JP2006511427A - 白金およびロジウムおよび/または鉄を含有する水素生成用触媒配合物 - Google Patents
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Abstract
a)Pt、その酸化物、およびそれらの混合物
b)FeおよびRhのなくとも1種、それらの酸化物、およびそれらの混合物、ならびに
c)Sc、Y、Ti、Zr、V、Nb、Ta、Mo、Re、Co、Ni、Pd、Ge、Sn、Sb、La、Ce、Pr、Nd、SmおよびEuからなる群から選択される少なくとも1種の構成物質、それらの酸化物、およびそれらの混合物処方される水性ガスシフト触媒を開示する。WGS触媒は、アルミナ、ジルコニア、チタニア、セリア、マグネシア、ランタニア、ニオビア、イットリア、および酸化鉄のいずれか1構成物質または組合せなどの担体上に担持できる。このような水性ガスシフト触媒を含む燃料処理装置も開示する。
Description
本出願は、2002年12月20日出願のこれに先立つ米国特許仮出願第60/434,697号に基づく利益を主張するものであり、該仮出願を、あらゆる目的のためにそのすべてを参照により本明細書に組み込む。また、本出願は、発明者がハーゲマイヤー(Hagemeyer)らの本出願と同日に出願した「白金およびロジウムおよび/または鉄を含有する水素生成用触媒配合物(Platinum and Rhodium and/or Iron Containing Catalyst Formulations for Hydrogen Generation)」と題した米国特許出願第____号(代理人整理番号第7080−005−01号)を参照により組み込む。
石油化学工業において、天然ガスの炭化水素水蒸気改質は、900℃を超える温度で実施されるのが典型的である。触媒で支援された炭化水素水蒸気改質の場合でも、要求される温度は、やはり700℃を超えることが多い。例えば米国特許第6,303,098号を参照のこと。ニッケルおよび金含有触媒ならびに450℃を超える温度を利用する、メタンなどの炭化水素の水蒸気改質が、米国特許第5,997,835号に記載されている。触媒を使用する方法は、カーボン形成を抑えながら水素富化ガスを形成する。
発明の概要
本発明は、水素の生成および一酸化炭素の酸化のための高活性、高選択性触媒の必要性に答えるもので、それによって、少なくとも一酸化炭素と水を含むガス混合物から水素富化合成ガスなどの水素富化ガスを提供することに対応するものである。したがって、本発明は、水素富化ガスを製造するための方法および触媒を提供する。
触媒は、担体、例えばアルミナ、ジルコニア、チタニア、セリア、マグネシア、ランタニア、ニオビア、ゼオライト、ペロブスカイト、シリカクレイ、イットリア、および酸化鉄、ならびにそれらの混合物からなる群から選択される少なくとも1種の構成物質上に担持できる。本発明の方法は、約150℃〜約450℃の範囲の温度で実施できる。
発明の詳細な説明
本発明は、水素富化合成ガスなどの水素富化ガスを製造する方法に関する。本方法によれば、合成ガスなどのCO含有ガスが水性ガスシフト触媒と、水、好ましくは化学量論的に過剰な水の存在下で、好ましくは約450℃未満の反応温度で接触し、水素富化合成ガスなどの水素富化ガスを生成する。反応圧力は、好ましくは10バールを超えない。また、本発明は、水性ガスシフト触媒それ自体、およびこのようなWGS触媒を含む水性ガスシフト反応器および燃料処理装置などの装置にも関する。
a)Pt、その酸化物、またはそれらの混合物
b)FeおよびRhの少なくとも1種、それらの酸化物、およびそれらの混合物、ならびに
c)Na、K、Sc、Y、Ti、Zr、V、Nb、Ta、Mo、Re、Co、Ni、Pd、Ge、Sn、Sb、La、Ce、Pr、Nd、SmおよびEuからなる群から選択される少なくとも1種の構成物質、それらの酸化物、およびそれらの混合物を含有する。WGS触媒は、アルミナ、ジルコニア、チタニア、セリア、マグネシア、ランタニア、ニオビア、ゼオライト、ペロブスカイト、シリカクレイ、イットリアおよび酸化鉄のいずれか1種の構成物質または組合せなどの担体上に担持できる。
水性ガスシフト(「WGS」)反応:水と一酸化炭素から水素と二酸化炭素を生成させる反応、およびその逆反応、すなわち
CO+3H2→CH4+H2O
CO2+4H2→CH4+2H2O
「syngas」(合成ガスとも呼ぶ):水素(H2)および一酸化炭素(CO)を含むガス混合物で、二酸化炭素(CO2)、水(H2O)、メタン(CH4)および窒素(N2)を含んでいてもよい。
本明細書で記述されように、触媒組成物の命名では、1つの触媒が各成分群に列挙された触媒成分の1種または複数を含んでもよい場合に触媒成分群を区別するためにダッシュ(すなわち「−」)を使用し、触媒成分群の構成物質を囲うために括弧(すなわち「{}」)を使用し、触媒組成物中に触媒成分群中の2種以上の構成物質の存在が必要なら「{・・・の二つ....}」を使用し、その群の元素を加えない選択が可能なことを示すために「{}」の内部に「ブランク」を使用し、担持される触媒成分をもしあればその支持体材料から区別するためにスラッシュ(すなわち「/」)を使用する。さらに、触媒組成物処方内の元素は、酸化物、塩または混合物を含めて任意の可能な酸化状態の全てを含む。
本発明の水性ガスシフト触媒は、
a)Pt、その酸化物、またはそれらの混合物
b)FeおよびRhの少なくとも1種、それらの酸化物、およびそれらの混合物、ならびに
c)Na、K、Sc、Y、Ti、Zr、V、Nb、Ta、Mo、Re、Co、Ni、Pd、Ge、Sn、Sb、La、Ce、Pr、Nd、Sm、およびEuからなる群から選択される少なくとも1種の構成物質、それらの酸化物、およびそれらの混合物を含有する。担持触媒に適した担体については後で述べる。
上述したように、本発明の1つの実施形態は、水性ガスシフト反応(またはその逆反応)を触媒するための触媒である。本発明によれば、WGS触媒は次の組成、すなわち
a)Pt、その酸化物、またはそれらの混合物
b)FeおよびRhの少なくとも1種、それらの酸化物、およびそれらの混合物、ならびに
c)Na、K、Sc、Y、Ti、Zr、V、Mo、Re、Co、Ni、Pd、Ge、Sn、Sb、La、Ce、Pr、Nd、Sm、およびEuからなる群から選択される少なくとも1種の構成物質、それらの酸化物、およびそれらの混合物を含有する。
Pt−Rh−Mo
Pt−Rh−Co−{La,Ce}
Pt−Rh−{Ti,Zr,Ce}
Pt−{Rh,Fe}−{Ge,Sb}
Pt−{Rh,Fe}−{Co,La,Ce}
Pt−{Rh,Fe}−Pd
触媒の中には、特定の操作温度範囲でより有利に適用できるものもある。例えば、Pt−Rh−Fe−SbGeおよびPt−Rh−{Ce,Ti}は、HTSの温度範囲で高い活性を提供し、HTSの温度条件において特に好ましいその他の配合物としては、Pt−Rh−{Ti,Zr}、Pt−Rh−{Ce,Zr}、およびPt−Rh−Fe−{La,Ce,Co}がある。
本発明触媒の第1成分は、Pt、すなわち成分a)である。すべての金属成分と同様、Ptは、その還元形とその酸化物の組合せで存在できる。本発明の触媒は、これらの金属状態の混合物を含むことができる。
ロジウム、および、例えばルテニウム、コバルト、パラジウムおよびニッケルを含むその他の金属は、WGS触媒として使用されているが、選択的WGS反応に対しては通常あまりにも活性が強く、典型的な反応条件下でCOからCH4へのメタン化反応を引き起こす。換言すれば、このような触媒の存在下で、水素は存在するCOと反応してメタンを産生するので、水性ガスシフト反応で生じた水素が消費される。このメタン化反応に対する活性により、水性ガスシフト触媒としてのこのような金属の有用性が制約される。
本発明のWGS触媒は、少なくとも3種の金属またはメタロイドを含有する。上で考察した初めの2つの成分に加え、WGS触媒は、Pt、その酸化物およびそれらの混合物、ならびにFeおよびRhの少なくとも1種、その酸化物およびそれらの混合物と組み合わせて使用した場合に、本発明の触媒に対して有利な特性を付与するように機能する金属またはメタロイドを含有する。また、本発明の触媒は、さらに、Sc、Y、Ti、Zr、V、Nb、Ta、Mo、Re、Co、Ni、Pd、Ge、Sn、Sb、La、Ce、Pr、Nd、Sm、およびEuの少なくとも1種の構成物質、それらの酸化物、およびそれらの混合物、すなわち成分c)を含有する。
本発明の範囲を制約するものではないが、本発明による触媒組成物を構成するための枠組みに加えて、各種触媒成分の機能に関して説明する。触媒成分についての以下の分類は、本発明によるまた問題となる反応条件に応じてWGS触媒組成物を処方するために、各種触媒成分の選択に関わる当業者を対象とする。
支持体または担体は、水性ガスシフト反応が進行することを可能にする触媒と共に使用される任意の支持体または担体でよい。支持体または担体は、多孔性で吸着作用のある、約25〜約500m2/gの表面積を有する高表面積の支持体でよい。多孔性担体材料は、WGS工程で利用される条件に対して比較的不活性で、(1)活性炭、コークス、または木炭、(2)シリカまたはシリカゲル、炭化ケイ素、クレイ、および合成的に調製されたおよび天然に産出するものを含むケイ酸塩、例えば白陶土、珪藻土、フーラー土、カオリンなど、(3)セラミックス、磁器、ボーキサイト、(4)アルミナ、二酸化チタン、酸化ジルコニウム、マグネシアなどの耐火性無機酸化物、(5)天然に産出するまたは調製したモルデン沸石および/またはフォージャサイトなどの結晶性および非晶質アルミノケイ酸塩、および(6)これらの群の組合せなど、炭化水素の水蒸気改質法で従来から利用されている担体材料が挙げられる。
既に述べたように、本発明によるWGS触媒は、元素状のまたは酸化物もしくは塩としての金属および/またはメタロイドを混合して触媒前駆物質を形成することによって調製され、触媒前駆物質は、一般に、仮焼および/または還元処理に付される。理論的に拘束されるものではないが、触媒として活性な種は、一般に、還元された元素状態または他の可能なより高い酸化状態にある種であると思われる。
本発明はまた、水素富化合成ガスなどの水素富化ガスを製造する方法に関する。本発明のさらなる実施形態は、COが減少した合成ガスなどのCO減少ガスを製造する方法を対象とする。
本発明は、さらに、炭化水素または代替炭化水素燃料から水素富化ガスを生成させるための燃料処理システムに関する。このような燃料処理システムには、例えば、燃料改質器、水性ガスシフト反応器および温度制御器が含まれる。
合成ガスは、例えば、メタノール合成、アンモニア合成、オレフィンからのオキソアルデヒド合成(典型的には、対応するオキソアルコールを形成するための後に続く水素化と組み合わせて)、水素化およびカルボニル化を含むいくつかの工業的応用での反応供給物として使用される。それぞれこれらの各種工業的応用では、その合成ガス反応物流中にある比率のH2とCOを含むことが好ましい。メタノール合成の場合、H2:COの比率は、好ましくは約2:1である。オレフィンからのオキソアルデヒドのオキソ合成の場合、H2:COの比率は、好ましくは約1:1である。アンモニア合成の場合、H2とN2(例えば、空気から供給される)の比率は、好ましくは約3:1である。水素化の場合、より大きなH2:COの比率を有する合成ガス供給流が好ましい(例えば、H2富化された、および望ましくは実質的に純H2供給流である供給流)。カルボニル化反応は、より小さなH2:CO比率を有する供給流を使用して実施するのが好ましい(例えば、CO富化された、好ましくはは実質的に純CO供給流である供給流)。
少量の触媒組成物試料を、一般に、自動液体分注ロボット(Cavro Scientific Instrument)を用いて平らな石英の試験ウェハ上に調製する。
本発明の触媒および組成は、先に概要を説明し、より詳細を以下で説明するライブラリーフォーマット(library format)中で触媒を調製かつ試験する高処理量実験技術を利用して確認した。特に、WGS触媒としての活性および選択性を有する触媒組成を確認するのに、このような技術を使用した。これらの実施例で、「触媒ライブラリー」とは、ウェハ基板上に配列され、少なくとも2種の、典型的には3種以上の共通金属成分(完全還元状態の、または金属塩のように部分的もしくは完全酸化状態の金属を含む)を有するが、共通金属成分の相対的化学量論が互いに相違するWGS触媒候補の関連集合を指す。
データ解析は、CO転化率をCO2生成量に対するプロットした物質収支プロットに基づいて行った。COおよびCO2に対する質量分析計の信号は、較正しなかったが、Kr−標準化質量分析計信号を基準にした。データを視覚化するために、ソフトウェアパッケージ、SpotFire(商標)(マサチューセッツ州、SomervilleのSpotFire,Inc.が販売)を使用した。
ウェハ上にジルコニアを反復してスラリー分注することによって(ZrO2はNortonのXZ16052/MEI FZO923の70:30混合物、ジルコニアスラリーを2×4μl=8μl、1gのZrO2混合物を4mlのEG/H2O=1:1液にスラリー化)、256個のウェルを有する4インチ石英ウェハをジルコニア担体でプレコートした。
ウェハ上にジルコニアを反復してスラリー分注することによって256個のウェルを有する4インチ石英ウェハをジルコニア担体でプレコートした(ZrO2はNortonのXZ16052/MEI FZO923の70:30混合物、ジルコニアスラリーを2×4μl=8μl、1gのZrO2混合物を4mlのEG/H2O=1:1液にスラリー化)。
ウェハ上に1×6μLのスラリー液(5:5のEG/H2O溶液4mLにスラリー化した700mgのXZ16052および300mgのFZO ZrO2、5:5のEG/H2O溶液4mLにスラリー化した500mgのTiO2、5:5のEG/H2O溶液3mLにスラリー化した1gのCeO2)を、スラリー分注することによって、4インチ石英ウェハをZrO2(Norton XZ 16052)、TiO2(Norton XT)およびCeO2(Aldrich)でプレコートした。プレコートしたウェハを乾燥し、次いで、6つの最初の横列/最後の縦列ウェルに6つの内部標準をスポットした(ジルコニアスラリー4μL+2.5%Pt(NH3)2(NO2)2溶液3μL)。ウェハを乾燥し、次いで、原液からマイクロタイタープレートにCavroで硝酸Co(1MのCo)、シュウ酸Ti(1MのTi)、シュウ酸Mo(1MのMo)の勾配液を分注し、続いて、15のレプリカをウェハ上に移送することによってウェハに含浸した(3μL/ウェルの分注容量)。
ウェハ上に担体の水性スラリーをスラリー分注することによって、3インチ石英ウェハをニオビア、セリアおよびマグネシア担体でコーティングした(4μlスラリー/ウェル、ニオビアおよびセリアについては2mlのH2Oに1gの担体粉末をスラリー化、マグネシアについては2mlのH2Oに500mgの担体粉末をスラリー化)。ニオビア担体はNorton製であり、製造番号は2001250214、2000250356、2000250355、2000250354および2000250351である。セリアは、Norton(製造番号2001080053、2001080052および2001080051)およびAldrich(製造番号21,157−50)から入手した。マグネシアは、Aldrich(製造番号24、338−8)から入手した。
ウェハ上にジルコニア粉末(Norton XZ16052)を反復してスラリー分注することによって、4インチ石英ウェハをジルコニア担体でプレコートした。スラリーは、MEO/EG/H2Oの40:30:30混合液4mLに1.5gのジルコニウム粉末を加えて構成した。各スポット上に合計3μLのスラリーを沈着させた。
担体のスラリーをウェハ上にスラリーで分注することにより、4インチ石英ウェハを14種の異なる触媒担体でコーティングした。いずれもγ−アルミナでコーティングした縦列14および15を除いて、ウェハの各縦列を以下に記載する様々な担体でコーティングした。
7)ニオビア:純度97%、BET(m2/g)27、Nortonの355、EG/H2O/MEOの40:30:30混合液4mL中に1.0gの粉末をスラリー化したスラリーからウェハ上に分注。
10ドラム(37mL)のバイエル瓶中に秤量してある0.75gのZrO2支持体(Norton、80〜120メッシュ)のインシピエントウェットネス(incipient wetnes)含浸を利用してスケールアップ用触媒サンプルを調製した。次いで、金属前駆物質塩の水溶液を、Rh、Co、Fe、Mo、V、Pt、そして最後にKの順序で添加した。前駆物質塩溶液は、水酸化テトラアンミン白金(II)溶液(9.09%Pt(w/w))、硝酸ロジウム(III)(1.0%Rh(w/w))、硝酸コバルト(II)(1.0M)、モリブデン酸(1.0M)、クエン酸バナジウム(1.0M)、硝酸鉄(III)(1.0M)、および水酸化カリウム(13.92%K(w/w))とした。すべての試薬は、名目上、Aldrich、Strem、またはAlfaからの研究グレードとした。各金属の添加に続いて、触媒を80℃で1夜乾燥し、次いで、空気中で次の通り仮焼きした。すなわち
Ptの添加後 −− 300℃で3時間
Rh、Co、またはFeの添加後 −− 450℃で3時間
MoまたはVの添加後 −− 350℃で3時間
Kの添加に続き、触媒を300℃で3時間仮焼きし、次いで、触媒を10%H2/N2供給流中、300℃で3時間、in−situで還元した。
触媒は、固定床反応器で試験した。約0.15gの触媒を秤量し、同一質量のSiCと混合した。混合物を反応器に詰め、反応温度まで加熱した。反応ガスは、質量流量制御器(Brooks)を経由して、定量ポンプ(Quizix)を用いて導入される水と一緒に送り出した。反応混合物の組成は次の通り、すなわちH2が50%、COが10%、CO2が10%、およびH2Oが30%であった。反応物の混合物は、予熱器を通過させた後に、触媒床と接触させた。反応に続き、マイクロガスクロマトグラフ(Varian Instruments、またはShimadzu)を使用して生成ガスを分析した。性能図(図7)の組成データは、水を除外した乾燥基準による。
図7は、50,000h-1のガス時間空間速度でのスケールアップ試験後の生成物流中のCO組成を示す。
10ドラム(37mL)のバイエル瓶中に秤量してある0.75gのZrO2支持体(Norton、80〜120メッシュ)のインシピエントウェットネス含浸を利用してスケールアップ用触媒サンプルを調製した。次いで、金属前駆物質塩の水溶液を、Rh、Co、Fe、Mo、V、Pt、そして最後にNaの順序で添加した。前駆物質の塩溶液は、水酸化テトラアンミン白金(II)溶液(9.09%Pt(w/w))、硝酸ロジウム(III)(1.0%Rh(w/w))、硝酸コバルト(II)(1.0M)、モリブデン酸(1.0M)、クエン酸バナジウム(1.0M)、硝酸鉄(III)(1.0M)、および水酸化ナトリウム(3.0N)とした。すべての出発試薬は、名目上、Aldrich、Strem、またはAlfaからの研究グレードとした。各金属の添加に続いて、触媒を80℃で1夜乾燥し、次いで、空気中で次の通り仮焼きした。すなわち
Ptの添加後 −− 300℃で3時間
Rh、Co、またはFeの添加後 −− 450℃で3時間
MoまたはVの添加後 −− 350℃で3時間
Na添加に続いて、触媒を300℃で3時間仮焼きし、次いで、触媒を10%H2/N2供給流中、300℃で3時間、in−situで還元した。
触媒は、固定床反応器で試験した。約0.15gの触媒を秤量し、同一質量のSiCと混合した。混合物を反応器に詰め、反応温度まで加熱した。反応ガスを、質量流量制御器(Brooks)を経由して定量ポンプ(Quizix)を用いて導入される水と一緒に送り出した。反応混合物の組成は次の通り、すなわちH2が50%、COが10%、CO2が10%、およびH2Oが30%であった。反応物の混合物は、予熱器を通過させた後に、触媒床と接触させた。反応に続き、マイクロガスクロマトグラフ(Varian Instruments、またはShimadzu)を使用して生成ガスを分析した。性能図(図10A〜10C)の組成データは、水を除外した乾燥基準による。
図10A〜10Cは、50,000h-1のガス時間空間速度でのスケールアップ試験後の生成物流中のCO組成を示す。
10ドラム(37mL)のバイエル瓶中に秤量してある0.75gのZrO2支持体(Norton、80〜120メッシュ)のインシピエントウェットネス含浸を利用してスケールアップ用触媒サンプルを調製した。次いで、金属前駆物質塩の水溶液を、Rh、Co、Fe、Mo、V、そしてPtの順序で添加した。前駆物質の塩溶液は、水酸化テトラアンミン白金(II)溶液(9.09%Pt(w/w))、硝酸ロジウム(III)(1.0%Rh(w/w))、硝酸コバルト(II)(1.0M)、モリブデン酸(1.0M)、クエン酸バナジウム(1.0M)、硝酸鉄(III)(1.0M)とした。すべての出発試薬は、名目上、Aldrich、Strem、またはAlfaからの研究グレードとした。各金属の添加に続いて、触媒を80℃で1夜乾燥し、次いで、空気中で次の通り仮焼きした。すなわち
Ptの添加後 −− 300℃で3時間
Rh、Co、またはFeの添加後 −− 450℃で3時間
MoまたはVの添加後 −− 350℃で3時間
最終の添加に続いて、触媒を10%H2/N2供給流中、300℃で3時間、in−situで還元した。
触媒は、固定床反応器で試験した。約0.15gの触媒を秤量し、同一質量のSiCと混合した。混合物を反応器に詰め、反応温度まで加熱した。反応ガスを、質量流量制御器(Brooks)を経由して定量ポンプ(Quizix)を用いて導入される水と一緒に送り出した。反応混合物の組成は次の通り、すなわちH2が50%、COが10%、CO2が10%、およびH2Oが30%であった。反応物の混合物は、予熱器を通過させた後に、触媒床と接触させた。反応に続き、マイクロガスクロマトグラフ(Varian Instruments、またはShimadzu)を使用して生成ガスを分析した。性能図(図11Aおよび11B)の組成データは、水を除外した乾燥基準による。
図11AおよびBは、50,000h-1のガス時間空間速度でのスケールアップ試験後の生成物流中のCO組成を示す。
Claims (43)
- CO含有ガスを水の存在下で約450℃を超えない温度で水性ガスシフト触媒と接触させることを含む水素富化ガスの製造方法であって、前記水性ガスシフト触媒が、
a)Pt、その酸化物、またはそれらの混合物、
b)FeおよびRhの少なくとも1種、それらの酸化物、およびそれらの混合物、ならびに
c)Na、K、Sc、Y、Ti、Zr、V、Nb、Ta、Mo、Re、Co、Ni、Pd、Ge、Sn、Sb、La、Ce、Pr、Nd、Sm、およびEuからなる群から選択される少なくとも1種の構成物質、それらの酸化物、ならびにそれらの混合物を含む方法。 - 前記CO含有ガスが合成ガスである、請求項1に記載の方法。
- 前記水性ガスシフト触媒が、
a)Pt、その酸化物、またはそれらの混合物、
b)Rh、その酸化物、またはそれらの混合物、ならびに
c)Ti、Zr、Mo、Co、Ge、Sb、LaおよびCeからなる群から選択される少なくとも1種の構成物質、それらの酸化物、ならびにそれらの混合物を含む、請求項1に記載の方法。 - 前記水性ガスシフト触媒が、
a)Pt、その酸化物、またはそれらの混合物、
b)Rh、その酸化物、またはそれらの混合物、ならびに
c)GeまたはSbの1種または複数、それらの酸化物、およびそれらの混合物を含む、請求項3に記載の方法。 - 前記水性ガスシフト触媒が、
Pt、その酸化物、またはそれらの混合物、
Rh、その酸化物、またはそれらの混合物、ならびに
Mo、その酸化物、およびそれらの混合物を含む、請求項3に記載の方法。 - 前記水性ガスシフト触媒が、
Pt、その酸化物、またはそれらの混合物、
Rh、その酸化物、またはそれらの混合物、
Co、その酸化物、またはそれらの混合物、ならびに
LaまたはCeの1種または複数、それらの酸化物、およびそれらの混合物を含む、請求項3に記載の方法。 - 前記水性ガスシフト触媒が、
Pt、その酸化物、またはそれらの混合物、
Rh、その酸化物、またはそれらの混合物、ならびに
Ti、ZrおよびCeの1種または複数、それらの酸化物、およびそれらの混合物を含む、請求項3に記載の方法。 - 前記水性ガスシフト触媒が、
a)Pt、その酸化物、またはそれらの混合物、
b)RhおよびFe、それらの酸化物、およびそれらの混合物、ならびに
c)Co、Pd、Ge、Sb、LaおよびCeからなる群から選択される少なくとも1種の構成物質、それらの酸化物、およびそれらの混合物を含む、請求項1に記載の方法。 - 前記水性ガスシフト触媒が、
Pt、その酸化物、またはそれらの混合物、
Rh、その酸化物、またはそれらの混合物、
Fe、その酸化物、またはそれらの混合物、ならびに
GeまたはSbの1種または複数、それらの酸化物、およびそれらの混合物を含む、請求項8に記載の方法。 - 前記水性ガスシフト触媒が、
Pt、その酸化物、またはそれらの混合物、
Rh、その酸化物、またはそれらの混合物、
Fe、その酸化物、またはそれらの混合物、ならびに
Co、La、およびCeの1種または複数、それらの酸化物、およびそれらの混合物を含む、請求項8に記載の方法。 - 前記水性ガスシフト触媒が、
Pt、その酸化物、またはそれらの混合物、
Rh、その酸化物、またはそれらの混合物、
Fe、その酸化物、またはそれらの混合物、および
Pd、その酸化物、またはそれらの混合物を含む、請求項8に記載の方法。 - 前記水性ガスシフト触媒が、アルミナ、ジルコニア、チタニア、セリア、マグネシア、ランタニア、ニオビア、ゼオライト、ペロブスカイト、シリカクレイ、イットリア、および酸化鉄からなる群から選択される少なくとも1種の構成物質、およびそれらの混合物を含む担体上に担持される、請求項1から11のいずれか一項に記載の方法。
- 前記担体が、ジルコニア、チタニア、およびセリアからなる群から選択される少なくとも1種の構成物質を含む、請求項12に記載の方法。
- 前記担体がジルコニアを含む、請求項13に記載の方法。
- 前記CO含有ガスを、約150℃〜約450℃の範囲の温度で前記水性ガスシフト触媒と接触させる、請求項1から11のいずれか一項に記載の方法。
- 前記CO含有ガスを、約350℃から約450℃までの範囲の温度で水性ガスシフト触媒と接触させる、請求項15に記載の方法。
- 前記CO含有ガスを、約250℃から約350℃までの範囲の温度で前記水性ガスシフト触媒と接触させる、請求項15に記載の方法。
- 前記CO含有ガスを、約150℃から約250℃までの範囲の温度で水性ガスシフト触媒と接触させる、請求項15に記載の方法。
- 前記CO含有ガスを、約75バールを超えない圧力で前記水性ガスシフト触媒と接触させる、請求項1から11のいずれか一項に記載の方法。
- 前記CO含有ガスを、約50バールを超えない圧力で前記水性ガスシフト触媒と接触させる、請求項19に記載の方法。
- 前記CO含有ガスを、約25バールを超えない圧力で前記水性ガスシフト触媒と接触させる、請求項19に記載の方法。
- 前記CO含有ガスを、約15バールを超えない圧力で前記水性ガスシフト触媒と接触させる、請求項19に記載の方法。
- 前記CO含有ガスを、約1バールを超えない圧力で前記水性ガスシフト触媒と接触させる、請求項19に記載の方法。
- 前記水性ガスシフト触媒が、該水性ガスシフト触媒中に存在する8、9、または10族元素のそれぞれを、すべての触媒成分に支持体材料を加算した総重量に対して、約0.01wt%〜約10wt%含有する、請求項1に記載の方法。
- 前記水性ガスシフト触媒が、該水性ガスシフト触媒中に存在する8、9、または10族元素のそれぞれを、約0.01wt%〜約2wt%含有する、請求項24に記載の方法。
- 前記水性ガスシフト触媒が、該水性ガスシフト触媒中に存在する8、9、または10族元素のそれぞれを、約0.05wt%〜約0.5wt%含有する、請求項25に記載の方法。
- a)Pt、その酸化物、またはそれらの混合物、
b)FeおよびRhの少なくとも1種、それらの酸化物、およびそれらの混合物、ならびに
c)Na,K、Sc、Y、Ti、Zr、V、Nb、Ta、Mo、Re、Co、Ni、Pd、Ge、Sn、Sb、La、Ce、Pr、Nd、Sm、およびEuからなる群から選択される少なくとも1種の構成物質、それらの酸化物、およびそれらの混合物を含む水性ガスシフト触媒。 - 前記水性ガスシフト触媒が、
a)Pt、その酸化物、またはそれらの混合物、
b)Rh、その酸化物、またはそれらの混合物、ならびに
c)Ti、Zr、Mo、Co、Ge、Sb、LaおよびCeからなる群から選択される少なくとも1種の構成物質、それらの酸化物、およびそれらの混合物を含む、請求項27に記載の水性ガスシフト触媒。 - 前記水性ガスシフト触媒が、
a)Pt、その酸化物、またはそれらの混合物、
b)Rh、その酸化物、またはそれらの混合物、ならびに
c)GeまたはSbの1種または複数、その酸化物、およびそれらの混合物を含む、請求項28に記載の水性ガスシフト触媒。 - 前記水性ガスシフト触媒が、
Pt、その酸化物、またはそれらの混合物、
Rh、その酸化物、またはそれらの混合物、ならびに
Mo、その酸化物、またはそれらの混合物を含む、請求項28に記載の水性ガスシフト触媒。 - 前記水性ガスシフト触媒が、
Pt、その酸化物、またはそれらの混合物、
Rh、その酸化物、またはそれらの混合物、
Co、その酸化物、またはそれらの混合物、ならびに
LaまたはCeの1種または複数、それらの酸化物、およびそれらの混合物を含む、請求項28に記載の水性ガスシフト触媒。 - 前記水性ガスシフト触媒が、
Pt、その酸化物、またはそれらの混合物、
Rh、その酸化物、またはそれらの混合物、ならびに
Ti、ZrおよびCeの1種または複数、それらの酸化物、およびそれらの混合物を含む、請求項28に記載の水性ガスシフト触媒。 - 前記水性ガスシフト触媒が、
a)Pt、その酸化物、またはそれらの混合物、
b)RhおよびFe、それらの酸化物、およびそれらの混合物、ならびに
c)Co、Pd、Ge、Sb、LaおよびCeからなる群から選択される少なくとも1種の構成物質、それらの酸化物、およびそれらの混合物を含む、請求項27に記載の水性ガスシフト触媒。 - 前記水性ガスシフト触媒が、
Pt、その酸化物、またはそれらの混合物、
Rh、その酸化物、またはそれらの混合物、
Fe、その酸化物、またはそれらの混合物、ならびに
GeまたはSbの1種または複数、それらの酸化物、およびそれらの混合物を含む、請求項33に記載の水性ガスシフト触媒。 - 前記水性ガスシフト触媒が、
Pt、その酸化物、またはそれらの混合物、
Rh、その酸化物、またはそれらの混合物、
Fe、その酸化物、またはそれらの混合物、ならびに
Co、La、およびCeの1種または複数、それらの酸化物、およびそれらの混合物を含む、請求項33に記載の水性ガスシフト触媒。 - 前記水性ガスシフト触媒が、
Pt、その酸化物、またはそれらの混合物、
Rh、その酸化物、またはそれらの混合物、
Fe、その酸化物、またはそれらの混合物、ならびに
Pd、その酸化物、またはそれらの混合物を含む、請求項33に記載の水性ガスシフト触媒。 - 前記水性ガスシフト触媒が、アルミナ、ジルコニア、チタニア、セリア、マグネシア、ランタニア、ニオビア、ゼオライト、ペロブスカイト、シリカクレイ、イットリア、および酸化鉄からなる群から選択される少なくとも1種の構成物質、ならびにそれらの混合物を含む担体上に担持される、請求項27から36のいずれか一項に記載の水性ガスシフト触媒。
- 前記担体が、ジルコニア、チタニア、およびセリアからなる群から選択される少なくとも1種の構成物質を含む、請求項37に記載の水性ガスシフト触媒。
- 前記担体がジルコニアを含む、請求項38に記載の水性ガスシフト触媒。
- 前記水性ガスシフト触媒が、該水性ガスシフト触媒中に存在する8、9、または10各族元素を、すべての触媒成分に支持体材料を加算した総重量に対して、それぞれ約0.01wt%〜約10wt%含有する、請求項27に記載の水性ガスシフト触媒。
- 前記水性ガスシフト触媒が、該水性ガスシフト触媒中に存在する8、9、または10各族元素を、それぞれ約0.01wt%〜約2wt%含有する、請求項40に記載の水性ガスシフト触媒。
- 前記水性ガスシフト触媒が、該水性ガスシフト触媒中に存在する8、9、または10各族元素を、それぞれ約0.05wt%〜約0.5wt%含有する、請求項41に記載の水性ガスシフト触媒。
- 炭化水素または代替炭化水素燃料から水素富化ガスを生成させるための燃料処理系であって、
炭化水素または代替炭化水素燃料を含む燃料反応物流を、一酸化炭素および水を含む改質された生成物流に変換するための燃料改質器(該燃料改質器は、反応物流を受け入れるための入り口、反応物流を生成物流に変換するための反応室、および生成物流を排出するための出口を有する)、
約450℃未満の温度で水性ガスシフト反応を実施するための水性ガスシフト反応器(該水性ガスシフト反応器は、燃料改質器の生成物流からの一酸化炭素および水を含む水性ガスシフト供給流を受け入れるための入り口、水性ガスシフト供給流から水素および二酸化炭素を生成させるのに効果的な請求項27から36の触媒のいずれか1種から選択される水性ガスシフト触媒を含む反応室、および生じる水素富化ガスを排出するための出口を含む)、および
水性ガスシフト反応器の反応室温度を、約450℃未満の温度に維持するための温度制御器
を含む燃料処理系。
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