粒径と粒度分布の違い等、諸条件により調整する必要があるが、１０００〜１１００℃の温度で１〜１０時間程度保持すれば緻密な焼結体を得ることができる。

以下本発明を具体的な実施例に基づいて説明する。
３０．０ｗｔ％Ｎｄ−２．０ｗｔ％Ｄｙ−０．５ｗｔ％Ｃｏ−０．２ｗｔ％Ａｌ−０．０８ｗｔ％Ｃｕ−１．０ｗｔ％Ｂ−残部Ｆｅからなる厚さ５００μｍの合金をストリップキャスト法により作製した。得られたストリップキャスト合金に室温で水素を吸蔵させた後に、７００℃の温度下で脱水素する水素吸蔵・脱水素処理を行った。水素吸蔵・脱水素処理がなされた合金をジェットミルで平均粒径が５μｍになるまで微粉砕した。なお、微粉砕に先立って、ステアリン酸亜鉛（Ｃ含有組成物）を０．１ｗｔ％添加した。微粉砕によって得られた微粉末を、磁場中で所定形状に成形した。なお、印加磁場は１３００ｋＡ／ｍ、成形圧力は９８ＭＰａであり、得られた成形体Ｇの寸法は、幅４０ｍｍ、長さ１００ｍｍ、厚さ１０ｍｍである。

次に、得られた成形体Ｇを、図２及び図３に示すように、外側容器１１及び内側容器１２からなる焼結容器１０に配列して焼結処理を行った（実施例）。
外側容器１１は、トレー１１ａ及び蓋１１ｂともに、厚さ４ｍｍの炭素繊維強化炭素複合材（以下、Ｃ／Ｃ複合材）から構成した。外側容器１１の底床１１１の寸法は３００×４００ｍｍである。
内側容器１２は、トレー１２ａ及び蓋１２ｂともに、厚さ１ｍｍのモリブデン板材から構成した。内側容器１２の底床１２１の寸法は２８０×３８０ｍｍである。

以上の仕様の焼結容器１０（内側容器１２）に合計６０個の成形体Ｇを配列した。なお、成形体Ｇは縦置きとした。
実施例としては、ゲッター１４、熱遮蔽体１５を配設しないで焼結処理を行う例（実施例１）、ゲッター１４を外側容器１１と内側容器１２の間に配設して焼結処理を行う例（実施例２）、ゲッター１４を外側容器１１と内側容器１２の間に配設し、さらに成形体Ｇの外周に成形体Ｇと略同一高さの熱遮蔽体１５を配設して焼結処理を行う例（実施例３）の、３種類とした。ゲッター１４は、３０．０ｗｔ％Ｎｄ−２．０ｗｔ％Ｄｙ−０．５ｗｔ％Ｃｏ−０．２ｗｔ％Ａｌ−０．０８ｗｔ％Ｃｕ−１．０ｗｔ％Ｂ−残部Ｆｅの組成を有する焼結体片を用いた。また、熱遮蔽体１５としては、ＪＩＳ ＳＵＳ４３０からなる鋼板を、厚さ５ｍｍ、高さ１００ｍｍの枠状に加工して用いた。

比較例として、外側容器１１及び内側容器１２ともにＣ／Ｃ複合材から構成した例（比較例１）、外側容器１１及び内側容器１２ともにモリブデン板材から構成した例（比較例２）の２種類の容器で焼結処理を行った。なお、外側容器１１及び内側容器１２の仕様は実施例に準拠し、ゲッター１４、熱遮蔽体１５を配設しなかった。

成形体Ｇを配列した焼結容器１０を図１に示すように焼結炉１中に設置した後に炉内を昇温して真空焼結を行った。なお、実施例及び比較例ともに、焼結炉１の加熱条件は同じとした。また、各実施例、各比較例ともに、２つの焼結容器１０を焼結処理に供した。焼結条件は、１０５０℃の温度で４時間保持するというものである。なお、昇温の過程の４００℃（前記最外周の温度）で、焼結容器１０の中心部及び最外周に置かれた成形体Ｇの温度を測定した。その結果、実施例１〜３、比較例１はいずれも中心部と最外周部の温度差は１５℃以下、比較例２は中心部と最外周の温度差が８０℃であった。なお、比較例１は、４００℃までの昇温時間が、実施例１〜３よりも０．５時間多くかかった。焼結処理終了後に時効処理（９００℃×１時間、５５０℃×１時間）を施して焼結磁石を得た。

焼結処理終了後、焼結体（焼結磁石）Ｓについて図６に示す方法により変形量を測定し、変形量が０．２ｍｍ以上である場合に変形が生じたものとみなし、変形した焼結体Ｓの個数を数えた。その結果を表１に示す。表１に示すように、実施例１〜３は、変形した焼結体Ｓの個数が少なくなり、歩留まり向上に寄与することがわかる。

次に、焼結磁石の保磁力（ＨｃＪ）を測定した。測定は、実施例及び比較例ともに、各焼結容器１０の中心部及び最外周に置かれた５つの焼結磁石について行い、その平均値を求めた。その結果を表２に示す。実施例及び比較例のいずれにおいても、最外周に置かれた焼結磁石の方が中央部に置かれた焼結磁石に比べて保磁力（ＨｃＪ）が低下する。

焼結炉中に焼結容器を配設した様子を示す図である。 本実施の形態における焼結容器中に成形体を置いた様子を示す平面図である。 本実施の形態における焼結容器中に成形体を置いた様子を示す部分拡大断面図である。 従来の焼結容器中に成形体を置いた様子を示す平面図である。 従来の焼結容器中に成形体を置いた様子を示す図４のＡ−Ａ矢視断面図である。 実施例において、変形の有無を特定するための変形量の測定方法を示す図である。

符号の説明

１…焼結炉、１０…焼結容器、１１…外側容器、１２…内側容器、１３…敷き板、１４…ゲッター、１５…熱遮蔽体、Ｇ…成形体

Claims (4)

1. 焼結容器内に所定組成の合金粉末からなる成形体を、複数配列した状態で焼結する希土類焼結磁石の製造方法であって、
   前記焼結容器は、
   外側容器と、
   前記外側容器の内部に配設され、前記成形体を収容する内側容器と、から構成され、
   前記外側容器の熱伝導率が、前記内側容器の熱伝導率よりも小さいことを特徴とする希土類焼結磁石の製造方法。
2. 前記外側容器が炭素繊維強化炭素複合材から構成され、
   前記内側容器が高融点金属から構成されることを特徴とする請求項１に記載の希土類焼結磁石の製造方法。
3. 前記外側容器と前記内側容器の間にゲッターを配置することを特徴とする請求項１又は２に記載の希土類焼結磁石の製造方法。
4. 前記ゲッターが、前記希土類焼結磁石と実質的に同一の焼結体から構成されることを特徴とする請求項３に記載の希土類焼結磁石の製造方法。

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