JP2008044344A - 焼結体、発光管及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】接合部における不具合を抑制又は回避できる無機粉末成形体の接合体及び焼結体を提供する。
【解決手段】２以上の無機粉末成形体の接合体の焼結体を、前記接合体における２以上の前記無機粉末成形体に対応する第１の構成部分と、前記接合体における接合部に対応する第２の構成部分と、を備えるようにするとともに、以下の特徴（ａ）及び（ｂ）のいずれかあるいは双方を有するようにする。
（ａ）前記第２の構成部分は前記第１の構成部分以下の表面粗さを有する。
（ｂ）前記第２の構成部分は、その幅中心近傍において前記第１の構成部分以上の透光度を有する。
【選択図】図１

Description

本発明は、複数の無機粉末成形体を一体化させた焼結体、発光管及びその製造方法等に関する。

セラミックス、高融点金属、セラミックス／金属複合体は、通常、原料粉末を焼結して製造されるため、製品への形状付与は、主として成形時に行われる。しかし、形状付与のし易さは成形法に依存する。例えば、円板製品は、金型プレス法では成形しやすいが、複雑形状の製品は、CIP（Cold Isostatic Press）にて塊状成形体から一旦成形してから、機械加工により形状付与することが行われている。

ゲルキャスト法は、無機粉末を含む液状スラリーを、スラリーに含まれる有機化合物相互の化学反応により固化して無機粉末成形体を得る方法である。成形型を高精度に転写することができるため、高精度の形状付与に優れている。しかしながら、閉構造を有する製品の場合、離型不可のため適用できないかあるいはロストワックス法のように別途中子を設けて内表面形状を付与する必要がある。

特に、メタルハライドランプ用発光管、あるいは高圧ナトリウム用発光管のように、胴部の内径より端部の穴径が小さい製品においては、生産性を向上させることが難しい。発光管を構成する各要素を、単純形状となるように小部品に分割し、各小部品を、押出成形あるいはドライバックプレス成形、金型プレス成形により得ることは考えられる。この場合には、複数の部品の焼成収縮率差を利用し、焼結時に一体化させる方法がある。更に、中子を別途成形して中子と外型の間の隙間にスラリーを注型するゲルキャスト法にて、予め一体化した成形体を得る方法が採用されている（特許文献１、２）。

複数の部品を別途成形し、これらを接合して一体化する方法としては、更に特許文献３記載の方法がある。この接合方法では、各セラミックスボディに有機バインダを含有させ、第１のセラミックスボディの接合面と第２のセラミックスボディの接合面とを同時に加熱することで有機バインダを局所的に溶融させる。そして、局所的にバインダを溶融させた状態で第１と第２の接合面を接触させ、二つの接合面の境界面領域に圧縮及び伸長を交互にもたらすことによって、接合部分を一体化させている。
再公表特許WO2002-085590A1 国際出願WO2005-028710A1 特表2004-519820

しかし、複数の部品を別々に成形し、焼成収縮率の差を利用して異なる部品を嵌め合わせて一体焼結させる方法は、工程が煩雑であり、生産性向上が難しい。特許文献１、２記載のゲルキャスト法は、高い形状精度と生産性とを両立させることが難しい。

また、特許文献３記載の方法は、溶融可能なバインダを用いるため、接合時、あるいは脱脂プロセスで成形体が変形しやすい。これは、接合部を加熱することによって接合する技術ではあるが、加熱により接合界面のみを緩衝地帯とすることは実質的には不可能であり、接合部近傍の数ｍｍが変形して緩衝効果が発現する。結果として形状が変化し易く、変形した部分は著しく肉厚が増加するため透光度が低下することになる。また、二つの成形体の接合面を圧縮／伸長させるプロセスを要するため、生産コストが高い。特に、二つの成形体の各薄肉部を突き合わせ接合する場合には、接合面の圧縮／伸長プロセスの実施は極めて困難である。また、実質的にはワックス系射出成形により成形体を得、接合体としているため、脱脂に長時間を要し生産性が悪くなる。さらに、特許文献３の方法では、接合部が膨出ないし変形する傾向があるほか、圧縮／伸長プロセスでの繰り返しの応力により、接合時に材料の膨出とともに接合部表面が荒れることがあり、そのために接合部の表面粗さが増大したり接合部の透光性が低下するおそれがあった。また、透光性の低下を防ぐため、接合部の膨出や変形を小さくした場合などには、成形体同士の溶融一体化に不完全な部分が発生しやすくなり、接合体の強度が低くなってしまうことがあった。

本発明は、接合部における不具合を抑制又は回避できる無機粉末成形体の接合体、焼結体及び発光管の製造方法を提供することを一つの目的とする。また、本発明は、接合部の表面粗さ、透明性又は平坦性に優れた焼結体及び発光管を提供することを他の一つの目的とする。

本発明者らは、上記課題について検討した結果、接合部の変形や表面粗さの増大を抑制又は回避しつつ、無機粉末成形体の接合体が得られることを見出した。また、こうした接合体を焼結することで接合部の表面粗さ、透光性及び平滑性に優れた焼結体が得られることを見出した。これらの知見によれば、以下の手段が提供される。

本発明によれば、２以上の無機粉末成形体の接合体の焼結体であって、前記接合体における２以上の前記無機粉末成形体に対応する第１の構成部分と、前記接合体における接合部に対応する第２の構成部分と、を備え、
以下の特徴（ａ）及び（ｂ）のいずれかあるいは双方を有する、焼結体。
（ａ）前記第２の構成部分は前記第１の構成部分以下の表面粗さを有する。
（ｂ）前記第２の構成部分は、その幅中心近傍において前記第１の構成部分以上の透光度を有する。

本発明の焼結体においては、前記第２の構成部分の表面粗さは０．０１μｍ≦Ｒａ≦２μｍとすることができる。また、前記第２の構成部分の幅中心近傍の透光度は８０％以上であるとすることもできる。

また、本発明によれば、２以上の無機粉末成形体の接合体の焼結体であって、前記接合体における２以上の前記無機粉末成形体に対応する第１の構成部分と、前記接合体における接合部に対応する第２の構成部分と、を備え、前記第２の構成部分の表面粗さは０．０１μｍ≦Ｒａ≦２μｍあるか及び／又は前記第２の構成部分の幅中心近傍での透光度が８０％以上である、焼結体とすることができる。

これらの焼結体においては、前記第２の構成部分は、前記第１の構成部分を超えて前記焼結体表面に突出されないものとしてもよいし、また、前記第２の構成部分の幅は１０μｍ以上２０００μｍ以下としてもよい。さらに、前記第１の構成部分の肉厚に対する前記第２の構成部分の幅の比（割合）が１以下であるとしてもよい。さらにまた、前記焼結体は中空部を有することができる。

本発明の焼結体においては、前記第１の構成部分の平均結晶粒径に対する前記第２の構成部分の平均結晶粒径の割合が１．０以上２．０以下であるものとしてもよい。また、このとき、前記第２の構成部分の幅方向の中心から前記第１の構成部分へ向かって前記第２の構成部分の平均結晶粒径が小さくなる傾向を示すものとしてもよい。

本発明によれば、無機粉末成形体の接合体の製造方法であって、少なくとも第１の無機粉末成形体及び第２の無機粉末成形体の互いに接合しようとする接合面の間に、表面張力が作用する状態を維持して無機粉末を含有する非自己硬化性接合スラリーによる接合スラリー層を形成する接合スラリー層形成工程と、前記接合スラリー層を乾燥する乾燥工程と、を備える、製造方法が提供される。

本発明の製造方法においては、前記接合スラリー層形成工程は、前記第１の無機粉末成形体及び前記第２の無機粉末成形体の接合面に略垂直方向の距離を調節しつつ接合スラリー層を形成する工程とすることもできる。また、前記接合スラリー層形成工程に先立って、第１の無機粉末成形体と第２の無機粉末成形体との互いに接合しようとする接合面の少なくとも一方に無機粉末を含有する非自己硬化性接合スラリーを供給する工程を備えることもできる。

本発明の製造方法においては、前記非自己硬化性接合スラリーの供給工程は、前記非自己硬化性接合スラリーを印刷により前記接合面に供給する工程とすることができる。

本発明によれば、焼結体の製造方法であって、少なくとも第１の無機粉末成形体及び第２の無機粉末成形体の互いに接合しようとする接合面の間に、表面張力が作用する状態を維持して無機粉末を含有する非自己硬化性接合スラリーによる接合スラリー層を形成する接合スラリー層形成工程と、前記接合スラリー層を乾燥する乾燥工程と、乾燥された前記接合スラリー層を介して接合された前記第１の無機粉末成形体と前記第２の無機粉末成形体との接合体を焼結する工程と、を備える、製造方法が提供される。

本発明によれば、上記焼結体の製造方法によって得られる焼結体が提供される。

本発明によれば、上記焼結体のいずれかを用いる発光管が提供される。また、前記発光管はメタルハライド用発光管とすることもできるし、高圧ナトリウム用発光管とすることもできる。さらに、本発明によれば、上記焼結体のいずれかを用いる反応管が提供される。

本発明は、焼結体及びその製造方法に関する。本発明の焼結体は、２以上の無機粉末成形体の接合体の焼結体であり、前記接合体における２以上の前記無機粉末成形体に対応する第１の構成部分と、前記接合体における接合部に対応する第２の構成部分と、を備え、
以下の特徴（ａ）及び（ｂ）のいずれかあるいは双方を有することができる。
（ａ）前記第２の構成部分は前記第１の構成部分以下の表面粗さを有する。
（ｂ）前記第２の構成部分は、その幅中心近傍において前記第１の構成部分以上の透光度を有する。

また、本発明の焼結体は、２以上の無機粉末成形体の接合体の焼結体であり、前記接合体における２以上の前記無機粉末成形体に対応する第１の構成部分と、前記接合体における接合部に対応する第２の構成部分と、を備え、前記第２の構成部分の表面粗さは２μｍ以下であるか及び／又は前記第２の構成部分の幅中心近傍での透光度が８０％以上あるとすることができる。

本発明の焼結体によれば、２以上の無機粉末成形体の接合部に対応する第２の構成部分が、無機粉末成形体に対応する第１の構成部分と同等かあるいはそれよりも優れた表面粗さ及び／又は透光度を有することができる。このため、本発明の焼結体によれば接合に起因する焼結体の表面粗さや透光度への悪影響を抑制又は回避することができる。また、第２の構成部分が所定以下の表面粗さを有する及び/又は第２の構成部分がその幅中心近傍で所定以上の透光度を有することにより、接合に起因する焼結体の表面粗さが透光度への悪影響を抑制又は回避することができる。

本発明の焼結体の製造方法は、少なくとも第１の無機粉末成形体及び第２の無機粉末成形体の互いに接合しようとする接合面の間に、表面張力が作用する状態を維持して無機粉末を含有する非自己硬化性接合スラリーによる接合スラリー層を形成する接合スラリー層形成工程と、前記接合スラリー層を乾燥する乾燥工程と、乾燥された前記接合スラリー層を介して接合された前記第１の無機粉末成形体と前記第２の無機粉末成形体との接合体を焼結する工程と、を備えることができる。

本発明の焼結体の製造方法によれば、無機粉末を含有する非自己硬化性接合スラリーに表面張力が作用する状態を維持しつつ接合スラリー層を前記接合面の間に形成し、この接合スラリー層を乾燥するため、乾燥して得られる接合部（乾燥後）は、表面張力により形成される表面粗さを備えることができる。こうした接合部（乾燥後）を備える接合体を焼結することにより、優れた表面粗さや透光度を有する接合部を備える焼結体を得ることができる。また、接合部において、無機粉末成形体を焼結した部分よりも表面粗さが小さいため当該焼結部分よりも優れた透光度の接合部を備える焼結体を得ることができる。また、表面張力が作用する状態で接合スラリー層を形成し、その後乾燥して得られる接合部の幅（接合面間距離に相当する長さ）や接合部の肉厚（成形体の肉厚に沿う長さ）や表面形状を制御することができる。このため、各種の態様の接合部（焼結後）を得ることができる。

本発明は、さらに、接合体及びその製造方法にも関する。以下、本発明の焼結体及びその製造方法並びに接合体及びその製造方法について、図１〜図６を参照しながら説明する。なお、図１〜図６は、本発明の一実施態様である。

（焼結体）
本発明の焼結体２は、中実体であってもよいし、少なくとも一部に中空部４を有するものであってもよい。本発明は、中子の利用を回避するのに有用であるため中空部４を有する焼結体２であることが好ましい。中空部４は外部に開放された形態であっても密閉状のものであってもよく、これらの双方を備えていてもよい。こうした焼結体２の形態としては、例えば、各種形状の管状体、容器状体、ドーム状体及びこれらを組み合わせた形態が挙げられる。例えば、反応用あるいは発光用の中空部を有する中空状体としては、図１に示す発光管や図２に示す反応管や流路部品が挙げられる。発光管、反応管及び流路部品等においては、異なる大きさ及び形状の中空部を備えて全体として管状構造を有する形態が典型的である。こうした部材においては、相対的に大きな中空部は、発光部、反応部、貯留部及び合流部等を構成することができ、相対的に小さくあるいは細い中空部は、流路や単なる管路を構成することができる。さらに、本発明の焼結体２は、耐熱衝撃性を有する熱サイクル機関における構造体や高温炉等の目視窓など各種の用途に利用可能である。

本発明の焼結体２は、放電灯の発光管として用いるのが好ましい。高圧放電灯は、自動車用ヘッドランプ、ＯＨＰ、液晶プロジェクターなどの各種の照明装置に適用可能である。また、この発光管は、メタルハライドランプ用発光管や高圧ナトリウムランプ発光管を含むものである。高圧ナトリウムランプ発光管としては、例えば、リセスト型、セミクローズド型、トップハット型、モノシリックトップハット型等が挙げられる。

（焼結体の構成要素）
本発明の焼結体２は、図１に示すように、２以上の第１の構成部分１０と、第２の構成部分２０と、を備えることができる。第１の構成部分１０と第２の構成部分２０とはいずれも焼結された部分である。本発明の焼結体２は、２以上の無機粉末成形体の接合体の焼結体であり、第１の構成部分１０は、接合体における２以上の前記無機粉末成形体に対応することができ、第２の構成部分２０は、接合体における無機粉末成形体の接合部に対応することができる。

（第１の構成部分）
第１の構成部分１０は、無機粉末成形体の焼結部分である。複数の第１の構成部分１０は、異なる組成とすることも可能であるが、一体の焼結体２を得るのにあたっては、通常、同一組成であることが好ましい。なお、第１の構成部分１０の成分組成については、後段（焼結体の製造方法）にて詳細に説明する。

第１の構成部分１０は、図１にも示すように、中空部４を構成する一部とすることができ、その形状は特に限定されない。なお、第１の構成部分１０は、その形状等は異なる場合もあるが、厚みに関してはほぼ同一厚みに設計されることが好ましい。第１の構成部分１０の厚みは特に限定しないが、おおよそ３００μｍ以上２０００μｍ以下であることが好ましい。この範囲であると透光性を確保し、且つ、十分な強度をえるのに都合がよいからである。透光度が重要な場合、より好ましくは、３００μｍ以上１０００μｍ以下である。この範囲であると非常に高い透光度を得られるからである。強度が重要な場合、より好ましくは、１０００μｍ以上２０００μｍ以下である。この範囲であると十分な強度を得られるからである。

第１の構成部分１０の平均の表面粗さは、０．０１μｍ≦Ｒａ≦２μｍであることが好ましい。この範囲であると光を用いた反応をさせるための反応管として用いることができるからである。より好ましくは、０．０１μｍ≦Ｒａ≦０．５μｍである。この範囲であると発光管として十分な透光度を得られるからである。第１の構成部分１０は、無機粉末成形体の焼結体であり、組成が同一かほぼ同一である場合には、その表面粗さなどの特性はほぼ均質となりやすい。なお、表面粗さの定義は、ＪＩＳ Ｂ０６０１（２００１）に記載のＲａを用いるものとする。また、表面粗さは、接触式表面粗さ測定機、非接触式表面粗さ測定機及びレーザー顕微鏡等を測定対象あるいはその表面粗さの程度等に応じて適宜用いられるが、本発明においては、レーザー顕微鏡等により表面粗さを特定することが好ましい。

第１の構成部分１０の透光度（％）は、８０％以上であることが好ましい。この範囲であると光を用いた反応をさせるための反応管として用いることができるからである。より好ましくは９０％以上である。この範囲であるとランプ発光管として用いることができるからである。第１の構成部分１０は、組成が同一である無機粉末成形体の焼結体であり厚みも均質である場合には、その表面粗さなどの特性はほぼ均質となる。なお、透光度は、以下のようにして測定することができる。すなわち、まず、平行光源、顕微鏡、受光部（ＣＣＤ等）を光学的に同軸上に配置した光量測定装置を用意する。この光量測定装置では、受光部は顕微鏡に設置されており、微小領域の光量を測定できるようになっている。本装置において、光源と受光部の間に何も無いときの光量に対して、第１の構成部分１０を透過する光を計測できるように配置したときの光量の割合を透光度とする。なお、第１の構成部分１０の透過光量の測定に際しては、受光部の測定領域よりも十分に大きい第１の構成部分１０の一部を焼結体２から切り出すなどして調製した試験片を用いるものとする。

なお、第１の構成部分１０は、図１に示すように２つであってもよいが、それ以上であってもよい。３つあるいはさらに多数個の第１の構成部分により焼結体２が形成されていてもよい。

（第２の構成部分）
第２の構成部分２０は、第１の構成部分１０に対応する無機粉末成形体の接合部に対応している。後述するように、第２の構成部分２０は、接合された無機粉末成形体の接合面間に形成された無機粉末を含有するスラリー層を乾燥し、焼結して得られた部分である。第２の構成部分２０も焼結部分である。このため、その組成は第１の構成部分１０と同一かほぼ同一であることが好ましい。なお、第２の構成部分２０の成分組成については、後段（焼結体の製造方法）にて詳細に説明する。

また、焼結体２における第２の構成部分２０は、焼結体２において第１の構成部分１０の接合部とすることが合理的である部分であるほか、形態的には、焼結体２の表面において線状の凹部、凸部又は凹凸の有無に拘わらず表面粗さ若しくは透光度等により無機粉末成形体に対応する第１の構成部分１０と区別される部位として認識される部位である。

第２の構成部分２０の最大肉厚は、特に限定しないが、第１の構成部分１０の肉厚の５０％以上１４０％以下であることが好ましい。この範囲であると透光性を確保するのに都合がよいからである。なお、ここでいう肉厚とは、第１の構成部分１０の肉厚方向に沿った長さをいうものとする。高い透光度が必要な場合には、第１の構成部分１０の肉厚との関係では、第２の構成部分２０の最大肉厚が第１の構成部分１０の肉厚を超えないことが好ましい。第２の構成部分２０の肉厚が第１の構成部分１０の肉厚を超えないことで、第２の構成部分２０の透光度が低下するのを抑制できる。なお、第２の構成部分２０の最大肉厚が第１の構成部分１０の肉厚を超えることを排除するものではない。本発明によれば、第２の構成部分２０の表面粗さが小さいため、肉厚があっても高い透光度を得ることができる。なお、第１の構成部分１０の肉厚と比較するにあたっては、第２の構成部分２０に最も近くで隣接する第１の構成部分１０の平均肉厚と比較することが好ましい。なお、第２の構成部分２０に隣接する第１の構成部分１０の端部が厚肉化されている場合には（後述図３（ｅ）参照）、この厚肉化された部分の平均肉厚を第１の構成部分の平均肉厚とすることが好ましい。

第２の構成部分２０は、第１の構成部分１０を超えて焼結体２表面に突出されないことが好ましい。突出部があると当該部分において透光度が低下しやすいからである。なお、第２の構成部分２０が第１の構成部分１０を超えて突出することを排除するものではない。

第２の構成部分２０の幅（第１の構成部分１０に対応して対向する無機粉末成形体の接合面間距離と同方向に沿う第２の構成部分２０の最大寸法）は、特に限定しないが、１０μｍ以上２０００μｍ以下であることが好ましい。この範囲であると第２の構成部分２０を、印刷法、ディッピング、ディスペンサ等の既存の方法により、容易に形成できるからである。第２の構成部分２０の幅は、第２の構成部分２０の形成方法等や形成パターンに応じて選択された印刷手法等に応じて適宜選択される。

第１の構成部分１０の肉厚に対する第２の構成部分２０の幅の比（割合）（第２の構成部分２０の幅／第１の構成部分１０の肉厚）は、０を超えて１以下であることが好ましい。この範囲であると熱応力に対しておおよそ十分な強度を確保することができるからである。好ましくは、上記比（割合）は０を超えて０．５以下である。０．５以下であると第２の構成部分２０の断面形状に拘わらず（例えば、後述するように、全体的に焼結体２の内側に凹状となるような断面形状であっても）、熱応力に対して十分な強度を確保することができる。なお、第１の構成部分１０の肉厚に対する第２の構成部分２０の幅の比（割合）を決定するのにあたっては、第２の構成部分２０に最も近くで隣接する第１の構成部分１０の平均肉厚と比較することが好ましい。

第２の構成部分２０は、第１の構成部分１０の間において各種の断面形態を採ることができる。後述するように、第２の構成部分２０は、表面張力が作用する状態で形成した接合スラリー層を乾燥固化して得られる接合部（乾燥後）を焼結して得られるからである。すなわち、第２の構成部分２０の形態は、表面張力が作用した状態の接合スラリー層の形状に倣ったものとなっている。こうした第２の構成部分２０では、表面粗さが第１の構成部分１０よりも小さく、透光度は高くなっている。

図３には、こうした第２の構成部分２０の各種断面形状をいつくか例示する。図３（ａ）には、第１の構成部分１０の肉厚よりも薄い最大の肉厚を有し、第１の構成部分１０よりも外側には突出しない形状の第２の構成部分２０を示す。この態様においては、第２の構成部分２０の表面２０ａは、表面張力の作用により、内側に凹状となる表面形状を有している。図３（ｂ）には、第１の構成部分１０の肉厚と同程度の最大肉厚を有し、第２の構成部分２０は第１の構成部分１０の外側に突出しているか又は突出していない（第１の構成部分１０と略同一面である場合を含む。）形状の第２の構成部分２０を示す。この態様においては、第２の構成部分２０の表面２０ａは、表面張力の作用により、中央近傍のみが外側に凸状となる表面形状を有している。図３（ｃ）には、第１の構成部分１０の肉厚と同程度の最大の肉厚を有するが、第１の構成部分１０よりも外側には突出しない形状の第２の構成部分２０を示す。この態様においては、第２の構成部分２０の表面２０ａは、表面張力の作用により、そのほぼ全体が外側に凸状となる表面形状を有している。さらに、図３（ｄ）には、第１の構成部分１０の肉厚よりも大きい最大の肉厚を有し、第１の構成部分１０よりも外側に突出した形状の第２の構成部分２０を示す。この態様においては、第２の構成部分２０の表面２０ａは、表面張力の作用により、そのほぼ全体が外側に凸状となる表面形状を有している。なお、すでに説明した３つの態様では第２の構成部分２０の接合面で規定される空間に収まるものであったのに対し、この態様では、第２の構成部分２０の一部は、第１の構成部分１０の接合面で規定される空間を越えて第１の構成部分１０の外表面にまで及んだ形状を有している。図３（ｅ）には、第２の構成部分２０と隣接する端部が厚肉化されている第１の構成部分１０を接合した第２の構成部分２０を示す。この第１の構成部分１０は、第２の構成部分２０と隣接する第１の構成部分１０の端部が厚肉化された拡張部１０ａが形成されると共に、第２の構成部分２０と接合する第１の構成部分１０の接合面に突出した凸部１０ｂが形成されている。この第２の構成部分２０は、図３（ｄ）と同様に、第１の構成部分１０の肉厚よりも大きい最大の肉厚を有し、第１の構成部分１０よりも外側に突出した形状のものを示している。なお、拡張部１０ａや凸部１０ｂが形成された第１の構成部分１０において、第２の構成部分２０の形状はこの限りではなく、上記図３（ａ）〜（ｃ）に示したものと同様の第２の構成部分２０を設けることが好ましい。このように、本発明によれば、接合スラリーの供給幅や供給厚さ、接合時の成形体間の距離、表面張力、成形体表面の濡れ性により、図３（ａ）〜（ｅ）にある、第２の構成部分２０の形状を任意に制御できる。

第２の構成部分２０は、焼結体２の前駆体である接合体における無機粉末成形体の接合部である。このため、第２の構成部分２０は、２以上の第１の構成部分１０の間に介在される継ぎ目状の形態を採ることができる。第２の構成部分２０は、接合部であるから２つの第１の構成部分１０に対してはただ一つ存在しているが、焼結体２が、さらに多数個の第１の構成部分１０が接合された接合体の焼結体であるときには、２以上の第２の構成部分２０を備えることになる。

第２の構成部分２０は、こうした継ぎ目として存在されるため、線状模様を有することができる。第２の構成部分２０の線状模様は、特に限定されないが、直線状、曲線状、ジグザグ状、波線状等とすることができる。

このような第２の構成部分２０の線状模様の態様を図４〜図５に例示することができる。図４に示すように、反応管様の焼結体２の中央の中空部４の中央近傍で焼結体２を軸線方向に２分割するような環状の線状模様Ａ、軸線方向に沿って焼結体２を２分割するような線状模様Ｂ、焼結体２を軸線方向に沿うとともに線状模様Ｂに直交するように焼結体２を２分割するような線状模様Ｃを例示することができ、これらの線状模様のいずれかあるいは２種類以上を組み合わせることにより、焼結体２を２あるいは３以上の第１の構成部分１０から構成することができるようになる。また、図５に示すように、反応管や流路管においては、流路方向に２分割する形態や流路方向に沿って２分割するような線状模様が挙げられる。

第２の構成部分２０の平均の表面粗さは、第１の構成部分１０の平均の表面粗さ以下であることが好ましい。第２の構成部分の２０の表面粗さが第１の構成部分１０と同等以下であることで、第２の構成部分２０の透光度や強度を第１の構成部分１０に対して向上させることができる。また、第２の構成部分２０の平均の表面粗さは、０．０１μｍ≦Ｒａ≦２μｍの範囲であることが好ましい。この範囲であると透光度と強度とをある程度以上確保することができる。また１μｍ＜Ｒａ≦２μｍであると、第１の構成部分１０と同程度あるいはそれ以下の粗さとなるため、第１の構成部分１０と同程度あるいはそれ以上の透光性と強度を備えることができる。また、０．５μｍ＜Ｒａ≦１μｍであると、第１の構成部分１０よりも小さい表面粗さとなるため、透光性にも優れ、熱応力に対しても強くなっている。さらに、０．０１μｍ≦Ｒａ≦０．５μｍであると、透光度が非常に良好であり、しかも第２の構成部分２０の肉厚が薄くても十分な強度を得ることができる。なお、表面粗さについては、第１の構成部分１０における表面粗さの測定法と同様に適用することができる。

第２の構成部分２０の透光度は、第１の構成部分１０の透光度と同等以上であることが好ましい。第２の構成部分２０の透光度が第１の構成部分１０の透光度と同等以上であることで、接合部で透光度が低下することによる不具合を抑制又は回避できる。なお、第２の構成部分２０の透光度は、第２の構成部分２０の幅中心近傍で測定することが好ましい。第２の構成部分２０は各種断面形状を有しているからである。

第２の構成部分２０の透光度（％）は、８０％以上であることが好ましい。この範囲であると成形体部と同等の透光度であり、接合による透光度への悪影響が無いからである。より好ましくは９０％以上である。９０％以上であると成形体部以上の透光度であり、接合しない工程で製作された焼結体よりも高い透光度を得られるからである。なお、透光度は、第２の構成部分２０を透過する光を計測する以外は、第１の構成部分１０の透光度と同様にして測定することができる。また、第２の構成部分２０の透過光量の測定に際しては、受光部の測定領域よりも十分に大きい第２の構成部分２０の一部を焼結体２から切り出すなどして調製した試験片を用いるものとする。

第１の構成部分の平均結晶粒径に対する第２の構成部分の平均結晶粒径の割合（第２構成部分の平均結晶粒径／第１の構成部分の平均結晶粒径）が１．０以上２．０以下であることが好ましい。こうすれば、第２の構成部分の平均結晶粒径を比較的大きくすることにより、応力が集中しやすい第２の構成部分での機械的強度を高めることができ、ひいては焼結体の耐久性や信頼性が向上する。また、第２の構成部分の平均結晶粒径を比較的大きくすることにより、粒界での光の散乱を抑制可能であるため、第２の構成部分での透光性を高めることができる。特に、熱や機械的な応力が第２の構成部分に集中しやすいランプ発光管や反応管などの用途に用いる場合に好ましい。この第２の構成部分の平均結晶粒径は、２０μｍ以上１００μｍ以下であることが好ましく、６０μｍ以下であることがより好ましい。平均結晶粒径が過度に大きくなると結晶粒界への集中応力が大きくなり結晶構造全体の強度が低下してしまうことがあるためである。この平均結晶粒径は、以下の方法により求めるものとする。まず、レーザ顕微鏡を用いて結晶粒子が２０〜２００個程度含まれる視野において焼結体の表面を撮影し、この撮影した写真に含まれている結晶粒子の総数を数える。その際、視野の外周部にある結晶粒子は０．５個として数える。次に、視野の面積をその視野に含まれる結晶粒子の総数で除算した値を平均結晶粒子断面積とし、結晶粒子断面を円形と仮定して平均結晶粒子断面積からその直径を求め、この値を平均結晶粒子径とする。このとき、第２の構成部分の幅方向の中心付近での平均結晶粒径がより大きいことが好ましい。こうすれば、接合部である第２の構成部分の幅方向の中心に比較的大きな結晶粒子が存在するため、この幅方向の中心での結晶粒界の存在を低減することにより機械的強度をより高めることができる。また、第２の構成部分の幅方向の中心から第１の構成部分へ向かうと、平均結晶粒径が小さくなる傾向を有するのがより好ましい。即ち、比較的大きな結晶粒子の領域と比較的小さな結晶粒子の領域とに分かれる境界がある場合には、その境界に応力が集中することになるが、傾斜的に結晶粒子の大きさが変わることにより、このような境界に加わるミクロな応力集中を抑制可能であり、より第２の構成部分での強度を高めることができる。なお、第２の構成部分の平均結晶粒径が第１の構成部分の平均結晶粒径よりも大きくなるメカニズムは定かではないが、その理由としては以下に示すことが考えられる。例えば、第１の構成部分に対応する焼結前の成形体と、第２の構成部分に対応する焼結前の接合スラリーとを用いて本発明の焼結体を作製する場合には、接合スラリーと成形体との粉末充填率の差や、接合スラリー中の溶剤を成形体が吸収することによる第２の構成部分の粉末充填率の増加、第２の構成部分と第１の構成部分との焼成収縮率の差、焼成収縮時に発生する応力の影響、接合スラリーと成形体との添加元素の種類の違い、などが第１の構成部分及び第２の構成部分の平均結晶粒径の相違に影響するものと考えられる。

（焼結体の製造方法）
次に、本発明の焼結体を製造するのに好ましい方法について説明する。本発明の焼結体の製造方法においては、まず、焼結体の前駆体である接合体を準備する必要がある。以下、まず、接合体及びその製造方法について説明する。

（無機粉末成形体の準備）
本発明の接合体の製造方法では、まず、接合体４０を接合により構成する２以上の無機粉末成形体を準備する。こうした無機粉末成形体の製法は従来各種の方法が公知であり、こうした方法を用いて容易に取得することができる。例えば、本発明方法に用いる無機粉末成形体の製法としては、成形型に無機粉末と有機化合物とを含む成形スラリーを鋳込み、有機化合物相互の化学反応、例えば分散媒とゲル化剤若しくはゲル化剤相互の化学反応により固化させた後、離型するゲルキャスト法により準備することができる。このような成形スラリーは、原料粉末のほか、分散媒、ゲル化剤を含み、粘性や固化反応調整のため分散剤、触媒を含んでいてもよい。このような成形方法は、特許文献１、２等にも記載されている。以下、これらの各種成分について説明する。

（原料粉末）
無機粉末成形体に含まれる無機粉末に含まれる粉末成分は、特に限定されずセラミックス粉末、金属粉末、ガラス粉末及びこれらから選択される２種以上であってもよい。例えば、セラミックス粉末としては、アルミナ、窒化アルミニウム、ジルコニア、ＹＡＧ及びこれらの２種以上の混合物を例示することができる。各粉末成分は、いずれも純度９９％以上であることが好ましい。焼結性や特性改善のための成分を原料粉末に含めることができ、例えば、Ｍｇ、Ｙ、Ｚｒ、Ｓｃ、Ｌａ、Ｓｉ、Ｎａ、Ｃｕ、Ｆｅ又はＣａ若しくはこれらの酸化物が挙げられる。なかでも、焼結助剤としては、酸化マグネシウムが挙げられるが、ＺｒＯ₂、Ｙ₂Ｏ₃、Ｌａ₂Ｏ₃及びＳｃ₂Ｏ₃が好ましいものとして挙げられる。また、金属粉末としては、モリブデンやタングステンあるいはこれらの合金が挙げられる。

（分散媒）
分散媒としては、反応性の分散媒を用いることが好ましい。例えば、反応性官能基を有する有機分散媒を用いることが好ましい。反応性官能基を有する有機分散媒は、後述するゲル化剤と化学結合し、すなわち、スラリーを固化可能な液状物質であること、及び注型が容易な高流動性のスラリーを形成できる液状いずれかの物質であること、の２つの条件を満たすことが好ましい。ゲル化剤と化学結合し、スラリーを固化するためには、反応性官能基、すなわち、水酸基、カルボキシル基、アミノ基のようなゲル化剤と化学結合を形成し得る官能基を分子内に有していることが好ましい。

有機分散媒は、反応性官能基を１又は２以上を備えることができ、２以上の反応性官能基を備える場合には、より十分な固化状態を得ることができる。２以上の反応性官能基を備える有機分散媒としては、多価アルコール（エチレングリコールのようなジオール類、グリセリンのようなトリオール類等）、多塩基酸（ジカルボン酸等）が考えられる。なお、分子内の反応性官能基は必ずしも同種の官能基である必要はなく、異なる官能基を備えていてもよい。また、反応性官能基は、ポリエチレングリコールのように多数個あってもよい。

一方、注型が容易な高流動性スラリーを形成するには、可能な限り粘性の低い有機分散媒を用いることが好ましく、特に２０℃における粘度が２０ｃｐｓ以下の物質を使用することが好ましい。

既述の多価アルコールや多塩基酸は、水素結合の形成により粘性が高い場合があるため、たとえスラリーを糊化することが可能であっても反応性分散媒として好ましくない場合がある。したがって、多塩基酸エステル（例えば、グルタル酸ジメチル等）、多価アルコールの酸エステル（例えば、トリアセチン等）などの２以上のエステル基を有するエステル類を有機分散媒として使用することが好ましい。また、多価アルコールや多塩基酸もスラリーを大きく増粘させない程度の量であれば、強度補強のために使用することは有効である。

また、エステル類は比較的安定ではあるもの、反応性の高いゲル化剤とであれば十分反応可能であり、粘度が低いため上記した２条件を満たすことができる。特に、全体の炭素数が２０以下のエステルは低粘性であるため、反応性分散媒として好適に用いることができる。

こうした反応性官能基を有する有機分散媒としては、具体的には、エステル系ノニオン、アルコールエチレンオキサイド、アミン縮合物、ノニオン系特殊アミド化合物、変性ポリエステル系化合物、カルボキシル基含有ポリマー、マレイン系ポリアニオン、ポリカルボン酸エステル、多鎖型高分子非イオン系、リン酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、アルキルベンゼンスルホン酸ナトリウム、マレイン酸系化合物を例示できる。他には、国際公開パンフレットWO2002-085590A1の22頁10行目〜25行目に記載されたものが挙げられる。また、このほか分散媒としては、非反応性分散媒も用いることができる。非反応性分散媒としては、キシレン、キシレンなどの炭化水素、エーテル、ブチルカルビトール、ブチルカルビトールアセテート、テルピネオール、２−エチルヘキサノール、イソプロパノール、アセトン等を例示することができる。

（ゲル化剤）
ゲル化剤は、分散媒に含まれる反応性官能基と反応して固化反応を引き起こすものであり、例えばWO2002-085590A1の21頁 −22頁９行目に記載されているが、以下を例示するものも用いることができる。

ゲル化剤は、２０℃における粘度が３０００ｃｐｓ以下であることが好ましい。具体的には、２以上のエステル基を有する有機分散媒と、イソシアナート基、及び／又はイソチオシアナート基を有するゲル化剤とを化学結合させることによりスラリーを固化することが好ましい。

より具体的には、この反応性のゲル化剤は、分散媒と化学結合し、スラリーを固化可能な物質である。従って、前記ゲル化剤は、分子内に、分散媒と化学反応し得る反応性官能基を有するものであればよく、例えば、モノマー、オリゴマー、架橋剤の添加により三次元的に架橋するプレポリマー（例えば、ポリビニルアルコール、エポキシ樹脂、フェノール樹脂等）等のいずれであってもよい。

但し、前記反応性ゲル化剤は、スラリーの流動性を確保する観点から、粘性が低いもの、具体的には２０℃における粘度が３０００ｃｐｓ以下の物質を使用することが好ましい。

一般に平均分子量が大きなプレポリマー及びポリマーは、粘性が高いため、本発明では、これらより分子量が小さいもの、具体的には平均分子量（ＧＰＣ法による）が２０００以下のモノマー又はオリゴマーを使用することが好ましい。尚、ここでの「粘度」とは、ゲル化剤自体の粘度（ゲル化剤が１００％の時の粘度）を意味し、市販のゲル化剤希釈溶液（例えば、ゲル化剤の水溶液等）の粘度を意味するものではない。

ゲル化剤の反応性官能基は、反応性分散媒との反応性を考慮して適宜選択することが好ましい。例えば反応性分散媒として比較的反応性が低いエステル類を用いる場合は、反応性が高いイソシアナート基（−Ｎ＝Ｃ＝Ｏ）、及び／又はイソチオシアナート基（−Ｎ＝Ｃ＝Ｓ）を有するゲル化剤を選択することが好ましい。

イソシアナート類はジオール類やジアミン類と反応させることが一般的であるが、ジオール類は既述の如く高粘性のものが多く、ジアミン類は反応性が高すぎて注型前にスラリーが固化してしまう場合がある。

このような観点からも、エステルからなる反応性分散媒と、イソシアナート基、及び／又はイソチオシアナート基を有するゲル化剤との反応によりスラリーを固化することが好ましく、より充分な固化状態を得るためには、２以上のエステル基を有する反応性分散媒と、イソシアナート基、及び／又はイソチオシアナート基を有するゲル化剤との反応によりスラリーを固化することが好ましい。また、ジオール類、ジアミン類も、スラリーを大きく増粘させない程度の量であれば、強度補強のために使用することは有効である。

イソシアナート基、及び／又はイソチオシアナート基を有するゲル化剤としては、例えば、ＭＤＩ（４，４’−ジフェニルメタンジイソシアナート）系イソシアナート（樹脂）、ＨＤＩ（ヘキサメチレンジイソシアナート）系イソシアネート（樹脂）、ＴＤＩ（トリレンジイソシアナート）系イソシアナート（樹脂）、ＩＰＤＩ（イソホロンジイソシアナート）系イソシアナート（樹脂）、イソチオシアナート（樹脂）等を挙げることができる。

また、反応性分散媒との相溶性等の化学的特性を考慮して、前述した基本化学構造中に他の官能基を導入することが好ましい。例えば、エステルからなる反応性分散媒と反応させる場合には、エステルとの相溶性を高めて、混合時の均質性を向上させる点から、親水性の官能基を導入することが好ましい。

尚、ゲル化剤分子内に、イソシアナート基又はイソチオシアナート基以外の反応性官能基を含有させてもよく、イソシアナート基とイソチオシアナート基が混在してもよい。さらには、ポリイソシアナートのように、反応性官能基が多数存在してもよい。

無機粉末含有成形体の製造するための成形スラリーは、例えば、以下のようにして調製することができる。まず、分散媒に原料粉末を分散させてスラリーとした後、ゲル化剤を添加するか、あるいは分散媒に原料粉末とゲル化剤とを同時に添加して分散してスラリーとすることができる。注型時等における作業性を考慮すると、２０℃におけるスラリーの粘度は、30000cps以下であることが好ましく、より好ましくは20000cps以下である。スラリーの粘度は、既述した反応性分散媒やゲル化剤の粘度のほか、粉末の種類、分散剤の量、スラリー濃度（スラリー全体の体積に対する粉末体積％）によっても調整することができる。ただし、スラリー濃度は、通常、２５〜７５体積％のものが好ましく、乾燥収縮によるクラックを少なくすることを考慮すると、３５〜７５体積％のものがさらに好ましい。

なお、こうした無機粉末成形スラリーを用いて成形体を製造するのにあたっては、得ようとする焼結体２に対応する形状を備える接合体を得るのが容易な分割体形状とすることが好ましい。例えば、図１に示すような発光管を得るために用いることのできる各種の分割体形状の成形体１２を図６に示すことができる。また、図５に示すように、反応管や流路管においては、流路方向に２分割する形態（１／２分割体その１）や流路方向に沿って２分割するような形態（１／２分割体その２）などの分割体形状の成形体が挙げられる。

（接合スラリーの準備）
接合体を得るには、無機粉末成形体同士を接合するための接合スラリーを準備する。接合スラリーは、化学反応により固化しない非自己硬化性スラリーであることが好ましい。非自己硬化性スラリーであることにより、表面張力が作用した状態を容易に維持することができ、これにより表面張力の作用により表面粗さが小さい接合部（乾燥後及び焼結後）を得ることができる。また、表面張力が作用した状態で接合スラリー層を形成するため、容易に接合スラリー層の形状を制御して、最終的に得られる接合部（焼結後）の断面形状を制御できるようになる。

接合スラリーには、既に説明した成形体用スラリーに用いることのできる原料粉末、非反応性分散媒のほか、ポリビニルアセタール樹脂（例えば、商品名ＢＭ−２、商品名ＢＭ−Ｓ、商品名ＢＬ−Ｓ、いずれも積水化学株式会社製）及びエチルセルロース（例えば、商品名エトセル）などの各種バインダを用いることができる。また、適宜ＤＯＰ（フタル酸ビス（２−エチルヘキシル））などの分散剤や、混合時の粘性調節のためのアセトンやイソプロパノールなどの有機溶剤も用いることができる。

接合スラリーは、原料粉末、溶媒、バインダをトリロールミル、ポットミル等を用いる通常のセラミックスペーストやスラリーの製造方法を用いて混合することにより得ることができる。分散剤や有機溶剤は適宜混合することができる。具体的には、ブチルカルビトール、酢酸ブチルカルビトール及びテルピネオールなどを用いることができる。２０℃における接合スラリーの粘度は、500000cps以下であることが好ましい。この範囲であると、接合スラリー層を形成するのに都合がよい表面張力を維持しながら、同時に接合スラリー供給厚さを厚くできるからである。より好ましくは300000cps以下である。この範囲であると接合スラリー供給形状を鮮明にできるからである。スラリーの粘度は、既述した分散媒や分散剤や有機溶剤の量、スラリー濃度（スラリー全体の体積に対する粉末の重量％である。以下、当該濃度については重量％で示す。）によっても調整することができる。ただし、スラリー濃度は、通常、２５〜９０重量％のものが好ましく、乾燥収縮によるクラックを少なくすることを考慮すると、３５〜９０重量％のものがさらに好ましい。

（接合体の作製）
次に、準備した２以上の無機粉末成形体を接合スラリーを用いて接合し接合体を作製する。

（接合スラリー層形成工程）
接合体を得るには、まず、接合しようとする２つの無機粉末成形体及び第２の無機粉末成形体の互いに接合しようとする接合面の間に、表面張力が作用する状態を維持して接合スラリーによる接合スラリー層を形成する。接合スラリーは、２つの無機粉末含有成形体の接合しようとする面（接合面）を対向させた状態でこれらの接合面間に供給してもよいし、一方又は双方の無機粉末成形体の接合面に供給してもよい。

無機粉末成形体の接合面間に接合スラリーを供給するには、ディスペンサー等など公知の手法を利用できる。無機粉末成形体の接合面に成形スラリーを供給するには、ディスペンサー、ディッピング、スプレーなどの公知の液状体供給手法のほか、スクリーン印刷、メタルマスク印刷などの印刷手法を用いることができる。供給された接合スラリーは、接合工程にて成形体間で押しつぶされ、接合体の接合部を形成する。スクリーン印刷によれば厚みやパターンを高精度に制御して接合スラリーを接合面に供給できるため、結果として精度の高い接合スラリー層及び接合部を得ることができる。また、メタルマスク印刷によれば、厚みを持って接合スラリーを接合面に供給しやすく、このため、成形スラリー層及び接合部の形状制御が容易になる。

例えば、無機粉末成形体の接合面上に供給される接合スラリー層の厚みが２００μｍ以下（好ましくは１０μｍ以上）であるときには、スクリーン印刷によって接合スラリーを供給することが好ましい。スクリーン印刷によれば接合スラリーを高精度にかつ均一厚さに供給することができ、このために、均一な幅や肉厚の接合スラリー層ひいては精度のよい接合部（第２の構成部分２０）を得ることができる。また、無機粉末成形体の接合面上に供給される接合スラリー層の厚みが５００μｍ以下（好ましくは２００μｍ超）であるときには、メタルマスク印刷を用いることで精度のよい接合スラリーパターンを接合面に形成することができる。この結果、良好な接合部（第２の構成部分２０）を得ることができる。また、無機粉末成形体の接合面上に供給される接合スラリー層の厚みが２０００μｍ以下（好ましくは５００μｍ超）であるときには、メタルマスク印刷を用いることが好ましい。メタルマスク印刷によれば容易に厚みのあるスラリー層を形成でき、無機粉末成形体間の距離を制御することで厚みのバラツキも緩衝することができる。

なお、公知の液状体供給手法やスクリーン印刷やメタルマスク印刷など印刷手法を用いる場合、付与しようとする接合スラリーの粘度や供給厚み等に応じて適宜条件を設定すればよい。

接合スラリーにおいて表面張力が作用する状態を維持して接合スラリーによるスラリー層を形成するには、無機粉末成形体の接合面間あるいは接合面に接合スラリーを供給した後、乾燥することなく無機粉末成形体の接合面間を意図した距離に保持すればよい。接合スラリーは非自己硬化性である場合には、接合面等に接合スラリーを供給後乾燥前にあっては、一定期間表面張力が作用可能な状態が維持されやすいからである。

このようにして接合スラリーに表面張力が作用する状態を維持しつつ無機粉末成形体の接合面間距離を調節したり変化させたり、振動を与えたり、自転させたり、あるいは接合面にほぼ水平方向に無機粉末成形体を相対移動させたりすることで接合スラリー層の形状を調整することができる。接合スラリー層が形成可能な各種形態は、図３に示した形態が挙げられる。特に、接合面に直交する方向に負荷する荷重の程度及び／又は接合面間に距離を確保することで、容易に接合スラリー層の形状を制御でき表面張力を利用して表面粗さの低減された接合スラリー層を形成し、ひいては表面粗さが小さく透光度が良好な焼結体を得ることができる。

（乾燥工程）
接合スラリー層を対向配置した無機粉末成形体の接合面間に形成したら、この接合スラリー層を乾燥する。乾燥工程は、接合スラリーの形成工程に付随して行ってもよい。すなわち、接合面間距離などを調節したりして接合スラリー層を形成しつつ、同時に接合スラリー層を乾燥させてもよいし、接合スラリー層を形成した後に乾燥工程を実施してもよい。乾燥工程は、接合スラリーの組成や供給量等に応じて適宜設定することができる。通常、４０℃以上２００℃以下で５〜１２０分程度行うことができる。また、送風などで強制的な換気を伴う乾燥の場合は、４０℃以上２００℃以下で１〜１２０分程度行うことができる。

こうして得られた接合体は、少なくとも２つの無機粉末成形体が接合スラリー層が乾燥した接合部（乾燥後）によって接合された状態となっている。なお、以上説明した接合体の作製においては、２つの無機粉末成形体を接合する場合について説明したが、これに限定するものではなく、３以上の無機粉末成形体を同時にあるいは逐次接合スラリー層を形成して接合して接合体を得ることもできる。

（焼結体の作製）
次に、接合体を焼成して無機粉末成形体及び接合部（乾燥後）中の焼結性成分を焼結させて焼結体を得る。焼結工程に先立って、接合体を脱脂又は仮焼することができる。脱脂工程及び仮焼工程は、還元性雰囲気下で行うことが好ましい。また、焼結工程も還元性雰囲気下で行うことが好ましい。還元性雰囲気は典型的には水素を用い不活性ガスを含んでいてもよい。

なお、焼結工程における焼成温度は、材料によって決定されるが、好ましくは焼結時の最高温度を１７５０℃以下とすることができる。また、焼成温度の下限も特に限定されないが、１３５０℃以上とすることができ、好ましくは１４５０℃以上とすることもできる。また、焼成体の色調（例えば黒化）に応じて適宜加湿してもよい（露点−１０℃〜＋１０℃）。

好ましい実施態様として、接合体を１０００℃以上１２００℃以下で脱脂し、次いで焼結する態様が挙げられる。脱脂は大気雰囲気中で行うことが好ましい。この際、炉内が酸欠状態にならないように適宜大気若しくは酸素を供給してもよい。特に、ゲルキャスト成形体中の有機成分は、通常成形（粉末プレス用バインダや押出加工）法によって得られた成形体の有機成分に比較して分解しにくいため、こうした脱脂工程は有機成分の分解促進に有効であり、焼結体の黒化抑制に効果的である。なお、脱脂時間も特に限定されないが、３０時間以上とすることが好ましく、６０時間以上とすることがさらに好ましい。

また、焼成体の色調に応じて１０００℃以上１５００℃以下で大気中アニールを行ってもよい。この際、炉内が酸素欠乏状態にならないように適宜大気若しくは酸素を供給してもよい。

以上説明した本発明の焼結体の製造方法によれば、本発明の焼結体を得ることができる。さらに、本発明の方法によれば、焼結体において接合体の接合部に対応する第２の構成部分の表面粗さ、透光度及び強度等並びに形状を容易に制御することができる。このため、接合部の特性ひいては焼結体の特性を容易に改善又は向上させることができる。

本実施例では、焼結体として発光管を作製した。焼結体を構成する成形体は、以下のようにして作製した。すなわち、原料粉末としてアルミナ粉末（商品名アルミナAES-11C、住友化学工業株式会社製）１００重量部、及びマグネシア０．０２５重量部、分散媒としてマロン酸ジメチル２４重量部、ゲル化剤として、バイヒジュール3100（商品名、住友バイエルウレタン株式会社製）２重量部、分散剤としてマリアリムAKM0351（商品名、日本油脂株式会社製）１重量部及び触媒としてトリエチルアミン０．２重量部を混合したものを用いた。このスラリーをアルミニウム合金製の型に室温で注型後、室温で１時間放置した。次いで、４０℃で３０分間放置し、固化を進めてから離型した。さらに、室温、次いで９０℃のそれぞれの温度にて２時間放置して、メタルハライドランプ用発光管形状を軸方向に２分割した形状の粉末成形体を得た。

接合スラリーは次のようにして作製した。すなわち、原料粉末としてアルミナ粉末（１００重量部）、マグネシア粉末（０．０２５重量部）、アセトン（１００重量部）、ブチルカルビトール３０重量部、ポリビニルアセタール樹脂（ＢＭ−２、積水化学株式会社製）（８．５重量部）を混合して接合スラリーとした。

スクリーン製版として、乳剤厚さ１００μｍ、＃２９０メッシュ、リング形状パターン（内径１２．８ｍｍ、外径１３．７ｍｍ）のものを用い、スクリーン製版が成形体の接合面（内径１２．５ｍｍ、外径１４．０ｍｍ）に平行になるようにスクリーン印刷機ステージに固定し、製版との位置合わせをした。次いで、調製した接合スラリーを、製版を用いてスクリーン印刷機にて成形体の接合面に供給した。

供給した接合スラリーの厚さを測定するために、接合スラリーを乾燥させた。乾燥した接合スラリー層の厚さは、１００±２０μｍの厚さとなっており、均一な厚みに接合スラリーが供給されたことがわかった。

図７に示すように、上記と同様にしてそれぞれの接合面１１に接合スラリー２２を供給した一対の成形体１４，１４と、一方の面にのみ接合スラリー２２を供給した一対の成形体１６、１６とを準備した。さらに、図８に示すように、２つの成形体をそれぞれの管部を貫通するようなピンに挿通させ、接合面を対向可能にした後、各接合面に供給した接合スラリーに表面張力が作用する状態で接触させて接合スラリー層を形成した。その後、８０℃のオーブンで１０分間乾燥させて、２種類の接合体Ａ、Ｂを得た。

次いで、作製した接合体Ａ、Ｂを大気中１１００℃で仮焼した後、水素：酸素＝３：１の雰囲気中１８００℃で焼成し、緻密化及び透光化させた。この結果、接合体Ａ、Ｂから、胴部外径１４ｍｍ、キャピラリ長１７ｍｍの焼結体（発光管）Ａ、Ｂを得ることができた。水中急冷法で耐熱衝撃性を評価したところ、焼結体Ａ、Ｂは、１５０℃でもクラックが発生せず、一体成形法による同形状の発光管と同じレベルであった。さらに、これらの焼結体Ａ，Ｂにつき、耐熱衝撃性評価のあと、Ｈｅリーク測定機にて胴部リーク量を測定したところ、いずれも１×１０^-8ａｔｍ・ｃｃ／秒以下であった。

さらに、各焼結体Ａ、Ｂの接合部に対応する焼結部分（接合部焼結部分とも称する）及び成形体に対応する焼結部分（成形体焼結部分とも称する）の表面をレーザー顕微鏡（オリンパス株式会社製ＯＬＳ１１００）にて観察、測定した。いずれの焼結体Ａ、Ｂにおいても、接合部に対応する焼結部分には非常に平滑な表面が形成されていた。これに対して成形体に対応する焼結部分においては部分的に凹部を有するとともに、凹部以外の部分も接合部焼結部分よりも凹凸が観察された。各焼結体Ａ、Ｂにつき、任意の断面３箇所において表面粗さを計測した（カットオフ値８５．４μｍ）。得られた表面粗さＲａは、焼結体Ａの接合部焼結部分で０．１７μｍであり、成形体焼結部分では１．２３μｍであり、焼結体Ｂの接合部焼結部分で０．１９μｍであり、成形体焼結部分では１．２７μｍであった。また、いずれの焼結体Ａ，Ｂにおいても、接合部焼結部分は、成形体焼結部分よりも明らかに透光度が高いことが目視により確認できた。焼結体Ａについての観察結果を図９に示す。また、成形体焼結部分の平均結晶粒径は、２１．３μｍであり、接合部焼結部分の幅方向の中心付近の平均結晶粒径は、２９．２μｍであった。また、接合部焼結部分の幅方向の中心から成形体焼結部分側に１５０μｍの位置付近では、平均結晶粒径は、２３．６μｍであった。即ち、平均結晶粒径は、接合部焼結部分の中心の平均結晶粒径から成形体焼結部分の接合面に向かって傾斜的に小さくなる傾向を示した。この平均結晶粒径は、以下の方法により求めた。まず、上述したレーザ顕微鏡を用いて結晶粒子が２０〜２００個程度含まれる視野において焼結体の表面を撮影し、この撮影した写真に含まれている結晶粒子の総数を数えた。その際、視野の外周部にある結晶粒子は０．５個として数えた。次に、視野の面積をその視野に含まれる結晶粒子の総数で除算した値を平均結晶粒子断面積とし、結晶粒子断面を円形と仮定して平均結晶粒子断面積からその直径を求め、この値を平均結晶粒子径とした。

実施例２では、焼結体として発光管を作製した。焼結体を構成する成形体は、以下のようにして作製した。すなわち、原料粉末としてアルミナ粉末（商品名アルミナAKP-20、住友化学工業株式会社製）１００重量部、及びマグネシア０．０２５重量部、分散媒としてケムレツ６０８０（商品名、保土ヶ谷アシュランド化学工業株式会社）を２７重量部、エチレングリコールを０．３重量部、ゲル化剤として、ＳＢＵイソシアナート０７７５（商品名、住友バイエルウレタン株式会社製）を４重量部、分散剤としてマリアリムAKM0351（商品名、日本油脂株式会社製）を３重量部及び触媒としてカオライザーＮｏ２５（商品名、花王株式会社）を０．１重量部を混合したものを用いた。このスラリーを実施例１と同じ成形型に室温で注型後、室温で１時間放置した。次いで、４０℃で３０分間放置し、固化を進めてから離型した。さらに、室温、次いで９０℃のそれぞれの温度にて２時間放置して、メタルハライドランプ用発光管形状を軸方向に２分割した形状の粉末成形体を得た。この成形体の粉末充填率を測定したところ、４４．０体積％であった。なお、この粉末充填率は、この成形体と同等の成形体を、接合せず焼成した際に得られる焼成収縮率から算出した。

接合スラリーは次のようにして作製した。すなわち、原料粉末としてアルミナ粉末を１００重量部、マグネシア粉末を０．０２５重量部、テルピネオールを３５重量部、バインダー（ＢＬ−Ｓ、積水化学株式会社製）を８．５重量部を混合して接合スラリーとした。上記各々の成分の重量部数と密度から算出した、この接合スラリーの塗布時の粉末充填率は３５．５体積％であったが、乾燥後には有機成分などの揮発、拡散による重量減があるため、この充填率は大幅に増加することが考えられる。

実施例１と同様のスクリーン製版により成形体の接合面に接合スラリーを供給したものを複数作製し、実施例１と同様の方法でこれらを接合し、実施例１と同様の接合体Ａ（図７参照）を得た。なお、この実施例２の接合体Ａを複数作製し、接合スラリーの乾燥状態を確認した。２つの成形体を接合して５分経過したときにこの接合した成形体を引き剥がしたところ、接合スラリーは、成形体へ供給直後には液状であったが、この実施例２ではオーブン（８０℃１０分）で乾燥させなくてもほぼ乾燥状態であった。この接合体Ａを実施例１と同様の工程で焼成し、実施例２の焼結体Ａを得た。

得られた実施例２の焼結体Ａを、水中急冷法で耐熱衝撃性を評価したところ、実施例２の焼結体Ａは、１５０℃でもクラックが発生しなかった。さらに、この焼結体Ａにつき、耐熱衝撃性評価のあと、Ｈｅリーク測定機にて胴部リーク量を測定したところ、１×１０^-8ａｔｍ・ｃｃ／秒以下であった。また、この実施例２の成形体焼結部分の平均結晶粒径は、２２．５μｍであり、接合部焼結部分の幅方向の中心付近の平均結晶粒径は、２８．７μｍであった。また、接合部焼結部分の幅方向の中心から成形体焼結部分側に１５０μｍの位置付近では、平均結晶粒径は、２４．７μｍであった。

上述した接合スラリーのマグネシアを０．０２０重量部とした以外は、実施例２と同様の工程を経て、実施例３の焼結体Ａを得た。この実施例３の焼結体Ａを、水中急冷法で耐熱衝撃性を評価したところ、実施例３の焼結体Ａは、１５０℃でもクラックが発生しなかった。さらに、この焼結体Ａにつき、耐熱衝撃性評価のあと、Ｈｅリーク測定機にて胴部リーク量を測定したところ、１×１０^-8ａｔｍ・ｃｃ／秒以下であった。また、この実施例３の成形体焼結部分の平均結晶粒径は、２４．３μｍであり、接合部焼結部分の幅方向の中心付近の平均結晶粒径は、４７．５μｍであった。また、接合部焼結部分の幅方向の中心から成形体焼結部分側に１５０μｍの位置付近では、平均結晶粒径は、３４．１μｍであった。

本発明は、セラミックスの接合体及び焼結体の製造分野に利用可能である。

焼結体の一例を示す図。上段は平面図であり、下段は断面図である。 焼結体の他の一例を示す図。 第２の構成部分についての各種の断面形状を示す図。 第２の構成部分の各種態様を示す図。図４（ａ）は、反応管を軸線方向に２分割する態様の線状模様Ａを示し、図４（ｂ）は、反応管を軸線方向に沿って２分割する態様の線状模様Ｂを示し、図４（ｃ）は、線状模様Ｂと直交するように軸線方向に沿って反応管を２分割する線状模様Ｃを示し、図４（ｄ）は、線状模様Ｂと線状模様Ｃとが直交する状態を示す。 第２の構成部分の線状模様の他の態様を示す図。 接合体を構成する成形体における各種分割体形状を示す図。 実施例における成形体への接合スラリーの供給形態及び接合方法を示す図。 貫通ピンによる接合方法を示す図。 実施例において得られた焼結体の接合部相当部分及び成形体相当部分のレーザー顕微鏡による観察結果を示す図。

符号の説明

２ 焼結体、４ 中空部、１０ 第１の構成部分、１０ａ 拡張部、１０ｂ 凸部、１１ 接合面、１２，１４，１６ 成形体、２０ 第２の構成部分、２０ａ 第２の構成部分の表面、２２ 接合スラリー。

Claims (19)

1. ２以上の無機粉末成形体の接合体の焼結体であって、
   前記接合体における２以上の前記無機粉末成形体に対応する第１の構成部分と、
   前記接合体における接合部に対応する第２の構成部分と、
   を備え、
   以下の特徴（ａ）及び（ｂ）のいずれかあるいは双方を有する、焼結体。
   （ａ）前記第２の構成部分は前記第１の構成部分以下の表面粗さを有する。
   （ｂ）前記第２の構成部分は、その幅中心近傍において前記第１の構成部分以上の透光度を有する。
2. 前記第２の構成部分の表面粗さは０．０１μｍ≦Ｒａ≦２μｍである、請求項１に記載の焼結体。
3. 前記第２の構成部分の幅中心近傍の透光度は８０％以上である、請求項１又は２に記載の焼結体。
4. ２以上の無機粉末成形体の接合体の焼結体であって、
   前記接合体における２以上の前記無機粉末成形体に対応する第１の構成部分と、
   前記接合体における接合部に対応する第２の構成部分と、
   を備え、
   前記第２の構成部分の表面粗さは０．０１μｍ≦Ｒａ≦２μｍあるか及び／又は前記第２の構成部分の幅中心近傍での透光度が８０％以上である、焼結体。
5. 前記第２の構成部分は、前記第１の構成部分を超えて前記焼結体表面に突出されない、請求項１〜４のいずれかに記載の焼結体。
6. 前記第２の構成部分の幅は１０μｍ以上２０００μｍ以下である、請求項１〜５のいずれかに記載の焼結体。
7. 前記第１の構成部分の肉厚に対する前記第２の構成部分の幅の割合が１以下である、請求項１〜６のいずれかに記載の焼結体。
8. 前記焼結体は中空部を有する、請求項１〜７のいずれかに記載の焼結体。
9. 前記第１の構成部分の平均結晶粒径に対する前記第２の構成部分の平均結晶粒径の割合が１．０以上２．０以下である、請求項１〜８のいずれかに記載の焼結体。
10. 前記第２の構成部分の幅方向の中心から前記第１の構成部分へ向かって前記第２の構成部分の平均結晶粒径が小さくなる傾向を示す、請求項９に記載の焼結体。
11. 無機粉末成形体の接合体の製造方法であって、
    少なくとも第１の無機粉末成形体及び第２の無機粉末成形体の互いに接合しようとする接合面の間に、表面張力が作用する状態を維持して無機粉末を含有する非自己硬化性接合スラリーによる接合スラリー層を形成する接合スラリー層形成工程と、
    前記接合スラリー層を乾燥する乾燥工程と、
    を備える、製造方法。
12. 前記接合スラリー層形成工程は、前記第１の無機粉末成形体及び前記第２の無機粉末成形体の接合面に略垂直方向の距離を調節しつつ接合スラリー層を形成する工程である、請求項１１に記載の製造方法。
13. 前記接合スラリー層形成工程に先立って、第１の無機粉末成形体と第２の無機粉末成形体との互いに接合しようとする接合面の少なくとも一方に無機粉末を含有する非自己硬化性接合スラリーを供給する工程を備える、請求項１１又は１２に記載の製造方法。
14. 前記非自己硬化性接合スラリーの供給工程は、前記非自己硬化性接合スラリーを印刷により前記接合面に供給する工程である、請求項１３に記載の製造方法。
15. 焼結体の製造方法であって、
    少なくとも第１の無機粉末成形体及び第２の無機粉末成形体の互いに接合しようとする接合面の間に、表面張力が作用する状態を維持して無機粉末を含有する非自己硬化性接合スラリーによる接合スラリー層を形成する接合スラリー層形成工程と、
    前記接合スラリー層を乾燥する乾燥工程と、
    乾燥された前記接合スラリー層を介して接合された前記第１の無機粉末成形体と前記第２の無機粉末成形体との接合体を焼結する工程と、
    を備える、製造方法。
16. 請求項１５に記載の方法によって得られる、焼結体。
17. 請求項１〜１０及び１６のいずれかに記載の焼結体を用いる、発光管。
18. メタルハライド用発光管である、請求項１７に記載の発光管。
19. 高圧ナトリウムランプ用発光管である、請求項１７に記載の発光管。