JP4605436B2

JP4605436B2 - 焼結磁石焼結用治具及び焼結磁石の製造方法

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Publication number: JP4605436B2
Application number: JP2004093814A
Authority: JP
Inventors: 好春河合; 元彰寶迫; 和人山沢
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Current assignee: TDK Corp
Priority date: 2004-03-26
Filing date: 2004-03-26
Publication date: 2011-01-05
Anticipated expiration: 2024-03-26
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Description

本発明は、焼結磁石の焼結工程において用いられ、成形体を収容した焼結容器を複数収納可能な焼結磁石焼結用セッター及びこれを用いた焼結磁石の製造方法に関する。

希土類焼結磁石、例えばＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、磁気特性に優れていること、主成分であるＮｄが資源的に豊富で比較的安価であること等の利点を有することから、近年、その需要は益々拡大する傾向にある。このような状況から、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の磁気特性を向上するための研究開発や、品質の高い希土類焼結磁石を製造するための製造方法の改良等が各方面において進められている。

希土類焼結磁石は、基本的には、原料合金を粉砕して得た合金粉末を磁場中でプレス成形して磁石成形体を形成し、この磁石成形体を焼結炉において焼結処理することにより製造されるが、磁石成形体を焼結炉に曝露した状態で焼結を行うと、焼結炉の内部に存在する酸素や水蒸気等の不純物ガスが磁石の焼結に悪影響を及ぼすことがある。このため、焼結ケースと呼ばれる密閉型の構造体に磁石成形体を収容し、この状態にて磁石成形体は焼結を施される。

焼結ケースとしては、例えば特許文献１においては、磁石成形体を載せる焼結プレートを開口部から水平方向にスライド可能とし、焼結ケース内に焼結プレートを多段に設置する構成が提案されている。また、特許文献２においては、焼結用棚板の上に成形体を載せ、棚板を多段重ねしたうえで全体を焼結用ケース及び定形蓋で覆う形状の焼結ケースが提案されている。焼結ケースを構成する材料には、焼結時の約１０００℃程度の高温にさらされたときに十分な強度を有することが要求される。このような要求を満足する材料としては、例えばモリブデンが使用されている。さらに、焼結ケースそのものを積み重ねて焼結炉内に投入する方法も提案されている。
特開２０００−３１５６１１号公報特開２００２−２０８０３号公報

ところで、焼結磁石を効率良く製造するために、特許文献１や特許文献２等に記載されるように焼結ケース内に成形体を並べたプレートを多段に設置したり、成形体を収容したモリブデン製の焼結ケースを積み重ねたりして一度に大量の成形体を焼結する場合、熱容量が大きくなるため、熱伝導性が悪化し、様々な悪影響を引き起こす。例えば、急速な昇温が困難となり、焼結、すなわち焼結体の緻密化に要する時間が増加するという問題がある。また、熱伝導の悪化は急速な降温も困難とさせるので、焼結後の冷却工程において所定の冷却速度での焼結物の冷却ができなくなり、十分な磁気特性が得られなくなる。さらに、成形体の配置場所に応じた加熱むらが大きくなり、磁石毎の磁気特性のばらつきを増加させるという問題も生じる。

また、焼結炉内に多数の成形体を投入するために、セッターと呼ばれる台板あるいは複数の棚板を有する構造体に成形体を収容した焼結ケースを載置する手法も採用されているが、セッターの材料としては、通常、モリブデン等の金属が使用されている。しかしながら、モリブデン製のセッターは重量が重く、高価であるという欠点がある。一方、酸化物からなるセッターを用いて焼結処理を行うと、セッターから発生する酸素等の不純物ガスが磁石の焼結に悪影響を及ぼすことがある。例えば不純物ガスが磁石成形体に吸着すると、吸着部の焼結が抑制され、磁石の変形、寸法不良、焼結密度不足、変色等を引き起こし、歩留まりを低下させてしまう。また、焼結の抑制に起因する特性不良も引き起こす。

本発明は、このような従来の実情に鑑みて提案されたものであり、焼結炉内で同時に多数の成形体の焼結を行う場合であっても、充分な磁気特性を得ること、磁気特性のバラツキを低減すること、不純物ガスの発生量が少なくすること、軽量且つ安価な焼結磁石焼結用セッターを提供することを目的とする。また、本発明は、前記焼結磁石焼結用セッターを用いた焼結磁石の製造方法を提供することを目的とする。

上述の目的を達成するために、本発明の焼結磁石焼結用治具は、熱伝導率４０〜２１０Ｗ／(ｍ・℃)、かつ密度が２．３〜５ｇ／ｃｍ ^３の材質にて構成され、複数の棚板を高さ方向に備える焼結磁石焼結用セッターと、焼結磁石の原料を成形してなる成形体が収容され、前記焼結磁石焼結用セッターの各棚板上に載置される焼結容器を備え、焼結磁石の原料を成形してなる成形体を焼結炉内で焼結する際に使用されることを特徴とする。

上述の熱伝導率４０Ｗ／(ｍ・℃)以上、かつ密度が５ｇ／ｃｍ³以下の材質として、特にカーボンが好ましい。カーボンは２５℃において１２０〜２１０Ｗ／(ｍ・℃)程度の熱伝導率を有するとともに１０００℃においても８０Ｗ／(ｍ・℃)程度の熱伝導率を有し、良好な熱伝導性を示す。なお結晶の方位によって熱伝導率が異なるため、一義的に熱伝導率を示すことができない。また密度は２．３ｇ／ｃｍ³であり、モリブデンの密度１０．２ｇ／ｃｍ³と比較すると極めて密度が小さく、同一形状のセッターであれば２２％の重量になる。また以下に示す様々な利点があり、特に適当な材質である。

具体的構成としては、焼結磁石の成形体が収容される焼結容器を載置する棚板を高さ方向に複数備え、少なくとも前記棚板が熱伝導率４０Ｗ／(ｍ・℃)以上、かつ密度が５ｇ／ｃｍ³以下の材質からなることを特徴とする。

本発明の焼結磁石焼結用セッターの主成分であるカーボンは、良好な熱伝導性を有する材料である。このため、本発明の焼結磁石焼結用セッターは、焼結時の昇温速度や、焼結後に冷却する際の冷却速度を十分に確保する。また、本発明の焼結磁石焼結用セッターは、熱伝導性が良好であるので、焼結磁石焼結用セッター全体に成形体の加熱むらを防止する。

また、カーボンは非酸化物であるので、焼結時に酸素ガス等の不純物ガスを発生しない。このため、焼結磁石焼結用セッターは、長期間の使用後においても、焼結物を汚染せず、焼結物に変色、変形等を引き起こさない。

また、カーボンは焼結磁石の焼結温度（１０００℃程度）や、金属磁石の焼結工程で採用される真空又は不活性ガス雰囲気中において十分な機械的強度を示すので、繰り返しの使用によっても変形が小さく、長寿命である。

さらに、本発明の焼結磁石焼結用セッターは、モリブデン等の金属に比べて軽量であるという利点もある。特にカーボンの場合、低価格という利点も併せ持つ。

また、本発明の焼結磁石の製造方法は、焼結磁石の原料を成形してなる成形体を焼結炉内で焼結する焼結磁石の製造方法であって、前記成形体が収容される焼結容器を主要部分が熱伝導率４０〜２１０Ｗ／(ｍ・℃)、かつ密度が２．３〜５ｇ／ｃｍ ^３の材質にて構成され棚板を高さ方向に複数備える焼結磁石焼結用セッターの前記棚板上に載置した状態で前記焼結を行うことを特徴とする。

上述の熱伝導率４０Ｗ／(ｍ・℃)以上、かつ密度が５ｇ／ｃｍ³以下の材質として、特にカーボンが好ましい。

本発明の焼結磁石の製造方法によれば、カーボンを構成材料とする焼結磁石焼結用セッターを用いて成形体の焼結を行うことにより、焼結時の昇温速度及び冷却時の冷却速度を十分に確保できる。また、前記焼結磁石焼結用セッターを用いて焼結を行うことで、同時に多数の成形体を均一に加熱できる。さらに、焼結時における不純物ガスを発生量の少ない焼結磁石焼結用セッターを用いることで、変色や変形等のない焼結物を得られる。

本発明の焼結磁石の製造方法によれば、複数の焼結容器を焼結磁石焼結用セッターの棚板に載置し、前記焼結容器の水平方向および上部に空隙ができるように配置して焼結することにより、焼結時の昇温速度及び冷却時の冷却速度を十分に確保でき、かつ同時に多数の成形体を均一に加熱できる。

更に、上下の前記棚板の間隔に対する前記焼結容器の高さの割合が５０％以上９０％以下とし、および／または、一対の支持部材間の距離に対する、前記焼結容器の水平方向の一辺の長さの割合が、７５％以上９５％以下とすることにより、焼結時の昇温速度及び冷却時の冷却速度を更に十分に確保でき、かつ均一に加熱できる。

なお、本明細書における焼結とは、焼結磁石を製造するために成形体を加熱処理することであり、化学反応を伴う焼成も含む用語である。また、焼結炉内に多数の成形体を投入するために、台板あるいは複数の棚板を有する構造体等に成形体を収容した焼結ケースを載置する手法等が採用されるが、本発明においては、これら成形体を載置する台板、構造体等を含めてセッターと称する。

本発明の焼結磁石焼結用セッターは、熱伝導率４０Ｗ／(ｍ・℃)以上、かつ密度が５ｇ／ｃｍ³以下の材質により構成されるので、焼結磁石の成形体の焼結工程に用いられたとき、焼結時間の短縮を図ることができる。１０００℃から１５０℃までの冷却時間を従来４〜５時間必要としていた冷却時間を熱伝導率４０Ｗ／(ｍ・℃)以上の材質を選択することにより、３０分〜３時間と短縮することができる。また、本発明の焼結磁石焼結用セッターは、熱伝導性が良好であるため、焼結磁石の成形体の焼結工程において同時に多数の成形体を焼結する場合であっても、加熱むらを低減し、焼結磁石の磁気特性のばらつきを抑制することができる。さらに、本発明の焼結磁石焼結用セッターは軽量であるため、棚板数の増加も容易であり、その結果、成形体の積載量増加も可能である。また、熱伝導性が良好な材料であるカーボンを用いた焼結磁石焼結用セッターは、焼結時に不純物ガスを放出することがないので、焼結磁石の汚染を防止することができる。また低価格であるので、焼結磁石の製造に用いられることにより、焼結磁石の製造コストを低減することができる。

また、本発明の焼結磁石の製造方法によれば、前記焼結磁石焼結用セッターを用いることにより焼結時の昇温速度及び冷却時の冷却速度を十分に確保できるので、焼結処理に要する時間を短縮でき、焼結磁石を効率的に製造できる。また、本発明によれば、同時に多数の成形体を焼結する場合であっても、均一な加熱を実現でき、磁気特性のばらつきの小さい焼結磁石を得ることができる。さらに、焼結時における不純物ガスの発生量の少ない焼結磁石焼結用セッターを用いることで、変色や変形等のない焼結物を得ることができ、歩留まりの向上を図ることができる。さらに、本発明の焼結磁石の焼結方法によれば、低価格な焼結磁石焼結用セッターを用いるので、従来のモリブデンを構成材料とするセッターを用いる場合に比べて、焼結磁石の製造コストの低減を図ることができる。さらに、軽量であり、成形体の積載能力の大きい焼結磁石焼結用セッターを用いることで、焼結磁石の製造効率を向上することができる。

以下、本発明を適用した焼結磁石焼結用セッター及び焼結磁石の製造方法について、図面を参照して詳細に説明する。

焼結磁石の一種である希土類焼結磁石は、基本的には、原料合金を粉砕して得た合金粉末を磁場中でプレス成形して磁石成形体を形成し、この磁石成形体を焼結炉において焼結処理、次いで時効処理することにより製造される。本発明の焼結磁石焼結用セッターは、焼結工程において、希土類焼結磁石の原料である合金粉末を所定形状に成形して得られる磁石成形体を内部に収容した焼結ケース等の焼結容器を載置するための構造物である。本発明では、この焼結磁石焼結用セッターの主要部分の材質として、熱伝導率４０Ｗ／(ｍ・℃)以上、かつ密度が５ｇ／ｃｍ³以下の材質を用いることとする。以下では、本発明の焼結磁石焼結用セッターを用いて製造される希土類焼結磁石について説明し、次に本発明の焼結磁石焼結用セッターの詳細について説明し、それから前記焼結用セッターを用いた希土類焼結磁石の製造方法の概略について説明する。

本発明の焼結磁石の製造方法において製造対象となる例えば希土類焼結磁石は、希土類元素を主成分とするものである。磁石組成としては、例えば、Ｒ−Ｔ−Ｂ（Ｒは希土類元素の１種又は２種以上、但し希土類元素はＹを含む概念である。ＴはＦｅまたはＦｅ及びＣｏを必須とする遷移金属元素の１種または２種以上であり、Ｂはホウ素である。）系希土類焼結磁石とする場合、磁気特性に優れた希土類焼結磁石を得るためには、焼結後の磁石組成において、希土類元素Ｒが２０〜４０重量％、ホウ素Ｂが０．５〜４．５重量％、残部が遷移金属元素Ｔとなるような配合組成とすることが好ましい。ここで、Ｒは、希土類元素、すなわちＹ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｙｂ及びＬｕから選ばれる１種、または２種以上である。中でも、Ｎｄは、資源的に豊富で比較的安価であることから、主成分をＮｄとすることが好ましい。また、Ｄｙの含有は異方性磁界を増加させるため、固有保磁力Ｈｃｊを向上させる上で有効である。

あるいは、添加元素Ｍを加えて、Ｒ−Ｔ−Ｂ−Ｍ系希土類焼結磁石とすることも可能である。この場合、添加元素Ｍとしては、Ａｌ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｍｇ、Ｓｉ、Ｃｕ、Ｃ、Ｎｂ、Ｓｎ、Ｗ、Ｖ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｍｏ、Ｂｉ、Ｇａ等を挙げることができ、これらの１種または２種以上を選択して添加することができる。これら添加元素Ｍの添加量は、残留磁束密度等の磁気特性を考慮して、３重量％以下とすることが好ましい。添加元素Ｍの添加量が多すぎると、磁気特性が劣化するおそれがある。

なお、本発明の焼結磁石焼結用セッター及び希土類焼結磁石の製造方法により、ＳｍＣｏ系希土類焼結磁石等を製造することもできる。勿論、これら組成に限らず、焼結磁石として従来公知の組成全般に適用可能であることは言うまでもない。

次に、本発明の焼結磁石焼結磁石焼結用セッターについて説明する。図１及び図２に示すように、本発明の焼結磁石焼結用セッター１は、焼結容器２を載置可能な方形状の棚板３が支持部材４を介して多段に積み重ねられた構造とされる。そして、内部に１つ又は複数個の成形体を収容した焼結容器２を各棚板３上に載置することにより、大量の成形体を同時に焼結可能とする。本発明では、焼結磁石焼結用セッター１の主要部分である棚板３や支持部材４を構成する材料として、熱伝導率４０Ｗ／(ｍ・℃)以上、かつ密度が５ｇ／ｃｍ³以下の材質を用いる。このような材質の中でも、カーボンが好ましく、更にカーボンの中でも、特に黒鉛や、炭素繊維強化炭素複合材（いわゆるＣ／Ｃコンポジット）等を用いることが好ましい。カーボンは、２５℃において１２０〜２１０Ｗ／(ｍ・℃)程度の熱伝導率を有するとともに１０００℃においても８０Ｗ／(ｍ・℃)程度と熱伝導性が良好であるので、焼結時間の短縮、磁気特性のばらつき低減等に効果がある。なお結晶の方位によって熱伝導率が異なるため、一義的に熱伝導率を示すことができない。また、カーボンは密度は２．３ｇ／ｃｍ³であり、モリブデンの密度１０．２ｇ／ｃｍ³と比較すると極めて密度が小さく、軽量な材料である。このため、焼結磁石焼結用セッターをカーボンから構成することにより、同様の構成を有するモリブデン製焼結用セッターに比べて、重量を約８０％軽減することができた。焼結磁石焼結用セッター１を構成する棚板３の段数及び棚板３の形状は、焼結磁石焼結用セッター１が設置される焼結炉の形状や容積等に応じて適宜設定すればよい。

各段の棚板３は、複数箇所に配置された支持部材４により、所定間隔を有して下段の棚板３に対して支持される。支持部材４の形状としては、図示するような柱の他、各段の棚板３を焼結容器２毎に壁状に仕切るように配置された板でもよく、特に制限されない。

磁石の成形体は、成形体と焼結磁石焼結用セッター１の棚板３との接触を防止する目的で、例えば底部及び側壁を有する箱型の容器本体２ａと、容器本体２ａの開口部を閉塞する蓋体２ｂとからなる焼結容器２内に収容された状態で焼結される。焼結容器２は、例えばモリブデン、ステンレス、タンタル等から構成される。成形体は、焼結容器２の底部に直接載置されても、例えば焼結容器２と成形体との溶着を防止する目的でメッシュ等を介在させて載置されてもよい。なお、成形体と焼結磁石焼結用セッター１の棚板３との接触を防止するための焼結容器としては、箱形に限らず、成形体を保持可能であれば特に制限なく用いることができる。

焼結磁石焼結用セッター１の寸法と成形体を収容した焼結容器２の寸法は、上下の棚板３同士の間隔をＡとし、この棚板３間に配置される焼結容器２の高さをＢとしたとき、Ａに対するＢの割合が５０％以上９０％以下の範囲であることが好ましい。Ａに対するＢの割合が前記範囲を下回ると、焼結磁石焼結用セッター１に比べて焼結容器２が小さいことを意味し、したがって、載置できる成形体の数量が少なく、積載効率が悪くなってしまう。逆に、Ａに対するＢの割合が前記範囲を上回る場合、棚板３と焼結容器２との隙間が小さくなり、焼結磁石焼結用セッター１への焼結容器２の出し入れ時等のハンドリング性が悪化する。また、焼結後にファン等を用いて焼結体を冷却、特に急冷する場合には、冷却効率が低下してしまう。Ａに対するＢの割合は７０％以上８５％以下であることがより好ましい。

成形体を収容した焼結容器２は１枚の棚板３上に１個載置される。また焼結容器２が複数個の場合は、所定の間隔を有した状態で、１枚の棚板３上に並べて載置される。図１及び図２の焼結磁石焼結用セッター１においては、１枚の棚板３上に２個の焼結容器２が配置される。１枚の棚板３上に複数の焼結容器２を並べる場合、焼結容器２は適度な隙間を有して配置されることが好ましい。例えば、１個の焼結容器２を挟み込むように配置された一対の支持部材４の端部間の距離をＣとし、これら支持部材４で挟み込まれる焼結容器２の水平方向の一辺の長さをＤとしたとき、Ｃに対するＤの割合を７５％以上９５％以下とすることが好ましい。Ｃに対するＤの割合が前記範囲を下回ると、焼結容器２、しいては成形体の積載効率が悪くなり、焼結磁石の製造効率の低下を招くおそれがあり、逆にこの割合が前記範囲を上回る場合には、焼結磁石焼結用セッター１への焼結容器２の出し入れ時等のハンドリング性が悪化するおそれがある。

以下では、本発明の焼結磁石焼結用セッターを用いた焼結磁石の製造方法について説明する。ここでは、焼結磁石として希土類焼結磁石を例に挙げ、粉末冶金法による希土類焼結磁石の製造方法について説明する。

図３は、粉末冶金法による希土類焼結磁石の製造プロセスの一例を示すものである。この製造プロセスは、基本的には、合金化工程１０１、粗粉砕工程１０２、微粉砕工程１０３、磁場中成形工程１０４、焼結・時効工程１０５、加工工程１０６、及び表面処理工程１０７とにより構成される。なお、酸化防止のために、焼結後までの各工程は、ほとんどの工程を真空中、あるいは不活性ガス雰囲気中（窒素雰囲気中、Ａｒ雰囲気中等）で行う。

合金化工程１０１では、原料となる金属、あるいは合金を磁石組成に応じて配合し、真空あるいは不活性ガス、例えばＡｒ雰囲気中で溶解し、鋳造することにより合金化する。鋳造法としては、溶融した高温の液体金属を回転ロール上に供給し、合金薄板を連続的に鋳造するストリップキャスト法（連続鋳造法）が生産性等の観点から好適であるが、本発明はそれに限ったものではない。原料金属（合金）としては、純希土類元素、希土類合金、純鉄、フェロボロン、さらにはこれらの合金等を使用することができる。凝固偏析を解消すること等を目的に、必要に応じて溶体化処理を行ってもよい。溶体化処理の条件としては、例えば真空またはＡｒ雰囲気下、７００〜１５００℃領域で１時間以上保持する。

合金はほぼ最終磁石組成である単一の合金を用いても、最終磁石組成になるように、組成の異なる複数種類の合金を混合してもよいも良い。混合は合金・原料粗粉・原料微粉のどの工程でもよいが、混合性から合金での混合が望ましい。

粗粉砕工程１０２では、先に鋳造した原料合金の薄板、あるいはインゴット等を、粒径数百μｍ程度になるまで粉砕する。粉砕手段としては、スタンプミル、ジョークラッシャー、ブラウンミル等を用いることができる。粗粉砕性を向上させるために、水素を吸蔵させた後、粗粉砕を行うことが効果的である。

前記粗粉砕工程１０２は、複数の粉砕手段を組み合わせた複数工程により構成することも可能である。粗粉砕工程１０２は、例えば水素粉砕工程と、機械的粗粉砕工程の２工程とすることができる。水素粉砕工程は、鋳造した原料合金に水素を吸蔵させ、相によって水素吸蔵量が異なることを利用して、自己崩壊的に粉砕する工程である。これにより、粒径数ｍｍ程度の大きさに粉砕することができる。機械的粗粉砕工程は、先にも述べたようなブラウンミル等の機械的手法を利用して粉砕する工程であり、前記水素粉砕工程により数ｍｍ程度の大きさに粉砕された原料合金粉を、粒径数百μｍ程度になるまで粉砕する。水素粉砕工程を行う場合、機械的粗粉砕工程は省略することも可能である。

前述の粗粉砕工程１０２が終了した後、通常、粗粉砕した原料合金粉に粉砕助剤を添加する。粉砕助剤としては、例えば脂肪酸系化合物等を使用することができるが、特に、脂肪酸アミドを粉砕助剤として用いることで、良好な磁気特性を有する希土類焼結磁石を得ることができる。粉砕助剤の添加量としては、０．０３〜０．４重量％とすることが好ましい。この範囲内で粉砕助剤を添加した場合、焼結後の残留炭素の量を低減することができ、希土類焼結磁石の磁気特性を向上させる上で有効である。

粗粉砕工程１０２の後、微粉砕工程１０３を行うが、この微粉砕工程１０３は、例えばジェットミルを使用して行われる。微粉砕の際の条件は、用いる気流式粉砕機に応じて適宜設定すればよく、原料合金粉を平均粒径が１〜１０μｍ程度、例えば３〜６μｍとなるまで微粉砕する。ジェットミルは、高圧の不活性ガス（例えば窒素ガス）を狭いノズルより開放して高速のガス流を発生させ、この高速のガス流により粉体の粒子を加速し、粉体の粒子同士の衝突や、ターゲットあるいは容器壁との衝突を発生させて粉砕する方法である。ジェットミルは、一般的に、流動層を利用するジェットミル、渦流を利用するジェットミル、衝突板を用いるジェットミル等に分類される。

微粉砕工程１０３の後、磁場中成形工程１０４において、原料合金微粉を磁場中にて成形する。具体的には、微粉砕工程１０３にて得られた原料合金微粉を電磁石を配置した金型内に充填し、磁場印加によって結晶軸を配向させた状態で磁場中成形する。この磁場中成形は、例えば８００〜１５００ｋＡ／ｍの磁場中で、１３０〜１６０ＭＰａ前後の圧力で行えばよい。

次に焼結・時効工程１０５において、焼結及び時効処理を実施する。すなわち、原料合金微粉を磁場中成形後、磁石成形体を真空または不活性ガス雰囲気中（窒素雰囲気中、Ａｒ雰囲気中等）で焼結する。焼結温度は、組成、粉砕方法、粒度と粒度分布の違い等、諸条件により調整する必要があるが、例えば１０００〜１１５０℃で数時間程度焼結すればよく、焼結後、急冷することが好ましい。

焼結後、得られた焼結体に時効処理を施すことが好ましい。この時効処理は、得られる希土類焼結磁石の固有保磁力Ｈｃｊを制御する上で重要な工程であり、例えば不活性ガス雰囲気中あるいは真空中で時効処理を施す。時効処理としては、２段時効処理が好ましく、１段目の時効処理工程では、８００℃前後の温度で１〜３時間保持する。次いで、室温〜２００℃の範囲内にまで急冷する第１急冷工程を設ける。２段目の時効処理工程では、５５０℃前後の温度で１〜３時間保持する。次いで、室温まで急冷する第２急冷工程を設ける。６００℃近傍の熱処理で固有保磁力Ｈｃｊが大きく増加するため、時効処理を一段で行う場合には、６００℃近傍の時効処理を施すとよい。

前記焼結・時効工程１０５の後、加工工程１０６及び表面処理工程１０７を行う。加工工程１０６は、所望の形状に機械的に成形する工程である。表面処理工程１０７は、得られた希土類焼結磁石の酸化を抑えるために行う工程であり、例えばメッキ被膜や樹脂被膜を希土類焼結磁石の表面に形成し、これにより、希土類焼結磁石を得ることができる。

本発明では、以上の製造プロセスの焼結・時効工程１０５において、前述の焼結磁石焼結用セッターを用いる。すなわち、磁場中成形工程１０４において成形した磁石成形体を焼結容器内に収容した状態で焼結磁石焼結用セッターの棚板上に載置した後、焼結磁石焼結用セッターを焼結炉に搬入し、焼結・時効工程１０５を行う。このとき、焼結磁石焼結用セッターに複数の焼結容器を載置してもよい。

次に、本発明の具体的な実施例について、実験結果を基に説明する。

＜実施例＞
先ず、粉末冶金法により、Ｎｄ３０重量％、Ｄｙ３重量％、Ｆｅ６５重量％、Ｂ１重量％、Ｃｏ１重量％からなる組成を持つ、縦２０ｍｍ、横１５ｍｍ、高さ８ｍｍのＮｄＦｅＢ系磁石成形体を成形した。

長方形状のモリブデン製焼結ケースのケース本体を１０個準備し、各々に磁石成形体を５ｋｇ並べて配置した。配置後、ケース本体にモリブデン製の蓋をした。モリブデン製焼結ケースの寸法は、縦３００ｍｍ、横２００ｍｍ、高さ６０ｍｍである。

図１に示すような、棚板の寸法が縦６３０ｍｍ、横３５０ｍｍであり、上下の棚板の間隔が８０ｍｍであり、炭素繊維強化炭素複合材の棚板およびグラファイト支持部材から構成される焼結磁石焼結用セッターを用意した。この焼結磁石焼結用セッターに、１段につき２個ずつ、合計５段にわたって、焼結ケースを収納した。各段の焼結ケースは、支柱から２５ｍｍの間隔を開けて配置した。したがって、上下の棚板同士の間隔Ａに対する焼結ケースの高さＢの割合は、７５％である。また、１個の焼結ケースを挟み込むように配置された一対の支柱の距離Ｃに対する、これら支柱で挟み込まれる焼結ケースの水平方向の一辺の長さＤの割合は、８０％である。

この焼結磁石焼結用セッターを焼結炉内に入れて焼結した。焼結は、焼結温度１１００℃、真空中において２時間行った。次に、炉内にＡｒガスを導入し、Ａｒガス雰囲気中、ファン冷却によって室温まで冷却した。冷却時間は２時間であった。その後、時効処理を行って希土類磁石を得た。

この希土類磁石を観察した結果、変色や変形等は認められなかった。また、焼結ケース毎に３個ずつ焼結物を抜き取り、着磁後、磁気特性を測定した。その結果、残留磁束密度Ｂｒは１３００ｍＴ〜１３０８ｍＴ、固有保磁力Ｈｃｊは１４１５Ａ／ｍ〜１４２３Ａ／ｍであった。

また、前述のような焼結を３０回繰り返したが、焼結磁石焼結用セッターに変形や破損は認められなかった。このことから、カーボン製の焼結磁石焼結用セッターは、極めて長寿命であることを確認できた。また、３０回後の焼結処理によって得られた磁石焼結物の磁気特性を測定した。その結果、残留磁束密度Ｂｒは１２９８ｍＴ〜１３０７ｍＴ、固有保磁力Ｈｃｊは１４２２Ａ／ｍ〜１４３１Ａ／ｍであり、１回目の結果とほとんど変化がなかった。したがって、本発明の焼結磁石焼結用セッターを用いれば、複数回の使用後であっても、磁気特性のばらつきの小さい希土類焼結磁石を得られることがわかる。

＜比較例＞
前記のようなカーボン製の焼結磁石焼結用セッターを用いず、焼結ケースを直接積み重ねたこと以外は、実施例と同様にして希土類焼結磁石を作製した。その結果、焼結時間を３時間必要とした。また冷却時間は、４．５時間と実施例に比べて２倍以上必要であった。また、焼結物の磁気特性は、残留磁束密度Ｂｒは１２９６ｍＴ〜１３０６ｍＴ、固有保磁力Ｈｃｊは１３８２Ａ／ｍ〜１４４２Ａ／ｍであり、特に固有保磁力Ｈｃｊのばらつきが、実施例と比較して顕著であった。

本発明の焼結磁石焼結用セッターの一例を示す概略斜視図である。本発明の焼結磁石焼結用セッターの一段を抜き出して示す要部側面図である。本発明の希土類焼結磁石の製造プロセスの一例を示すフローチャートである。

符号の説明

１焼結磁石焼結用セッター、２焼結容器、３棚板、４支持部材

Claims

熱伝導率４０〜２１０Ｗ／(ｍ・℃)、かつ密度が２．３〜５ｇ／ｃｍ ^３の材質にて構成され、複数の棚板を高さ方向に備える焼結磁石焼結用セッターと、
焼結磁石の原料を成形してなる成形体が収容され、前記焼結磁石焼結用セッターの各棚板上に載置される焼結容器を備え、
焼結磁石の原料を成形してなる成形体を焼結炉内で焼結する際に使用されることを特徴とする焼結磁石焼結用治具。
焼結磁石焼結用セッターがカーボンからなることを特徴とする請求項１記載の焼結磁石焼結用治具。
前記カーボンが、黒鉛又は炭素繊維強化炭素複合材であることを特徴とする請求項２記載の焼結磁石焼結用治具。
前記焼結容器が、モリブデン、ステンレス、タンタルのいずれから構成されていることを特徴とする請求項１から３のいずれか１項記載の焼結磁石焼結用治具。
前記焼結磁石が希土類焼結磁石であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項記載の焼結磁石焼結用治具。
焼結磁石の原料を成形してなる成形体を焼結炉内で焼結する焼結磁石の製造方法であって、
前記成形体が収容される焼結容器を主要部分が熱伝導率４０〜２１０Ｗ／(ｍ・℃)、かつ密度が２．３〜５ｇ／ｃｍ ^３の材質にて構成され棚板を高さ方向に複数備える焼結磁石焼結用セッターの前記棚板上に載置した状態で前記焼結を行うことを特徴とする焼結磁石の製造方法。
前記焼結磁石焼結用セッターがカーボンからなることを特徴とする請求項６記載の焼結磁石の製造方法。
前記カーボンが、黒鉛又は炭素繊維強化炭素複合材であることを特徴とする請求項７記載の焼結磁石の製造方法。
複数の焼結容器を焼結磁石焼結用セッターの棚板に載置し、前記焼結容器の水平方向および上部に空隙ができるように配置して焼結することを特徴とする請求項６から８のいずれか１項記載の焼結磁石の製造方法。
前記焼結容器が、上面が開口部となる容器本体と、前記開口部を閉塞可能な蓋体とからなることを特徴とする請求項６乃至９のいずれか１項記載の焼結磁石の製造方法。
前記焼結容器がモリブデン又はステンレスからなることを特徴とする請求項６乃至１０のいずれか１項記載の焼結磁石の製造方法。
前記焼結容器に前記成形体を複数収容することを特徴とする請求項６乃至１１のいずれか１項記載の焼結磁石の製造方法。
上下の前記棚板の間隔に対する前記焼結容器の高さの割合が５０％以上９０％以下であることを特徴とする請求項６乃至１２のいずれか１項記載の焼結磁石の製造方法。
複数個の前記焼結容器を、所定の間隔を有して前記棚板上に載置することを特徴とする請求項６乃至１３のいずれか１項記載の焼結磁石の製造方法。
前記棚板が支持部材によって所定の間隔で支持され、一対の支持部材間の距離に対する、前記焼結容器の水平方向の一辺の長さの割合が、７５％以上９５％以下であることを特徴とする請求項１４記載の焼結磁石の製造方法。
前記焼結磁石が希土類焼結磁石であることを特徴とする請求項６乃至１５のいずれか１項記載の焼結磁石の製造方法。