JP2008062156A - 排ガス浄化用触媒装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】下流側触媒4は、Rhを表面に担持したRhドープCeZrNd複酸化物粒子と、Ptを表面に担持した活性アルミナ粒子とを同じ触媒層に混在させた構成とし、上流側触媒3は、RhドープCeZrNd複酸化物よりも酸素吸蔵能が低い酸素吸蔵材を有する三元触媒とする。
【選択図】図1
Description
上記上流側の第1触媒は、その触媒層に、酸素吸蔵材粒子と、活性アルミナ粒子と、該酸素吸蔵材粒子及び活性アルミナ粒子の少なくとも一方に担持された触媒貴金属とを含有し、
上記下流側の第2触媒は、その触媒層に、Ce、Ce以外の希土類元素、Zr及びRhの各陽イオンを含んでなる酸素吸蔵放出能を有する複酸化物粒子と、活性アルミナ粒子とが混在し、且つ上記複酸化物粒子の表面に触媒貴金属としてのRhが担持され、上記活性アルミナ粒子の表面に触媒貴金属としてのPtが担持されており、
上記第1触媒の酸素吸蔵材粒子は、上記第2触媒の複酸化物粒子よりも、その酸素吸蔵放出能が低いことを特徴とする。
上記第2触媒の複酸化物粒子表面のRhは、該複酸化物粒子にRh溶液を接触させ焼成することによって担持されていることを特徴とする。
上記第1触媒は、上記ハニカム担体上に積層された複数の触媒層を備えていて、上記触媒貴金属としてのRhとPdとが互いに異なる触媒層に分かれて配置され、且つハニカム担体のセル壁側に存する下層にPdが配置され、該下層よりも当該セル壁から離れた上層にRhが配置されていることを特徴とする。
図2は第1触媒の構成を示す。この第1触媒は、ハニカム担体のセル壁5に排ガスを浄化する2層の触媒層6,7が積層されたものである。セル壁側の下触媒層6には、酸素吸蔵放出能を有し触媒貴金属を担持していないCeZrNd複酸化物粒子(CeZrNdO)と、CeZrYLaアルミナ粒子の表面に触媒貴金属としてのPdが担持されたPd担持CeZrYLaアルミナと、活性アルミナ粒子の表面に触媒貴金属としてのPdが担持されたPd担持アルミナとが、触媒成分として混在する。
−Pd担持CeZrYLaアルミナの調製−
Ce、Zr、Y、La及びAlの各硝酸塩を混合し、水を加えて室温で約1時間攪拌する。次に、この硝酸塩混合溶液とアルカリ性溶液(好ましくは28%アンモニア水)とを室温〜80℃で混合して中和処理を行う。この中和処理により白濁した溶液を一昼夜放置し、生成した沈殿ケーキを遠心分離器にかけた後、十分に水洗する。この水洗したケーキを約150℃の温度で乾燥した後、約600℃の温度に5時間保持し、次いで、約500℃の温度に2時間保持して乾燥・焼成した後、粉砕する。得られた粉末に、硝酸パラジウム溶液を加え、蒸発乾固させた後、得られた乾固物を粉砕し、過熱・焼成することにより、Pd担持CeZrYLaアルミナを得る。
Laを4質量%添加してなる活性アルミナの粉末に、硝酸パラジウム水溶液を滴下し、500℃で乾燥・焼成することにより、Pd担持アルミナを得る。
Ce、Zr及びNdの各硝酸塩を混合し、水を加えて室温で約1時間攪拌する。次に、この硝酸塩混合溶液とアルカリ性溶液(好ましくは28%アンモニア水)とを室温〜80℃で混合して中和処理を行う。この中和処理により白濁した溶液を一昼夜放置し、生成したケーキを遠心分離器にかけ、十分に水洗する。この水洗したケーキを約150℃の温度で乾燥させた後、400℃の温度に5時間保持するという条件で焼成した後、粉砕する。
同様にCeZrNdOを調製し、その粉末に、硝酸ロジウム溶液を加え、蒸発乾固させ、得られた乾固物を粉砕し、加熱・焼成することにより、Rh担持CeZrNdOを得る。
Laを4質量%添加してなる活性アルミナ粒子の表面を10質量%の酸化ジルコニウムで被覆してなる粉末に、硝酸ロジウム水溶液を滴下し、500℃で乾燥・焼成することにより、Rh担持ZrO2被覆アルミナを得る。
CeZrNdOとPd担持CeZrYLaアルミナとPd担持アルミナとジルコニアバインダーとを混合し、これに水を加え、ディスパーサで混合撹拌してスラリーを得る。このスラリーにハニカム担体を浸し、引き上げて余分なスラリーをエアブローで除去する操作を繰り返すことにより、所定量のスラリーをハニカム担体にコーティングする。しかる後、このハニカム担体を常温から500℃になるまで一定の昇温速度で1.5時間をかけて昇温し、その温度に2時間保持して乾燥・焼成することにより、セル壁表面に下触媒層を形成する。
−Rh担持RhドープCeZrNdOの調製−
Ce、Zr、Nd及びRhの各硝酸塩を混合し、水を加えて室温で約1時間攪拌する。次に、この硝酸塩混合溶液とアルカリ性溶液(好ましくは28%アンモニア水)とを室温〜80℃で混合して中和処理を行う。この中和処理により白濁した溶液を一昼夜放置し、生成したケーキを遠心分離器にかけ、十分に水洗する。この水洗したケーキを約150℃の温度で乾燥させた後、400℃の温度に5時間保持するという条件で焼成した後、粉砕する。これにより、RhドープCeZrNdOの粉末が得られる。この粉末に、硝酸ロジウム溶液を加え、蒸発乾固させ、得られた乾固物を粉砕し、加熱・焼成することにより、Rh担持RhドープCeZrNdOを得る。
Laを4質量%添加してなる活性アルミナの粉末に、ジニトロジアミン白金硝酸塩の水溶液を滴下し、500℃で乾燥・焼成することにより、Pt担持アルミナを得る。
Rh担持RhドープCeZrNdOとPt担持アルミナとジルコニアバインダーとを混合し、これに水を加え、ディスパーサで混合撹拌してスラリーを得る。このスラリーにハニカム担体を浸し、引き上げて余分なスラリーをエアブローで除去する操作を繰り返すことにより、所定量のスラリーをハニカム担体にコーティングする。しかる後、このハニカム担体を常温から500℃になるまで一定の昇温速度で1.5時間をかけて昇温し、その温度に2時間保持して乾燥・焼成することにより、セル壁表面に触媒層を形成する。
−実施例−
上述の第1触媒及び第2触媒の調製法により、表1に示す構成の触媒装置を調製した。なお、「担持量」はハニカム担体1L当たりの担持量である。また、第1触媒及び第2触媒は共にジルコニアバインダを18g/L含有する。
第2触媒に、Pt担持アルミナに代えて、触媒貴金属を担持していない活性アルミナ(La4質量%添加)を採用する他は、実施例と同じ構成とした。
第2触媒を上下2層構造とし、Pt担持アルミナを上層に配置し、Rh担持RhドープCeZrNdOを下層に配置する他は、実施例と同じ構成とした。
実施例の第2触媒単独で空燃比A/Fと排ガス浄化率との関係を調べた。すなわち、第2触媒を大気雰囲気中で1000℃の温度に24時間保持するエージングを行なった後、直径2.54cm、長さ5cmの円筒型に切り出した。これを固定床流通式反応評価装置に取り付け、模擬排ガスにより、当該第2触媒によるHC、CO及びNOx(窒素酸化物)の浄化率を測定した。
実施例の第2触媒に関し、A/F振動周期を0.5Hzにした場合、並びに2.0Hzにした場合について、また、比較例1,2各々の第2触媒に関し、A/F振動周期を0.5Hz、0.9Hz及び2.0Hz各々にした場合について、先と同様に振幅を±0.9として、HC、CO及びNOx(窒素酸化物)の浄化率を測定し、A/Fウインドゥの相対値を求めた。この相対値は、実施例のA/F振動周期1HzのA/Fウインドゥ値を「1」とする値である。図5はその結果を示す。
実施例の第1触媒、並びに実施例及び比較例1,2の第2触媒の酸素吸蔵放出量を測定した。すなわち、各触媒を大気雰囲気中で1000℃の温度に24時間保持するエージングを行なった後、各触媒からコアサンプルを切り出した。図7は、酸素放出量を測定するための試験装置の要部構成を示す。この試験装置は、コアサンプル12にガスを流通させることができるようになっており、コアサンプル12の入口側及び出口側にそれぞれリニア酸素センサ13が設けられている。
上記実施例及び比較例1,2各々の触媒装置(第1触媒を排ガス流れ上流側に配置し、第2触媒を下流側に配置した。)について、固定床流通式反応評価装置を用いて、HC、CO及びNOxの浄化率C400を測定した。実施例及び比較例1,2各々の第1触媒及び第2触媒には大気雰囲気において1000℃で24時間保持するエージングを事前に施した。C400は触媒入口ガス温度が400℃のときの浄化率である。模擬排ガスとしては、表2に示すA/F=14.7±0.9を採用した。A/F振動の周期は1.0Hzとし、空間速度SVは60000/hとした。結果は表3に示されている。
2 排ガス通路
3 第1触媒コンバータ
4 第2触媒コンバータ
5 セル壁
6 下触媒層
7 上触媒層
8 触媒層
Claims (3)
- エンジンの排ガス通路における排ガス流れの上流側に配置された第1触媒を有する第1触媒コンバータと、該第1触媒コンバータよりも排ガス流れの下流側の上記排ガス通路に配置された第2触媒を有する第2触媒コンバータとを備え、上記第1触媒及び第2触媒各々はハニカム担体上に排ガスを浄化する触媒層が形成されている排ガス浄化用触媒装置において、
上記上流側の第1触媒は、その触媒層に、酸素吸蔵材粒子と、活性アルミナ粒子と、該酸素吸蔵材粒子及び活性アルミナ粒子の少なくとも一方に担持された触媒貴金属とを含有し、
上記下流側の第2触媒は、その触媒層に、Ce、Ce以外の希土類元素、Zr及びRhの各陽イオンを含んでなる酸素吸蔵放出能を有する複酸化物粒子と、活性アルミナ粒子とが混在し、且つ上記複酸化物粒子の表面に触媒貴金属としてのRhが担持され、上記活性アルミナ粒子の表面に触媒貴金属としてのPtが担持されており、
上記第1触媒の酸素吸蔵材粒子は、上記第2触媒の複酸化物粒子よりも、その酸素吸蔵放出能が低いことを特徴とする排ガス浄化用触媒装置。 - 請求項1において、
上記第2触媒の複酸化物粒子表面のRhは、該複酸化物粒子にRh溶液を接触させ焼成することによって担持されていることを特徴とする排ガス浄化用触媒装置。 - 請求項1又は請求項2において、
上記第1触媒は、上記ハニカム担体上に積層された複数の触媒層を備えていて、上記触媒貴金属としてのRhとPdとが互いに異なる触媒層に分かれて配置され、且つハニカム担体のセル壁側に存する下層にPdが配置され、該下層よりも当該セル壁から離れた上層にRhが配置されていることを特徴とする排ガス浄化用触媒装置。
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