JP2011101842A - 排気ガス浄化用触媒 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】担体1上のゼオライト含有層2の上側に、Pt及びPdのうちの少なくとも一方が耐熱性粒子に担持されてなる貴金属担持耐熱性粉末とRhドープCeZr系複合酸化物粉末とを含有する触媒層3を設ける。
【選択図】図1
Description
上記触媒層では、上記Rhが、CeとZrとを含有するCeZr系複合酸化物粒子に固溶されてRhドープCeZr系複合酸化物粉末を構成しており、上記Pt及びPdのうちの少なくとも一方は、耐熱性粒子に担持されて貴金属担持耐熱性粉末を構成していることを特徴する。
図1に示すエンジンの排気ガス浄化用触媒において、1はハニカム担体であり、該ハニカム担体1のセル壁面1aに、HC吸着材としてのゼオライト粉末を含有するゼオライト含有層2が形成され、その上にRhドープCeZr系複合酸化物粉末と貴金属担持耐熱性粉末とを混合状態で含有する触媒層3が形成されている。
−RhドープCeZr系複合酸化物粉末−
RhドープCeZr系複合酸化物粉末として、CeZrNd複合酸化物粒子にRhが固溶したRh−CeZrNd粉末を準備した。すなわち、Ce、Zr、Nd及びRhの各硝酸塩を含む溶液にアンモニア水を攪拌しながら添加して中和させ、得られた共沈物を水洗した後、大気雰囲気において150℃の温度で一昼夜乾燥させ、粉砕し、さらに500℃の温度に2時間保持する焼成を行なうことにより、当該Rh−CeZrNd粉末を得た。ドープされたRhのうちの少なくとも一部は当該複合酸化物粒子の表面に露出している。このRhドープCeZr系複合酸化物のRhを除く組成比はCeO2:ZrO2:Nd2O3=45:45:10(質量%)であり、Rhドープ量は0.1質量%である。
貴金属担持耐熱性粉末として、各々Ptを担持したLa含有Al2O3、BaSO4、及びCeZrAlの各粉末を準備した。CeZrAlは次の方法によって得た。すなわち、硝酸Al水溶液にアンモニア水を攪拌しながら添加して、アルミナ粒子の前駆体である水酸化Alの沈殿を得た。この沈殿を生じた溶液に、NaOH水溶液を添加した後、Ce及びZrの各硝酸塩水溶液を添加して混合し、Ce及びZrの各水酸化物の共沈物と上記水酸化Alとの混合物を得た。この混合沈殿物を水洗し、大気雰囲気において150℃の温度で一昼夜乾燥させ、粉砕し、さらに500℃の温度に2時間保持する焼成を行なった。これにより、Ce及びZrを含有するCeZr複合酸化物の一次粒子とアルミナの一次粒子とが凝集してなる当該CeZrAl粉末を得た。その組成比はCeO2:ZrO2:Al2O3=25:25:50(質量%)である。また、La含有Al2O3は、La2O3を4質量%含有するものである。
ゼオライト粉末として、ケイバン比40の市販のβ型ゼオライトを準備した。
CeZrNd複合酸化物粒子にRhを蒸発乾固によって担持させることにより、Rh担持CeZr系複合酸化物粉末を得た。CeZrNd複合酸化物粒子の組成比はCeO2:ZrO2:Nd2O3=45:45:10(質量%)であり、Rh担持量は、0.1質量%となるようにした。
β型ゼオライト粉末をハニカム担体にコーティングすることによりゼオライト含有層2を形成した後、RhドープCeZr系複合酸化物粉末と、Pt担持耐熱性粉末(Pt担持La含有Al2O3、Pt担持BaSO4、Pt担持CeZrAlのいずれか一)とを組み合わせて混合し、ゼオライト含有層2の上にコーティングすることにより、触媒層3を形成した。この方法により、実施例1に係る貴金属担持耐熱性粉末の種類が異なる3種類の触媒を調製した。
RhドープCeZr系複合酸化物粉末に代えてRh担持CeZr系複合酸化物粉末を採用し、他は実施例1と同様にして比較例1に係る貴金属担持耐熱性粉末の種類が異なる3種類の触媒を調製した。ハニカム担体1L当たりの担持量は、β型ゼオライト粉末が100g/L、Rh担持CeZr系複合酸化物粉末が100g/L、Pt担持耐熱性粉末が50g/L、Ptが1.0g/Lである。
実施例1及び比較例1の各触媒に対して、エンジンベンチにて、水蒸気、HC、COを含む排ガス条件にて24時間の水熱エージング(触媒温度800℃)を行なった。しかる後、トルエン含有ガス(トルエン 2500ppmC,残N2)を50℃の温度で900秒間流してトルエンを吸着させた(HC吸着)。そのときの900秒間で流したトルエン量をA、触媒(HC吸着層)に吸着されたトルエン量をBとする。トルエン吸着量Bは、触媒を素通りしたトルエン量より求めた。次に、A/F=14.7の模擬排気ガス(CO2:13.9%,O2:0.6%,CO:0.6%,H2:0.2%,NO:1000ppm,H2O:10%,残:N2(HC不含))を触媒に流しながら、そのガス温度を30℃/分の速度で600℃まで上昇させていき、触媒から流出するトルエン量Cを測定した(HC脱離、浄化)。そうして、[(B−C)×100/A]を各触媒の冷間HC浄化率として求めた。
本実施形態のエンジンの排気ガス浄化用触媒に係る触媒層構造は図2に示されている。ハニカム担体1のセル壁面1aに形成されている触媒層3は、実施形態1とは違って、上層3a及び下層3bの二層構造になっている。当該触媒は、ゼオライト含有層2を合わせると三層構造になっている。触媒層3は、上層3aがRhドープCeZr系複合酸化物粉末を含有し、下層3bが貴金属担持耐熱性粉末を含有する。ゼオライト含有層2はHC吸着材としてのゼオライト粉末を含有する。
上記RhドープCeZr系複合酸化物粉末、Rh担持CeZr系複合酸化物粉末、Pt担持耐熱性粉末、β型ゼオライト粉末に加えて、貴金属担持耐熱性粉末として、各々Pdを担持したLa含有Al2O3、BaSO4、及びCeZrAlの各粉末を準備した。
β型ゼオライト粉末をハニカム担体にコーティングすることによりゼオライト含有層2を形成した後、Pd担持耐熱性粉末(Pd担持La含有Al2O3、Pd担持BaSO4、Pd担持CeZrAlのいずれか一)をゼオライト含有層2の上にコーティングすることにより下触媒層3bを形成し、さらに、RhドープCeZr系複合酸化物粉末を下触媒層3bの上にコーティングすることにより上触媒層3aを形成した。この方法により、実施例2に係る貴金属担持耐熱性粉末の種類が異なる3種類の触媒を調製した。
下触媒層3bに関し、Pd担持耐熱性粉末に代えて、Pt担持耐熱性粉末(Pt担持La含有Al2O3、Pt担持BaSO4、Pt担持CeZrAlのいずれか一)を採用する他は実施例2と同様にして実施例3に係る貴金属担持耐熱性粉末の種類が異なる3種類の触媒を調製した。ハニカム担体1L当たりの担持量は、β型ゼオライト粉末が100g/L、RhドープCeZr系複合酸化物粉末が100g/L、Pt担持耐熱性粉末が50g/L、Ptが1.0g/Lである。
上触媒層3aに関し、RhドープCeZr系複合酸化物粉末に代えてRh担持CeZr系複合酸化物粉末を採用し、他は実施例2と同様にして比較例2に係る貴金属担持耐熱性粉末の種類が異なる3種類の触媒を調製した。ハニカム担体1L当たりの担持量は、β型ゼオライト粉末が100g/L、Rh担持CeZr系複合酸化物粉末が100g/L、Pd担持耐熱性粉末が50g/L、Pdが1.0g/Lである。
上触媒層3aに関し、RhドープCeZr系複合酸化物粉末に代えてRh担持CeZr系複合酸化物粉末を採用し、他は実施例3と同様にして比較例3に係る貴金属担持耐熱性粉末の種類が異なる3種類の触媒を調製した。ハニカム担体1L当たりの担持量は、β型ゼオライト粉末が100g/L、Rh担持CeZr系複合酸化物粉末が100g/L、Pt担持耐熱性粉末が50g/L、Ptが1.0g/Lである。
上記実施例及び比較例の各触媒について、実施形態1と同じ条件で水熱エージングを行ない、同じ条件で冷間HC浄化率を測定した。結果を表2に示す。
1a セル壁面
2 触媒層
2a 上層
2b 下層
2c 中層
Claims (3)
- 担体上に、ゼオライトを含有する層と、Pt及びPdのうちの少なくとも一方とRhとを含有する触媒層とを備え、且つ上記ゼオライトを含有する層が上記触媒層よりも下側になるように配置された排気ガス浄化用触媒であって、
上記触媒層では、上記Rhが、CeとZrとを含有するCeZr系複合酸化物粒子に固溶されてRhドープCeZr系複合酸化物粉末を構成しており、上記Pt及びPdのうちの少なくとも一方は、耐熱性粒子に担持されて貴金属担持耐熱性粉末を構成していることを特徴する排気ガス浄化用触媒。 - 請求項1において、
上記Pt及びPdのうちの少なくとも一方を担持する耐熱性粒子は、Laを含有する活性Al2O3粒子、BaSO4粒子、並びにCeZr系複合酸化物とAl2O3との複合化物粒子から選ばれる少なくとも一種であることを特徴とする排気ガス浄化用触媒。 - 請求項1又は請求項2において、
上記触媒層は、積層された複数の層を有し、上記RhドープCeZr系複合酸化物粉末と上記貴金属担持耐熱性粉末とは異なる層に含まれ、上記RhドープCeZr系複合酸化物粉末を含有する層は、上記貴金属担持耐熱性粉末を含有する層よりも上側に配置されていることを特徴とする排気ガス浄化用触媒。
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