JP4907714B2 - 有機エレクトロルミネッセンス素子 - Google Patents
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Description
本発明の有機EL素子は、有機EL素子の構成により2つの実施態様に分けることができる。本発明の有機EL素子の第1実施態様は、基材と、上記基材上に形成された第1電極層と、上記第1電極層上に形成され、かつ少なくとも発光層を有する有機EL層と、上記有機EL層上に形成され、バンドギャップが2.0eV以上である無機化合物および金属を含有する半導体緩衝層と、上記半導体緩衝層上に形成された第2電極層とを有することを特徴とするものである。また、本発明の有機EL素子の第2実施態様は、基材と、上記基材上に形成された電極層と、上記電極層上に形成され、かつ少なくとも発光層を有する有機EL層と、上記有機EL層上に形成され、バンドギャップが2.0eV以上である無機化合物および金属を含有する半導体電極層とを有することを特徴とするものである。以下、各実施態様について説明する。
本発明の有機EL素子の第1実施態様は、基材と、上記基材上に形成された第1電極層と、上記第1電極層上に形成され、かつ少なくとも発光層を有する有機EL層と、上記有機EL層上に形成され、バンドギャップが2.0eV以上である無機化合物および金属を含有する半導体緩衝層と、上記半導体緩衝層上に形成された第2電極層とを有することを特徴とするものである。
以下、このような有機EL素子の各構成について説明する。
まず、本実施態様に用いられる半導体緩衝層について説明する。本実施態様に用いられる半導体緩衝層は、有機EL層と第2電極層との間に形成され、バンドギャップが2.0eV以上である無機化合物および金属を含有するものである。
以下、このような半導体緩衝層の各態様について説明する。
本実施態様に用いられる半導体緩衝層の第1の態様は、無機化合物中に金属が分散された混合半導体層であるものである。本態様においては、混合半導体層中に金属が分散されていることから、混合半導体層の電気抵抗率を低くすることができ、電流密度−電圧特性の低下を抑制することが可能となる。
以下、このような混合半導体層の構成材料について説明する。
本態様に用いられる無機化合物は、そのバンドギャップが2.0eV以上であるものである。本態様に用いられる無機化合物としては、上述したような第2電極層成膜時の有機EL層または電荷注入輸送層への衝撃を軽減するような保護機能を有する層とすることが可能なものであれば特に限定されるものではない。また、上記無機化合物のバンドギャップとしては、2.0eV以上であればよいが、好ましくは2.4eV以上、特に2.6eV以上であることが好ましい。無機化合物のバンドギャップが上記範囲であることにより、混合半導体層の可視領域における光透過率を高めることができるからである。また、上記バンドギャップが小さすぎると、混合半導体層が着色する可能性があり、可視領域の光透過率を低下させるおそれがあるからである。一方、無機化合物のバンドギャップの上限値としては、バンドギャップが大きいほど光透過性が増すので特に限定はされないが、通常は30eV以下とする。
本態様に用いられる金属としては、上述したような有機EL層に電荷を輸送・注入する機能を有するものであれば特に限定はされないが、電気抵抗率ρが1×10−5Ω・cm未満であることが好ましく、中でも3×10−6Ω・cm以下、特に1×10−6Ω・cm以下であることが好ましい。金属の電気抵抗率が上記範囲であることにより、混合半導体層の電気伝導性を高めることができるからである。
(金属のみからなる層の厚み)=(混合半導体層の体積)×(金属の含有量)÷(混合半導体層の面積)
となる。また、上記金属のみからなる層の厚みは、混合半導体層を蒸着する際の蒸着速度と蒸着時間とからも算出することができる。例えば混合半導体層を共蒸着する場合、
(金属のみからなる層の厚み)=(金属の蒸着速度)×(蒸着時間)
となる。
本態様における半導体緩衝層としては、可視領域380〜780nmにおける平均光透過率が30%以上であることが好ましく、中でも50%以上であることが好ましい。これにより、第2電極層側から光を取出す場合であっても、光が遮蔽されることがないからである。なお、上記平均光透過率は、紫外可視分光光度計((株)島津製作所製 UV−2200A)を用い、室温、大気中で測定した値とする。
本実施態様に用いられる半導体緩衝層の第2の態様は、無機化合物からなる無機層と、金属からなる金属層とを有するものであって、この金属層が無機層中あるいは無機層と第2電極層との間に形成されているものである。例えば図2において、半導体緩衝層4は、無機層14aと金属層14bと無機層14bとがこの順に積層された構成となっている。本態様においては、半導体緩衝層が金属からなる金属層を有することにより、半導体緩衝層全体としての電気抵抗率を低くすることができ、電流密度−電圧特性の低下を抑制することが可能となる。
以下、このような半導体緩衝層の各構成について説明する。
本態様に用いられる無機層は、無機化合物からなる層である。本態様においては無機化合物として、所定のバンドギャップを有する無機半導体化合物を用いることができる。なお、無機半導体化合物については、上記第1の態様に記載したものと同様であるので、ここでの説明は省略する。
本態様に用いられる金属層は、金属からなる層である。上記金属層に用いられる金属としては、半導体緩衝層全体としての電気抵抗率を下げることができるものであれば特に限定はされなく、上記第1の態様に記載したような電気抵抗率を有するものであることが好ましい。
本実施態様に用いられる半導体緩衝層の第3の態様は、無機化合物中に金属が分散された混合半導体層と、無機化合物からなる無機層とを有するものである。本態様においては、半導体緩衝層を構成する混合半導体層が無機化合物中に金属が分散されたものであることから、電流密度−電圧特性の低下を抑制することが可能となる。
本実施態様に用いられる半導体緩衝層の第4の態様は、無機化合物中に金属が分散された混合半導体層と、金属からなる金属層とを有するものである。本態様においては、半導体緩衝層を構成する混合半導体層が無機化合物中に金属が分散されたものであり、また、半導体緩衝層が金属からなる金属層を有することにより、半導体緩衝層全体としての電気抵抗率を低くすることができ、電流密度−電圧特性の低下を抑制することが可能となる。
本態様に用いられる金属層は、金属からなる層である。上記金属層に用いられる金属としては、半導体緩衝層全体としての電気抵抗率を下げることができるものであれば特に限定はされなく、上記第1の態様に記載したような電気抵抗率を有するものであることが好ましい。
本実施態様における半導体緩衝層は、上述した構成の他に、混合半導体層、金属層および無機層が積層されたものであってもよい。この場合、混合半導体層、金属層および無機層の形成位置としては特に限定されるものではない。例えば有機EL層側から混合半導体層、金属層および無機層の順に積層されたもの、無機層、混合半導体層および金属層の順に積層されたものなどが挙げられる。
次に、本実施態様に用いられる有機EL層について説明する。本実施態様に用いられる有機EL層は、上記半導体緩衝層と後述する第1電極層との間に形成されるものである。
以下、このような有機EL層において、必須の構成である発光層について説明する。
本実施態様に用いられる発光層は、電子と正孔との再結合の場を提供して発光する機能を有するものである。上記発光層を形成する材料としては、通常、色素系発光材料、金属錯体系発光材料、または高分子系発光材料を挙げることができる。
次に、本実施態様に用いられる第1電極層について説明する。本実施態様に用いられる第1電極層は、上記有機EL層と後述する基材との間に形成されるものであり、後述する第2電極層に対向する電極として形成されるものである。上記第1電極層は、陽極であっても陰極であってもよく、また、透明または半透明であっても透明または半透明でなくてもよい。例えば基材側から光を取出す場合には、第1電極層が透明または半透明であることが要求され、第2電極層側から光を取出す場合は、第1電極層は透明または半透明でなくてもよい。また、基材側および第2電極層側の両側から光を取出す場合は、第1電極層および第2電極層の両方が透明または半透明であることが要求される。
次に、本実施態様に用いられる第2電極層について説明する。本実施態様に用いられる第2電極層は、上記半導体緩衝層上に形成されるものであり、上記第1電極層に対向する電極として形成されるものである。
次に、本実施態様に用いられる基材について説明する。本実施態様に用いられる基材の形成材料としては、自己支持性を有する材料であれば特に限定はされない。また、基材側から光を取出す場合は透明である必要があるが、第2電極層側から光を取出す場合は透明性を有していなくてもよい。
本実施態様においては、例えば図4に示すように、上記有機EL層3中の発光層と第1電極層2との間、あるいは上記有機EL層3中の発光層と半導体緩衝層4との間に電荷注入輸送層6を形成することができる。ここでいう電荷注入輸送層とは、上記発光層に第1電極層または第2電極層からの電荷を安定に輸送する機能を有するものであり、このような電荷注入輸送層を発光層と第1電極層との間あるいは発光層と半導体緩衝層との間に設けることにより、発光層への電荷の注入が安定化し、発光効率を高めることができる。
本実施態様に用いられる正孔注入輸送層としては、陽極から注入された正孔を発光層内へ輸送することが可能である層であれば特に限定されない。例えば、陽極から注入された正孔を安定に発光層内へ注入する機能を有する正孔注入層、および、陽極から注入された正孔を発光層内へ輸送する機能を有する正孔輸送層のいずれか一方を有する場合であってもよく、正孔注入層および正孔輸送層の両方を有する場合であってもよく、または、正孔注入機能および正孔輸送機能の両機能を有する単層からなる場合であってもよい。
次に、本実施態様に用いられる電子注入輸送層について説明する。本実施態様に用いられる電子注入輸送層としては、陰極から注入された電子を発光層内へ輸送することが可能である層であれば特に限定はされない。例えば、陰極から注入された電子を安定に発光層内へ注入する機能を有する電子注入層、および、電子を発光層内へ輸送する機能を有する電子輸送層のいずれか一方を有する場合であってもよく、電子注入層および電子輸送層の両方を有する場合であっても、または、電子注入機能および電子輸送機能の両機能を有する単層からなる場合であってもよい。
本実施態様においては、上述した半導体緩衝層の態様(第1の態様〜第4の態様)、半導体緩衝層中に含有される金属の種類、および第2電極層の種類(陽極、陰極)により、電荷注入輸送層を形成することが好ましい場合がある。以下、半導体緩衝層の態様ごとに説明する。
本態様は、半導体緩衝層が混合半導体層である場合である。
本態様において、上記第2電極層が陰極である場合、上記混合半導体中に含有される金属として仕事関数が4.0eV以上であるCu、Ag、Au、Al等を用いると、混合半導体層と発光層との界面におけるエネルギー障壁が高くなり、低電圧下では混合半導体層から発光層へ直接電子を注入することが困難となる場合がある。このため、上記第2電極層が陰極であり、上記混合半導体層中に含有される金属の仕事関数が4.0eV以上である場合は、混合半導体層と発光層との間に電子注入輸送層を設けることが好ましい。この際、第2電極層側から光を取出す場合は、上記電子注入輸送層は、十分な光透過性を有することが好ましい。
本態様は、半導体緩衝層が無機層と金属層とを有する場合である。本態様においては、発光層と半導体緩衝層との間に電荷注入層を設けることが好ましい。この場合、金属層が有機EL層と接しないように形成されているので、電荷の注入が不十分となる可能性があるが、発光層と半導体緩衝層との間に電荷注入層を設けることにより、発光層に電荷を効率的に注入することができるからである。この際、第2電極層側から光を取出す場合は、上記電荷注入輸送層は、十分な光透過性を有することが好ましい。
本態様は、半導体緩衝層が混合半導体層と無機層とを有する場合である。
本態様においては、無機層が有機EL層と接するように形成されている場合、発光層と無機層との間に電荷注入層を設けることが好ましい。この場合、混合半導体層中に含有される金属が有機EL層と接しないので、電荷の注入が不十分となる可能性があるが、発光層と無機層との間に電荷注入層を設けることにより、発光層に電荷を効率的に注入することができるからである。この際、第2電極層側から光を取出す場合は、上記電荷注入輸送層は、十分な光透過性を有することが好ましい。
本態様は、半導体緩衝層が混合半導体層と金属層とを有する場合である。
本態様において、第2電極層が陰極であり、混合半導体層および金属層のうちの有機EL層と接している層中に含有される金属がアルカリ金属またはアルカリ土類金属である場合は、半導体緩衝層と発光層との間に電子注入輸送層を設けなくてもよい。これらの金属は仕事関数が4.0eV以下と小さいため、第2電極層から注入された電子を有機EL層へ安定に注入することができるからである。
本実施態様においては、第2電極層上にカラーフィルタ層および/または色変換層を形成してもよい。これにより、有機EL層中の発光層の各色の光を色補正して色純度を高めることができる。
次に、本発明の有機EL素子の第2実施態様について説明する。本発明の有機EL素子の第2実施態様は、基材と、上記基材上に形成された電極層と、上記電極層上に形成され、かつ少なくとも発光層を有する有機EL層と、上記有機EL層上に形成され、バンドギャップが2.0eV以上である無機化合物および金属を含有する半導体電極層とを有することを特徴とするものである。
以下、このような有機EL素子の各構成について説明する。なお、有機EL層および基材については、上記第1実施態様に記載したものと同様であり、また、電極層については、上記第1実施態様に記載した第1電極層と同様であるので、ここでの説明は省略する。
まず、本実施態様に用いられる半導体電極層について説明する。本実施態様に用いられる半導体電極層は、有機EL層上に形成され、バンドギャップが2.0eV以上である無機化合物および金属を含有するものである。また、上記半導体電極層は、電極層に対向する電極として形成されるものである。本実施態様に用いられる半導体電極層は、陽極であっても陰極であってもよく、また、透明または半透明であっても透明または半透明でなくてもよい。例えば半導体電極層側から光を取出す場合は、半導体電極層が透明または半透明であることが要求され、基材側から光を取出す場合には、半導体電極層は透明または半透明でなくてもよい。また、基材側および半導体電極層側の両側から光を取出す場合は、半導体電極層および電極層の両方が透明または半透明であることが要求される。
以下、このような半導体電極層の各態様について説明する。
本実施態様に用いられる半導体電極層の第5の態様は、無機化合物中に金属が分散された混合半導体層であるものである。
以下、このような混合半導体層の構成材料について説明する。
本態様に用いられる無機化合物は、そのバンドギャップが2.0eV以上であるものである。本態様に用いられる無機化合物としては、電極としての機能を有する層とすることが可能なものであれば特に限定はされなく、上述した「1.第1実施態様 (1)半導体緩衝層」の第1の態様の欄に記載したものと同様のものを用いることができる。また、本態様においては、中でも、ZnS、ZnSe、GaN、およびGaSから選択される少なくとも1種の無機半導体化合物を用いることが好ましい。
本態様に用いられる金属としては、電極としての機能を有する層とすることが可能なものであれば特に限定はされないが、酸化されにくく、かつ、仕事関数が4.0eV以上である金属を用いることが好ましい。このような金属としては、例えばAg、Al、Au、Be、Co、Cr、Cu、Ga、Fe、In、Ir、Mn、Mo、Nb、Ni、Os、Pb、Pt、Re、Ru、Sb、Sn、Ta、Ti、およびWを挙げることができる。これらの金属は単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。本態様においては、中でも、仕事関数が4.2eV以上である金属を用いることが好ましく、具体的にはAg、Al、Au、Be、Co、Cr、Cu、Ga、Fe、Ir、Mo、Nb、Ni、Os、Pb、Pt、Re、Ru、Sb、Sn、W等が好ましく用いられる。
本態様における半導体電極層の厚みとしては、所定の平均光透過率および電気抵抗率を満たすような厚みであれば特に限定はされないが、具体的に1nm〜500nmの範囲内であることが好ましく、中でも10nm〜200nm、特に10nm〜100nmの範囲内であることが好ましい。半導体電極層の厚みが厚すぎると、光透過率が低下する可能性があるからである。逆に、半導体電極層の厚みが薄すぎると、電極としての機能が得られない可能性があるからである。
本実施態様に用いられる半導体電極層の第6の態様は、無機化合物からなる無機層と、金属からなる金属層とを有するものであって、この金属層が無機層中あるいは有機EL層が形成されている面と反対の面に形成されているものである。
本実施態様に用いられる半導体電極層の第7の態様は、無機化合物中に金属が分散された混合半導体層と、無機化合物からなる無機層とを有するものである。
本実施態様に用いられる半導体電極層の第8の態様は、無機化合物中に金属が分散された混合半導体層と、金属からなる金属層とを有するものである。
本実施態様における半導体電極層は、上述した構成の他に、混合半導体層、金属層および無機層が積層されたものであってもよい。この場合、混合半導体層、金属層および無機層の形成位置としては特に限定されるものではない。例えば有機EL層側から混合半導体層、金属層および無機層の順に積層されたもの、無機層、混合半導体層および金属層の順に積層されたものなどが挙げられる。
本実施態様においては、例えば図8に示すように、上記有機EL層23中の発光層と電極層22との間、あるいは上記有機EL層23中の発光層と半導体電極層24との間に電荷注入輸送層26を形成することもできる。電荷注入輸送層とは、上記発光層に電極層または半導体電極層からの電荷を安定に輸送する機能を有するものであり、このような電荷注入輸送層を発光層と電極層との間あるいは発光層と半導体電極層との間に設けることにより、発光層への電荷の注入が安定化し、発光効率を高めることができる。
本態様は、半導体電極層が混合半導体層である場合である。
本態様において、半導体電極層が陰極であり、半導体電極層である混合半導体層中に含有される金属の仕事関数が4.0eV以上である場合は、混合半導体層と発光層との間に電子注入輸送層を設けることが好ましい。金属の仕事関数の値が大きいと、混合半導体層と発光層との界面におけるエネルギー障壁が高くなり、低電圧下では混合半導体層から発光層へ直接電子を注入することが困難となる場合があるが、混合半導体層と発光層との間に電子注入輸送層を設けることにより、発光層に電子を効率的に注入することができるからである。この際、混合半導体層側から光を取出す場合は、上記電子注入輸送層は、十分な光透過性を有することが好ましい。
本態様は、半導体電極層が無機層と金属層とを有する場合である。本態様においては、発光層と半導体電極層との間に電荷注入輸送層を設けることが好ましい。この場合、金属層が有機EL層と接しないように形成されているので、電荷の注入が不十分となる可能性があるが、発光層と半導体電極層との間に電荷注入輸送層を設けることにより、発光層に電荷を効率的に注入することができるからである。この際、半導体電極層側から光を取出す場合は、上記電荷注入輸送層は、十分な光透過性を有することが好ましい。
本態様は、半導体電極層が混合半導体層と無機層とを有する場合である。
本態様においては、無機層が有機EL層と接するように形成されている場合、発光層と無機層との間に電荷注入輸送層を設けることが好ましい。この場合、混合半導体層中に含有される金属が有機EL層と接しないので、電荷の注入が不十分となる可能性があるが、発光層と無機層との間に電荷注入輸送層を設けることにより、発光層に電荷を効率的に注入することができるからである。この際、半導体電極層側から光を取出す場合は、上記電荷注入輸送層は、十分な光透過性を有することが好ましい。
本態様は、半導体電極層が混合半導体層と金属層とを有する場合である。
本態様において、半導体電極層が陽極であり、混合半導体層および金属層のうちの有機EL層と接している層中に含有される金属の仕事関数が4.0eV以上である場合は、半導体電極層と発光層との間に正孔注入輸送層を設けなくてもよい。金属の仕事関数の値が大きいので、正孔を発光層へ安定に注入することができるからである。
(第1電極層の形成)
基材として、大きさ40mm×40mm、厚み0.7mmの透明ガラス基板(NHテクノグラス(株)製 無アルカリガラスNA35)を準備し、この透明ガラス基板を定法にしたがって洗浄した後、上記透明ガラス基板上に陽極として酸化インジウム亜鉛化合物(IZO)の薄膜(厚み130nm)をスパッタリング法により形成した。上記IZO薄膜を形成する際には、スパッタガスとしてArおよびO2の混合ガス(体積比Ar:O2=100:1)を使用し、圧力0.1Pa、DC出力150Wとした。さらに、上記IZO薄膜(陽極)上に感光性レジスト(東京応化工業(株)製 OFPR−800)を塗布し、マスク露光、現像(東京応化工業(株)製 NMD3を使用)、エッチングを行って、IZO薄膜(陽極)をパターン形成した。
上記IZO薄膜(陽極)を備えた透明ガラス基板を洗浄し、UVオゾン処理を施した後、大気中にて、IZO薄膜(陽極)を覆うように透明ガラス基板上に下記化学式(1)で示されるポリエチレンジオキシチオフェン−ポリスチレンスルホネート(PEDOT−PSS)をスピンコート法により塗布し、乾燥して、正孔注入輸送層(厚み80nm)を形成した。
低酸素(酸素濃度1ppm以下)、低湿度(水蒸気濃度1ppm以下)状態のグローブボックス中にて、上記正孔注入輸送層上に下記化学式(2)で示されるポリ(9,9ジオクチルフルオレン−co−ベンゾチアゾール)(F8BT)およびポリ(9,9ジオクチルフルオレン)(PF8)からなるポリマー(5BTF8)をスピンコート法により塗布し、乾燥して、発光層(厚み80nm)を形成した。上記のポリマー(5BTF8)は、F8BTおよびPF8を重量比5:95としてブレンドした発光材料である。
上記発光層上にCaを3nmの厚みで蒸着して電子注入層を形成した。蒸着条件は、真空度5×10−5Pa、成膜速度1Å/秒とした。
上記電子注入層上にZnSeおよびCaを共蒸着し、膜厚30nmの半導体緩衝層を形成した。蒸着条件は、ZnSeおよびCaの体積比を10:1として、真空度5×10−5Pa、ZnSeの成膜速度1Å/秒、Caの成膜速度0.1Å/秒とした。
さらに、上記半導体緩衝層上に対向ターゲットスパッタリング法によりIZO薄膜(厚み100nm)を成膜して陰極とした。上記IZO薄膜を成膜する際には、スパッタガスとしてArを使用し、圧力7.0×10−2Pa、DC出力150W、RF出力100Wとした。
上記第2電極層形成後、低酸素(酸素濃度1ppm以下)、低湿度(水蒸気濃度1ppm以下)状態のグローブボックス中にて、無アルカリガラスで封止を行った。上述した一連の操作により、幅2mmのライン状にパターニングされた陽極と、この陽極のパターンと直交するように幅2mmのライン状にパターニングされた電子注入層、半導体緩衝層および陰極とを備え、4ヶ所の発光エリア(面積4mm2)を有する有機EL素子を作製した。
また、透明ガラス基板上に、上述した形成方法により電子注入層、半導体緩衝層および第2電極層を順次形成し、積層体を作製した。この積層体について、下記の条件で固有抵抗値および可視領域380〜780nmにおける光透過率を測定した。その結果、可視領域における平均光透過率は約60%であり、波長500nmにおける光透過率は約70%であった。また、上記の積層体(厚み130nm)の平均固有抵抗値は、8×10−3Ω・cmであった。
膜厚はセイコーインスツルメンツ(株)製 Nanopics1000を用い、膜断面を計測した。
紫外可視分光光度計((株)島津製作所製 UV−2200A)を用い、室温、大気中で測定した。
固有抵抗値は、ダイヤインスツルメンツLoresta−GP(MCP−T600)を用いて四探針法により測定した。
半導体緩衝層として、ZnSおよびCaを共蒸着し、膜厚30nmの半導体緩衝層を形成した以外は、実施例1と同様にして有機EL素子を作製した。上記半導体緩衝層を形成する際の蒸着条件は、ZnSおよびCaの体積比を10:1として、真空度5×10−5Pa、ZnSの成膜速度1Å/秒、Caの成膜速度0.1Å/秒とした。
(第1電極層の形成)
基材として、大きさ40mm×40mm、厚み0.7mmの透明ガラス基板(NHテクノグラス(株)製 無アルカリガラスNA35)を準備し、この透明ガラス基板を定法にしたがって洗浄した後、上記透明ガラス基板上に陽極として、膜厚150nmのクロムからなる薄膜をマグネトロンスパッタリング法により成膜した。上記クロム薄膜を形成する際には、スパッタガスとしてArを用い、圧力0.3Pa、DC出力200Wとした。その後、フォトリソグラフィ法(レジスト:東京応化工業社製 OFPR‐800、エッチング液:関東化学株式会社製 Cr−01N)により、2mm幅ライン×2本のパターンとなるようにクロム薄膜(陽極)のパターニングを行った。
実施例1と同様にして、上記クロム薄膜(陽極)上に正孔注入輸送層、発光層、電子注入層、および半導体緩衝層を順次形成した。
さらに、上記半導体緩衝層上に対向ターゲットスパッタリング法によりIZO薄膜(厚み100nm)を成膜して陰極とした。上記IZO薄膜を成膜する際には、スパッタガスとしてArを使用し、圧力0.07Pa、RF出力100W、DC出力5Wとした。
実施例1と同様にして封止を行い、有機EL素子を作製した。
上記の有機EL素子の陽極および陰極に電圧6Vを印加した時の電流密度は約220mA/cm2であり、上面(陰極)側から測定した発光エリアの輝度は約9000cd/m2であった。この結果から、ZnSeおよびCaの混合半導体層である半導体緩衝層が存在することにより、陰極形成時の発光層や電子注入層の酸化、スパッタリングにおけるダメージが防止されていることが確認された。
半導体緩衝層を形成しないで、電子注入層上にIZO薄膜を陰極として形成した以外は、実施例1と同様にして、有機EL素子を作製した。
半導体緩衝層として、ZnSeのみを用いて30nmの半導体緩衝層を形成した以外は、実施例1と同様にして、有機EL素子を作製した。
半導体緩衝層として、ZnSのみを用いて30nmの半導体緩衝層を形成した以外は、実施例1と同様にして、有機EL素子を作製した。
(第1電極層の形成)
実施例1と同様にして、透明ガラス基板上にIZO薄膜を陽極として形成した。
上記IZO薄膜(陽極)を備えた透明ガラス基板を酸素プラズマ下に曝し、その後、真空加熱蒸着法により、IZO薄膜(陽極)を覆うように透明ガラス基板上に下記化学式(3)で示されるトリス[ナフチル(フェニル)アミノ]トリフェニルアミン(1−TNATA)からなる正孔注入層(厚み30nm)を形成した。この正孔注入層の成膜条件は、真空度5×10−5Pa、成膜速度2Å/秒、加熱温度350℃とした。
上記正孔輸送層上に、下記化学式(5)で示されるトリス(8−キノリノラト)アルミニウム錯体(Alq3)と下記化学式(6)で示されるクマリン6(C6)とを共蒸着により成膜して発光層(厚み40nm)を形成した。この発光層の成膜条件は、Alq3中にC6が1%の重量比となるようC6をドーピングし、真空度5×10−5Pa、Alq3の成膜速度2Å/秒とした。
上記発光層上に、真空蒸着法により、下記化学式(7)で示されるバソキュプロイン(BCP)からなる電子輸送層(厚み20nm)を形成した。この電子輸送層の成膜条件は、真空度5×10−5Pa、成膜速度2Å/秒とした。
実施例2と同様にして、半導体緩衝層および第2電極層を形成し、封止を行い、有機EL素子を作製した。
(第1電極層の形成)
実施例1と同様にして、透明ガラス基板上にIZO薄膜を陰極として形成した。
上記IZO薄膜(陰極)を備えた透明ガラス基板をアルゴンプラズマ下に曝し、その後、真空加熱蒸着法により、IZO薄膜(陰極)を覆うように透明ガラス基板上にBCPとLiとを共蒸着して電子注入層(厚み20nm)を形成した。この電子注入層の成膜条件は、真空度5×10−5Pa、BCP成膜速度2Å/秒、BCPおよびLiのモル比が1:2となるように共蒸着した。
実施例4と同様にして、上記電子輸送層上に、Alq3とC6とからなる発光層(厚み40nm)を形成した。
実施例4と同様にして、上記発光層上に、α−NPDからなる正孔輸送層(厚み30nm)、および1−TNATAからなる正孔注入層(厚み30nm)を順次形成した。
上記正孔注入層上に、ZnSおよびAuを共蒸着して膜厚30nmの半導体緩衝層を形成した。この半導体緩衝層の成膜条件は、ZnSおよびAuの体積比を10:1として、真空度5×10−5Pa、ZnSの成膜速度1Å/秒、Auの成膜速度0.1Å/秒とした。
上記半導体緩衝層上に、陽極としてIZO薄膜(厚み100nm)を成膜し、封止を行い、有機EL素子を作製した。
半導体緩衝層を形成しないで、電子注入層上にIZO薄膜を陰極として形成した以外は、実施例4と同様にして、有機EL素子を作製した。
半導体緩衝層として、ZnSのみからなる半導体緩衝層(厚み30nm)を形成した以外は、実施例4と同様にして、有機EL素子を作製した。
半導体緩衝層として、ZnSを30nmの厚みとなるように蒸着し、その後、Auを5nmとなるように蒸着し、さらにZnSを30nmとなるように蒸着して、無機層(ZnS)、金属層(Au)および無機層(ZnS)からなる半導体緩衝層を形成した以外は、実施例1と同様にして、有機EL素子を作製した。
実施例1と同様にして、透明ガラス基板上にIZO薄膜(陰極)、正孔注入輸送層、発光層、および電子注入層を順次形成した。その後、上記電子注入層上に、ZnSeおよびAuを共蒸着し、膜厚100nmの半導体電極層(陽極)を形成し、有機EL素子を作製した。半導体電極層の成膜条件は、ZnSeおよびAuの体積比を10:1として、真空度5×10−5Pa、ZnSeの成膜速度1Å/秒、Auの成膜速度0.1Å/秒とした。
半導体緩衝層として、CaF2およびAuを共蒸着し、膜厚30nmの半導体緩衝層を形成した以外は、実施例1と同様にして有機EL素子を作製した。蒸着条件は、CaF2およびAuの体積比を2:1として、真空度5×10−5Pa、CaF2の成膜速度1Å/秒、Auの成膜速度0.5Å/秒とした。ここで、膜厚30nmの半導体緩衝層のみの光透過率は、波長510nmにおいて約65%であった。
実施例1と同様にして、透明ガラス基板上に陽極、正孔注入輸送層、発光層および電子注入層を形成した。この電子注入層上に、CaF2およびAuを共蒸着し、膜厚50nmの半導体電極層を形成した。蒸着条件は、CaF2およびAuの体積比を2:1として、真空度5×10−5Pa、CaF2の成膜速度1Å/秒、Auの成膜速度0.5Å/秒とした。ここで、膜厚50nmの半導体電極層のみの光透過率は、波長510nmにおいて約52%であった。
2 … 第1電極層
3、23 … 有機EL層
4 … 半導体緩衝層
5 … 第2電極層
6、26 … 電荷注入輸送層
14a、34a … 無機層
14b、34b … 金属層
22 … 電極層
24 … 半導体電極層
Claims (11)
- 基材と、前記基材上に形成された電極層と、前記電極層上に形成され、かつ少なくとも発光層を有する有機エレクトロルミネッセンス層と、前記有機エレクトロルミネッセンス層上に形成され、バンドギャップが2.0eV以上である無機化合物および金属を含有する半導体電極層とを有し、
前記半導体電極層は、前記無機化合物中に前記金属が分散された混合半導体層であり、
前記無機化合物は、無機半導体化合物であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。 - 基材と、前記基材上に形成された電極層と、前記電極層上に形成され、かつ少なくとも発光層を有する有機エレクトロルミネッセンス層と、前記有機エレクトロルミネッセンス層上に形成され、バンドギャップが2.0eV以上である無機化合物および金属を含有する半導体電極層とを有し、
前記半導体電極層は、前記無機化合物中に前記金属が分散された混合半導体層と、前記無機化合物からなる無機層とを有し、
前記無機化合物は、無機半導体化合物であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。 - 基材と、前記基材上に形成された電極層と、前記電極層上に形成され、かつ少なくとも発光層を有する有機エレクトロルミネッセンス層と、前記有機エレクトロルミネッセンス層上に形成され、バンドギャップが2.0eV以上である無機化合物および金属を含有する半導体電極層とを有し、
前記半導体電極層は、前記無機化合物中に前記金属が分散された混合半導体層と、前記金属からなる金属層とを有し、
前記無機化合物は、無機半導体化合物であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。 - 前記金属の電気抵抗率ρが、1×10−5Ω・cm未満であることを特徴とする請求項1から請求項3までのいずれかの請求項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 前記半導体電極層中に含有される金属の仕事関数が4.2eV以上であることを特徴とする請求項1から請求項4までのいずれかの請求項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 前記無機半導体化合物は、18族型元素周期律表の12族から16族までの元素から選択される少なくとも1種の元素を含有する化合物であることを特徴とする請求項1から請求項5までのいずれかの請求項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 前記半導体電極層は、厚みが1nm〜500nmの範囲内であり、可視領域における平均光透過率が30%以上であることを特徴とする請求項1から請求項6までのいずれかの請求項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 前記半導体電極層中の前記金属の含有量は、0.0001体積%〜90体積%の範囲内であることを特徴とする請求項1から請求項7までのいずれかの請求項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 前記金属は、前記半導体電極層中に含有される金属を、金属のみからなる層とした場合、前記金属のみからなる層の厚みが100nm以下となるように、前記半導体電極層中に含有されていることを特徴とする請求項1から請求項8までのいずれかの請求項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 前記半導体電極層は、真空蒸着法により成膜されたものであることを特徴とする請求項1から請求項9までのいずれかの請求項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 前記発光層と前記半導体電極層との間に電荷注入輸送層が形成されていることを特徴とする請求項1から請求項10までのいずれかの請求項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
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