JP2005171348A - Ｒ−ｔｍ−ｂ系焼結磁石の製造方法及び焼結方法 - Google Patents

Abstract

【課題】 縦置きされた成形体の焼結工程中における変形を抑制することのできるＲ−ＴＭ−Ｂ系焼結磁石の製造方法を提供する。
【解決手段】 原料組成物を磁場中にて加圧成形して成形体を得る成形工程と、成形体を所定温度にて所定時間保持する焼結工程と、を備え、原料組成物に含まれるＣ含有組成物に起因するＣ含有ガスが温度Ｔ（ただし、ＴはＣ含有ガス放出のピーク温度±２０℃）で放出され、放出されたＣ含有ガス中のＣと成形体中に含まれるＲとが反応を開始する温度をｔ（ただし、Ｔ＜ｔ）とすると、温度Ｔに加熱された成形体と４００℃以上に加熱された成形体の共存を回避するように焼結雰囲気の温度を制御して焼結工程を実行する。
【選択図】図６

Description

本発明は、Ｒ−ＴＭ−Ｂ系焼結磁石の製造方法に関し、特に焼結工程における成形体の変形を抑制する方法に関するものである。

希土類焼結磁石の一種として知られているＲ−ＴＭ−Ｂ系焼結磁石は、種々の永久磁石の中で最も高い磁気エネルギー積を示し、価格も比較的安いため、各種電子機器へ積極的に採用されている。ここで、Ｒは希土類元素の１種又は２種以上、ＴＭはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを必須とする遷移金属元素の１種又は２種以上、Ｂはホウ素である。
希土類焼結磁石は、希土類合金を粉砕して得た合金粉末を磁界中で加圧成形することによって成形体を作製し、この成形体を焼結炉において所定温度に所定時間保持することによって作製されている。しかし、焼結炉内に成形体を暴露した状態で焼結すると、炉内の酸素や水蒸気などの不純物ガスと成形体とが接触する。例えば、Ｒ−ＴＭ−Ｂ系焼結磁石に含まれるＮｄなどの希土類元素が酸化すると、磁石の特性は大きく劣化する。したがって、密閉型の焼結容器内に収納された状態で成形体に対して焼結が施されていた。

特許文献１は、この焼結工程に有用な焼結容器を開示している。より詳しくは、特許文献１は、磁石用合金粉末を加圧成形して得られた成形体の収納を容易に行え、成形体の収納作業の自動化に適した焼結容器、この焼結容器を用いて希土類焼結磁石を製造する方法、さらに成形体を上記の焼結容器内に自動的に収納する装置を提供する。

特開２００２−２０８０３号公報

図７及び図８は、焼結容器２０内に成形体Ｇを置いた状態を示す図で、図７はその平面図、図８は図７のＢ−Ｂ矢視断面図である。焼結容器２０は、底床２１ａと底床２１ａから立設する側壁２１ｂとを備えたトレー２１と蓋２２とから構成されている。なお、図７は蓋２２を取り除いた状態を示している。特許文献１に開示されている成形体（磁石）は矩形状の形態を有し、成形体を横置きにした状態で焼結をする例を示している。しかし、成形体Ｇの断面形状によっては、成形体Ｇを図８に示すように縦置きにした状態で焼結を行う場合がある。なお、縦置きか横置きかは重心の位置によって判断することができる。同一物について、重心が相対的に高い状態でおかれている場合を縦置きといい、逆に重心が相対的に低い状態で置かれている場合を横置きという。また、その長辺をトレー２１の底床２１ａに対して垂直に置いた場合は縦置きといい、その長辺をトレー２１の底床２１ａに対して水平においた場合は横置きということができる。成形体Ｇを縦置きにした状態で焼結を行うと、図８に示すように、焼結後に成形体（焼結体）Ｇの上端部が垂れる変形を起すことがあった。この変形は、焼結容器２０の特定の部位に置かれた成形体Ｇに生じる。図７に示すように、焼結容器２０内に成形体Ｇを整列して置いているが、点線で囲まれている最外周に置かれた成形体Ｇに変形が生じるのである。そして、その変形の方向は焼結容器２０の中心に向かっている。

変形の生じた成形体（焼結体）Ｇは、変形の程度が大きいと製品として扱うことができず、歩留まりを低下させる。また、変形の程度が小さい場合には表面を加工することにより製品として扱うことができるが、加工能力の低下や加工工数の増加によって製品コストを上昇させる。
本発明は、このような技術的課題に基づいてなされたもので、縦置きされた成形体の焼結工程中における変形を抑制することのできるＲ−ＴＭ−Ｂ系焼結磁石の製造方法及び焼結方法の提供を課題とする。

成形体Ｇを縦置きした際に生じる変形の原因は明確にはなっていないが、本発明者等の検討によると以下の通りである。
Ｒ−ＴＭ−Ｂ系焼結磁石は、前述のようにＮｄ、Ｄｙ等の活性度の高いＲを３０ｗｔ％程度含んでいる。この活性度の高いＲが、焼結工程中に成形体Ｇ自身から放出されるＣ含有ガスと反応する。そのため、成形体Ｇの緻密化に必要なＲが不足する部分が生じてしまい、当該部分が緻密化しにくくなり、変形が生じる。しかし、これだけでは焼結容器２０の最外周に置かれた成形体Ｇのみに変形が生じることの理由付けとはならない。

前述した特許文献１には、焼結容器２０を用いることによって焼結容器２０内に置かれた成形体Ｇを均一に加熱することができる旨開示している。本発明者等もそのように考えていたが、焼結容器２０の最外周に置かれた成形体Ｇのみに変形が生じることから、焼結容器２０の内部における温度が不均一、特に焼結容器２０の最外周とその内側部分とで加熱温度に差異があるものと考えた。そこで、焼結容器２０内を加熱、昇温しながら温度分布を測定したところ、昇温過程において焼結容器２０の最外周に置かれた成形体Ｇの温度がその内側に置かれた成形体Ｇに比べて高いことが確認された。ここで、Ｒ−ＴＭ−Ｂ系焼結磁石は、真空中で焼結されるため、焼結工程中に加わる熱は焼結容器２０と接触していない部分については輻射熱のみとなる。図４はある時点における焼結容器２０内の温度分布を示しているが、焼結工程中の昇温過程において、焼結容器２０の最外周に置かれた成形体Ｇのしかも焼結容器２０の側壁２１ｂに対向する側面ａ（図８参照）が最も加熱温度が高くなる。

また、変形が生じた成形体（焼結体）Ｇの表層部のＣ量を測定したところ、収縮の少ない部分のＣ量が多く、収縮の多い部分のＣ量が少ないことを確認した。ここで、収縮の少ない部分とは成形体Ｇの側面ａであり、逆に収縮の多い部分とは側面ｂ（図８参照）である。収縮の多い側面ｂが本来の緻密化が行われているのに対して、収縮の少ない側面ａは緻密化が十分に進行しなかったとみなすことができる。また、収縮量の多い部分のＣ量は、成形体Ｇの時に測定したＣ量以下となっており、一方、収縮量の少ない部分は焼結工程中にＣ量が増加している。

Ｃ量が増加する要因はいくつかあるが、焼結工程中に成形体Ｇ自身から放出されるＣがその１つといえる。成形体Ｇには、成形時の潤滑及び配向性の向上を目的とした脂肪酸又は脂肪酸の誘導体、例えばステアリン酸系やオレイン酸系であるステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド等のＣを含有する助剤（組成物）が含まれており、助剤の構成元素であるＣが焼結工程の昇温過程で成形体ＧからＣ含有ガスとして放出される。放出されたＣ含有ガスが成形体Ｇに含まれるＲと反応することによりＣとＲの化合物が生成され、表層部のＣ量が増加したものと解される。焼結後においてＣ量が増加していることから、ＣとＲの化合物は一度生成されると１０００℃近傍の焼結温度では分解しない。

ここで、成形体ＧからＣ含有ガスが放出される温度と、ＲとＣとが反応する温度は一致していない。したがって、焼結工程中のある時点において焼結容器２０の内部に置かれた成形体Ｇに所定の温度差が生じていれば、特定の成形体ＧからはＣ含有ガスが発生している一方、他の成形体Ｇでは特定の成形体から放出されたＣ含有ガスと成形体ＧのＲとが反応することになる。図５はこのことを示しており、成形体Ｇの加熱温度と放出されたＣ含有ガス放出量の関係を示すグラフである。Ｃ含有ガスの放出ピークが２３０℃近傍にあることがわかる。また、ＲとＣの反応は４００℃以上で促進することを確認した。焼結容器２０の最外周に置かれた成形体Ｇの焼結容器２０の側壁２１ｂに対向する側面ａがＲとＣとが反応する温度に加熱され、その一方で、内側に置かれた成形体ＧがＣ含有ガスの放出される温度に加熱されていると、内側に置かれた成形体ＧからＣ含有ガスが放出されつつ焼結容器２０の最外周に置かれた成形体Ｇの側面ａにおいてＲとＣが反応する。したがって、当該成形体Ｇの側面ａは十分な緻密化に必要なＲが不足してしまい、変形が発生する。

以上の通りであり、Ｃ含有ガスの放出温度に加熱された成形体と、ＣとＲとの反応温度に加熱された成形体が共存しないように焼結雰囲気の温度を制御すれば縦置きした場合の変形を抑制することができるのである。
したがって本発明は、Ｒ（Ｒは希土類元素の１種又は２種以上）、ＴＭ（ＴＭはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを必須とする１種又は２種以上の遷移金属元素）及びＢ（ホウ素）を含むＲ−ＴＭ−Ｂ系焼結磁石の製造方法であって、所定組成の合金粉末及びＣ（炭素）含有組成物を含む原料組成物を磁場中にて加圧成形して成形体を得る成形工程と、成形体を所定温度にて所定時間保持する焼結工程と、を備え、原料組成物に含まれるＣ含有組成物に起因するＣ含有ガスが温度Ｔ（ただし、ＴはＣ含有ガス放出のピーク温度±３０℃）で放出され、放出されたＣ含有ガス中のＣと成形体中に含まれるＲとが反応を開始する温度をｔ（ただし、Ｔ＜ｔ）とすると、温度Ｔに加熱された成形体と温度ｔ以上に加熱された成形体の共存を回避するように焼結雰囲気の温度を制御して焼結工程を実行することを特徴とするＲ−ＴＭ−Ｂ系焼結磁石の製造方法を提供する。

上述したように、助剤を添加した場合には２３０℃近傍でＣ含有ガスの放出ピークを示し、かつｔはおよそ４００℃である。したがって、温度Ｔに加熱された成形体と温度ｔ以上に加熱された成形体の共存を回避するためには、焼結雰囲気中における全ての成形体の加熱温度が４００℃以下の時に、最も温度の低い成形体の加熱温度が２５０℃以上、望ましくは３００℃以上となるように焼結雰囲気の温度を制御する。

また、捉え方を変えると、焼結雰囲気中における全ての成形体の加熱温度がｔ以下の時に、最も加熱温度の低い成形体の温度が２５０℃以上にするためには、焼結雰囲気中における全ての成形体の加熱温度差を１５０℃以下とすればよい。

通常は成形体を焼結容器中に収容した状態で焼結を行うことから、焼結の昇温過程において焼結容器内でＴの温度領域とｔ以上の温度領域とが共存しないようにする必要がある。そこで本発明では、Ｒ（Ｒは希土類元素の１種又は２種以上）、ＴＭ（ＴＭはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを必須とする１種又は２種以上の遷移金属元素）及びＢ（ホウ素）を含むＲ−ＴＭ−Ｂ系焼結磁石用原料粉末からなる成形体を、底床と、底床から立設する側壁とを含む容器中に複数配列した状態で加熱保持する焼結方法であって、最外周に配列された成形体と側壁との間に、側壁からの輻射熱の一部又は全部を遮る遮蔽体を配置することを提案する。
前述したように、成形体への加熱は焼結容器からの輻射熱による。この輻射熱が最外周に置かれた成形体に直接輻射されることを防止するために、本発明の焼結方法は遮蔽体を配置する。昇温過程において、遮蔽体は焼結容器からの輻射熱を受けて焼結容器内の他の部分よりも温度が高くなるが、そのおかげで最外周に置かれた成形体の温度が他の位置にある成形体に比べて著しく高くなることはない。つまり、焼結容器内に置かれた成形体の温度差は是正され、焼結の昇温過程において焼結容器内でＴの温度領域とｔ以上の温度領域との共存を回避することができる。

本発明の焼結方法において、遮蔽体は、配列された複数の成形体を取り囲むように配置することが、変形抑制にとって望ましい。
また、遮蔽体としては、焼結工程において、ガス発生量が少ないことやガスが成形体に影響を及ぼさない機能を果たす材質、形状の遮蔽体であればよいが、成形体を焼結して得られる焼結体と実質的に同一の材質を用いることが望ましい。焼結工程中に遮蔽体からＣ含有ガスが放出されたとしても、それは成形体から発生されるガスと同質であり、焼結に悪影響を与えないからである。
なお、本発明の焼結方法は、成形体が縦置きされている場合に有効である。横置きの場合には、変形発生の虞が少ないからである。

以上説明したように、本発明によれば、成形体を縦置きした場合に焼結工程で生じる変形を抑制することができる。

以下本発明を具体的な実施の形態に基づいて説明する。
本発明が適用されるＲ−ＴＭ−Ｂ系焼結磁石の組成は目的に応じ選択すればよいが、磁気特性に優れた磁石を得るためには、焼結後の磁石組成においてＲ：２０〜４０ｗｔ％、Ｂ：０．５〜４．５ｗｔ％、ＴＭ：残部、となるような配合組成とすることが望ましい。ここで、本発明におけるＲはＹを含む概念を有しており、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｙｂ、Ｌｕ及びＹの１種又は２種以上から選択される。Ｒの量が２０ｗｔ％未満であると、Ｒ−ＴＭ−Ｂ系焼結磁石の主相となるＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相の生成が十分ではなく軟磁性を持つα−Ｆｅなどが析出し、保磁力が著しく低下する。一方、Ｒが４０ｗｔ％を超えると主相であるＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相の体積比率が低下し、残留磁束密度が低下する。またＲが酸素と反応し、含有する酸素量が増え、これに伴い保磁力発生に有効なＲ−リッチ相が減少し、保磁力の低下を招くため、Ｒの量は２０〜４０ｗｔ％とする。Ｎｄは資源的に豊富で比較的安価であることから、希土類元素Ｒとしての主成分をＮｄとすることが好ましい。

また、ホウ素Ｂが０．５ｗｔ％未満の場合には高い保磁力を得ることができない。ただし、ホウ素Ｂが４．５ｗｔ％を超えると残留磁束密度が低下する傾向がある。したがって、上限を４．５ｗｔ％とする。望ましいホウ素Ｂの量は０．５〜１．５ｗｔ％である。
さらに、保磁力を改善するために、Ｍを加えてＲ−ＴＭ−Ｂ−Ｍ系の希土類永久磁石とすることもできる。ここで、Ｍとしては、Ａｌ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｍｇ、Ｓｉ、Ｃｕ、Ｃ、Ｎｂ、Ｓｎ、Ｗ、Ｖ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｍｏ、Ｂｉ、Ａｇ及びＧａなどの元素を１種又は２種以上添加することができる。

Ｒ−ＴＭ−Ｂ系焼結磁石を得るための原料合金は、例えば、ストリップキャスト法により得ることができる。ストリップキャスト法は、原料金属をＡｒガス雰囲気などの非酸化雰囲気中で溶解して得た溶湯を回転するロールの表面に噴出させる。ロールで急冷された溶湯は、薄板または薄片（鱗片）状に急冷凝固される。この急冷凝固された合金は、結晶粒径が１〜５０μｍの均質な組織を有している。また、急冷凝固された合金は、後の粉砕粉末の粒度分布をシャープにし磁気特性を向上させるために、厚さが０．０５〜３ｍｍ、Ｒリッチ相が５μｍ以下に微細分散した金属組織とすることが望ましい。

粉砕し難い金属間化合物（Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ）を含む原料合金は、水素吸蔵・脱水素処理を施して解砕を容易にする。
水素吸蔵は、原料合金を常温下で水素含有雰囲気に曝すことにより行うことができる。水素吸蔵反応は発熱反応であるため、温度上昇に伴って吸蔵水素量が低下することを防止するために、反応容器を冷却する等の手段を適用してもよい。

水素吸蔵が終了した後に、水素吸蔵が行われた原料合金を加熱保持する脱水素処理が施される。この処理は、永久磁石として不純物となる水素を減少させることを目的として行われる。加熱保持の温度は、２００℃以上、望ましくは３５０℃以上とする。保持時間は、保持温度との関係、ＳＣ合金の厚さ等によって変わるが、少なくとも３０分以上、望ましくは１時間以上とする。脱水素処理は、真空中又はＡｒガスフローにて行う。なお、脱水素処理は必須の処理ではない。

水素吸蔵処理（さらには脱水素処理）された原料合金は、気流式粉砕機を用いて平均粒径１〜１０μｍ程度まで微粉砕処理される。この微粉砕処理過程での酸素量増加を抑制するため、気流式粉砕機に用いる非酸化性ガス中に含まれる酸素量を５０００ｐｐｍ以下、望ましくは３０００ｐｐｍ以下とする。
次に、得られた微粉末は磁場中成形に供される。この磁場中成形は、１２〜２０ｋＯｅ（９６０〜１６００ｋＡ／ｍ）前後の磁場中で、０．３〜３．０ｔ／ｃｍ²（３０〜３００ＭＰａ）前後の圧力で行えばよい。

磁場中成形後、その成形体を真空又は非酸化性ガス雰囲気中で焼結する。焼結温度は、組成、粉砕方法、平均粒径と粒度分布の違い等、諸条件により調整する必要があるが、１０００〜１１００℃で１〜１０時間程度焼結すればよい。この焼結工程の温度制御に本発明の特徴があるが、この点については後述する。

焼結後、得られた焼結体に時効処理を施すことができる。この工程は、保磁力を制御する重要な工程である。時効処理を２段に分けて行う場合には、８００℃近傍、６００℃近傍での所定時間の保持が有効である。８００℃近傍での熱処理を焼結後に行うと、保磁力が増大する。また、６００℃近傍の熱処理で保磁力が大きく増加するため、時効処理を１段で行う場合には、６００℃近傍の時効処理を施すとよい。

焼結体を得た後に、保護膜を形成することが望ましい。Ｒ−ＴＭ−Ｂ系焼結磁石は耐食性が劣るからである。保護膜の形成は、保護膜の種類に応じて公知の手法に従って行えばよい。例えば、電解メッキの場合には、焼結体加工、バレル研磨、脱脂、水洗、酸エッチング、水洗、電解メッキによる成膜、水洗、乾燥という常法を採用することができる。

次に、焼結工程中における焼結温度の制御の内容について図６に基づいて説明する。図６は焼結工程中における保持時間を横軸に、また温度を縦軸にしたグラフである。図６において、４００℃以上の温度域がＣとＲとの反応温度域であり、２５０℃近傍の帯状の温度領域がＣ含有ガス放出温度Ｔである。前述したように、焼結雰囲気内を完全に均一な温度に制御することは困難であるため、焼結過程において各成形体の加熱温度には差が生ずる。最も加熱温度の高い成形体の加熱履歴をｍａｘとして、また最も加熱温度の低い成形体の加熱履歴をｍｉｎ１及びｍｉｎ２として図６中に示している。

いま、最も加熱温度の高い成形体の加熱温度が４００℃に達した時点（時間 ｈ３）において、最も加熱温度の低い成形体の加熱履歴がｍｉｎ１の場合は、加熱温度がＣ含有ガス放出温度Ｔを超えている。したがって、焼結雰囲気中に、Ｃ含有ガス放出温度Ｔに加熱された成形体と、ＣとＲとの反応温度に加熱された成形体とは共存しない。しかし、最も加熱温度の低い成形体の加熱履歴がｍｉｎ２の場合には、時間ｈ３において加熱温度がＣ含有ガス放出温度Ｔの範囲にあるから、Ｃ含有ガス放出温度Ｔに加熱された成形体とＣとＲとの反応温度に加熱された成形体とが共存してしまう。つまり、ｍｉｎ１の加熱履歴を境界として、それよりも昇温速度が速い場合にはＣ含有ガス放出温度Ｔに加熱された成形体と、ＣとＲとの反応温度に加熱された成形体とは共存することがなく、本発明はこれにしたがって焼結を行うものである。逆に、ｍｉｎ１の加熱履歴よりも昇温速度が遅い場合にはＣ含有ガス放出温度Ｔに加熱された成形体とＣとＲとの反応温度に加熱された成形体とが共存することになる。

本発明者等の検討によると、ガス放出のピークは２３０℃近傍にあった。しかし、このピーク温度の近傍においてもガス放出は相当程度行われている。したがって、本発明におけるＣ含有ガス放出温度Ｔは、このピーク温度Ｔｐ±３０℃としている。また、焼結は通常真空下で行われるが、焼結容器内で放出されるガスは、ある程度の時間は焼結容器内に滞留する。したがって、ＣとＲの反応が生じてしまう。

焼結過程における成形体の温度を以上のような条件にすれば成形体の焼結過程における変形を抑制することができることは以上の通りであるが、焼結容器中でこの制御を実現する具体的な方法について図１〜図３に基づいて以下説明する。
図１は、焼結容器２０を用いて焼結を行っている様子を示す図である。図１に示すように、焼結炉１には、加熱ヒータ３が配設されており、この加熱ヒータ３により焼結容器２０内に置かれた成形体を焼結温度まで加熱する。焼結容器２０は、焼結炉１内に配設された架台４に載置された状態で焼結に供される。

図２は焼結容器２０内に成形体（焼結体）Ｇを置いた状態を示す図、図３は図２のＡ−Ａ矢視断面図である。
図２及び図３は各々図７及び図８に相当する図であり、図７及び図８と同一部分には同一の符号を付している。以下では図７及び図８との相違点を中心に説明する。
図２及び図３に示すように、本実施の形態においては、成形体Ｇとトレー２１の側壁２１ｂとの間に遮蔽体５を配設している。遮蔽体５は、成形体Ｇを取り囲むように配設してある。この遮蔽体５は、トレー２１の側壁２１ｂからの輻射熱を受けて加熱される。つまりこの遮蔽体５は、図７及び図８で示した従来の焼結法で最も加熱温度が高くなった最外周に置かれた成形体Ｇの代わりとなるものである。そのために遮蔽体５に取り囲まれた成形体Ｇの変形が抑制される。

遮蔽体５は上述のような機能を果たすものであれば、材質、サイズ等に何ら制限はない。もちろん、焼結雰囲気に曝されるものであるから、それに耐え得る耐熱性を備えている材料であることが必要である。例えば、ステンレス鋼を遮蔽体５として用いても、変形抑制の効果を得ることができることを確認している。ただし、焼結過程で焼結に悪影響を与えるガス等を放出するものの使用は避けるべきである。この点を考慮すると、成形体Ｇと実質的に同一の材質を遮蔽体５に用いるのが望ましい。ここで、実質的に同一の材質とは、化学組成が完全に一致することを意味しておらず、Ｒ−ＴＭ−Ｂ系焼結磁石と認められる組成であれば実質的に同一とする。また、遮蔽体５は成形体Ｇを用いることもできるし、焼結体を用いることもできる。

以下本発明を具体的な実施例に基づいて説明する。
３０．０ｗｔ％Ｎｄ−２．０ｗｔ％Ｄｙ−０．５ｗｔ％Ｃｏ−０．２ｗｔ％Ａｌ−０．０８ｗｔ％Ｃｕ−１．０ｗｔ％Ｂ−残部Ｆｅからなる厚さ５００μｍの合金をストリップキャスト法により作製した。
得られたストリップキャスト合金に室温で水素を吸蔵させた後に、５００℃の温度下で脱水素する水素吸蔵・脱水素処理を行った。
水素吸蔵・脱水素処理がなされた合金をジェットミルで平均粒径が５μｍになるまで微粉砕した。なお、微粉砕に先立って、ステアリン酸亜鉛（Ｃ含有組成物）を０．１ｗｔ％添加した。
微粉砕によって得られた微粉末を、磁場中で所定形状に成形した。なお、印加磁場は１３００ｋＡ／ｍ、成形圧力は９８ＭＰａであり、得られた成形体の重さは１２０ｇである。

次に、得られた成形体を、図２、図３に示すように遮蔽体５を配置した焼結容器２０に配列して焼結を行った（実施例）。なお、焼結容器２０の底床２１ａの寸法は３００×４２０ｍｍであり、そこに合計８０個の成形体Ｇを配列した。比較例として、遮蔽体５を設けない以外は以上と同様にして焼結を行った。ただし、遮蔽体５が存在しないため１０個だけ成形体Ｇを多く配置することができた。

成形体Ｇを配列した焼結容器２０を図１に示すように焼結炉１中に設置した後に炉内を昇温して真空焼結を行った。焼結条件は、１０５０℃の温度で４時間保持するというものである。なお、昇温の過程で、焼結容器２０の中心部及び最外周に置かれた成形体Ｇの温度を測定したところ、実施例は４００℃における中心部と最外周部の温度差は５０℃以下、比較例は４００℃における中心部と最外周の温度差は２００℃であった。焼結終了後に時効処理（５５０℃×１時間、９００℃×１時間）を施して、Ｒ−ＴＭ−Ｂ系焼結磁石を得た。

焼結後に変形が生じた磁石の個数を数えた。その結果を表１に示す。表１に示すように、遮蔽体５を設けることにより、変形した焼結磁石の個数が大幅に減少し歩留まり向上に寄与することがわかる。

次に、焼結磁石の磁気特性（残留磁束密度（Ｂｒ）、保磁力（ＨｃＪ）、最大エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）及び密度（Ｄ）を測定した。測定は、実施例（遮蔽体有）及び比較例（遮蔽体無）ともに、焼結容器２０の中心部及び最外周に置かれた５つの焼結磁石について行った。その結果を表２に示すが、実施例及び比較例のいずれにおいても、最外周に置かれた焼結磁石の方が中央部に置かれた焼結磁石に比べて保磁力（ＨｃＪ）が低下する。また、遮蔽体５を設けていない比較例は、中央部及び最外周の保磁力（ＨｃＪ）の差が大きいことがわかる。

焼結炉中に焼結容器を配設した様子を示す図である。 本実施の形態における焼結容器中に成形体を置いた様子を示す平面図である。 本実施の形態における焼結容器中に成形体を置いた様子を示す断面図である。 焼結容器中の温度分布を示す図である。 焼結温度とＣ含有ガスの発生との関係を示すグラフである。 本発明の焼結条件を説明するためのグラフである。 従来における焼結容器中に成形体を置いた様子を示す平面図である。 従来における焼結容器中に成形体を置いた様子を示す断面図である。

符号の説明

１…焼結炉、３…加熱ヒータ、４…架台、５…遮蔽体、２０…焼結容器、２１…トレー、２１ａ…底床、２１ｂ…側壁、２２…蓋、Ｇ…成形体（焼結体）

Claims (7)

1. Ｒ（Ｒは希土類元素の１種又は２種以上）、ＴＭ（ＴＭはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを必須とする１種又は２種以上の遷移金属元素）及びＢ（ホウ素）を含むＲ−ＴＭ−Ｂ系焼結磁石の製造方法であって、
   所定組成の合金粉末及びＣ（炭素）含有組成物を含む原料組成物を磁場中にて加圧成形して成形体を得る成形工程と、
   前記成形体を所定温度にて所定時間保持する焼結工程と、を備え、
   前記原料組成物に含まれる前記Ｃ含有組成物に起因するＣ含有ガスが温度Ｔ（ただし、ＴはＣ含有ガス放出のピーク温度±３０℃）で放出され、放出された前記Ｃ含有ガス中のＣと前記成形体中に含まれるＲとが反応を開始する温度をｔ（ただし、Ｔ＜ｔ）とすると、
   前記温度Ｔに加熱された成形体と前記温度ｔ以上に加熱された成形体の共存を回避するように焼結雰囲気の温度を制御して前記焼結工程を実行することを特徴とするＲ−ＴＭ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
2. 前記温度Ｔに加熱された前記成形体と前記温度ｔ以上に加熱された前記成形体の共存を回避するために、焼結中における全ての前記成形体の加熱温度が４００℃以下の時に、最も加熱温度の低い前記成形体の温度を２５０℃以上に制御することを特徴とする請求項１に記載のＲ−ＴＭ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
3. 前記温度ｔ以下の温度範囲において、焼結中における全ての前記成形体の加熱温度差を１５０℃以下に制御することを特徴とする請求項１又は２に記載のＲ−ＴＭ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
4. Ｒ（Ｒは希土類元素の１種又は２種以上）、ＴＭ（ＴＭはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを必須とする１種又は２種以上の遷移金属元素）及びＢ（ホウ素）を含むＲ−ＴＭ−Ｂ系焼結磁石用原料粉末からなる成形体を、底床と、前記底床から立設する側壁とを含む容器中に複数配列した状態で加熱保持する焼結方法であって、
   最外周に置かれた前記成形体と前記側壁との間に、前記側壁からの輻射熱の一部又は全部を遮る遮蔽体を配置することを特徴とするＲ−ＴＭ−Ｂ系焼結磁石の焼結方法。
5. 前記遮蔽体は、置かれた複数の前記成形体を取り囲むように配置することを特徴とする請求項４に記載のＲ−ＴＭ−Ｂ系焼結磁石の焼結方法。
6. 前記遮蔽体は、前記成形体を焼結して得られる焼結体と実質的に同一の材質を用いることを特徴とする請求項４又は５に記載のＲ−ＴＭ−Ｂ系焼結磁石の焼結方法。
7. 前記成形体は、前記容器内に縦置きされた状態で焼結されることを特徴とする請求項４〜６のいずれかに記載のＲ−ＴＭ−Ｂ系焼結磁石の焼結方法。

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