JP2008162849A - 高純度クリストバライト粒子及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】表面の一部又は全面にアルミニウム、マグネシウム及びチタンから選ばれる金属及び/又はその酸化物が、金属換算で200〜2,000ppm存在する高純度クリストバライト粒子。
【選択図】なし
Description
通常、高純度シリカは、前記した公知の特許文献にも記載されているようにクリストバライト化しづらく、生産性が非常に悪いため、実用に供することができないものであるが、本発明者らは、このような高純度非晶質シリカの表面をアルミニウム、マグネシウム及びチタンから選ばれる金属を含有する有機金属化合物、該有機金属化合物のゾル又はスラリーで表面処理した後、1,000〜1,600℃の温度で加熱処理することで、容易にクリストバライト化できることを見出し、本発明をなすに至ったものである。
〔請求項1〕
表面の一部又は全面にアルミニウム、マグネシウム及びチタンから選ばれる金属及び/又はその酸化物が、金属換算で200〜2,000ppm存在する高純度クリストバライト粒子。
〔請求項2〕
ウラン及びトリウムのそれぞれの含有量が1ppb以下、アルカリ金属及びアルカリ土類金属のそれぞれの含有量が10ppm以下、最大粒径が200μm以下である請求項1記載の高純度クリストバライト粒子。
〔請求項3〕
クリストバライト粒子が球状である請求項1又は2記載の高純度クリストバライト粒子。
〔請求項4〕
ウラン及びトリウムのそれぞれの含有量が1ppb以下、アルカリ金属及びアルカリ土類金属のそれぞれの含有量が10ppm以下、最大粒径が200μm以下の高純度非晶質シリカを、アルミニウム、マグネシウム及びチタンから選ばれる金属を含有する有機金属化合物又は該有機金属化合物のゾルもしくはスラリーで表面処理した後、1,000〜1,600℃で加熱処理することを特徴とする高純度クリストバライト粒子の製造方法。
〔請求項5〕
前記有機金属化合物が、金属アルコキシド、金属酸化物又は金属水酸化物である請求項4記載の製造方法。
〔請求項6〕
高純度非晶質シリカ表面を処理する有機金属化合物又は有機金属化合物のゾルもしくはスラリーの表面処理量が、高純度非晶質シリカに対し金属元素換算で100ppm以上である請求項4又は5記載の製造方法。
本発明の方法で得られたクリストバライト粒子は、粒子表面に微量のアルミニウム、マグネシウム及びチタンから選ばれる金属やアルミナなどのこれらの金属酸化物を有することから高活性表面を有しており、触媒としての利用も考えられる。また、表面処理せずに又は表面をカップリング剤などで被覆することで半導体素子封止用樹脂組成物の充填剤として用いられる他、高品質セラミックスや透明石英ガラス原料として好適に用いることができる。
本発明のクリストバライト粒子は、表面の一部あるいは全面にアルミニウム、マグネシウム及びチタンから選ばれる金属あるいはこれらの金属酸化物層が存在する高純度のクリストバライト粒子であり、該クリストバライト粒子は、ウラン及びトリウムのそれぞれの含有量が1ppb以下、アルカリ金属及びアルカリ土類金属のそれぞれの含有量が10ppm以下、最大粒径が200μm以下の高純度非晶質シリカを、アルミニウム、マグネシウム及びチタンから選ばれる金属を含有する有機金属化合物又は該化合物のゾルもしくはスラリーで表面処理した後、1,000〜1,600℃で加熱処理することにより製造することができる。
なお、本発明において、最大粒径及び平均粒径は、レーザー回折式粒度分布測定装置(例えば、SALD−3100:島津製作所製など)により測定することができ、平均粒径は、レーザー光回折法による粒度分布測定における質量平均値D50(即ち、累積質量が50%となるときの粒子径又はメジアン径)として求めることができる(以下同様)。
この場合、金属酸化物、金属水酸化物としては、平均粒径が0.1μm以下であるナノ金属酸化物、ナノ金属水酸化物であることが好ましい。
スラリーやゾルを用いる場合は、シリカ粉体を高速混合装置に入れ、高速で混合しながら金属酸化物などの有機金属化合物水溶液(スラリーあるいはゾル)をスプレーで塗布し、シリカの表面処理を行うことでシリカ表面に金属酸化物などの有機金属化合物水溶液を付着させる。この表面処理したシリカを乾燥させることでシリカ表面に微細な金属酸化物などの有機金属化合物が付着した凝集粒子を得、これを1次粒子に解砕することにより処理することができる。
処理量としては、高純度非晶質シリカに対し、上記有機金属化合物又は該化合物のゾルもしくはスラリーが金属元素質量換算で100ppm以上であれば何ら問題がない。望ましくは300〜3,000ppmである。100ppm未満ではクリストバライト化の進行が遅く、生産性が悪化する。また、3,000ppmより多い量ではクリストバライト化は短時間で進行するが、この粒子の用途によっては粒子表面に多量の金属あるいは金属酸化物層が形成されることから問題となる場合がある。
加熱処理後は、処理温度から200℃まで5℃/分以下で冷却することが好ましい。これより早く冷却するとクリストバライト化率が低下するおそれがある。より望ましくは3℃/分以下である。200℃まで冷却させたら、その後室温まで自然放冷することが好ましい。
特に、半導体素子封止用樹脂組成物の充填剤として使用する場合は形状が球状のものが高充填化や素子表面に対する局所応力の低減から望ましい。
ここで、得られた表面の一部あるいは全面にアルミニウム、マグネシウム及びチタンから選ばれる金属あるいはこれらの金属酸化物層を有する高純度クリストバライト粒子を半導体素子封止用樹脂組成物の充填剤として使用する場合は、単独で、あるいは従来から公知の非晶質シリカや結晶シリカとブレンドして使用することができる。
なお、下記の例において、不純物及び金属含有量は、ICP−AES、ICP−MS等の装置により予め濃度既知の試料を用いて作成しておいた検量線から求めたものである。測定方法としては、原料(シリカ又はクリストバライト)0.50gをポリテトラフルオロエチレン容器に精秤し、1mLの硫酸と5mLのフッ化水素酸を加えて200℃で加熱し、シリカ又はクリストバライトを揮散除去した。乾固の後、0.5mLの硝酸と数滴の過酸化水素を加えた。過酸化水素の発泡が穏やかになった後、15mLのポリプロピレン容器に移して純水を加えて5mLの定容とした。そのままもしくはその0.15mLを希硝酸溶液で3.0mLに希釈してICP−AESに供して金属不純物元素を測定した。ウランとトリウムは5mLの処理溶液を10ppbのレニウムを含む希硝酸溶液とともにICP−MSに供して定量した。
また、平均粒径及び最大粒径はレーザー回折式粒度分布測定装置により測定した値を示し、比表面積はBET法により測定した値を示す。
1kgの表1で示されるシリカを高速混合装置に入れ、高速で混合しながら表2で示されるアルミニウム、チタン又はマグネシウム化合物溶液をスプレーで塗布し、シリカの表面処理を10分間行った。表面処理量を下記表3に示す。表面処理したシリカを100℃で5時間乾燥させた後、1次粒子に解砕した。
解砕した1次粒子を常温から1,400℃まで6時間かけて昇温し、1,400℃で6時間維持、その後1,400℃から600℃まで6時間、600℃から200℃まで4時間かけて下げた。200℃から室温までは自然放冷した。
得られたクリストバライト粒子について、金属含有量、最大粒径及びクリストバライト化率を測定した。なお、クリストバライト化率の算出方法は、下記に示す。これらの結果を表3に示す。
表1に示す原料シリカA及びBを用い、アルミニウムやチタン化合物で表面処理することなく、実施例と同じ条件で焼成した後、クリストバライト化率を測定した。
シリカAのクリストバライト化率は12%、シリカBは10%とほとんどクリストバライト化はできなかった。
標準サンプルとして、真比重:2.33のクリストバライトのX線回折試験を行い、2θ:21.98°に出現するピーク強度を測定し、クリストバライト化率を100%とした。これに既知量の非晶質シリカを加え、クリストバライトの比率が異なる各種試料を調製した。各試料のX線回折試験を行い、2θ:21.98°に出現するピーク強度を測定し、得られた強度と試料中のクリストバライトの質量%との関係を示す検量線を作成した。実施例及び比較例で作製した各試料について、X線回折試験を行い、検量線を用いてクリストバライト化率を求めた。
Claims (6)
- 表面の一部又は全面にアルミニウム、マグネシウム及びチタンから選ばれる金属及び/又はその酸化物が、金属換算で200〜2,000ppm存在する高純度クリストバライト粒子。
- ウラン及びトリウムのそれぞれの含有量が1ppb以下、アルカリ金属及びアルカリ土類金属のそれぞれの含有量が10ppm以下、最大粒径が200μm以下である請求項1記載の高純度クリストバライト粒子。
- クリストバライト粒子が球状である請求項1又は2記載の高純度クリストバライト粒子。
- ウラン及びトリウムのそれぞれの含有量が1ppb以下、アルカリ金属及びアルカリ土類金属のそれぞれの含有量が10ppm以下、最大粒径が200μm以下の高純度非晶質シリカを、アルミニウム、マグネシウム及びチタンから選ばれる金属を含有する有機金属化合物又は該有機金属化合物のゾルもしくはスラリーで表面処理した後、1,000〜1,600℃で加熱処理することを特徴とする高純度クリストバライト粒子の製造方法。
- 前記有機金属化合物が、金属アルコキシド、金属酸化物又は金属水酸化物である請求項4記載の製造方法。
- 高純度非晶質シリカ表面を処理する有機金属化合物又は有機金属化合物のゾルもしくはスラリーの表面処理量が、高純度非晶質シリカに対し金属元素換算で100ppm以上である請求項4又は5記載の製造方法。
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