JP2007265792A - 有機エレクトロルミネッセンス素子 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明は、基材と、上記基材上に形成された陽極層と、上記陽極層上に形成され、少なくとも発光層を含む有機EL層と、上記有機EL層上に形成された半透過陰極層と、上記半透過陰極層上に形成され、衝撃緩和機能を有する透明緩衝層と、上記透明緩衝層上に形成され、酸化防止機能を有する透明導電保護層とを有し、非表示領域に上記半透過陰極層および上記透明導電保護層が接触している接触領域が設けられていることを特徴とする有機EL素子を提供することにより、上記目的を達成するものである。
【選択図】図1
Description
さらに本発明によれば、有機EL層と半透過陰極層との間に透明緩衝層が介在せず、非表示領域に半透過陰極層および透明導電保護層が接触している接触領域が設けられているので、半透過陰極層を介して電流が流れるとともに、透明導電保護層をも介して電流が流れるので、発光層に効率的に電子を供給することができ、発光効率を向上させることができる。
本発明の有機EL素子は、基材と、上記基材上に形成された陽極層と、上記陽極層上に形成され、少なくとも発光層を含む有機EL層と、上記有機EL層上に形成された半透過陰極層と、上記半透過陰極層上に形成され、衝撃緩和機能を有する透明緩衝層と、上記透明緩衝層上に形成され、酸化防止機能を有する透明導電保護層とを有し、非表示領域に上記半透過陰極層および上記透明導電保護層が接触している接触領域が設けられていることを特徴とするものである。
図1は、本発明の有機EL素子の一例を示す概略断面図である。図1に例示するように、有機EL素子1は、基材2上に陽極層3、正孔注入輸送層4、発光層5、半透過陰極層6、透明緩衝層7および透明導電保護層8がこの順に積層されたものであり、有機EL層9が正孔注入輸送層4および発光層5から構成され、半透過陰極層6が陰極用取り出し電極10と接している。また、透明緩衝層7は衝撃緩和機能を有し、透明導電保護層8は酸化防止機能を有している。表示領域11では、陽極層3および半透過陰極層6の間に発光層5が挟持されており、発光層5からの発光は半透過陰極層6側から取り出される。非表示領域12には、半透過陰極層6と透明導電保護層8とが接触している接触領域13が設けられている。
さらに、半透過陰極層6上に衝撃緩和機能を有する透明緩衝層7が形成され、半透過陰極層6と有機EL層9との間には透明緩衝層が介在しないので、従来のように、半透過陰極層と有機EL層との間に透明緩衝層が形成されている場合と比較して、電気抵抗を低くすることでき、発光層に電子を円滑に輸送することができる。
したがって、発光効率を向上させることができ、優れた電流−電圧特性を得ることができる。
以下、本発明の有機EL素子の各構成について説明する。
本発明に用いられる透明緩衝層は、半透過陰極層と透明導電保護層との間に形成され、衝撃緩和機能を有するものである。この透明緩衝層により、透明導電保護層形成時に、発光層、正孔注入輸送層、電子注入輸送層等を含む有機EL層、および半透過陰極層が保護される。
この場合、透明緩衝層中の有機材料と金属ドーパントとのモル比率は、1:1〜1:3程度であることが好ましく、さらに好ましくは1:1〜1:2程度である。
この場合、透明緩衝層中の金属ドーパントの含有量としては、透明緩衝層を共蒸着法により成膜する場合、有機材料と金属ドーパントとの膜厚比で、300:1〜30:1程度であることが好ましく、さらに好ましくは120:1〜80:1程度である。
この場合、透明緩衝層中の金属ドーパントの含有量(金属濃度)としては、体積率で金属ドーパントの含有量が30%以下であることが好ましい。金属ドーパントの含有量が多すぎると、透明緩衝層が不透明になるおそれがあるからである。
なお、上記平均透過率は、紫外可視分光光度計((株)島津製作所製 UV−2200A)を用い、室温、大気中で測定した値とする。
また、透明緩衝層の形成方法として、塗布法を用いることもできる。さらに、透明緩衝層がフィルム状に成形されている場合は、直接もしくは粘着剤を介して、半透過陰極層上に透明緩衝層を積層する(転写する)こともできる。
したがって、化学的気相成長法、スパッタリング法、イオンプレーティング法を用いる場合においても、酸素等の反応性を有する気体を導入せず、希ガス等の反応性のない気体を導入することが好ましい。
本発明に用いられる透明導電保護層は、透明緩衝層上に形成され、酸化防止機能を有するものである。この透明導電保護層により、半透過陰極層または有機EL層を構成する電子注入層が反応性の高い金属を有する場合には、周囲の酸素による金属の酸化を防止することができる。
中でも、透明導電保護層が半透過陰極層のバス電極として機能するためには、透明導電保護層の形成材料は、半透過陰極層の形成材料よりも導電性が高いことが好ましい。
また、上記導電性材料としては、Ag等の反応性の比較的低い金属単体を挙げることができる。
本発明に用いられる半透過陰極層は、有機EL層と透明緩衝層との間に形成されるものである。
化学的気相成長法、スパッタリング法、イオンプレーティング法を用いる場合においても、酸素等の反応性を有する気体を導入せず、希ガス等の反応性のない気体を導入することが好ましい。
なお、半透過陰極層の形成方法のその他の点については、上記透明緩衝層の形成方法と同様であるので、ここでの説明は省略する。
本発明においては、非表示領域に、透明導電保護層および半透過陰極層が接触している接触領域が設けられている。接触領域は非表示領域内に設けられていればよく、接触領域の面積としては特に限定されるものではない。
本発明に用いられる有機EL層は、少なくとも発光層を含む1層もしくは複数層の有機層から構成されるものである。すなわち、有機EL層とは、少なくとも発光層を含む層であり、その層構成が有機層1層以上の層をいう。通常、塗布法で有機EL層を形成する場合は、溶媒との関係で多数の層を積層することが困難であることから、有機EL層は1層もしくは2層の有機層で構成される場合が多いが、溶媒への溶解性が異なるように有機材料を工夫したり、真空蒸着法を組み合わせたりすることにより、さらに多数層とすることも可能である。
その他、有機EL層内に形成される有機層としては、キャリアブロック層のような正孔もしくは電子の突き抜けを防止し、さらに励起子の拡散を防止して発光層内に励起子を閉じ込めることにより、再結合効率を高めるための層等を挙げることができる。
以下、有機EL層の各構成について説明する。
本発明に用いられる発光層は、電子と正孔との再結合の場を提供して発光する機能を有するものである。
発光層の形成材料としては、通常、色素系発光材料、金属錯体系発光材料、または高分子系発光材料が用いられる。
このような隔壁の形成材料としては、感光性ポリイミド樹脂、アクリル系樹脂等の光硬化型樹脂、または熱硬化型樹脂、および無機材料等を用いることができる。さらに、隔壁の形成材料の表面エネルギー(濡れ性)を変化させる処理を行ってもよい。
本発明においては、図1に例示するように、陽極層3と発光層5との間に正孔注入輸送層4が形成されていてもよい。正孔注入輸送層を形成することにより、発光層への正孔の注入が安定化し、発光効率を高めることができる。
本発明においては、発光層と半透過陰極層の間に電子注入層が形成されていてもよい。
電子注入層の形成材料は、発光層内への電子の注入を安定化させることができる材料であれば特に限定されるものではない。電子注入層の形成材料としては、例えばストロンチウム、カルシウム、リチウム、セシウム等のアルカリ金属またはアルカリ土類金属の金属単体;酸化マグネシウム、酸化ストロンチウム、酸化リチウム等のアルカリ金属またはアルカリ土類金属の酸化物;フッ化リチウム、フッ化マグネシウム、フッ化ストロンチウム、フッ化カルシウム、フッ化バリウム、フッ化セシウム等のアルカリ金属またはアルカリ土類金属のフッ化物;ポリメチルメタクリレートポリスチレンスルホン酸ナトリウム等のアルカリ金属の有機錯体などを挙げることができる。
本発明においては、発光層と半透過陰極層との間に電子輸送層が形成されていてもよい。
電子輸送層の形成材料は、半透過陰極層または電子注入層から注入された電子を発光層内へ輸送することが可能な材料であれば特に限定されるものではない。電子輸送層の形成材料としては、例えばバソキュプロイン(BCP)、バソフェナントロリン(Bpehn)等のフェナントロリン誘導体、またはトリス(8−キノリノラト)アルミニウム錯体(Alq3)等のキノリン誘導体などを挙げることができる。
本発明に用いられる陽極層は、透明または半透明であってもよく、透明または半透明でなくてもよい。半透過陰極層側および陽極層側の両側から光を取り出す場合は、陽極層が透明または半透明であることが好ましい。
また、導電性材料としては、In−Sn−O、In−Zn−O、In−O、Zn−O、Zn−O−Al、Zn−Sn−O等の導電性無機酸化物、金属がドープされたポリチオフェン、ポリアニリン、ポリアセチレン、ポリアルキルチオフェン誘導体、ポリシラン誘導体等の導電性高分子、α−Si、α−SiCなどを用いることもできる。
本発明に用いられる基材は、陽極層、有機EL層、半透過陰極層、透明緩衝層、および透明導電保護層を支持するものである。
この基材は、透明性を有していてもよく、有していなくてもよいが、半透過陰極層側および陽極層側の両側から光を取り出す場合は、基材が透明性を有することが好ましい。
本発明の有機EL素子は、マルチフォトンエミッションといわれる積層型の有機EL素子であってもよい。すなわち、本発明においては、陽極層と半透過陰極層との間に、複数の有機EL層が設けられていてもよい。この場合、各有機EL層間には中間層が形成される。
本発明の適用範囲は、上述した有機EL素子に限定されるものではない。本発明における半透過陰極層、透明緩衝層、および透明導電保護層は、キャリア(正孔と電子)の注入および輸送機能が必要とされ、透明導電保護層形成時の衝撃によるダメージを抑制すること、および、半透過陰極層等に含まれる金属の酸化を防止することが望まれる機能デバイスに対して、広く適用可能である。
[実施例1]
ガラス基板上に、まず、酸化インジウム錫(ITO)の薄膜(厚み:150nm)をスパッタリング法により成膜し、エッチングすることによって、陽極層および陰極用取り出し電極を形成した。陽極層および陰極用取り出し電極の形成後、基板の洗浄およびUVオゾン処理を施した。その後、大気中にて、ITO薄膜上にポリエチレンジオキシチオフェン−ポリスチレンスルホネート(略称:「PEDOT−PSS」)の溶液をスピンコート法により塗布し、塗布後乾燥させて、正孔注入輸送層(厚み:80nm)を形成した。
実施例1において、透明緩衝層を形成せず、また半透過陰極層上に直接IZOを成膜した以外は、実施例1と同様にして有機EL素子を作製した。
実施例1および比較例1の結果から、透明緩衝層が形成されていない比較例1の有機EL素子においては、IZO成膜時の半透過陰極層および発光層のスパッタダメージによって、発光特性が低下したのに対し、透明緩衝層が形成されている実施例1の有機EL素子においては、スパッタダメージが抑制されることが確認された。
実施例1において、透明緩衝層およびIZO薄膜を形成せず、真空中(圧力:5×10−5Pa)にて半透過陰極層上に直接Agの薄膜(厚み:150nm)を抵抗加熱蒸着法により成膜した以外は、実施例1と同様にして有機EL素子を作製した。
実施例1および比較例2の結果から、IZOを成膜するのに先立って透明緩衝層を形成した実施例1の有機EL素子では、透明導電保護層(IZO薄膜)をスパッタリング法で成膜しても、導電層(Ag薄膜)を抵抗加熱蒸着法で成膜した場合と同等の発光特性が得られることが確認された。
実施例1において、透明緩衝層として、Ag薄膜(厚み:1nm)を抵抗加熱蒸着法により成膜した以外は、実施例1と同様して有機EL素子を作製した。
得られた有機EL素子について、実施例1と同様にして発光開始電圧を測定したところ、5.4Vであった。
実施例1において、透明緩衝層として、Ag薄膜(厚み:10nm)を抵抗加熱蒸着法により成膜した以外は、実施例1と同様にして有機EL素子を作製した。
得られた有機EL素子について、実施例1と同様にして発光開始電圧を測定したところ、5.3Vであった。
実施例1〜3の結果から、透明緩衝層に金属薄膜を用いた場合に比べて、TPDを用いた場合は、厚膜にすることができるので、発光特性の低下を効果的に抑制することができることが確認された。
実施例1において、透明緩衝層の厚みを10nmとした以外は、実施例1と同様して有機EL素子を作製した。
得られた有機EL素子について、実施例1と同様にして発光開始電圧を測定したところ、5.3Vであった。
実施例1および実施例4の結果から、透明緩衝層が厚膜であるほうが、保護効果が高いことが確認された。
実施例1において、透明緩衝層の厚みを500nmとした以外は、実施例1と同様して有機EL素子を作製した。
得られた有機EL素子について、実施例1と同様にして発光開始電圧を測定したところ、4.7Vであった。この結果から、透明緩衝層の厚みを500nmまで増大させても、保護効果が持続することが確認された。
実施例1において、TPDの替わりに、Alq3を用いて透明緩衝層を形成した以外は、実施例1と同様にして有機EL素子を作製した。
有機EL素子について、実施例1と同様にして発光開始電圧を測定したところ、4.7Vであった。この結果から、透明緩衝層にAlq3を用いても、実施例1と同等の発光特性が得られることが確認された。
実施例1において、TPDの替わりに、α−NPDを用いて透明緩衝層を形成した以外は、実施例1と同様にして有機EL素子を作製した。
得られた有機EL素子について、実施例1でと同様にして発光開始電圧を測定したところ、4.7Vであった。この結果から、透明緩衝層にα−NPDを用いても、実施例1と同等の発光特性が得られることが確認された。
実施例1において、TPDの替わりに、SiOとAgを抵抗加熱蒸着法により共蒸着して成膜し、透明緩衝層(厚み:100nm)を形成した以外は、実施例1と同様にして有機EL素子を作製した。透明緩衝層を形成する際には、蒸着源におけるSiとAgの体積比を、SiO/Ag=97/3とした。また、SiOの成膜速度は0.97Å/sであり、Agの成膜速度は0.03Å/sであった。
実施例1において、TPDの替わりに、SiOを抵抗加熱蒸着法により成膜し、透明緩衝層(厚み:100nm)を形成した以外は、実施例1と同様にして有機EL素子を作製した。
得られた有機EL素子について、実施例1と同様にして発光開始電圧を測定したところ、4.1Vであった。この結果から、透明緩衝層にSiOを用いても、実施例1と同等の発光特性が得られることが確認された。
ガラス基板上に、まず、ITOの薄膜(厚み:150nm)をスパッタリング法により成膜し、エッチングすることによって、陽極層および陰極用取り出し電極を形成した。陽極層および陰極用取り出し電極の形成後、基板の洗浄およびUVオゾン処理を施した。その後、大気中にて、ITO薄膜上にポリエチレンジオキシチオフェン−ポリスチレンスルホネート(略称:「PEDOT−PSS」)の溶液をスピンコート法により塗布し、塗布後乾燥させて、正孔注入輸送層(厚み:80nm)を形成した。
実施例10において、透明緩衝層を形成せず、また半透過陰極層上に直接IZOを成膜した以外は、実施例10と同様して有機EL素子を作製した。
得られた有機EL素子について、実施例1と同様にして発光開始電圧を測定したところ、2.4Vであった。
実施例10および比較例3の結果から、透明緩衝層が形成されている実施例10の有機EL素子においては、スパッタダメージが抑制されたことが確認された。
実施例10において、透明緩衝層およびIZO薄膜を形成せず、真空中(圧力:5×10−5Pa)にて、半透過陰極層上に直接Agの薄膜(厚み:150nm)を抵抗加熱蒸着法により形成した以外は、実施例10と同様にして有機EL素子を作製した。
得られた有機EL素子について、実施例1と同様にして発光開始電圧を測定したところ、2.3Vであった。
実施例10および比較例4の結果から、IZOを成膜するのに先立って透明緩衝層を形成した実施例10の有機EL素子では、透明導電保護層(IZO薄膜)をスパッタリング法で成膜しても、導電層(Ag薄膜)を抵抗加熱蒸着法で成膜した場合と同等の発光特性が得られることが確認された。
実施例10において、TPDの替わりに、SiOとAgを抵抗加熱蒸着法により共蒸着して成膜し、透明緩衝層(厚み:100nm)を形成した以外は、実施例10と同様にして有機EL素子を作製した。透明緩衝層を形成する際には、蒸着源におけるSiとAgの体積比を、SiO/Ag=97/3とした。また、SiOの成膜速度は0.97Å/sであり、Agの成膜速度は0.03Å/sであった。
実施例1において、TPDの替わりに、ZnSを用いて透明緩衝層を形成した以外は、実施例1と同様して有機EL素子を作製した。
得られた有機EL素子について、実施例1と同様にして発光開始電圧を測定したところ、4.7Vであった。
実施例1において、TPDの替わりにZnSを用いて透明緩衝層を形成し、また半透過陰極層を表示領域のみに設け、さらに透明緩衝層を表示領域および非表示領域に設けて、半透過陰極層の全面を覆うように形成した以外は、実施例1と同様にして有機EL素子を作製した。
得られた有機EL素子について、実施例1と同様にして発光開始電圧を測定したところ、発光が見られず、発光開始電圧が大幅に上昇していた。
実施例12および比較例5の結果から、半透過陰極層と透明導電保護層とが接触点を持たない場合、透明緩衝層の電気特性によっては、発光特性が高電圧化して十分な発光が得られないことが確認された。
実施例1において、透明導電保護層を非表示領域に形成した以外は、実施例1と同様にして有機EL素子を作製した。
得られた有機EL素子について、実施例1と同様にして発光開始電圧を測定したところ、4.7Vであった。さらに、発光開始電圧を1日後に再度測定すると、発光が得られなかった。比較例6では、透明導電保護層による半透過陰極層の保護効果が得られないため、半透過陰極層が酸化によって劣化して導電性が低下し、素子が高抵抗化したことが示された。
実施例1で用いたガラス基板上に、Ag薄膜(厚み:1nm)のみを抵抗加熱蒸着法により成膜した。また、同様にして、ガラス基板上に、Ag薄膜(厚み:10nm)のみを抵抗加熱蒸着法により成膜した。得られたAg薄膜の透過率を分光光度計によって測定したところ、透過率は、厚み1nmのAg薄膜では92%であり、厚み10nmのAg薄膜では41%であった。これらの結果から、厚み10nm以上のAg薄膜では、透過率が大幅に低下することが確認された。
2 … 基材
3 … 陽極層
4 … 正孔注入輸送層
5 … 発光層
6 … 半透過陰極層
7 … 透明緩衝層
8 … 透明導電保護層
9 … 有機EL層
10 … 陰極用取り出し電極
11 … 表示領域
12 … 非表示領域
13 … 接触領域
Claims (4)
- 基材と、前記基材上に形成された陽極層と、前記陽極層上に形成され、少なくとも発光層を含む有機エレクトロルミネッセンス層と、前記有機エレクトロルミネッセンス層上に形成された半透過陰極層と、前記半透過陰極層上に形成され、衝撃緩和機能を有する透明緩衝層と、前記透明緩衝層上に形成され、酸化防止機能を有する透明導電保護層とを有し、非表示領域に前記半透過陰極層および前記透明導電保護層が接触している接触領域が設けられていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 前記非表示領域に設けられた前記透明導電保護層の抵抗率を膜厚で割った値が、前記非表示領域に設けられた前記半透過陰極層の抵抗率を膜厚で割った値以下であり、前記非表示領域に設けられた前記透明導電保護層が、前記半透過陰極層のバス電極として機能することを特徴とする請求項1に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 前記透明導電保護層が、導電性無機酸化物からなることを特徴とする請求項1または請求項2に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 前記半透過陰極層が、アルカリ金属単体、アルカリ土類金属単体、アルカリ金属の酸化物、アルカリ土類金属の酸化物、アルカリ金属のフッ化物、アルカリ土類金属のフッ化物、またはアルカリ金属の有機錯体を含有することを特徴とする請求項1から請求項3までのいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
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