JP3922367B2

JP3922367B2 - 熱伝導性シリコーングリース組成物

Info

Publication number: JP3922367B2
Application number: JP2002379408A
Authority: JP
Inventors: 晃洋遠藤; 良隆青木; 昭生中野
Original assignee: Shin Etsu Chemical Co Ltd
Current assignee: Shin Etsu Chemical Co Ltd
Priority date: 2002-12-27
Filing date: 2002-12-27
Publication date: 2007-05-30
Anticipated expiration: 2022-12-27
Also published as: JP2004210856A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、熱伝導性に優れたシリコーングリース組成物に関する。
【０００２】
【従来の技術】
電子部品の多くは使用中に熱が発生するので、その電子部品を適切に機能させるためには、その電子部品から熱を取り除くことが必要である。特にパーソナルコンピューターに使用されているＣＰＵ等の集積回路素子は、動作周波数の高速化により発熱量が増大しており、熱対策が重要な問題となっている。
【０００３】
この熱を除去する手段として多くの方法が提案されている。特に発熱量の多い電子部品では、電子部品とヒートシンク等の部材の間に熱伝導性グリースや熱伝導性シートの熱伝導性材料を介在させて熱を逃がす方法が提案されている（特許文献１，２参照）。
【０００４】
また、この熱伝導性材料としては、シリコーンオイルをベースとし、酸化亜鉛やアルミナ粉末を配合した放熱グリースが知られている（特許文献３，４参照）。
【０００５】
更に、熱伝導性を向上させるため、窒化アルミニウム粉末を用いたものとして、特開昭５６−２８２６４号公報（特許文献１）には、液状オルガノシリコーンキャリアとシリカファイバー、及びデンドライト状酸化亜鉛、薄片状窒化アルミニウム、薄片状窒化ホウ素から選択される少なくとも１種からなる揺変性熱伝導材料が開示されている。また、特開平２−１５３９９５号公報（特許文献５）には、特定のオルガノポリシロキサンに一定粒径範囲の球状六方晶系窒化アルミニウム粉末を配合したシリコーングリース組成物が、特開平３−１４８７３号公報（特許文献６）には、粒径の細かい窒化アルミニウム粉末と粒径の粗い窒化アルミニウム粉末を組み合わせた熱伝導性シリコーングリースが、特開平１０−１１０１７９号公報（特許文献７）には、窒化アルミニウム粉末と酸化亜鉛粉末を組み合わせた熱伝導性シリコーングリースが、特開２０００−６３８７２号公報（特許文献８）には、オルガノシランで表面処理した窒化アルミニウム粉末を用いた熱伝導性グリース組成物が開示されている。
【０００６】
窒化アルミニウムの熱伝導率は７０〜２７０Ｗ／ｍＫであり、これより熱伝導性の高い材料として熱伝導率９００〜２０００Ｗ／ｍＫのダイヤモンドがある。特開２００２−３０２１７号公報（特許文献９）には、シリコーン樹脂に、ダイヤモンド、酸化亜鉛、分散剤を用いた熱伝導性シリコーン組成物が開示されている。
【０００７】
また、金属は熱伝導率の高い材料であり、電子部品の絶縁を必要としない個所には使用可能である。特開２０００−６３８７３号公報（特許文献１０）には、シリコーンオイル等の基油に金属アルミニウム粉末を混合した熱伝導性グリース組成物が開示されている。
【０００８】
しかし、いずれの熱伝導性材料や熱伝導性グリースも熱伝導率が最大で５Ｗ／ｍＫ程度であり、最近のＣＰＵ等の集積回路素子の発熱量には不十分なものとなってきている。
【０００９】
シリコーンオイルに熱伝導性充填剤を配合した材料の熱伝導率は、ＭａｘｗｅｌｌやＢｒｕｇｇｅｍａｎの理論式からもわかるように、熱伝導性充填剤の容積分率が０．６以下では熱伝導性充填剤の熱伝導率にほとんど依存しない。容積分率が０．６を超えて初めて熱伝導性充填剤の熱伝導率の影響が出てくる。つまり、熱伝導性グリースの熱伝導性を上げるには、まずはいかに熱伝導性充填剤を高充填するかであり、高充填できるならばいかに熱伝導性の高い充填剤を用いることができるかである。しかし、高充填により熱伝導性グリースの流動性が低下して、塗布性、ディスペンス性等の作業性が悪くなり、実用上使用できなくなる問題があった。
【００１０】
【特許文献１】
特開昭５６−２８２６４号公報
【特許文献２】
特開昭６１−１５７５８７号公報
【特許文献３】
特公昭５２−３３２７２号公報
【特許文献４】
特公昭５９−５２１９５号公報
【特許文献５】
特開平２−１５３９９５号公報
【特許文献６】
特開平３−１４８７３号公報
【特許文献７】
特開平１０−１１０１７９号公報
【特許文献８】
特開２０００−６３８７２号公報
【特許文献９】
特開２００２−３０２１７号公報
【特許文献１０】
特開２０００−６３８７３号公報
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたもので、熱伝導率５Ｗ／ｍＫ以上の優れた熱伝導性を有するとともに、作業性の良好なシリコーングリース組成物を提供することを目的とする。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
本発明者等は、さらなる熱伝導性の向上及び作業性の改良について種々検討した結果、オイル状のオルガノポリシロキサンに、平均粒径の比が５以上となる大粒径の粒状銅粉末と小粒径の粒状アルミニウム粉末を高充填することにより、熱伝導率５Ｗ／ｍＫ以上の優れた熱伝導性を有するとともに、作業性の良好なシリコーングリース組成物が得られることを見出し、本発明をなすに至った。
【００１３】
従って、本発明は、（Ａ）下記一般式（１）
Ｒ¹ _aＳｉＯ_(4-a)/2 ・・・（１）
（Ｒ¹は独立に炭素数１〜１８の一価炭化水素基、ａは１．８≦ａ≦２．２である。）
で表される２３℃における粘度が０．０５〜１０Ｐａ・ｓのオルガノポリシロキサン
１０〜３０体積％
（Ｂ）平均粒径が６〜１００μｍの粒状銅粉末５５〜８５体積％
（Ｃ）平均粒径が０．２〜１０μｍの粒状アルミニウム粉末５〜３５体積％
（Ｄ−１）下記一般式（２）
Ｒ ² _b Ｒ ³ _c Ｓｉ（ＯＲ ⁴ ） _4-b-c ・・・（２）
（Ｒ ² は炭素数９〜１５のアルキル基、Ｒ ³ は炭素数１〜８の一価炭化水素基、Ｒ ⁴ は炭素数１〜６のアルキル基、ｂは１〜３の整数、ｃは０〜２の整数、ｂ＋ｃは１〜３の整数である。）
で表されるアルコキシシラン０体積％を超え５体積％以下
又は
（Ｄ−２）下記一般式（３）
【化６】

（ｄは５〜１００の整数である。）
で表される片末端３官能の加水分解性メチルポリシロキサン
０体積％を超え１０体積％以下
を含有し、かつ成分（Ｂ），（Ｃ）の平均粒径の比（Ｂ）／（Ｃ）が５以上である熱伝導性シリコーングリース組成物を提供する。
【００１４】
【発明の実施の形態】
以下、本発明につき更に詳しく説明する。
本発明の成分（Ａ）で使用するオルガノポリシロキサンは、下記一般式（１）で表されるものである。
Ｒ¹ _aＳｉＯ_(4-a)/2 ・・・（１）
【００１５】
ここで、Ｒ¹は独立に炭素数１〜１８の一価炭化水素基から選択される１種もしくは２種以上の基である。このような基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基、テトラデシル基、ヘキサデシル基、オクタデシル基等のアルキル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基等、ビニル基、アリル基等のアルケニル基、フェニル基、トリル基等のアリール基、２−フェニルエチル基、２−メチル−２−フェニルエチル基等のアラルキル基、３，３，３−トリフロロプロピル基、２−（パーフロロブチル）エチル基、２−（パーフロロオクチル）エチル基、ｐ−クロロフェニル基等のハロゲン化炭化水素基などが挙げられるが、特にメチル基、フェニル基、炭素数６〜１８のアルキル基が好ましい。ａは、シリコーングリース組成物として要求される稠度の観点から、１．８〜２．２の範囲がよく、特に１．９〜２．１が好ましい。
【００１６】
また、本発明で使用する上記オルガノポリシロキサンの２３℃における粘度は、０．０５Ｐａ・ｓより低いとシリコーングリース組成物にした時にオイルブリードが出やすくなるし、１０Ｐａ・ｓより大きくなるとシリコーングリース組成物にしたときの流動性が乏しくなることから、２３℃における粘度が０．０５〜１０Ｐａ・ｓであることが必要であり、特に０．１〜５Ｐａ・ｓであることが好ましい。
【００１７】
このオルガノポリシロキサンの配合割合が、シリコーングリース組成物中１０体積％より小さいとシリコーングリース組成物にしたときに硬くなって流動性がなくなり、作業性が低下するし、一方３０体積％を超えると熱伝導率が低下するので、上記オルガノポリシロキサンは、シリコーングリース組成物中１０〜３０体積％の範囲、好ましくは１０〜２５体積％の範囲がよい。
【００１８】
本発明に用いられる成分（Ｂ）の平均粒径が６〜１００μｍの粒状銅粉末は、成分（Ａ）のオルガノポリシロキサンに高充填するために、その粒子形状が球状あるいは粒状のものを用いることが好ましい。粒子形状が、かさ密度の大きい樹枝状粉、りん片状粉、針状粉、不規則状粉等では高充填に不適である。粒状形状の銅粉末は、溶融した銅を高速の流体によって飛散凝固される溶湯粉化法（アトマイズ法）により製造することができるが、これに限定するものではない。
【００１９】
成分（Ｂ）の粒状銅粉末は、平均粒径が６μｍ未満では高充填が難しくなり、１００μｍを超えると放置によるオイル分離が大きくなり、また薄膜化による低熱抵抗化ができなくなるため、粒状銅粉末の平均粒径は、６〜１００μｍの範囲、好ましくは６〜５０μｍの範囲である。
【００２０】
この粒状銅粉末の配合割合は、シリコーングリース組成物中５５体積％より小さいと熱伝導率が低下し、一方８５体積％より大きいとシリコーングリース組成物の流動性がなくなり、作業性が低下するので、上記粒状銅粉末の配合量は、シリコーングリース組成物中５５〜８５体積％の範囲、好ましくは６０〜８５体積％の範囲である。
【００２１】
成分（Ｃ）の平均粒径０．２〜１０μｍの粒状アルミニウム粉末は、その粒子形状が銅粉末と同様に球状あるいは粒状のものを用いることが好ましい。また、比表面積が大きくなると、かさ密度が大きくなり、充填しにくくなるので、ＢＥＴ比表面積が５ｍ²／ｇ以下、特に３ｍ²／ｇ以下のものを用いることが好ましい。
【００２２】
成分（Ｃ）の粒状アルミニウム粉末は、平均粒径が０．２μｍ未満ではかさ密度が大きくなるために高充填が難しくなり、１０μｍを超えると大粒径の銅粉末との組合せによる細密充填ができなくなるので、平均粒径は、０．２〜１０μｍの範囲、好ましくは０．２〜５μｍの範囲である。
【００２３】
また、粒状アルミニウム粉末の配合割合は、シリコーングリース組成物中５体積％より小さいと粒状銅粉末間のすき間を埋めることができなくなるために熱伝導率が低下し、一方３５体積％より大きいとシリコーングリース組成物の流動性がなくなり、作業性が低下するので、上記粒状アルミニウム粉末の配合量は、５〜３５体積％の範囲、好ましくは５〜３０体積％の範囲である。
【００２４】
銅自体の室温での熱伝導率は３９８Ｗ／ｍＫ、アルミニウム自体の室温での熱伝導率は２３７Ｗ／ｍＫであるから、大粒径の粉末には銅を用いた方がシリコーングリース組成物の熱伝導性が向上する。また、アルミニウムは酸化すると表面に酸化アルミニウムの膜ができるだけで内部には進行しないので、酸化されやすい小粒径の粉末はアルミニウムの方が好適である。
【００２５】
成分（Ｂ）の粒状銅粉末と成分（Ｃ）の粒状アルミニウム粉末の平均粒径の比（Ｂ）／（Ｃ）が大きいほど充填された成分（Ｂ）の間隙に成分（Ｃ）が入り込みやすくなり粉末の高充填が可能となる。高熱伝導化するにはこの比を５以上にする必要があり、より好ましくは１０以上である。なお、その上限は特に制限されないが、通常１００以下である。
【００２６】
本発明においては、更に任意成分として、ウエッター成分（Ｄ）を配合することができる。これは、粒状銅粉末及び粒状アルミニウム粉末の表面をウエッター成分で処理することにより、該粉末とベースオイルである成分（Ａ）のオルガノポリシロキサンとの濡れ性をよくし、高充填化を補助するものである。
【００２７】
成分（Ｄ）として、まず挙げられるのが、下記一般式（２）で表されるアルコキシシラン（Ｄ−１）である。
Ｒ² _bＲ³ _cＳｉ（ＯＲ⁴）_4-b-c ・・・（２）
【００２８】
上記式中のＲ²は炭素数９〜１５のアルキル基であり、具体例としては、ノニル基、デシル基、ドデシル基、テトラデシル基等が挙げられる。炭素数が９より小さいと粉末との濡れ性が十分でなくなるおそれがあり、１５より大きいとアルコキシシランが常温で固化するので取り扱いが不便な上、得られた組成物の低温特性が低下するおそれがある。
【００２９】
また、上記式中のＲ³は炭素数１〜８の飽和又は不飽和の一価の炭化水素基であり、具体例としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ヘキシル基、オクチル基等のアルキル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基等のシクロヘキシル基、ビニル基、アリル基等のアルケニル基、フェニル基、トリル基等のアリール基、２−フェニルエチル基、２−メチル−２−フェニルエチル基等のアラルキル基、３，３，３−トリフロロプロピル基、２−（パーフロロブチル）エチル基、２−（パーフロロオクチル）エチル基、ｐ−クロロフェニル基等のハロゲン化炭化水素基などが挙げられるが、特にメチル基、エチル基が好ましい。
【００３０】
Ｒ⁴はメチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基などの炭素数１〜６の１種もしくは２種以上のアルキル基であり、特にメチル基、エチル基が好ましい。
【００３１】
また、ｂは１〜３の整数であるが、特に１であることが好ましい。ｃは０〜２の整数、ｂ＋ｃは１〜３の整数である。
【００３２】
一般式（２）で表されるアルコキシシランの具体例としては、次のものを挙げることができる。
Ｃ₁₀Ｈ₂₁Ｓｉ（ＯＣＨ₃）₃、Ｃ₁₂Ｈ₂₅Ｓｉ（ＯＣＨ₃）₃、
Ｃ₁₀Ｈ₂₁Ｓｉ（ＣＨ₃）（ＯＣＨ₃）₂、Ｃ₁₀Ｈ₂₁Ｓｉ（Ｃ₆Ｈ₅）（ＯＣＨ₃）₂、
Ｃ₁₀Ｈ₂₁Ｓｉ（ＣＨ₃）（ＯＣ₂Ｈ₅）₂、
Ｃ₁₀Ｈ₂₁Ｓｉ（ＣＨ＝ＣＨ₂）（ＯＣＨ₃）₂、
Ｃ₁₀Ｈ₂₁Ｓｉ（ＣＨ₂ＣＨ₂ＣＦ₃）（ＯＣＨ₃）₂
【００３３】
このアルコキシシランの添加量は、シリコーングリース組成物中０体積％を超え５体積％以下であることが好ましい。添加量を５体積％より多くしてもウエッター効果が増大しない場合があり、不経済であり、また少し揮発性があるので開放系で放置しておくとシリコーングリース組成物が徐々に硬くなってくる場合がある。より好ましい添加量はシリコーングリース組成物中０体積％を超え３体積％以下である。
【００３４】
また、上記以外の成分（Ｄ）のウエッター成分として、下記一般式（３）で表される片末端３官能の加水分解性メチルポリシロキサン（Ｄ−２）が挙げられる。
【化２】

式中のＲ⁴は上記の通りであり、またｄは５〜１００の整数であり、好ましくは１０〜６０の整数である。
【００３５】
この片末端３官能の加水分解性メチルポリシロキサンの添加量は、シリコーングリース組成物中０体積％を超え１０体積％以下であることが好ましい。シリコーングリース組成物中、本成分の割合が多くなると耐熱性が低下してくる場合があるので、好ましい添加量は０体積％を超え５体積％以下である。
【００３６】
なお、本発明において、成分（Ｄ）は、上記成分（Ａ）との合計量がシリコーングリース組成物中の３０体積％以下となる範囲で使用することが好ましい。
【００３７】
その他の添加成分として、本発明の効果を損なわない程度の粒状銅粉末、粒状アルミニウム粉末以外の熱伝導性粉末、例えば、酸化亜鉛粉末、酸化アルミニウム粉末、酸化マグネシウム粉末、水酸化アルミニウム粉末、窒化ホウ素粉末、窒化アルミニウム粉末、炭化ケイ素粉末、ダイヤモンド粉末等の無機粉末、銀粉末、金粉末、ニッケル粉末、ステンレス粉末等の金属粉末を添加してもよい。これらの中でも、平均粒径０．１〜５μｍの酸化亜鉛粉末を添加すると、シリコーングリース組成物の安定性が向上し、オイル分離を防ぐことができるために好ましい。しかし、酸化亜鉛粉末の添加量が多すぎるすると、熱伝導性が低下してくるおそれがあるので、好ましい添加量は、シリコーングリース組成物中０〜１５体積％、特に５〜１０体積％であることが好ましい。なお、本発明において、平均粒径０．１〜５μｍの酸化亜鉛粉末は、上記成分（Ｃ）との合計量がシリコーングリース組成物中の３５体積％以下となる範囲で使用することが好ましい。
【００３８】
更に、本発明においては、酸化鉄、酸化セリウム等の耐熱性向上剤、シリカ等の粘度調整剤、着色剤等を本発明の目的を損なわない範囲で添加してもよい。
【００３９】
本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物を製造するには、成分（Ａ）〜（Ｃ）、更に任意成分として、成分（Ｄ）及びその他の成分をトリミックス、ツウィンミックス、プラネタリミキサー（いずれも井上製作所（株）製混合機の登録商標）、ウルトラミキサー（みずほ工業（株）製混合機の登録商標）、ハイビスディスパーミックス（特殊機化工業（株）製混合機の登録商標）等の混合機にて混合することにより得ることができる。必要ならば５０〜１５０℃に加熱しながら混合してもよい。更に混合後、均一仕上げのため、高剪断力下で混練操作を行うことが好ましい。混練装置としては、３本ロール、コロイドミル、サンドグラインダー等があるが、中でも３本ロールによる方法が好ましい。
【００４０】
本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物の粘度は、流動性が悪くなるとディスペンス性が低下するため、２３℃における粘度を６００Ｐａ・ｓ以下、好ましくは５００Ｐａ・ｓ以下にする必要がある。ディスペンス性とはシリコーングリース組成物を基材に塗布する際の作業性を示すものであり、これが悪いとシリコーングリース組成物の押出し手段を有するシリンジあるいはディスペンス装置を用いての吐出が難しくなるとともに、基材に薄く塗布することが困難になる。
【００４１】
本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物は、レーザーフラッシュ法で測定した２５℃における熱伝導率が５Ｗ／ｍＫ以上である。熱伝導率が５Ｗ／ｍＫ未満であると、発熱量の大きい発熱体への適用が不可となる。
【００４２】
【発明の効果】
以上のようにして得られた本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物は、大幅な熱伝導率の向上と良好な作業性が認められた。
【００４３】
【実施例】
以下、実施例及び比較例を示し、本発明を具体的に説明するが、本発明は下記の実施例に制限されるものではない。
【００４４】
［実施例１〜５、参考例１，２、比較例１〜５］
まず、本発明に係る熱伝導性シリコーングリース組成物に用いられる成分及びその製造方法を下記に示す。
【００４５】
成分（Ａ）
Ａ−１：下記組成式で表されるオルガノポリシロキサン
【化３】

【００４６】
Ａ−２：下記組成式で表されるオルガノポリシロキサン
【化４】

【００４７】
成分（Ｂ）
Ｂ−１：平均粒径３０μｍの粒状銅粉末（図１参照）
【００４８】
成分（Ｃ）
Ｃ−１：平均粒径１．４μｍの粒状アルミニウム粉末、ＢＥＴ比表面積２．２ｍ²／ｇ（図２参照）
Ｃ−２：平均粒径２．３μｍの粒状アルミニウム粉末、ＢＥＴ比表面積１．５ｍ²／ｇ
【００４９】
成分（Ｄ）
Ｄ−１：下記組成で表されるアルコキシシラン
Ｃ₁₀Ｈ₂₁Ｓｉ（ＯＣＨ₃）₃
【００５０】
Ｄ−２：下記組成式で表される加水分解性メチルポリシロキサン
【化５】

【００５１】
その他成分
Ｅ−１：平均粒径０．５０μｍの酸化亜鉛粉末、ＢＥＴ比表面積４．３ｍ²／ｇ
Ｅ−２：平均粒径０．５６μｍのダイヤモンド粉末、ＢＥＴ比表面積１３．３ｍ²／ｇ（図３参照）
Ｅ−３：平均粒径２７μｍのダイヤモンド粉末（図４参照）
【００５２】
［製造方法］
成分（Ａ）〜（Ｄ）及びその他成分を表１、２の比率で計量し、プラネタリーミキサー（井上製作所（株）製）に全量を仕込み、室温にて１時間撹拌混合して熱伝導性シリコーングリース組成物を製造した。
【００５３】
［試験方法］
得られた熱伝導性シリコーングリース組成物の特性は、下記の試験方法により行った。結果を表１、２に示す。
【００５４】
（粘度）
熱伝導性シリコーングリース組成物を２３℃の恒温室に２４時間放置後、マルコム粘度計を使用して回転数１０ｒｐｍでの粘度を測定した。
【００５５】
（熱伝導率）
２枚の標準アルミニウムプレートの間に、各熱伝導性シリコーングリース組成物を所定量挟み込んでから圧縮し、厚さをマイクロメーター（（株）ミツトヨ製、型式Ｍ８２０−２５ＶＡ）で測定した。この厚さから、予め厚さの既知のアルミニウムプレートの厚さを引くことによってサンプルの厚さを求めた。アルミニウムプレートに挟み込んだサンプルの２５℃における熱抵抗をレーザーフラッシュ法による熱抵抗測定機（ＨｏｌｏｍｅｔｒｉｘＭｉｃｒｏｍｅｔ社製、ＭｉｃｒｏＦｌａｓｈ３００）を用いて測定した。サンプルの厚さを変えて数点測定し、サンプルの厚さと熱抵抗の関係をプロットして、この直線の傾きの逆数から熱伝導率を算出した。
【００５６】
【表１】

【００５７】
【表２】

＊１：比較例１はプラネタリーミキサーで攪拌混合してもペースト状にならなかった。
【図面の簡単な説明】
【図１】平均粒径３０μｍの粒状銅粉末の顕微鏡写真である。
【図２】平均粒径１．４μｍの粒状アルミニウム粉末の顕微鏡写真である。
【図３】平均粒径０．５６μｍのダイヤモンド粉末の顕微鏡写真である。
【図４】平均粒径２７μｍのダイヤモンド粉末の顕微鏡写真である。

Claims

（Ａ）下記一般式（１）
Ｒ¹ _aＳｉＯ_(4-a)/2 ・・・（１）
（Ｒ¹は独立に炭素数１〜１８の一価炭化水素基、ａは１．８≦ａ≦２．２である。）
で表される２３℃における粘度が０．０５〜１０Ｐａ・ｓのオルガノポリシロキサン
１０〜３０体積％
（Ｂ）平均粒径が６〜１００μｍの粒状銅粉末５５〜８５体積％
（Ｃ）平均粒径が０．２〜１０μｍの粒状アルミニウム粉末５〜３５体積％
（Ｄ−１）下記一般式（２）
Ｒ ² _b Ｒ ³ _c Ｓｉ（ＯＲ ⁴ ） _4-b-c ・・・（２）
（Ｒ ² は炭素数９〜１５のアルキル基、Ｒ ³ は炭素数１〜８の一価炭化水素基、Ｒ ⁴ は炭素数１〜６のアルキル基、ｂは１〜３の整数、ｃは０〜２の整数、ｂ＋ｃは１〜３の整数である。）
で表されるアルコキシシラン０体積％を超え５体積％以下
を含有し、かつ成分（Ｂ），（Ｃ）の平均粒径の比（Ｂ）／（Ｃ）が５以上である熱伝導性シリコーングリース組成物。
（Ａ）下記一般式（１）
Ｒ¹ _aＳｉＯ_(4-a)/2 ・・・（１）
（Ｒ¹は独立に炭素数１〜１８の一価炭化水素基、ａは１．８≦ａ≦２．２である。）
で表される２３℃における粘度が０．０５〜１０Ｐａ・ｓのオルガノポリシロキサン
１０〜３０体積％
（Ｂ）平均粒径が６〜１００μｍの粒状銅粉末５５〜８５体積％
（Ｃ）平均粒径が０．２〜１０μｍの粒状アルミニウム粉末５〜３５体積％
（Ｄ−２）下記一般式（３）

（ｄは５〜１００の整数である。）
で表される片末端３官能の加水分解性メチルポリシロキサン
０体積％を超え１０体積％以下
を含有し、かつ成分（Ｂ），（Ｃ）の平均粒径の比（Ｂ）／（Ｃ）が５以上である熱伝導性シリコーングリース組成物。
一般式（１）のＲ¹が、炭素数６〜１８のアルキル基を含むことを特徴とする請求項１又は２記載の熱伝導性シリコーングリース組成物。
更に、平均粒径０．１〜５μｍの酸化亜鉛粉末を配合することを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項に記載の熱伝導性シリコーングリース組成物。
成分（Ｃ）の粒状アルミニウム粉末のＢＥＴ比表面積が、５ｍ²／ｇ以下であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項に記載の熱伝導性シリコーングリース組成物。
熱伝導性シリコーングリース組成物の２３℃における粘度が、６００Ｐａ・ｓ以下であることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項に記載の熱伝導性シリコーングリース組成物。
熱伝導性シリコーングリース組成物のレーザーフラッシュ法で測定した２５℃における熱伝導率が、５Ｗ／ｍＫ以上であることを特徴とする請求項１乃至６のいずれか１項に記載の熱伝導性シリコーングリース組成物。