JP2007261861A - ガラス粉末およびその製法 - Google Patents

Abstract

【課題】微粒且つ球状化した複数の元素を含むガラス粉末およびその製法を提供する
【解決手段】Ｓｉのアルコキシ化合物、Ｂ_２Ｏ_３およびＢａアルコキシ化合物を含むアルコール溶液を調製する工程と、前記アルコール溶液にアンモニア水を添加して反応溶液を調製して、該反応溶液中に前記Ｓｉ、ＢおよびＢａを含むガラス粉末を調製する工程と、該反応溶液を遠心分離して前記ガラス粉末を分離する工程と、遠心分離された前記ガラス粉末を乾燥する工程とを経て得られ、Ｓｉ、ＢおよびＢａの酸化物からなり、粒度分布における累積個数５０％における粒径Ｄ５０が３０ｎｍ以上２００ｎｍ以下、最長径をＬ、最短径をＳとしたときに、Ｌ／Ｓが１以上１．５以下である。
【選択図】図１

Description

本発明は、ガラス粉末およびその製法に関し、特に、積層セラミックコンデンサ等の電子部品を構成する磁器に添加される微粒のガラス粉末とその製法に関する。

近年、積層セラミックコンデンサなど電子部品の小型化に伴い、それを構成する各種磁器を形成するためのセラミック粉末の微粒化が図られている。また、このセラミック粉末とともに磁器に対し焼結助剤として用いられるガラス粉末もまた微粒化が図られている。

この場合、例えば、積層セラミックコンデンサ用として用いられるガラス粉末は、ＳｉＯ_２、酸化ホウ素、アルカリ土類元素の酸化物およびアルカリ金属の酸化物などの金属酸化物または炭酸塩を予め設定された組成比に秤量して混合し、その混合物を、一旦高温にて溶融した後、その溶融液を急冷してガラス片を形成し粉砕して作製されている（溶融粉砕法）。しかし、このような製法によって作製されたガラス粉末は粒径の微粒化限界があり、また粉砕後のガラス粉末の形状が複雑なものであり、球状化したガラス粉末は形成されず、さらには、粉砕工程における粉砕機からのコンタミネーションの問題もある。

一方、ガラス粉末を作製する方法として、下記の非特許文献１によれば、上述のような溶融粉砕法とは別に、Ｓｉを含むアルコキシ化合物を用いてゾルゲル法によって微粒のＳｉＯ_２粉末を作製する方法が開示されている。

また、上記非特許文献１の発展系として、特許文献１には、Ｓｉ、Ａｌ、ＢおよびＭｇの各アルコキシ化合物を混合して、これもゾルゲル法によって得られる、上記４元素の複合酸化物からなるガラス粉末について開示されている。
ワーナー ストーバー（Werner Stober） ,アーサー フィンク（Arthur Fink）、エルンスト ボーン（Ernst Born）著 ジャーナルオブコロイドアンドインターフェイスサイエンス（Journal of colloid and Interface Science） １９６８年 第２６巻、ｐ６２−６９ 特開昭６４−２８２４９号公報

しかしながら、上記特許文献１に開示されている、全ての構成元素にアルコキシ化合物を用いる方法では、これら各構成元素を含むアルコキシ化合物を混合し、水やアルコールなどを添加して加水分解を行った場合、アルコキシ化合物がゲル状物に変化するために、この状態では複数の元素を含み微粒の球状化したガラス粉末が得られないという問題があった。

従って本発明は、微粒且つ球状化した複数の元素を含むガラス粉末およびその製法を提供することを目的とする。

本発明のガラス粉末は、（１）Ｓｉ、ＢおよびＢａの酸化物からなり、粒度分布における累積個数５０％における粒径Ｄ５０が２０ｎｍ以上２００ｎｍ以下であり、最長径をＬ、最短径をＳとしたときに、Ｌ／Ｓが１以上１．５以下であることを特徴とする。

上記ガラス粉末では、（２）粒度分布における累積個数１０％における粒径をＤ１０、粒度分布における累積個数９０％における粒径をＤ９０としたときに、Ｄ１０／Ｄ５０が０．３以上、Ｄ９０／Ｄ５０が１．７以下であること、（３）前記Ｓｉが酸化物換算で６０〜９０モル％、Ｂが酸化物換算で５〜３０モル％、およびＢａが酸化物換算で１〜２０モル％であることが望ましい。

また本発明のガラス粉末の製法は、（４）Ｓｉのアルコキシ化合物、Ｂ_２Ｏ_３およびＢａアルコキシ化合物を含むアルコール溶液を調製する工程と、前記アルコール溶液にアンモニア水を添加して反応溶液を調製して、該反応溶液中に前記Ｓｉ、ＢおよびＢａを含むガラス粉末を調製する工程と、該反応溶液を遠心分離して前記ガラス粉末を分離する工程と、遠心分離された前記ガラス粉末を乾燥する工程とを具備することを特徴とする。

上記ガラス粉末の製法では、（５）前記Ｓｉのアルコキシ化合物、Ｂ_２Ｏ_３およびＢａアルコキシ化合物を含むアルコール溶液として、Ｓｉを酸化物換算で６０〜９０モル％、Ｂを酸化物換算で５〜３０モル％、およびＢａを酸化物換算で１〜２０モル％含有するものを用いることが望ましい。ここでＤ５０は平均粒径に相当する値である。

本発明のガラス粉末は、Ｓｉ、ＢおよびＢａの酸化物からなり、粒径Ｄ５０が２０ｎｍ以上２００ｎｍ以下である新規なガラス粉末であり、Ｄ５０が小さいことから球状体に近いガラス粉末である。しかも、本発明のガラス粉末は微粒であっても粒度分布が狭く、また、Ｓｉに対してＢを３０モル％、さらにＢａを２０モル％まで含有できるため、組成の面で融点や反応性的に汎用性のあるガラス粉末であり、種々のセラミック粉末の焼結助剤として適用できる。

また、本発明のガラス粉末の製法は、Ｓｉのアルコキシ化合物、Ｂ_２Ｏ_３およびＢａアルコキシ化合物を含むアルコール溶液にアンモニア水を添加して得られた反応溶液を遠心分離して固形化したガラス粉末を回収するものである。このように本発明のガラス粉末の製法は仮焼などの加熱を行わない製法であるために粉砕による形状の複雑さや破砕片のようないびつな形状のものの生成がなく、ほぼ球状体のガラス粉末を容易に得ることができる。

また、上述した本発明のガラス粉末の製法は、Ｓｉ、ＢおよびＢａを全てアルコキシ化合物から供給する従来の製法に比較してアルコキシ化合物の前駆体の割合が少なく、Ｂ成分を酸化物として加えているためにゲル化物になりにくく、核生成するガラス成分が孤立して生成しやすく凝集しにくいことから容易に球状体を得ることができる。そして、ゲル化物となりにくい上でも粒成長を抑制できる。

図１（ａ）は本発明のガラス粉末の外観を示す電子顕微鏡写真であり、（ｂ）は溶融、粉砕によって得られているガラス粉末の外観を示す電子顕微鏡写真である。（ａ）のガラス粉末は後述の実施例における試料Ｎｏ．４であり、（ｂ）は試料Ｎｏ．１２である。

本発明のガラス粉末は、Ｓｉ、ＢおよびＢａの複数の元素の酸化物からなることを特徴とするものであり、従来、球状化した形態のガラス粉末はＳｉＯ_２の単一の元素の酸化物しか得られていなかったものに対して、複数の元素を含ませることができ球状化した形状を有するものである。このことは図１（ｂ）の従来のガラス粉末と比較しても明らかである。

そして、本発明のガラス粉末は、その粒度分布における累積個数５０％の粒径Ｄ５０が２０ｎｍ以上２００ｎｍ以下であることを特徴とするものであり、特に、４０ｎｍ以上１００ｎｍ以下がより好ましい。ガラス粉末の粒径Ｄ５０が２０ｎｍ以上であると、ガラス粉末として凝集しにくいことから、セラミック粉末との混合において分散性を高められるという利点がある。一方、ガラス粉末の粒径Ｄ５０が２０ｎｍより小さいと、ガラス粉末自体凝集しやすくなり、セラミック粉末との混合において分散性が低下する恐れがある。

ガラス粉末の粒径Ｄ５０が２００ｎｍ以下であると、例えば、積層セラミックコンデンサ等に用いられるサブミクロンの誘電体粉末のようなセラミック粉末と同等かそれ以下の粒径であるために、このようなセラミック粉末との混合においてもセラミック粉末の粒界に容易に納まるように分散でき、セラミック粉末間においてより均質な粒界相を形成できるという利点がある。ガラス粉末の粒径Ｄ５０が２００ｎｍより大きいと、セラミック粉末との混合においてセラミック粉末の粒径と同等かもしくはそれ以上の粗大粒も存在する可能性がでてくることから、セラミック粉末間において粒界相が不均質になる恐れがある。

さらに本発明のガラス粉末は、図１に示す写真からわかるようにほぼ球状体である。そして、この球状体の形状を有するガラス粉末については最長径をＬ、最短径をＳとしたときに、Ｌ／Ｓが１以上１．５以下であることを特徴とする。Ｌ／Ｓが１．５より大きいものはＬ／Ｓ比が大きく、均一な分散が困難となる。例えば、Ｌ／Ｓが１．５より大きいと、同程度の粒径を有する誘電体粉末と混合する場合に分散性が低下し、凝集すると誘電体磁器においてガラスの粗大粒子が形成されやすくなり絶縁性が低下する。なお、ガラス粉末の最長径Ｌおよび最短径をＳはガラス粉末の電子顕微鏡写真においてガラス粉末の最長と最短の長さを測定して求める。

図２は、本発明の好適なガラス粉末の粒度分布を示すグラフである。図２には比較として溶融、粉砕によって得られているガラス粉末の粒度分布についても示している。図２のグラフの横軸は粒径、縦軸はある粒径のガラス粉末の累積頻度を示すものである。ここでは個数比率の累積を示している。Ａ線は本発明のガラス粉末の粒度分布曲線であり、Ｂ線は溶融粉砕ガラス粉末の粒度分布曲線である。

本発明のガラス粉末は粒度分布における累積個数１０％における粒径をＤ１０、粒度分布における累積個数９０％における粒径をＤ９０としたときに、Ｄ１０／Ｄ５０比が０．３以上、Ｄ９０／Ｄ５０比が１．７以下であることが望ましい。図２からわかるように、本発明のガラス粉末は微粒であっても粒度分布が狭いものであり、従来の製法である溶融、粉砕によって得られているガラス粉末に比較して粒度分布が狭いことが明らかである。

また本発明のガラス粉末はＳｉが酸化物換算で６０〜９０モル％、Ｂが酸化物換算で５〜３０モル％、Ｂａが酸化物換算で１〜２０モル％であることが望ましい。本発明のガラス粉末の構成元素であるＳｉ、ＢおよびＢａが上記のように広い組成範囲でガラス質を保つものであれば、組成変化により融点を変化させることや用いるセラミック粉末に応じて反応性を変化させるなど、製造されるセラミックスに対して汎用性の高いものとなる。

つまり、本発明のガラス粉末は、上述のように複数元素の酸化物を含み微粒かつ球状に近いものであり、また粒度分布がせまく、さらには組成制御も可能とし、積層セラミックコンデンサなどの電子部品にとって有用なガラス粉末である。

次に、本発明のガラス粉末の製法について説明する。図３は、本発明のガラス粉末を製造するための工程図である。本発明のガラス粉末の製法は、Ｓｉのアルコキシ化合物を含むアルコール溶液とＢ_２Ｏ_３を含むアルコール溶液とＢａアルコキシ化合物を含むアルコール溶液とを混合する工程を具備することを特徴とする。

ここで用いるＳｉのアルコキシ化合物はテトラエトキシシラン（ＴＥＯＳ：Ｓｉ（ＯＣ_２Ｈ_５）_４）に代表されるテトラアルコキシシラン化合物を好適に用いることができる。なお、テトラアルコキシシラン化合物は低コストで原料として入手しやすいという利点がある。

また、アルコール溶液となる溶媒としては、メチルアルコール、エチルアルコール、ｎ−プロピルアルコール、イソプロピルアルコール、ｎ−ブチルアルコールおよび２−メトキシアルコールのうちいずれか１種がこのましく、この中で、上記テトラメトキシシランなどの溶解性が高いという点でメチルアルコールを用いるのが特に好ましい。

なお、Ｓｉのアルコキシ化合物をアルコール溶液への溶解性および形成されるガラス粉末の粒径や粒度分布を上述の範囲にするという理由からＳｉのアルコキシ化合物の添加量はアルコール溶液に対して０．２〜０．４ｍｏｌ／ｌであることが好ましい。

次に、本発明のガラス粉末のもう一つの構成成分であるＢ（ホウ素）の調製方法について説明する。本発明のガラス粉末の製法では、Ｂ（ホウ素）源としてＢ_２Ｏ_３を用いることが重要である。Ｂ（ホウ素）源としてＢ_２Ｏ_３を用いるとＳｉのアルコキシ化合物と混合した場合に微粒のガラス粉末が得られるという利点がある。

本発明では、Ｂ_２Ｏ_３を上記Ｓｉのアルコキシ化合物と溶液系にて反応させるためには、Ｂ_２Ｏ_３もまた何らかの溶媒に溶解させることが必要であるが、本発明では、好適な溶媒として、これもアルコールが好ましいことを見いだした。アルコールの種類は上述のアルコールが好適であり、特に、Ｓｉのアルコキシ化合物に用いるアルコール溶媒と同じ種類のアルコールを用いることが好ましい。この場合、本発明の製法では、金属酸化物であるＢ_２Ｏ_３のアルコールへの溶解性を高めるという点で、Ｂ_２Ｏ_３の粒径が１μｍ以下特に０．５μｍ以下のものを用いることが好ましい。また、アルコール溶媒へのＢ_２Ｏ_３の溶解量は、Ｓｉとの組成にもよるが、アルコール中において０．０２〜０．１ｍｏｌ／ｌであることがアルコールへの溶解度が高まるという点で好ましい。

次に、本発明のガラス粉末の３つめの構成成分であるＢａの調製方法について説明する。本発明のガラス粉末の製法において用いるＢａ源としては、Ｂａアルコキシ化合物を含むアルコール溶液を用いることが望ましく、Ｂａ（ＯＣＨ_３）_４に代表されるアルコキシ化合物が用いられる。本発明の製法においては微粒かつ粒度分布のせまい球状化したガラス粉末を調製する必要があるために、ＴＥＯＳと共にＢａのアルコキシ化合物を用いるが、この場合、ＳｉおよびＢａのアルコキシ化合物に対してＢの酸化物のアルコール溶液を混合するために、ＳｉおよびＢａのアルコキシ化合物がＢのアルコール溶液によって分散された状態であるためにゲル化物に変化することを防止できる。また、Ｂａ源としてＢａＣｌ_２、Ｂａ（ＮＯ_３）_２、Ｂａ（ＣｌＯ_４）_２などから選ばれる１種の塩を用いることも可能である。

次に、上記のように各々調製したＳｉのアルコキシ化合物を含むアルコール溶液とＢを含むアルコール溶液とを混合した後、これにＢａアルコキシ化合物を含むアルコール溶液とを混合する。一旦、Ｓｉのアルコキシ化合物を含むアルコール溶液にＢを含むアルコール溶液を混合するのは、Ｓｉのアルコキシ化合物を含むアルコール溶液とＢａアルコキシ化合物を含むアルコール溶液とを先に混合すると、空気中の水分などの影響によりＳｉアルコキシ化合物とＢａのアルコキシ化合物とがゲル化しやすくなるため、それを防止するためである。

ここで本発明の製法では、上記Ｓｉ、ＢおよびＢａのアルコール溶液に水を添加する。水は後述する触媒を溶解させるという作用があり、このためＳｉおよびＢａのアルコキシ化合物と触媒とを溶液中で効果的接触させることができるという利点がある。

アルコールに対する水の割合はアルコール１００質量部に対して５〜４０質量部が望ましい。アルコールに対する水の割合がアルコール１００質量部に対して５〜４０質量部であると、ＳｉおよびＢａのアルコキシ化合物をアルコール溶液に溶解させることができるとともに、添加する触媒の溶解性も高まるという利点がある。なお、水はＳｉのアルコール溶液に後述のＢのアルコール溶液およびＢａアルコキシ化合物を含むアルコール溶液を混合し、触媒を添加するときに添加してもよいが、Ｓｉのアルコキシ化合物をアルコール溶液、Ｂ_２Ｏ_３のアルコール溶液およびＢａアルコキシ化合物を含むアルコール溶液を混合するときに添加してもよい。

次に、本発明のガラス粉末の製法では、上記Ｓｉ、ＢおよびＢａを含むアルコール溶液に触媒としてアンモニア水（ＮＨ_４ＯＨ）を添加する。Ｓｉ、ＢおよびＢａを含むアルコール溶液に触媒としてアンモニア水（ＮＨ_４ＯＨ）を添加すると透明であったアルコール溶液が白濁した溶液を形成する。本発明のガラス粉末の製法は、上述したように従来のアルコキシ化合物を用いる製法とは異なりゲル状物を形成せず、また仮焼も行わない製法であるが、ここで、Ｓｉ、ＢおよびＢａを含むアルコール溶液にアンモニア水を添加することで白濁した反応途中の溶液（反応溶液）に変化させることにより、ゲル状物を介さずまた仮焼も行わなくてもＳｉ、ＢおよびＢａの酸化物からなるガラス粉末を形成することができる。

この場合、アンモニア水におけるアンモニア量は２０〜３０％が好ましく、このアンモニア水を０．１〜０．３ｍｏｌ／ｌの濃度範囲で用いることが望ましい。アンモニア水の濃度は０．１〜０．３ｍｏｌ／ｌの範囲であると反応溶液からゲル状物の生成を抑制できるという利点がある。次に、本発明のガラス粉末の製法では、上記反応溶液を遠心分離して白濁した溶液中に形成されたＳｉ、ＢおよびＢａの酸化物からなる微粒のガラス粉末を沈降させて上澄み液から分離する。次いで、遠心分離した反応溶液の上澄み液を除いた後、アルコールを用いて洗浄した後、得られたガラス粉末に含まれる水分やアルコールを乾燥させる。乾燥温度は上記水およびアルコールを蒸発できる程度であればよく１００℃以下が好ましい。

まず、Ｓｉ成分の原料として純度９９％のテトラエトキシシラン（ＴＥＯＳ）を用意し、表１に示す割合でエチルアルコール中に溶解させた。一方、Ｂ成分の原料として平均粒径が０．５μｍ、純度９９．９％のＢ_２Ｏ_３粉末を用意し、これも表１に示す割合でエチルアルコール中に溶解させた。また、Ｂａ成分の原料として純度９９％のＢａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_４（Ｂａエトキシド）を用意し、表１に示す割合でエチルアルコール中に溶解させた。

次に、ＴＥＯＳを含むエチルアルコール溶液とＢ_２Ｏ_３を含むエチルアルコール溶液とを混合し、次いで、Ｂａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_４のエチルアルコール溶液を混合し、表１に示す割合で水およびアンモニア水を添加し混合撹拌を行った。撹拌は１２時間行った。

この場合、Ｓｉ、ＢおよびＢａの組成はエチルアルコール中におけるＴＥＯＳの濃度、Ｂの濃度およびＢａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_４の濃度を変えることによって調整した。

また、ガラス粉末の粒径はＴＥＯＳ、Ｂ_２Ｏ_３およびＢａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_４のエチルアルコール中における濃度およびアンモニア水の添加量を変化させることにより調整した。アンモニア水は２５％溶液を用いた。

この操作により、ＴＥＯＳを含むエチルアルコール溶液とＢ_２Ｏ_３を含むエチルアルコール溶液およびＢａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_４を含む水溶液に水およびアンモニア水を添加した溶液が白濁した反応溶液となりガラス粉末が生成した。得られたガラス粉末の分散液を日立製作所製の遠心分離装置（Ｈｉｍａｃ ＣＲ２１Ｇ）を用いて８０００ｒｐｍの条件で遠心分離を行った。遠心分離したガラス粉末の分散液は上澄みを捨て、エチルコールを用いて洗浄し、再度遠心分離をかけた後、８０℃空気中で乾燥させた。

得られたガラス粉末は粒径、粒度分布およびＬ／Ｓ比を求めた。この場合、ガラス粉末の粒径および粒度分布（個数の割合）は走査型電子顕微鏡を用いて写真に１００個以上見える倍率（約３万倍）でガラス粉末を撮影した。その写真内に存在し明確に輪郭のわかるガラス粉末全てを抽出し、写真上で同一方向でのガラス粉末の直径を定規によって測定し、電子顕微鏡写真に現れたスケールから定規での実測値を換算して、ガラス粉末の直径とした。測定したデータに基づいてヒストグラムを作成し、Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ９０を求めた。アスペクト比Ｌ／Ｓは上記の測定において各粉末について最長径および最短径を測定して平均化した。また、ガラス粉末の結晶相についＸ線回折装置を用いて確認した。また、ガラス粉末の組成は蛍光X線分析装置（ＸＲＦ）を用いて調べた。

比較例として、ＳｉＯ_２粉末、Ｂ_２Ｏ_３粉末およびＢａＣＯ_３粉末をＳｉＯ_２：Ｂ_２Ｏ_３：Ｂａ＝７０：２０：１０（モル）の割合で調合した混合粉末を白金るつぼに入れて１３００℃で溶融した後、粉砕して作製したガラス体５０ｇを１リットルのボールミルに入れて、直径３μｍのジルコニアボールを用いて２４時間粉砕したガラス粉末（試料Ｎｏ．１２）、ならびに、ＳｉとＢのアルコキシ化合物（B（ＯＣ_２Ｈ_５）_３：Ｂエトキシド）およびＢａのアルコキシ化合物（Bａ（ＯＣ_２Ｈ_５）_２：Ｂａエトキシド）を用いて調製した従来のガラス粉末（試料Ｎｏ．６）を作製し本発明のガラス粉末と同じ評価を行った。また、ＴＥＯＳのみを用いて調製した従来のガラス粉末（試料Ｎｏ．７）を作製し本発明のガラス粉末と同じ評価を行った。

表１、２の結果から明らかなように、本発明のガラス粉末は粒径Ｄ５０が２０ｎｍ以上２００ｎｍ以下であり、微粒であっても粒度分布が狭く、アスペクト比が１．５以下であり、球状化した形状を示すガラス粉末である。また、これらのガラス粉末は、Ｘ線回折の結果、試料Ｎｏ．１１の試料にＢ_２Ｏ_３およびＳｉＢａＯ_３の異相が見られたもののガラス状態であることがわかった。また、蛍光X線分析装置での評価によれば、Ｓｉが酸化物換算で７０〜９５モル％、Ｂが酸化物換算で５〜３０モル％の範囲で異相が無く均一な組成のガラス粉末が形成されていた。

一方、Ｂ原料にＢ_２Ｏ_３ではなくＢアルコキシドを用いた試料では、反応中にゲル化物が形成されたため遠心分離によるガラス粉末の抽出は行えなかった。なお、溶融粉砕したガラス粉末についてはＤ５０が１９０ｎｍであってもＬ／Ｓが１．９もあり球状化していないものであった。ＴＥＯＳのみを用いて調製した従来のガラス粉末（試料Ｎｏ．７）を作製したガラス粉末はＤ５０が２５０ｎｍと大きいものであった。

（ａ）は本発明のガラス粉末の外観を示す電子顕微鏡写真である。（ｂ）は溶融粉砕して作製されたガラス粉末の電子顕微鏡写真である。 本発明の好適なガラス粉末の粒度分布を示すグラフである。 本発明のガラス粉末を製造するための工程図である。

Claims (5)

1. Ｓｉ、ＢおよびＢａの酸化物からなり、粒度分布における累積個数５０％における粒径Ｄ５０が２０ｎｍ以上２００ｎｍ以下であり、最長径をＬ、最短径をＳとしたときに、Ｌ／Ｓが１以上１．５以下であることを特徴とするガラス粉末。
2. 粒度分布における累積個数１０％における粒径をＤ１０、粒度分布における累積個数９０％における粒径をＤ９０としたときに、Ｄ１０／Ｄ５０が０．３以上、Ｄ９０／Ｄ５０が１．７以下である請求項１に記載のガラス粉末。
3. 前記Ｓｉが酸化物換算で６０〜９０モル％、Ｂが酸化物換算で５〜３０モル％、およびＢａが酸化物換算で１〜２０モル％である請求項１または２に記載のガラス粉末。
4. Ｓｉのアルコキシ化合物、Ｂ_２Ｏ_３およびＢａアルコキシ化合物を含むアルコール溶液を調製する工程と、前記アルコール溶液にアンモニア水を添加して反応溶液を調製して、該反応溶液中に前記Ｓｉ、ＢおよびＢａを含むガラス粉末を調製する工程と、該反応溶液を遠心分離して前記ガラス粉末を分離する工程と、遠心分離された前記ガラス粉末を乾燥する工程とを具備することを特徴とするガラス粉末の製法。
5. 前記Ｓｉのアルコキシ化合物、Ｂ_２Ｏ_３およびＢａアルコキシ化合物を含むアルコール溶液として、Ｓｉを酸化物換算で６０〜９０モル％、Ｂを酸化物換算で５〜３０モル％、およびＢａを酸化物換算で１〜２０モル％含有するものを用いる請求項４に記載のガラスの製法。

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