JP4600689B2

JP4600689B2 - 希土類焼結磁石の製造方法

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Publication number: JP4600689B2
Application number: JP2007090085A
Authority: JP
Inventors: 晃司三竹; 好春河合; 有輝深澤
Original assignee: TDK Corp
Current assignee: TDK Corp
Priority date: 2007-03-30
Filing date: 2007-03-30
Publication date: 2010-12-15
Anticipated expiration: 2027-03-30
Also published as: JP2008251761A

Description

本発明は、希土類焼結磁石の製造方法に関し、特に成形体を焼結する工程において成形体の変形を抑制する方法に関するものである。

希土類焼結磁石の１種として知られているＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、種々の永久磁石の中で最も高い磁気特性を示し、価格も比較的安いため、各種電子機器へ積極的に採用されている。ここで、Ｒは希土類元素の１種又は２種以上、Ｂはホウ素である。希土類焼結磁石は、希土類合金を粉砕して得た合金粉末を磁界中で加圧成形することによって成形体を作製し、この成形体を焼結炉において所定温度に所定時間保持することによって作製されている。焼結炉内に成形体を暴露した状態で焼結処理すると、炉内の酸素や炭素、水蒸気などの不純物ガスと成形体とが接触する。例えば、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石に含まれるＮｄなどの希土類元素が酸化や炭化すると、磁石の特性は大きく劣化する。したがって、成形体を焼結容器内に収納した状態で焼結処理が施されている。

この焼結容器に関して、種々の提案がなされている（例えば、特許文献１〜特許文献４）。これらの提案は、焼結が終了した際に、得られた焼結体に変形が生ずることを防止することを目的の一つとしている。この焼結体の変形について説明する。
図８、図９は、焼結容器２０内に成形体Ｇを置いた状態を示す図で、図８はその平面図、図９は図８のＢ−Ｂ矢視断面図である。焼結容器２０は、底床２１ａと底床２１ａから立設する側壁２１ｂとを備えたトレー２１と蓋２２とから構成されている。なお、図８は蓋２２を取り除いた状態を示している。成形体Ｇの断面形状によっては、成形体Ｇを図９に示すように縦置きにした状態で焼結処理を行う場合がある。なお、縦置きか否かは重心の位置によって判断することができる。同一物について、重心が相対的に高い状態で置かれている場合を縦置きといい、逆に重心が相対的に低い状態で置かれている場合を横置きということができる。成形体Ｇを縦置きにした状態で焼結処理を行うと、焼結後に成形体（焼結体）Ｇの上端部が垂れる変形を起すことがあった。この変形は、焼結容器２０の特定の部位に置かれた成形体Ｇに生じる。すなわち、焼結容器２０内に成形体Ｇを整列して置いているが、最外周に置かれた成形体Ｇに専ら変形が生じるのである。変形の生じた成形体（焼結体）Ｇは、変形の程度が大きいと製品として扱うことができず、歩留まりを低下させる。また、加工工数や加工工程の負荷が増加することによって生産性を低下させ、製品コストを上昇させる。

特開２００５−１７１３４８号公報特開２００６−２４９５４７号公報特開２００６−６６８２７号公報特開２００６−２６５６０１号公報

特許文献１は、この焼結工程において変形が生ずるのは、焼結容器２０内の温度が不均一であることが原因としている。つまり、焼結容器２０の最外周の近傍が最も加熱温度が高くなることを特許文献１は述べている。そこで、特許文献１は、焼結容器２０内の最外周に置かれた成形体Ｇと側壁２１ｂとの間に、熱遮蔽体２３を配設することを提案している。熱遮蔽体２３は、成形体Ｇを取り囲むように配設されて熱遮蔽壁を構成する。熱遮蔽壁を構成する各熱遮蔽体２３は、トレー２１の側壁２１ｂからの輻射熱を受けて加熱される。つまりこの熱遮蔽体２３は、最も加熱温度が高くなる最外周に置かれた成形体Ｇの代わりとなるものである。そのために熱遮蔽壁に取り囲まれた成形体Ｇの変形が抑制されることが、特許文献１に述べられている。この熱遮蔽体２３としては、ステンレス鋼又は成形体Ｇと実質的に同一の組成を有する焼結体を用いることができることを特許文献１は述べている。
ところが、焼結容器２０内の最外周に置かれた成形体Ｇと側壁２１ｂとの間に熱遮蔽体２３を配設した場合でも、最外周に置かれた成形体Ｇに変形が生ずる場合があった。特に、この変形は、最外周に置かれた複数の成形体Ｇの中で、特定の部位に得かれた成形体Ｇに発生した。
そこで本発明は、熱遮蔽体を配設した場合の局所的に発生する変形を防止することのできる技術を提供することを目的とする。

本発明者等は、上述した局所的な変形が発生する理由を探索した。その結果、焼結体となって変形が発生した成形体（Ｇ）は、配設されている熱遮蔽体２３の繋ぎ部分にできた隙間の近傍に置かれていることを確認した。
ここで、複数の熱遮蔽体２３を整列して全体として枠状の熱遮蔽壁を形成している。ところが、隣接する熱遮蔽体２３間に隙間なく熱遮蔽体２３を配列することは難しい。また、隙間なく熱遮蔽体２３を焼結容器２０内に配列したとしても、その後に焼結容器２０が搬送される過程で熱遮蔽体２３の位置がずれることにより、隣接する熱遮蔽体２３間に隙間が生じしまう。このようにして生じた隙間は、熱遮蔽壁として本来の機能を有しない。したがって、この隙間近傍に置かれた成形体Ｇは輻射熱を受けることになり、変形が発生するのである。枠状の熱遮蔽壁を一体で作製すればよいが、成形体Ｇと実質的に同一の組成を有する焼結体を枠状として作製することは容易ではない。また、ステンレス鋼の場合には枠状の熱遮蔽壁を一体で作製することは可能であるが、一体の熱遮蔽壁は焼結工程を経た後に熱変形が発生し、繰り返して使用するのに適さない。

そこで本発明者等は、組み合せて枠状となる熱遮蔽壁を前提とし、隣接する熱遮蔽体の繋ぎ部分をその厚さ方向に重ねることにより、隙間の発生を防止し、結果として、熱遮蔽壁で囲まれる領域内に局所的に温度が高くなる部分を生じさせないことを着想した。すなわち本発明は、上部に開口を有する箱状のトレーと、前記開口を閉じる蓋とからなる焼結容器中に、所定組成の合金粉末からなる成形体を複数配列し、かつ焼結容器中に配列された成形体を取り囲む熱遮蔽壁を配設した状態で加熱保持して成形体を焼結する希土類焼結磁石の製造方法であって、熱遮蔽壁は、複数の熱遮蔽体が組み合されて構成され、互いに隣接する熱遮蔽体の繋ぎ部分において、互いに隣接する熱遮蔽体が厚さ方向に重なることを特徴とする。
本発明において、互いに隣接する熱遮蔽体が接触することが好ましい。
また本発明において、熱遮蔽体は、希土類焼結磁石と実質的に同一の材料から構成し、又は、ステンレス鋼から構成することができる。

以上説明したように、本発明によれば、組み合せて枠状となる熱遮蔽壁を用いることを前提とし、隣接する熱遮蔽体の繋ぎ部分を厚さ方向に重ねることにより、隙間の発生を防止する。したがって、熱遮蔽体の繋ぎ部分の近傍に発生していた変形を防止することができる。

本発明の希土類焼結磁石の製造方法は、焼結時に用いられる焼結容器に特徴を有する。そこで、まず、この焼結容器について説明する。
（第１実施形態）
図１は、焼結容器１０を用いて焼結処理を行っている様子を示す図である。図１に示すように、焼結炉１には、例えば加熱ヒータ３が配設されており、この加熱ヒータ３により焼結容器１０内に置かれた成形体を焼結温度まで加熱する。焼結容器１０は、焼結炉１内に配設された架台４に載置された状態で焼結処理に供される。

図２は成形体（焼結体）Ｇを置いた焼結容器１０の内部を示す平面図、図３は図２のＡ−Ａ矢視断面図である。
図２及び図３に示すように、焼結容器１０は、底床１１ａと底床１１ａから立設する側壁１１ｂとを備えた箱状のトレー１１と蓋１２とから構成される。蓋１２はトレー１１の上部開口を覆う。ただし、蓋１２はトレー１１を密閉するものではなく、焼結容器１０の内部と外部とは、通気が可能である。なお、図２は蓋１２を取り除いた状態を示している。
焼結容器１０（トレー１１）の内部には、成形体Ｇが複数配列されている。成形体Ｇは、前述した縦置きされている。

焼結容器１０を構成するトレー１１、蓋１２は、セラミックス焼結体、例えばジルコニア（ＺｒＯ_２）セラミックス焼結体、窒化珪素（Ｓｉ_３Ｎ_４）セラミックス焼結体から構成することができる。また、トレー１１、蓋１２は、炭素繊維強化炭素複合材で構成することもできる。さらに、トレー１１、蓋１２は、金属材料で構成することができる。この金属としては、タングステン（Ｗ，融点：３４１０℃）、モリブデン（Ｍｏ，融点：２６２０℃）、レニウム（Ｒｅ，融点：３１８０℃）等の高融点金属、ステンレス鋼等を用いることができる。

成形体Ｇとトレー１１の側壁１１ｂとの間に熱遮蔽体１３を配設している。熱遮蔽体１３は、平断面が略コ字状をなしており、この略コ字状の熱遮蔽体１３を組み合わせて枠状とし、成形体Ｇを取り囲む熱遮蔽壁を構成する。この長尺な形態の熱遮蔽体１３は、ステンレス鋼等の金属材料で構成するのに適している。この熱遮蔽壁（熱遮蔽体１３）は、トレー１１の側壁１１ｂからの輻射熱が最外周に配列されている成形体Ｇに照射されるのを阻止するためのものである。

図２に示すように、各熱遮蔽体１３は、その両端における繋ぎ部分が、その厚さ方向に重なっている。したがって、トレー１１の側壁１１ｂからの輻射熱が熱遮蔽体１３で取り囲んでいる領域内に、繋ぎ部分から侵入するのを阻止することができる。前述したように、成形体Ｇを配列した後に焼結容器１０を焼結炉１に搬送する過程で、熱遮蔽体１３に位置ずれが生ずることがある。しかし、互いに隣接する熱遮蔽体１３の端部同士の重なりの程度を、位置ずれが生じても重なりを維持できるように設定すれば、位置ずれによる当該輻射熱の侵入を阻止することができる。なお、図２では、隣接する熱遮蔽体１３の端部同士を接触させているが、輻射熱の侵入を阻止できるのであれば、離間していても差支えない。

希土類焼結磁石の代表例であるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、焼結過程でＮｄの一部が気化する。Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、焼結処理を真空中又は不活性ガス雰囲気中で行うが、気化したＮｄは焼結容器１０の内部、特に熱遮蔽体１３で取り囲まれた領域内に漂うことが好ましい。成形体ＧからＮｄが気化することによりその含有量が少なくなると焼結が円滑に進まなくなるが、当該領域内に気化したＮｄによって、成形体Ｇから必要以上のＮｄの気化を阻止でき、又、炉内の不活性ガスからの影響を低減できるからである。この観点からすると、隣接する熱遮蔽体１３の端部同士を接触させることにより、当該領域内から気化されたＮｄが漏洩するのを防止することが好ましい。またこの場合、熱遮蔽体１３の高さが少なくとも成形体Ｇよりも高いことが、当該領域内から気化されたＮｄの漏洩を防止する上で好ましいといえる。

熱遮蔽体１３は、焼結容器１０から成形体Ｇへ輻射熱が照射されることを阻止する機能を果たすものであれば、材質、サイズ等に何ら制限はない。もちろん、焼結雰囲気に曝されるものであるから、それに耐え得る耐熱性を備えている材料であることが必要である。また、焼結過程で焼結に悪影響を与えるガス等を放出するものの使用は避けるべきである。例えば、ステンレス鋼、Ｍｏ等の金属材料、例えばジルコニア（ＺｒＯ_２）セラミックス焼結体、窒化珪素（Ｓｉ_３Ｎ_４）セラミックス焼結体などのセラミックス焼結体を用いることができる。また、成形体Ｇを焼結して得られる希土類焼結磁石と実質的に同一の焼結体を用いることもできる。ここで、「実質的に同一」とは、化学組成が一致していなくても、組成系として一致している場合を包含する。例えば、Ｒ（Ｎｄ）−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の場合、後述する組成範囲に含まれるものであれば、「実質的に同一」に包含される。

次に、特許文献１等にも示されているが、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、その焼結過程で炭素（Ｃ）が成形体Ｇと接触し、かつ反応することを嫌う。これは、ＣとＮｄとが反応することにより、焼結に必要なＮｄが消費されることを回避するためである。Ｎｄが消費されるのは成形体Ｇの特定の部分である場合が多く、当該部分は他の部分と比べて焼結が進みにくく、焼結後の変形の原因となる。ＣとＮｄとの反応を抑制するためには、熱遮蔽体１３に希土類焼結磁石と実質的に同一の焼結体を用いることが好ましい。熱遮蔽体１３がゲッターとして機能するからである。ここで、ゲッターとは、成形体Ｇを焼結処理するに当って不純物を捕捉する部材をいう。たとえば、成形体Ｇの焼結に嫌われるＣを、このゲッターと反応させることができれば、成形体ＧとＣとの反応を抑制できるからである。この観点から、熱遮蔽体１３に希土類焼結磁石と実質的に同一の焼結体を用いることが最も好ましい。成形体Ｇが焼結過程で反応するガス成分と同一のガス成分が、ゲッターで捕捉される可能性が高いからである。ゲッターが捕捉するのは、主にＣであるが、Ｃに限定されず、例えばＯ、Ｎ等の焼結炉１内に存在する不純物となるガス成分を捕捉することができる。また、熱遮蔽体１３に希土類焼結磁石と実質的に同一の焼結体を用いる他に、上述の効果を更に有効にするためには熱遮蔽体１３とトレー１１との間に別のゲッター（希土類焼結磁石と実質的に同一の焼結体）を配列する（たとえば熱遮蔽体１３を取り囲むように複数個のダミーを配置）ことが好ましい。なお、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石については、追って詳述する。

（第２実施形態）
図４は、熱遮蔽体の他の形態を示す部分拡大平面図である。
図４に示す熱遮蔽体１４は、全体としては、平断面が略Ｌ字状の形態をなしている。熱遮蔽体１４は、その両端部の先端に、厚さを、例えば１／２と薄くした突出部１４ａが形成されている。ただし、隣接する熱遮蔽体１４のうち、一方の熱遮蔽体１４の突出部１４ａがトレー１１側に、他方の熱遮蔽体１４の突出部１４ａが成形体Ｇ側に配置されるように、突出部１４ａが形成される。隣接する２つの熱遮蔽体１４は、一方の突出部１４ａの成形体Ｇ側に面する側面と他方の突出部１４ａのトレー１１側に面する側面とが対向かつ接触するように配置される。

図４に示した熱遮蔽体１４においても、各熱遮蔽体１４は、その繋ぎ部分が、互いに隣接する熱遮蔽体１４と厚さ方向に重なっている。したがって、トレー１１からの輻射熱が熱遮蔽体１４で取り囲んでいる領域内に繋ぎ部分から侵入するのを阻止することができる。なお、図４の場合、一方の突出部１４ａの当該側面と他方の突出部１４ａの当該側面とを接触させた例を示しているが、離間してもよいことは上述の通りである。

（第３実施形態）
図５は、熱遮蔽体の他の形態を示す部分拡大平面図である。
図５に示す熱遮蔽体１５は、全体としては、平断面が略Ｌ字状の形態をなしている。熱遮蔽体１５は、その端部の先端に、厚さが連続的に薄くなる突出部１５ａが形成されている。ただし、隣接する熱遮蔽体１５のうち、一方の熱遮蔽体１５の突出部１５ａはトレー１１側に向けて厚さが薄くなり、他方の熱遮蔽体１５の突出部１５ａは成形体Ｇ側に向けて厚さが薄くなるように、突出部１５ａが形成される。隣接する２つの熱遮蔽体１５は、一方の突出部１５ａの成形体Ｇ側に面する側面と他方の突出部１５ａのトレー１１側に面する側面とが対向かつ接触するように配置される。

図５に示した熱遮蔽体１５においても、各熱遮蔽体１５は、その繋ぎ部分が、互いに隣接する熱遮蔽体１５と厚さ方向において重なっている。したがって、トレー１１からの輻射熱が熱遮蔽体１５で取り囲んでいる領域内に繋ぎ部分から侵入するのを阻止することができる。なお、図５の場合、一方の突出部１５ａの当該側面と他方の突出部１５ａの当該側面とを接触させた例を示しているが、離間してもよいことは上述の通りである。

（第４実施形態）
図６は、熱遮蔽体の他の形態を示す部分拡大平面図である。
以上説明した熱遮蔽体１３（〜１５）は、隣接する熱遮蔽体１３（〜１５）同士で、厚さ方向に重なりを形成した。これに対して図６に示す例は、隣接する熱遮蔽体の繋ぎ部分に、他の熱遮蔽体を設けることにより、厚さ方向の重なりを形成するものである。
図６に示す例は、平断面が略Ｌ字状の形態を有する第１の熱遮蔽体１６と、互いに隣接する第１の熱遮蔽体１６の繋ぎ部分に配設される第２の熱遮蔽体１７とから構成される。互いに隣接する第１の熱遮蔽体１６は、その端面同士を接触して配置される。この場合、互いに隣接する第１の熱遮蔽体１６の繋ぎ部分には、厚さ方向には重なりがない。そこで、この繋ぎ部分に第２の熱遮蔽体１７を配設することにより、第１の熱遮蔽体１６と第２の熱遮蔽体１７とで、その厚さ方向に重なりができる。したがって、トレー１１からの輻射熱が第１の熱遮蔽体１６及び第２の熱遮蔽体１７で取り囲んでいる領域内に侵入するのを阻止することができる。なお、図６の場合、第１の熱遮蔽体１６同士が接触し、かつ隣接する第１の熱遮蔽体１６と第２の熱遮蔽体１７が接触した例を示しているが、離間してもよいことは上述の通りである。

（第５実施形態）
以上では、長尺という形態上、加工が比較的容易な金属材料で熱遮蔽体を構成するのが好ましい例を示したが、前述したように、本発明は成形体Ｇと実質的に同一の組成を有する焼結体を熱遮蔽体として用いることができる。この例を、図７に示す。
図７に示す熱遮蔽体１８は、矩形状の焼結体からなる。成形体ＧがＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石を得るためのものであれば、この焼結体としてＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石を用いることができる。この焼結体からなる複数の熱遮蔽体１８を千鳥配列している。つまり、成形体Ｇに近い側とトレー１１に近い側に、所定の間隔をあけて熱遮蔽体１８が直線上に２列配列されている。当該直線上に配列される熱遮蔽体１８は、当該直線が延びる方向に所定の間隔を隔てて配列される。ただし、成形体Ｇに近い側に配列される熱遮蔽体１８とトレー１１に近い側に配列される熱遮蔽体１８とは、位相が異なる。このように位相差を設けることにより、成形体Ｇに近い側に配列される熱遮蔽体１８とトレー１１に近い側に配列される熱遮蔽体１８とは、途切れることがなくその厚さ方向に重なりを形成することができる。したがって、トレー１１からの輻射熱が熱遮蔽体１８で取り囲んでいる領域内に侵入するのを阻止することができる。なお、図７の場合、熱遮蔽体１８同士が離間しているが、互いに接触させることが好ましい。

本発明は希土類焼結磁石、具体的にはＲ−Ｆｅ−Ｂ（Ｒは希土類元素の１種又は２種以上）で示す焼結磁石について適用することができる。
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、希土類元素（Ｒ）を２５〜３７ｗｔ％含有する。ここで、ＲはＹを含む概念を有しており、したがってＹ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕの１種又は２種以上から選択される。Ｒは、典型的にはＮｄが主である。Ｒの量が２５ｗｔ％未満であると、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の主相となるＲ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の生成が十分ではなく軟磁性を持つα−Ｆｅなどが析出し、保磁力が著しく低下する。一方、Ｒが３７ｗｔ％を超えると主相であるＲ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の体積比率が低下し、残留磁束密度が低下する。またＲが酸素と反応し、含有する酸素量が増え、これに伴い保磁力発生に有効なＲリッチ相が減少し、保磁力の低下を招く。したがって、Ｒの量は２５〜３７ｗｔ％とする。望ましいＲの量は２８〜３５ｗｔ％である。

また、本発明が適用されるＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、ホウ素（Ｂ）を０．５〜４．５ｗｔ％含有する。Ｂが０．５ｗｔ％未満の場合には高い保磁力を得ることができない。一方で、Ｂが４．５ｗｔ％を超えると残留磁束密度が低下する傾向がある。したがって、Ｂの上限を４．５ｗｔ％とする。望ましいＢの量は０．５〜１．５ｗｔ％、さらに望ましいＢの量は０．８〜１．２ｗｔ％である。
本発明が適用されるＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、Ｃｏを５．０ｗｔ％以下（０を含まず）、望ましくは０．１〜３．０ｗｔ％含有することができる。ＣｏはＦｅと同様の相を形成するが、キュリー温度の向上、粒界相の耐食性向上などに効果がある。

本発明が適用されるＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、他の元素の含有を許容する。例えば、Ａｌ、Ｃｕ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｇａ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｓｉ、Ｖ、Ａｇ、Ｇｅ等の元素を適宜含有させることができる。一方で、酸素、窒素、炭素等の不純物元素を極力低減することが望ましい。本発明は、以上のＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石に限らず、Ｓｍ−Ｃｏ系等の他の希土類焼結磁石に適用することができることはいうまでもない。

Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、通常、原料合金作製、原料合金の粉砕、粉砕された粉末の磁場中成形、成形体の焼結という基本的な工程を経て作製される。
原料合金は、真空又は不活性ガス、望ましくはＡｒ雰囲気中でストリップキャスト法、その他公知の溶解法により作製することができる。ストリップキャスト法は、原料金属をＡｒガス雰囲気などの非酸化性雰囲気中で溶解して得た溶湯を回転するロールの表面に噴出させる。ロールで急冷された溶湯は、薄板または薄片（鱗片）状に急冷凝固される。この急冷凝固された合金は、結晶粒径が１〜５０μｍの均質な組織を有している。原料合金は、ストリップキャスト法に限らず、高周波誘導溶解等の溶解法によって得ることができる。

原料合金は粉砕工程に供される。粉砕工程には、粗粉砕工程と微粉砕工程とがある。まず、原料合金を、粒径数百μｍ程度になるまで粗粉砕する。粗粉砕は、スタンプミル、ジョークラッシャー、ブラウンミル等を用い、不活性ガス雰囲気中にて行なうことが望ましい。粗粉砕に先立って、原料合金に水素を吸蔵させた後に放出させることにより粉砕を行なうことが効果的である。この水素粉砕を粗粉砕と位置付けて、機械的な粗粉砕を省略することもできる。

粗粉砕工程後、微粉砕工程に移る。微粉砕には主にジェットミルが用いられ、粒径数百μｍ程度の粗粉砕粉末を、平均粒径２〜１０μｍ、好ましくは３〜６μｍとする。ジェットミルは、高圧の不活性ガスを狭いノズルより開放して高速のガス流を発生させ、この高速のガス流により粗粉砕粉末を加速し、粗粉砕粉末同士の衝突やターゲットあるいは容器壁との衝突を発生させて粉砕する方法である。
微粉砕前後又はその両方にて、有機物を構成要素とする潤滑剤を０．０１〜０．５ｗｔ％程度添加することにより、次の磁場中成形時に配向性の高い微粉を得ることができる。また、微粉砕前に潤滑剤を添加した場合には、微粉砕工程において所望の粒径の微粉末を効率よく製造することができる。この潤滑剤としては、脂肪酸又は脂肪酸の誘導体、例えばステアリン酸系やオレイン酸系であるステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド等を用いることができる。

以上のようにして得られた微粉末は磁場中成形に供される。この磁場中成形は、８００〜１６００ｋＡ／ｍ（約１０〜２０ｋＯｅ）の磁場中で、５０〜２００ＭＰａ（約０．５〜２ｔｏｎ／ｃｍ²）前後の圧力で行なえばよい。

以上で得られた成形体は、次いで焼結工程に供される。この焼結工程に、上述した焼結容器１０を用いる。
焼結工程は、その昇温過程において潤滑剤除去の熱処理を行うことになる。つまり、焼結温度までの昇温過程において、所定温度に所定時間保持することにより潤滑剤を除去することができる。この所定温度は、２００〜６００℃とすることが望ましい。２００℃未満では潤滑剤除去の効果を十分得ることができないためであり、一方、６００℃を超えると効果が飽和するためである。ここで、２００〜６００℃の温度範囲に保持する、とは当該温度範囲の一定温度に成形体を保持する場合に限らず、所定時間だけ当該温度範囲のいずれかの温度に成形体が加熱されていればよい。

潤滑剤除去のための保持時間は、短いと潤滑剤除去の効果が不十分であり、一方保持時間が長すぎても潤滑剤除去の効果が飽和してしまう。したがって、加熱処理の保持時間は、０．５〜１０時間とすることが望ましく、さらには１〜３時間とすることが望ましい。この潤滑剤が、焼結炉１内におけるＣ発生源の一つである。

潤滑剤除去のための加熱処理は、真空又は不活性ガス雰囲気にて行うことができる。不活性ガスとしては、Ａｒガス、Ｈ_２ガス、Ｈｅガスを用いることができる。以上の潤滑剤除去処理が施された成形体Ｇは、焼結温度まで昇温される。焼結処理は、真空又は不活性ガス雰囲気中、望ましくは真空中で行われる。焼結条件は、組成、粉砕方法、平均粒径と粒度分布の違い等、諸条件により調整する必要があるが、１０００〜１１００℃の温度で１〜１０時間程度保持すれば緻密な焼結体を得ることができる。

以下本発明を具体的な実施例に基づいて説明する。
３０．０ｗｔ％Ｎｄ−２．０ｗｔ％Ｄｙ−０．５ｗｔ％Ｃｏ−０．２ｗｔ％Ａｌ−０．０８ｗｔ％Ｃｕ−１．０ｗｔ％Ｂ−残部Ｆｅからなる厚さ５００μｍの合金をストリップキャスト法により作製した。得られたストリップキャスト合金に室温で水素を吸蔵させた後に、７００℃の温度下で脱水素する水素吸蔵・脱水素処理を行った。水素吸蔵・脱水素処理がなされた合金をジェットミルで平均粒径が５μｍになるまで微粉砕した。なお、微粉砕に先立って、ステアリン酸亜鉛（Ｃ含有組成物）を０．１ｗｔ％添加した。微粉砕によって得られた微粉末を、磁場中で所定形状に成形した。なお、印加磁場は１３００ｋＡ／ｍ、成形圧力は９８ＭＰａであり、得られた成形体Ｇの寸法は、幅４０ｍｍ、長さ７０ｍｍ、厚さ１０ｍｍである。

次に、得られた成形体Ｇを、第１実施形態〜第５実施形態として説明した焼結容器１０に配列して焼結処理を行った（実施例）。この焼結容器１０は、トレー１１及び蓋１２ともに、厚さ１ｍｍのモリブデン板材から構成した。トレー１１の底床１１ａの寸法は２８０×３８０ｍｍである。熱遮蔽体の仕様は以下の通りである。
第１実施形態：熱遮蔽体１３ステンレス鋼（ＪＩＳＳＵＳ４３０）製、厚さ５ｍｍ、高さ８０ｍｍ
第２実施形態：熱遮蔽体１４ステンレス鋼（ＪＩＳＳＵＳ４３０）製、厚さ５ｍｍ、高さ８０ｍｍ
第３実施形態：熱遮蔽体１５ステンレス鋼（ＪＩＳＳＵＳ４３０）製、厚さ５ｍｍ、高さ８０ｍｍ
第４実施形態：第１の熱遮蔽体１６ステンレス鋼（ＪＩＳＳＵＳ４３０）製、厚さ５ｍｍ、高さ８０ｍｍ
第２の熱遮蔽体１７ステンレス鋼（ＪＩＳＳＵＳ４３０）製、厚さ５ｍｍ、高さ８０ｍｍ
第５実施形態：熱遮蔽体１８Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石（組成；３０．０ｗｔ％Ｎｄ −２．０ｗｔ％Ｄｙ−０．５ｗｔ％Ｃｏ−０．２ｗｔ％Ａｌ−０．０８ｗｔ％Ｃｕ−１．０ｗｔ％Ｂ−残部Ｆｅ）、厚さ１０ｍｍ、幅３０ｍｍ、高さ８０ｍｍ

比較例として、第２の熱遮蔽体１７を配設しない以外は図６に示した第４実施形態と同様に第１の熱遮蔽体１６を配設した焼結容器１０を用いて焼結処理を行った。

成形体Ｇを配列した焼結容器１０を図１に示すように焼結炉１中に設置した後に炉内を昇温して真空焼結を行った。なお、実施例及び比較例ともに、焼結炉１の加熱条件を同じにした。焼結条件は、１０５０℃の安定温度で４時間保持するというものである。焼結終了後に時効処理（９００℃×１時間、５５０℃×１時間）を施して焼結磁石を得た。

焼結処理後、変形が生じていた焼結体の変形量を測定した。得られた焼結体の幅方向と長さ方向とを含む面の長さ方向４０ｍｍの部分について、中間部のふくらみを図１０に示すように測定して変形量とした。各焼結容器１０の中で最大の変形量を表１に示す。なお、各焼結容器１０の中で最大の変形量を示した焼結体は、焼結容器１０の最外周に配列され、かつ、熱遮蔽体の繋ぎ部分の近くに配列されたものであった。

また、最大変形量が生じた焼結磁石の保磁力（ＨｃＪ）を測定した。その結果を表１に併せて示すが、最大変形量が小さいほど、高い保磁力（ＨｃＪ）が得られることがわかる。

焼結炉中に焼結容器を配設した様子を示す図である。第１実施形態における焼結容器中に成形体を置いた様子を示す平面図である。第１実施形態における焼結容器中に成形体を置いた様子を示す図２のＡ−Ａ矢視断面図である。第２実施形態における熱遮蔽体を示す部分拡大平面図である。第３実施形態における熱遮蔽体を示す部分拡大平面図である。第４実施形態における熱遮蔽体を示す部分拡大平面図である。第５実施形態における熱遮蔽体を示す部分拡大平面図である。従来の焼結容器中に成形体を置いた様子を示す平面図である。従来の焼結容器中に成形体を置いた様子を示す図８のＢ−Ｂ矢視断面図である。変形量の測定方法を説明する図である。

符号の説明

１…焼結炉、１０…焼結容器、１１…トレー、１２…蓋、１３，１４，１５，１８…熱遮蔽体、１６…第１の熱遮蔽体、１７…第２の熱遮蔽体、Ｇ…成形体

Claims

上部に開口を有する箱状のトレーと、前記開口を閉じる蓋とからなる焼結容器中に、所定組成の合金粉末からなる成形体を複数配列し、かつ前記焼結容器中に配列された前記成形体を取り囲む熱遮蔽壁を配設した状態で加熱保持して前記成形体を焼結する希土類焼結磁石の製造方法であって、
前記熱遮蔽壁は、複数の熱遮蔽体が組み合されて構成され、互いに隣接する前記熱遮蔽体の繋ぎ部分において、互いに隣接する前記熱遮蔽体が厚さ方向に重なることを特徴とする希土類焼結磁石の製造方法。
互いに隣接する前記熱遮蔽体が接触することを特徴とする請求項１に記載の希土類焼結磁石の製造方法。
前記熱遮蔽体は、前記希土類焼結磁石と実質的に同一の材料から構成されることを特徴とする請求項１又は２に記載の希土類焼結磁石の製造方法。
前記熱遮蔽体は、ステンレス鋼から構成されることを特徴とする請求項１又は２に記載の希土類焼結磁石の製造方法。