JP2007103262A - 燃料電池の製造方法 - Google Patents

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Abstract

【課題】 水素分離膜と電解質との剥離を防止することができる燃料電池の製造方法を提供する。
【解決手段】 第１の水素分離膜（１０）を準備する準備工程と、第１の水素分離膜（１０）の一面上に第２の水素分離膜（３０）を成膜する水素分離膜成膜工程と、第２の水素分離膜（３０）上に電解質膜（４０）を成膜する電解質膜成膜工程とを含むことを特徴とする。この場合、欠陥のない電解質膜（４０）を形成することができる。したがって、電解質膜（４０）と第２の水素分離膜（３０）との密着性が向上する。その結果、電解質膜（４０）と第２の水素分離膜（３０）との剥離を抑制することができる。
【選択図】 図１

Description

本発明は、燃料電池の製造方法に関する。
燃料電池は、一般的には水素及び酸素を燃料として電気エネルギーを得る装置である。この燃料電池は、環境面において優れかつ高いエネルギー効率が実現できることから、今後のエネルギー供給システムとして広く開発が進められてきている。
燃料電池のうち固体の電解質を用いたものには、固体高分子型燃料電池、固体酸化物型燃料電池、水素分離膜電池等がある。ここで、水素分離膜電池とは、緻密な水素分離膜を備えた燃料電池である。緻密な水素分離膜は水素透過性を有する金属によって形成される層であり、アノードとしても機能する。水素分離膜電池は、この水素分離膜上にプロトン導電性を有する電解質が積層された構造をとっている。水素分離膜に供給された水素はプロトンに変換され、プロトン導電性の電解質中を移動し、カソードにおいて酸素と結合して発電が行われる（例えば、特許文献１参照）。
この水素分離膜電池に用いられる水素分離膜には、パラジウム等の貴金属が用いられる。そのため、コスト低減のためには水素分離膜をできるだけ薄くする必要がある。
特開２００４−１４６３３７号公報
しかしながら、水素分離膜を薄膜化する際に、水素分離膜中に存在する気泡が露出することがある。それにより、水素分離膜表面に凹凸が発生する。この場合、水素分離膜表面の凹凸に起因して、水素分離膜と電解質膜とが剥離するおそれがある。
本発明は、水素分離膜と電解質との剥離を防止することができる燃料電池の製造方法を提供することを目的とする。
本発明に係る燃料電池の製造方法は、第１の水素分離膜を準備する準備工程と、第１の水素分離膜の一面上に第２の水素分離膜を成膜する水素分離膜成膜工程と、第２の水素分離膜上に電解質膜を成膜する電解質膜成膜工程とを含むことを特徴とするものである。本発明に係る燃料電池の製造方法においては、第１の水素分離膜が準備され、第１の水素分離膜の一面上に第２の水素分離膜が成膜され、第２の水素分離膜上に電解質膜が成膜される。この場合、第１の水素分離膜の表面に形成された凹部を第２の水素分離膜によって閉塞することができる。また、閉塞された第１の水素分離膜の表面に第２の水素分離膜が形成されることから、第２の水素分離膜の表面を平滑化することができる。それにより、欠陥のない電解質膜を形成することができる。したがって、電解質膜と第２の水素分離膜との密着性が向上する。その結果、電解質膜と第２の水素分離膜との剥離を抑制することができる。
第１の水素分離膜は、溶解圧延または液体急冷法により作製した水素透過性金属膜であってもよい。この場合、第１の水素分離膜の表面には複数の凹部が形成される。したがって、第２の水素分離膜によって第１の水素分離膜の凹部を閉塞することができる。
水素分離膜成膜工程と電解質膜成膜工程との間に、第２の水素分離膜の一面を研磨する研磨する研磨工程をさらに含んでいてもよい。この場合、第２の水素分離膜の一面をより平滑化することができる。また、第２の水素分離膜を薄膜化することができる。それにより、本発明に係る燃料電池を小型化することができる。
第２の水素分離膜の硬度は、第１の水素分離膜の硬度よりも高くてもよい。この場合、第２の水素分離膜の表面を研磨した際に研磨痕が残りにくい。したがって、第２の水素分離膜をより平滑化することができる。もちろん、第２の水素分離膜の表面の研磨をしない場合にはこれに限定されない。
水素分離膜成膜工程は、ＰＶＤ法、ＣＶＤ法、スパッタリング法、めっき法およびゾルゲル法のいずれかによって成膜する工程であってもよい。この場合、第２の水素分離膜内に気泡が形成されない。したがって、第２の水素分離膜の表面を平滑化することができる。また、後の工程において第２の水素分離膜に圧力がかかっても、第２の水素分離膜の表面には凹凸が形成されない。
本発明によれば、電解質膜と水素分離膜との剥離を抑制することができる。
以下、本発明を実施するための最良の形態を説明する。
図１は、本発明の第１実施例に係る燃料電池１００の製造方法について説明するための製造フロー図である。図１（ａ）に示すように、まず、第１の水素分離膜１０を準備する。第１の水素分離膜１０は、水素透過性金属から構成される。水素透過性金属としては、例えば、Ｐｄ，Ｔａ，Ｚｒ，Ｎｂ，Ｖ等またはこれらを含有する合金を用いることができる。第１の水素分離膜１０の膜厚は、例えば、２０μｍ程度である。第１の水素分離膜１０は、溶解圧延によって作製されたものであってもよく、液体急冷法により作製したものであってもよい。溶解圧延とは、インゴット溶解等の溶解工程および圧延工程を含む製造方法のことを意味する。
ここで、第１の水素分離膜１０の表面に深さ１μｍ程度の複数の凹部が形成されることがある。溶解圧延製品には、インゴット溶解時に取り除くことができない気泡が混入してしまうからである。また、液体急冷法においても、金属を溶解する際に取り除くことができない気泡が混入してしまうからである。
次に、図１（ｂ）に示すように、支持体２０を準備する。支持体２０は、例えば、ステンレス等の金属から構成される。支持体２０の膜厚は、例えば、５０μｍ〜５００μｍ程度である。支持体２０には、第１の水素分離膜１０に水素を供給するための複数の貫通孔２１が形成されている。次いで、図１（ｃ）に示すように、第１の水素分離膜１０と支持体２０とをクラッド法により接合する。この場合、クラッドの際の圧力によって、第１の水素分離膜１０の表面にさらに凹凸が形成されることがある。
次に、図１（ｄ）に示すように、第１の水素分離膜１０の支持体２０と反対側の面に第２の水素分離膜３０を新たに成膜する。第２の水素分離膜３０は、ＰＶＤ法、ＣＶＤ法、スパッタリング法、めっき法またはゾルゲル法により成膜することができる。この場合、第２の水素分離膜３０内に気泡が形成されない。したがって、第２の水素分離膜３０の表面を平滑化することができる。また、第２の水素分離膜３０の膜厚は、例えば、５μｍ程度である。この場合、第１の水素分離膜１０の表面に形成された凹部を閉塞することができる。なお、後の工程において第２の水素分離膜３０に圧力がかかっても、第２の水素分離膜３０の表面には凹凸がほとんど形成されない。上記成膜法においては、第２の水素分離膜３０内における気泡形成が抑制されるからである。
第２の水素分離膜３０としては、Ｐｄ，Ｔａ，Ｚｒ，Ｖまたはこれらを含有する合金を用いることができる。Ｐｄ系合金としては、Ｐｄ−Ａｇ，Ｐｄ−Ａｕ，Ｐｄ−Ｐｔ，Ｐｄ−Ｃｕ等があげられる。Ｖ系合金としては、Ｖ−Ｎｉ，Ｖ−Ｃｒ，Ｖ−Ｎｏ−Ｃｒ等があげられる。なお、第２の水素分離膜３０としてＰｄ系合金またはＺｒ系合金を用いることが好ましい。第２の水素分離膜３０の水素乖離能が向上するからである。
次いで、図１（ｅ）に示すように、第２の水素分離膜３０の第１の水素分離膜１０と反対側の面に、プロトン導電性を有する電解質膜４０をスパッタリング等により形成する。この場合、第２の水素分離膜３０の表面に凹凸がないことから、欠陥のない電解質膜４０を形成することができる。それにより、電解質膜４０と第２の水素分離膜３０との密着性が向上する。その結果、第２の水素分離膜３０と電解質膜４０との剥離を抑制することができる。
次に、図１（ｆ）に示すように、電解質膜４０の第２の水素分離膜３０と反対側の面にカソード５０をスパッタリング等により形成する。以上の工程により、燃料電池１００が完成する。なお、本実施例においては第１の水素分離膜１０と支持体２０とを接合する工程が含まれるが、必ずしも必要ではない。第１の水素分離膜１０に十分な強度があれば、第１の水素分離膜１０を支持する必要がないからである。
続いて、燃料電池１００の動作について説明する。まず、水素を含有する燃料ガスが支持体２０の複数の貫通孔２１を介して第１の水素分離膜１０に供給される。燃料ガス中の水素は、第１の水素分離膜１０および第２の水素分離膜３０を透過して電解質膜４０に到達する。電解質膜４０に到達した水素は、プロトンと電子とに分離する。プロトンは、電解質膜４０を伝導し、カソード５０に到達する。なお、電解質膜４０には欠陥がないことから、燃料ガス中の水素が電解質膜４０を通過してカソード５０に到達することが防止される。その結果、燃料電池１００の発電不良が防止される。
一方、カソード５０には酸素を含有する酸化剤ガスが供給される。カソード５０においては、酸化剤ガス中の酸素とカソード５０に到達したプロトンとが反応することによって水が発生するとともに電力が発生する。発生した電力は、図示しないセパレータを介して回収される。以上の動作により、燃料電池１００による発電が行われる。
続いて、本発明の第２実施例に係る燃料電池１００ａの製造方法について説明する。図２は、燃料電池１００ａの製造方法を説明するための製造フロー図である。なお、前述した第１実施例と同一符号を付した構成要素は、第１実施例の材料と同様の材料から構成される。
まず、図２（ａ）に示すように、まず、第１の水素分離膜１０ａを準備する。第１の水素分離膜１０ａは、パラジウム合金等の水素透過性金属から構成される。本実施例においては、第１の水素分離膜１０ａとして実質的に純粋なパラジウムを用いる。ここで、実質的に純粋なパラジウムとは、９９．９％以上の純度を有するパラジウムのことを意味する。
第１の水素分離膜１０ａの膜厚は、例えば、８０μｍ程度である。第１の水素分離膜１０ａは、溶解圧延によって作製されたものであってもよく、液体急冷法により作製したものであってもよい。次に、図２（ｂ）に示すように、支持体２０を準備する。次いで、図２（ｃ）に示すように、第１の水素分離膜１０ａと支持体２０とをクラッド法により接合する。
次に、図２（ｄ）に示すように、第１の水素分離膜１０ａの支持体２０と反対側の面に第２の水素分離膜３０ａを新たに形成する。第２の水素分離膜３０ａは、ＰＶＤ法、ＣＶＤ法、スパッタリング法、めっき法またはゾルゲル法により形成することができる。第２の水素分離膜３０ａの膜厚は、例えば、５μｍ程度である。第２の水素分離膜３０ａは、第１の水素分離膜１０ａよりも高い硬度（ビッカース硬さ。以下、同じ。）を有するパラジウム合金等から構成される。第２の水素分離膜３０ａの例を以下の表１に示す。
Figure 2007103262
次いで、図２（ｅ）に示すように、ペースト状のアルミナ、シリカ等を含む液体を用いて第２の水素分離膜３０ａを３μｍ程度研磨する。この場合、第２の水素分離膜３０ａの硬度が高いことから、第２の水素分離膜３０ａの表面に研磨痕が残りにくい。また、上記成膜法においては第２の水素分離膜３０ａ内における気泡形成が抑制されることから、研磨された第２の水素分離膜３０ａの表面には凹凸が形成されにくい。それにより、第２の水素分離膜３０ａ表面の平滑性が向上する。また、研磨により第２の水素分離膜３０ａの膜厚を小さくすることができる。それにより、燃料電池１００ａを薄型化することができる。
次に、図２（ｆ）に示すように、プロトン導電性を有する電解質膜４０をスパッタリング等により形成する。この場合、第２の水素分離膜３０ａの表面に凹凸がないことから、欠陥のない電解質膜４０を形成することができる。それにより、電解質膜４０と第２の水素分離膜３０ａとの密着性が向上する。その結果、第２の水素分離膜３０ａと電解質膜４０との剥離を抑制することができる。次に、図２（ｇ）に示すように、電解質膜４０の第２の水素分離膜３０ａと反対側の面にカソード５０をスパッタリング等により形成する。以上の工程により、燃料電池１００ａが完成する。
なお、本実施例においては第１の水素分離膜１０ａとして実質的に純粋なパラジウムを用いているが、それに限定されない。第１の水素分離膜１０ａは、水素透過性を有していれば、どのようなものでも構わない。
また、第２の水素分離膜３０ａの形成方法は、図２（ｄ）の方法に限定されない。第２の水素分離膜３０ａは、例えば、図３に示す方法にしたがって形成されてもよい。以下、説明する。まず、図３（ａ）に示すように、第１の水素分離膜１０ａ上に金属膜３１をＰＶＤ法、ＣＶＤ法、スパッタリング法、めっき法またはゾルゲル法により形成する。金属膜３１は、第１の水素分離膜１０ａを構成する金属と合金化することによって第１の水素分離膜１０ａの硬度よりも高い硬度を備えるようになる金属から構成される。
次に、図３（ｂ）に示すように、金属膜３１および第２の水素分離膜３０ａに対して熱処理を施す。それにより、金属膜３１を構成する金属と第２の水素分離膜３０ａを構成する金属とが合金化する。その結果、金属膜３１が第２の水素分離膜３０ａに変化する。このような方法によって第２の水素分離膜３０ａを形成しても、第２実施例と同様の効果が得られる。
本発明の第１実施例に係る燃料電池の製造方法について説明するための製造フロー図である。 本発明の第２実施例に係る燃料電池の製造方法について説明するための製造フロー図である。 本発明の第２実施例に係る燃料電池の他の製造方法について説明するための製造フロー図である。
符号の説明
１０，１０ａ 第１の水素分離膜
２０ 支持体
３０，３０ａ 第２の水素分離膜
３１ 金属膜
４０ 電解質膜
５０ カソード
１００ 燃料電池

Claims (5)

  1. 第１の水素分離膜を準備する準備工程と、
    前記第１の水素分離膜の一面上に第２の水素分離膜を成膜する水素分離膜成膜工程と、
    前記第２の水素分離膜上に電解質膜を成膜する電解質膜成膜工程とを含むことを特徴とする燃料電池の製造方法。
  2. 前記第１の水素分離膜は、溶解圧延または液体急冷法により作製した水素透過性金属膜であることを特徴とする請求項１記載の燃料電池の製造方法。
  3. 前記水素分離膜成膜工程と前記電解質膜成膜工程との間に、前記第２の水素分離膜の一面を研磨する研磨する研磨工程をさらに含むことを特徴とする請求項１または２記載の燃料電池の製造方法。
  4. 前記第２の水素分離膜の硬度は、前記第１の水素分離膜の硬度よりも高いことを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の燃料電池の製造方法。
  5. 前記水素分離膜成膜工程は、ＰＶＤ法、ＣＶＤ法、スパッタリング法、めっき法およびゾルゲル法のいずれかによって成膜する工程であることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の燃料電池の製造方法。


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