JP2008222776A

JP2008222776A - 熱伝導性シリコーングリース組成物

Info

Publication number: JP2008222776A
Application number: JP2007060070A
Authority: JP
Inventors: Kunihiro Yamada; 邦弘山田
Original assignee: Shin Etsu Chemical Co Ltd
Current assignee: Shin Etsu Chemical Co Ltd
Priority date: 2007-03-09
Filing date: 2007-03-09
Publication date: 2008-09-25

Abstract

【課題】熱伝導性及び絶縁性の両方に優れた熱伝導性シリコーングリース組成物を提供する。
【解決手段】（Ａ）下記平均組成式（１）：Ｒ¹ _aＳｉＯ_(4-a)/2（式中、Ｒ¹は独立に非置換または置換の炭素原子数１〜１８の一価炭化水素基であり、ａは１．８≦ａ≦２．２を満たす数である。）で表され、２５℃における動粘度が１０〜１００，０００ｍｍ²／ｓであるオルガノポリシロキサン：１００容量部、および（Ｂ）平均粒径が０．５〜５０μｍであり、酸素含有率が０．５〜５．０質量％であるアルミニウム粉末：５００〜１３００容量部を含有してなる熱伝導性シリコーングリース組成物。
【選択図】なし

Description

本発明は、熱伝導性及び絶縁性の両方に優れた熱伝導性シリコーングリース組成物に関する。

電子部品の多くは使用中に熱を発生させるので、その電子部品を適切に機能させるためには、その電子部品から熱を取り除くことが必要である。特にパーソナルコンピューターに使用されているＣＰＵ等の集積回路素子は、動作周波数の高速化により発熱量が増大しており、熱対策が重要な問題となっている。

この熱を除去する手段として多くの方法が提案されている。特に発熱量の多い電子部品では、電子部品とヒートシンク等の部材との間に熱伝導性グリースや熱伝導性シートなどの熱伝導性材料を介在させて熱を逃がす方法が提案されている（特許文献１、特許文献２参照）。

また、このような熱伝導性材料としては、シリコーンオイルをベースとし、酸化亜鉛やアルミナ粉末を配合した放熱グリースが知られている（特許文献３、特許文献４参照）。

更に、熱伝導性を向上させるため、窒化アルミニウム粉末を用いた熱伝導性材料として、上記特許文献１には、液状オルガノシリコーンキャリアと、シリカファイバーと、デンドライト状酸化亜鉛、薄片状窒化アルミニウム、及び薄片状窒化ホウ素から選択される少なくとも１種とからなる揺変性熱伝導材料が開示されている。特許文献５には、特定のオルガノポリシロキサンに一定粒径範囲の球状六方晶系窒化アルミニウム粉末を配合して得たシリコーングリース組成物が開示されている。特許文献６には、粒径の細かい窒化アルミニウム粉末と粒径の粗い窒化アルミニウム粉末とを組み合わせた熱伝導性シリコーングリースが開示されている。特許文献７には、窒化アルミニウム粉末と酸化亜鉛粉末とを組み合わせた熱伝導性シリコーングリースが開示されている。特許文献８には、オルガノシランで表面処理した窒化アルミニウム粉末を用いた熱伝導性グリース組成物が開示されている。

窒化アルミニウムの熱伝導率は７０〜２７０Ｗ／（ｍ・Ｋ）であり、ダイヤモンドの熱伝導率はこれより高く９００〜２，０００Ｗ／（ｍ・Ｋ）である。特許文献９には、シリコーン樹脂、ダイヤモンド、酸化亜鉛および分散剤を含む熱伝導性シリコーン組成物が開示されている。

また、金属は熱伝導率の高い材料であり、電子部品の絶縁を必要としない個所には使用可能である。特許文献１０には、シリコーンオイル等の基油に金属アルミニウム粉末を混合して得た熱伝導性グリース組成物が開示されている。

金属アルミニウム粉末は、シリコーンオイル等への濡れ性が非常に良いため充填率を上げ易く、高熱伝導性を得るためには非常に有効な熱伝導性充填剤である。しかし、金属粉末であるため導電性を有するので、絶縁を必要とする箇所には使用しがたい。一方、アルミナ粉末、酸化亜鉛粉末などの金属酸化物粉末や、窒化アルミニウム粉末、窒化ホウ素粉末、窒化ケイ素などのセラミック粉末は、絶縁性を有するが、シリコーンオイル等への濡れ性が十分でないため高充填しづらい。これらの絶縁性の粉末を使用した場合、金属アルミニウム粉末を使用した場合ほど高い熱伝導性を得ることはできない。即ち、熱伝導性と絶縁性の両方に優れた熱伝導性シリコーングリース組成物を得ることは難しい。
特開昭５６−２８２６４号公報特開昭６１−１５７５８７号公報特公昭５２−３３２７２号公報特公昭５９−５２１９５号公報特開平２−１５３９９５号公報特開平３−１４８７３号公報特開平１０−１１０１７９号公報特開２０００−６３８７２号公報特開２００２−３０２１７号公報特開２０００−６３８７３号公報

本発明は、上記事情に鑑みなされたもので、熱伝導性及び絶縁性の両方に優れた熱伝導性シリコーングリース組成物を提供することを目的とする。

本発明者らは、上記目的を達成するため種々検討した結果、オイル状のオルガノポリシロキサンに平均粒径が０．５〜５０μｍであり且つ酸素含有率が０．５〜５．０質量％であるアルミニウム粉末を高充填することにより得られた熱伝導性シリコーングリース組成物が熱伝導性及び絶縁性の両方に優れることを見出し、本発明をなすに至った。

即ち、本発明は、
（Ａ）下記平均組成式（１）：
Ｒ¹ _aＳｉＯ_(4-a)/2 （１）
（式中、Ｒ¹は独立に非置換または置換の炭素原子数１〜１８の一価炭化水素基であり、ａは１．８≦ａ≦２．２を満たす数である。）
で表され、２５℃における動粘度が１０〜１００，０００ｍｍ²／ｓであるオルガノポリシロキサン：１００容量部、および
（Ｂ）平均粒径が０．５〜５０μｍであり、酸素含有率が０．５〜５．０質量％であるアルミニウム粉末：５００〜１３００容量部
を含有してなる熱伝導性シリコーングリース組成物を提供する。

本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物は良好な熱伝導性を発揮するので、該組成物を発熱体と放熱体との間に介在させることにより、該発熱体から発生する熱を効率よく該放熱体へ放散させることができる。また、本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物は、ディスペンス性、即ち、基材に塗布するときの作業性に優れるので、発熱体や放熱体等の基材に容易に塗布することができる。さらに、本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物は、絶縁性にも優れているので、絶縁を必要とする箇所にも好適に使用することができる。よって、本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物により、発熱性電子部品やそれを用いた電子機器等から熱を効果的に逃がすことができ、これら電子部品や電子機器の安定性や寿命を大幅に改善することができる。このような電子部品や電子機器としては、例えば、一般の電源；電源用パワートランジスタ、パワーモジュール、サーミスタ、熱電対、温度センサなどの電子機器；パーソナルコンピューター、デジタルビデオディスクドライブ等の電子機器に用いられるＬＳＩ、ＣＰＵ等の集積回路素子などの発熱性電子部品が挙げられる。

以下、本発明を詳細に説明する。なお、本発明において、「容量部」および「体積％」で表わされる量、粘度、ならびに動粘度は２５℃における値である。また、本発明において、「球状」とは、真球の形状だけでなく、最長軸の長さ／最短軸の長さ（アスペクト比）が、通常、１〜４、好ましくは１〜２、より好ましくは１〜１．６、さらにより好ましくは１〜１．４の範囲にある変形した球の形も包含する。更に、本発明において、平均粒径は、例えば、レーザー回折法等により体積基準の累積平均径として求めることができる。

［（Ａ）成分］
（Ａ）成分は、下記平均組成式（１）：
Ｒ¹ _aＳｉＯ_(4-a)/2 （１）
（式中、Ｒ¹は独立に非置換または置換の炭素原子数１〜１８の一価炭化水素基であり、ａは１．８≦ａ≦２．２を満たす数である。）
で表され、２５℃における動粘度が１０〜１００，０００ｍｍ²／ｓであるオルガノポリシロキサンである。（Ａ）成分は一種単独で使用しても、二種以上を併用してもよい。

上記Ｒ¹は独立に非置換または置換の炭素原子数１〜１８の一価炭化水素基である。Ｒ¹としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ネオペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、ノニル基、デシル基、ドデシル基、テトラデシル基、ヘキサデシル基、オクタデシル基等のアルキル基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基等のシクロアルキル基；ビニル基、アリル基、プロペニル基、イソプロペニル基、ブテニル基、へキセニル基、オクテニル基等のアルケニル基；フェニル基、トリル基、キシリル基、ナフチル基等のアリール基；ベンジル基、２−フェニルエチル基、２−フェニルプロピル基、２−メチル−２−フェニルプロピル基等のアラルキル基；３，３，３−トリフルオロプロピル基、２−（ノナフルオロブチル）エチル基、２−（ヘプタデカフルオロオクチル）エチル基、ｐ−クロロフェニル基等のハロゲン置換炭化水素基などが挙げられるが、特にメチル基、フェニル基、炭素原子数６〜１８のアルキル基が好ましい。Ｒ¹は炭素原子数６〜１８のアルキル基を含むことが好ましく、具体的には、全Ｒ¹のうち、好ましくは２０〜８０モル％、より好ましくは３０〜７０モル％が炭素原子数６〜１８のアルキル基である。

上記ａは、シリコーングリース組成物として本発明組成物に要求される稠度の観点から、通常、１．８≦ａ≦２．２を満たす数であり、特に好ましくは１．９≦ａ≦２．１を満たす数である。

また、（Ａ）成分の２５℃における動粘度は、通常、１０〜１００，０００ｍｍ²／ｓであり、特に１０〜１０，０００ｍｍ²／ｓであることが好ましい。該動粘度が１０ｍｍ²／ｓより低いと、得られるシリコーングリース組成物からオイルブリードが発生しやすくなる。該動粘度が１００，０００ｍｍ²／ｓより大きいと、得られるシリコーングリース組成物の流動性が乏しくなりやすい。なお、本発明において、動粘度はオストワルド粘度計により測定した２５℃における値である。

（Ａ）成分としては、例えば、下記式：

（式中、Ｒ¹は前記と同様であり、ｎはこのオルガノポリシロキサンの２５℃における動粘度が１０〜１００，０００ｍｍ²／ｓとなる数である。）
で表されるオルガノポリシロキサンが挙げられ、その具体例としては、

などが挙げられる。

［（Ｂ）成分］
（Ｂ）成分は、平均粒径が０．５〜５０μｍであり、酸素含有率が０．５〜５．０質量％であるアルミニウム粉末であり、本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物において熱伝導性充填剤として機能する。（Ｂ）成分のアルミニウム粉末は、シリコーンオイルへの良好な濡れ性は維持しつつも、適度な酸素含有率を有することで従来のアルミニウム粉末よりも低い導電性を有する。従って、（Ｂ）成分のアルミニウム粉末を含有する熱伝導性シリコーングリース組成物は、従来のアルミニウム粉末を含有する熱伝導性グリースよりも良好な絶縁性を示す。（Ｂ）成分は、一種単独で使用しても、二種以上を併用してもよい。

（Ｂ）成分の形状には特に制限はなく、その例としては、球状、樹枝状、りん片状、針状、不規則形状等が挙げられる。（Ｂ）成分を前記熱伝導性シリコーングリース組成物中に高充填するためには、（Ｂ）成分の粒子形状が、樹枝状、りん片状、針状、不規則形状等の、かさ密度の大きい形状であるよりも、球状であることが好ましい。

（Ｂ）成分の平均粒径は、通常、０．５〜５０μｍ、好ましくは１．０〜３０μｍ、更に好ましくは１．０〜２０μｍの範囲内である。該平均粒径が０．５μｍ未満であると、前記熱伝導性シリコーングリース組成物中に（Ｂ）成分を高充填するのが難しくなるおそれがある。該平均粒径が５０μｍを超えると、該熱伝導性シリコーングリース組成物が不均一となる場合がある。

（Ｂ）成分の酸素含有率は、通常、０．５〜５．０質量％、好ましくは０．５〜３．０質量％である。該酸素含有率が０．５質量％より小さいと、得られる熱伝導性シリコーングリース組成物は良好な絶縁性を示しにくくなる。該酸素含有率が５．０質量％よりも大きいと、（Ｂ）成分は（Ａ）成分との濡れ性が悪くなりやすい。

（Ｂ）成分の酸素含有率を上記範囲内とする方法としては、例えば、（Ｂ）成分を数百℃の高温槽に放置し酸化を進行させる方法、恒温高湿槽などの機器を使用し（Ｂ）成分を高温多湿下で放置する方法などが挙げられる。しかしながら、（Ｂ）成分の酸素含有率を上記範囲内とすることができる限り、特にこれらの方法に制限されるものではない。

（Ｂ）成分の酸素含有率は、JIS Z 2613に規定された不活性ガス融解−赤外線吸収法に準拠して測定することができる。

（Ｂ）成分の添加量は、（Ａ）成分のオルガノポリシロキサン１００容量部に対して、通常、５００〜１３００容量部、好ましくは７００〜１１００容量部である。該添加量が５００容量部より小さいと、得られる組成物は、熱伝導率が低下しやすく、また、（Ｂ）成分の沈降が進行するおそれがある。該添加量が１３００容量部より大きいと、得られる組成物は、流動性が乏しくなり、作業性が低下する場合がある。

［（Ｃ）成分］
本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物の熱伝導性を更に向上させるため、該熱伝導性シリコーングリース組成物には（Ｃ）成分として、アルミニウム粉末以外の、平均粒径が０．１〜５．０μｍである熱伝導性粉末を添加してもよい。（Ｃ）成分が前記熱伝導性シリコーングリース組成物中に充填された（Ｂ）成分の隙間に入り込むことで、該組成物における熱伝導性粉末（（Ｂ）および（Ｃ）成分）全体の充填性が更に向上する。また、該組成物の安定性が更に向上し、オイル分離が更に防ぎやすくなる。（Ｃ）成分は、一種単独で使用しても、二種以上を併用してもよい。

（Ｃ）成分としては、例えば、酸化亜鉛粉末、酸化アルミニウム粉末、窒化ホウ素粉末、窒化アルミニウム粉末、炭化ケイ素粉末などが挙げられる。

（Ｃ）成分の平均粒径は、通常、０．１〜５．０μｍの範囲内、好ましくは０．２〜３．０μｍの範囲内である。該平均粒径が０．１μｍ未満であると、（Ｃ）成分のかさ密度が大きくなりやすいので、前記熱伝導性シリコーングリース組成物中に（Ｃ）成分を高充填するのが難しくなるおそれがある。該平均粒径が５．０μｍを超えると、大粒径の（Ｂ）成分と小粒径の（Ｃ）成分との組合せによる細密充填を行いにくくなる。

（Ｃ）成分を本発明の組成物に添加する場合、その添加量は、（Ａ）成分のオルガノポリシロキサン１００容量部に対して、通常、５０〜５００容量部、好ましくは１００〜４００容量部である。該添加量が５０容量部より小さいと、（Ｃ）成分の添加による効果を得にくい。該添加量が５００容量部より大きいと、得られる組成物は、流動性が乏しくなり、作業性が低下する場合がある。

なお、（Ｃ）成分を本発明組成物に添加する場合、（Ｂ）および（Ｃ）成分の合計の添加量は、本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物に対して、６０〜９０体積％であることが好ましく、特に７０〜８５体積％であることが好ましい。

［（Ｄ）成分］
本発明組成物には、更に任意成分として、（Ｄ）成分を配合することができる。（Ｄ）成分はウェッター成分であり、（Ｂ）成分のアルミニウム粉末の表面および場合により添加される（Ｃ）成分の熱伝導性粉末の表面を（Ｄ）成分で処理することにより、これらの粉末とベースオイルである（Ａ）成分との濡れ性をよくすることができる。結果として、（Ｄ）成分は、これらの粉末の高充填化を補助する。（Ｄ）成分としては、例えば、下記の（Ｄ−１）および（Ｄ−２）成分が挙げられる。

・（Ｄ−１）成分
（Ｄ−１）成分は、下記一般式（２）：
Ｒ² _bＲ³ _cＳｉ（ＯＲ⁴）_4-b-c （２）
（式中、Ｒ²は炭素原子数９〜１５のアルキル基であり、Ｒ³は独立に非置換または置換の炭素原子数１〜８の一価炭化水素基であり、Ｒ⁴は炭素原子数１〜６のアルキル基であり、ｂは１〜３の整数であり、ｃは０〜２の整数であり、ただし、ｂ＋ｃは１〜３の整数である。）
で表されるアルコキシシランである。（Ｄ−１）成分は、一種単独で使用しても、二種以上を併用してもよい。

上記Ｒ²は炭素原子数９〜１５のアルキル基であり、その具体例としては、ノニル基、デシル基、ドデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基等が挙げられる。該炭素原子数が９より小さいと、（Ａ）成分のオルガノポリシロキサンと（Ｂ）および（Ｃ）成分の粉末との濡れ性が十分でなくなるおそれがあり、１５より大きいと、（Ｃ）成分が常温で固化しやすいのでその取り扱いが不便になりやすい上、得られる組成物の低温特性が低下するおそれがある。

上記Ｒ³は独立に非置換または置換の炭素原子数１〜８の飽和もしくは不飽和の一価炭化水素基であり、その具体例としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ヘキシル基、オクチル基等のアルキル基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基等のシクロアルキル基；ビニル基、アリル基等のアルケニル基；フェニル基、トリル基等のアリール基；ベンジル基、２−フェニルエチル基、２−フェニルプロピル基、２−メチル−２−フェニルプロピル基等のアラルキル基；３，３，３−トリフロロプロピル基、２−（ノナフルオロブチル）エチル基、２−（ヘプタデカフルオロオクチル）エチル基、ｐ−クロロフェニル基等のハロゲン置換炭化水素基などが挙げられるが、特にメチル基、エチル基が好ましい。

上記Ｒ⁴は炭素原子数１〜６のアルキル基であり、その具体例としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基などが挙げられ、特にメチル基、エチル基が好ましい。

上記ｂは、通常、１〜３の整数であるが、特に１であることが好ましい。上記ｃは０〜２の整数である。ただし、ｂ＋ｃは１〜３の整数である。

（Ｄ−１）成分としては、例えば、次のものが挙げられる。
Ｒ²Ｓｉ（ＯＲ⁴）₃、
Ｒ²Ｒ³Ｓｉ（ＯＲ⁴）₂、Ｒ² ₂Ｓｉ（ＯＲ⁴）₂
Ｒ²Ｒ³ ₂Ｓｉ（ＯＲ⁴）、Ｒ² ₂Ｒ³Ｓｉ（ＯＲ⁴）、Ｒ² ₃Ｓｉ（ＯＲ⁴）
（式中、Ｒ²〜Ｒ⁴は前記と同様である。）
（Ｄ−１）成分の具体例としては、次のものが挙げられる。
Ｃ₁₀Ｈ₂₁Ｓｉ（ＯＣＨ₃）₃、
Ｃ₁₂Ｈ₂₅Ｓｉ（ＯＣＨ₃）₃、
Ｃ₁₀Ｈ₂₁Ｓｉ（ＣＨ₃）（ＯＣＨ₃）₂、
Ｃ₁₀Ｈ₂₁Ｓｉ（Ｃ₆Ｈ₅）（ＯＣＨ₃）₂、
Ｃ₁₀Ｈ₂₁Ｓｉ（ＣＨ₃）（ＯＣ₂Ｈ₅）₂、
Ｃ₁₀Ｈ₂₁Ｓｉ（ＣＨ＝ＣＨ₂）（ＯＣＨ₃）₂、
Ｃ₁₀Ｈ₂₁Ｓｉ（ＣＨ₂ＣＨ₂ＣＦ₃）（ＯＣＨ₃）₂

（Ｄ−１）成分を本発明の組成物に添加する場合、その添加量は、（Ａ）成分１００容量部に対して、好ましくは０〜１５容量部、より好ましくは３〜１０容量部である。該添加量がこの範囲内にあると、添加量に応じてウェッター効果が増大しやすく、経済的である。一方、（Ｄ−１）成分にはやや揮発性があるので、（Ｄ−１）成分を含む熱伝導性シリコーングリース組成物を開放系で放置しておくと、該組成物から（Ｄ−１）成分が蒸発して該組成物が徐々に硬くなってくる場合がある。しかし、該添加量がこの範囲内にあると、このような現象を防ぎやすい。

・（Ｄ−２）成分
（Ｄ−２）成分は、下記一般式（３）：

（式中、Ｒ⁵は炭素原子数１〜６のアルキル基であり、ｄは５〜１００の整数である。）
で表される片末端が３官能性の加水分解性ジメチルポリシロキサンである。（Ｄ−２）成分は、一種単独で使用しても、二種以上を併用してもよい。

上記Ｒ⁵は炭素原子数１〜６のアルキル基であり、その具体例としては、上記Ｒ⁴について例示したものと同様のものが挙げられる

上記ｄは、通常、５〜１００の整数であり、好ましくは１０〜６０の整数である。

（Ｄ−２）成分を本発明の組成物に添加する場合、その添加量は、（Ａ）成分１００容量部に対して、好ましくは０〜１００容量部、より好ましくは２０〜７０容量部である。該添加量がこの範囲内にあると、耐熱性を維持しやすい。

（Ｄ）成分は、一種単独で使用しても、二種以上を併用してもよい。例えば、上記（Ｄ−１）成分と（Ｄ−２）成分を併用することができる。（Ｄ）成分は、上記（Ａ）成分と（Ｄ）成分との合計量が本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物に対して４０体積％以下となる範囲で使用することが好ましい。

［その他の成分］
本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物には、本発明の目的を損なわない範囲で、任意成分として、酸化鉄、酸化セリウム等の耐熱性向上剤、シリカ等の粘度調整剤、着色剤等を添加してもよい。

［粘度］
本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物の２５℃における粘度は、１，０００Ｐａ・ｓ以下であることが好ましく、５０〜７００Ｐａ・ｓ）であることがより好ましい。該粘度がこの範囲内にあると、得られる組成物は、流動性が良好であるためディスペンス性が向上しやすい。なお、ディスペンス性が向上すると、熱伝導性シリコーングリース組成物の押出し手段を有するシリンジあるいはディスペンス装置を用いて該組成物を容易に吐出することができると共に、該組成物を基材に薄く塗布することが容易となる。

［組成物の調製］
本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物は、（Ａ）および（Ｂ）成分、更に任意成分として（Ｃ）および（Ｄ）成分ならびにその他の成分を、トリミックス（登録商標）、ツウィンミックス、プラネタリミキサー（いずれも井上製作所（株）製混合機の商品名）、ウルトラミキサー（みずほ工業（株）製混合機の商品名）、ハイビスディスパーミックス（特殊機化工業（株）製混合機の商品名）等の混合機にて混合することにより得ることができる。必要ならば５０〜１５０℃に加熱しながら混合してもよい。更に、混合後、均一仕上げのため、高剪断力下で混練操作を行うことが好ましい。混練装置としては、例えば、３本ロールミル、コロイドミル、サンドグラインダー等が挙げられるが、中でも３本ロールミルが好ましい。以上のようにして得られた本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物は、良好な熱伝導率と絶縁性を有する。

［組成物の用途］
本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物は発熱体や放熱体に塗布される。発熱体としては、例えば、一般の電源；電源用パワートランジスタ、パワーモジュール、サーミスタ、熱電対、温度センサなどの電子機器；ＬＳＩ、ＣＰＵ等の集積回路素子などの発熱性電子部品などが挙げられる。放熱体としては、例えば、ヒートスプレッダ、ヒートシンク等の放熱部品；ヒートパイプ、放熱板などが挙げられる。塗布は、例えば、スクリーンプリントによって行うことができる。スクリーンプリントは、例えば、メタルマスクもしくはスクリーンメッシュを用いて行うことができる。本発明の組成物を発熱体および放熱体の間に介在させて塗布することにより、該発熱体から該放熱体へ効率よく熱を伝導させることができるので、該発熱体から効果的に熱を取り除くことができる。特に本発明の組成物は絶縁性にも優れるので、絶縁を必要とする箇所、例えば、電極、リード線などが近くに存在するような部位にも安心して使用することができる。

以下、実施例及び比較例を示し、本発明を具体的に説明するが、本発明は下記の実施例に制限されるものではない。

［実施例１〜５、比較例１〜６］
まず、以下の各成分を用意した。
（Ａ）成分
Ａ−１：下記式で表されるオルガノポリシロキサン

Ａ−２：下記式で表されるオルガノポリシロキサン

（Ｂ）成分
Ｂ−１：アルミニウム粉末（平均粒径：５．６μｍ、酸素含有率：２．７質量％）
Ｂ−２：アルミニウム粉末（平均粒径：１２．３μｍ、酸素含有率：０．６４質量％）
Ｂ−３：アルミニウム粉末（平均粒径：７．６μｍ、酸素含有率：０．３１質量％）
Ｂ−４：アルミニウム粉末（平均粒径：１４．６μｍ、酸素含有率：７．５質量％）
Ｂ−５：アルミニウム粉末（平均粒径：０．４μｍ、酸素含有率：３．０質量％）
Ｂ−６：アルミニウム粉末（平均粒径：５５．４μｍ、酸素含有率：０．９１質量％）
（Ｃ）成分
Ｃ−１：アルミナ粉末（平均粒径１．４μｍ）
Ｃ−２：酸化亜鉛粉末（平均粒径：０．５μｍ）
Ｃ−３：アルミナ粉末（平均粒径：６．５μｍ）
（Ｄ）成分
Ｄ−１：下記式で表されるアルコキシシラン
Ｃ₁₀Ｈ₂₁Ｓｉ（ＯＣＨ₃）₃
Ｄ−２：下記式で表される加水分解性ジメチルポリシロキサン

ここで、（Ｂ）成分の酸素含有率は、ＪＩＳＺ２６１３の不活性ガス融解−赤外線吸収法に準拠して測定した。分析装置として、堀場製作所製のＯＸＹＧＥＮ／ＮＩＴＲＯＧＥＮＡＮＡＬＹＺＥＲＥＭＧＡ−５２３を使用した。また、（Ｂ）及び（Ｃ）成分の平均粒径は、日機装株式会社製の粒度分析計であるマイクロトラックＭＴ３３００ＥＸにより測定した体積基準の累積平均径である。

次に、（Ａ）〜（Ｄ）成分を表１または２に示す配合量でプラネタリーミキサー（井上製作所株式会社製）に仕込み、室温にて１時間撹拌混合して、組成物を製造した。

−試験方法−
得られた組成物の特性を下記の試験方法で測定した。結果を表１および２に示す。

〔粘度測定〕
得られた組成物を２５℃の恒温室に２４時間放置後、粘度計（商品名：スパイラル粘度計ＰＣ−１ＴＬ、株式会社マルコム製）を使用して回転数１０ｒｐｍでの粘度を測定した。

〔熱伝導率測定〕
得られた組成物を３ｃｍ厚の型に流し込み、その上にキッチン用ラップを被せて、京都電子工業株式会社製の迅速熱伝導率計（商品名：ＱＴＭ−５００）で該組成物の熱伝導率を測定した。

〔絶縁性測定〕
図１および２に示すＡｇくし形電極１を用いて、得られた組成物の絶縁性を評価した。図１および２に示すとおり、左右各々から平行に延びるくしの歯２が交互に並ぶ部分のサイズが８．１ｍｍ×１５．５ｍｍ、くしの歯２の幅が０．１ｍｍ、直近のくしの歯２どうしの間隔が０．１ｍｍのＡｇくし形電極１を石英ガラス製の基板３上に作製した。該電極１の両端に設けた端子４にリード線５を結線した。サイズが８．１ｍｍ×１５．５ｍｍである前記部分の表面上に、得られた組成物を２ｍｍの厚さで塗布した。該電極１にリード線５を通して20Vの電圧を掛けて流れる電流を測定し、該組成物の抵抗値（Ω）を算出して絶縁性を評価した。なお、電流の測定には、KEITHLEY Instrument社の「Keithley 237 Source Measure Unit」（商品名）を使用した。

（注１）：グリース状の組成物を得ることができなかったため、測定不可。
（注２）：均一な組成物を得ることができなかったため、測定不可。

実施例において絶縁性測定に用いたＡｇくし形電極を模式的に示す平面図である。図１のうち、くしの歯の一部を示す拡大図である。

符号の説明

１Ａｇくし形電極
２くしの歯
３基板
４端子
５リード線

Claims

（Ａ）下記平均組成式（１）：
Ｒ¹ _aＳｉＯ_(4-a)/2 （１）
（式中、Ｒ¹は独立に非置換または置換の炭素原子数１〜１８の一価炭化水素基であり、ａは１．８≦ａ≦２．２を満たす数である。）
で表され、２５℃における動粘度が１０〜１００，０００ｍｍ²／ｓであるオルガノポリシロキサン：１００容量部、および
（Ｂ）平均粒径が０．５〜５０μｍであり、酸素含有率が０．５〜５．０質量％であるアルミニウム粉末：５００〜１３００容量部
を含有してなる熱伝導性シリコーングリース組成物。
Ｒ¹が炭素原子数６〜１８のアルキル基を含むことを特徴とする請求項１に係る組成物。
（Ｃ）アルミニウム粉末以外の、平均粒径が０．１〜５．０μｍである熱伝導性粉末：５０〜５００容量部
を更に含有することを特徴とする請求項１又は２に係る組成物。
（Ｄ−１）下記一般式（２）：
Ｒ² _bＲ³ _cＳｉ（ＯＲ⁴）_4-b-c （２）
（式中、Ｒ²は炭素原子数９〜１５のアルキル基であり、Ｒ³は独立に非置換または置換の炭素原子数１〜８の一価炭化水素基であり、Ｒ⁴は炭素原子数１〜６のアルキル基であり、ｂは１〜３の整数であり、ｃは０〜２の整数であり、ただし、ｂ＋ｃは１〜３の整数である。）
で表されるアルコキシシラン
を更に含有することを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に係る組成物。
（Ｄ−２）下記一般式（３）：

（式中、Ｒ⁵は炭素原子数１〜６のアルキル基であり、ｄは５〜１００の整数である。）
で表される片末端が３官能性の加水分解性ジメチルポリシロキサン
を更に含有することを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に係る組成物。
２５℃における粘度が１，０００Ｐａ・ｓ以下であることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に係る組成物。