JP2006303197A - Ｒ−ｔ−ｂ系焼結磁石の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】 比較的簡単な工程により、絶縁性が高く、渦電流低減効果に優れた、高磁気特性と高電気抵抗を両立させたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法の提供。
【解決手段】 複数のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石片（Ｒは、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｔｂのうち少なくとも一種であり、ＮｄまたはＰｒのいずれかが必ず含まれ、Ｔは、Ｆｅを必ず含み、Ｔの５０％以下をＣｏで置換できる）を準備する工程、前記複数の磁石片の各磁石表面を酸化処理またはフッ化処理する工程、前記酸化処理またはフッ化処理後の複数の磁石片を組み立て、組立体となす工程、前記組立体に一体化熱処理を施す工程、を含むＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【選択図】 図１

Description

本発明は、モータ、アクチュエータ等に用いられるＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の製造方法に関する。

Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石、とりわけ焼結磁石は、優れた特性と比較的低コストであることから、あらゆる分野で使用されるようになってきた。特に近年は、エアコン用のコンプレッサモータ、自動車のパワーステアリング用モータ、ハイブリッド自動車用の駆動モータ／発電機等に多量に使われ、省エネルギー、環境負荷低減に活用されている。

しかし、モータのような、大きくかつ変化する外部磁界を受ける環境では、磁石内部にも渦電流が発生し、モータ効率を低下させたり、モータ自身の温度上昇を招くことが欠点とされている。現状は渦電流損失を考慮してもなおＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を用いる方が有利であるが、更に高効率化を進めるには、磁石の電気抵抗を高め、渦電流による損失を極小にすることが必要である。

Ｒ−Ｔ−Ｂ系ボンド磁石は、絶縁体である樹脂バインダーを体積比で１５〜４０％含むため、焼結磁石に比べ、電気抵抗は一桁以上大きい。しかし、バインダーの体積分は特性が低下する。また、高温に耐えられる実用的な樹脂は少なく、使用環境温度に耐え得る磁石が得られないことも課題である。

Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石においても、電気抵抗を高める方法は種々検討されている。例えば、下記特許文献１では、磁石粉末と絶縁体粉末とを混合して焼結する方法が提案されており、絶縁体としてアルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類金属のそれぞれフッ化物が有効であることが開示されている。また、特許文献２には、希土類酸化物を混合して焼結し、粒界に酸化物を集積させることで電気抵抗を高める方法が提案されている。

また、引用文献３では、磁石組成との反応を考慮して、酸化硼素を添加し、最終的に粒界に希土類酸化物又は希土類複合酸化物を形成する方法が、引用文献４では、絶縁層を層状に形成した磁石およびその製造方法が提案されている。
特開平１０−１６３０５５号公報 特開平１０−８３９０８号公報 特開２００２−６４０１０公報 特開２００１−６８３１７号公報

しかし、引用文献１、２に係る方法においては、電気抵抗を充分大きくするには、フッ化物や酸化物の量を多くし、絶縁物がネットワークを形成するようにしなければならず、磁石の特性と電気抵抗を両立させることが困難であった。また、添加する絶縁物と磁石成分との反応によって、磁気特性が低下する危険もあった。

また、引用文献３に係る方法においても、電気抵抗を大きくするには相当量の非磁性相（＝希土類酸化物又は複合酸化物）が必要であり、磁石特性が低下することは避けられなかった。

さらに、引用文献４に係る方法においては、粉末成形時に磁粉充填と絶縁物混合粉末とを数回交互に充填、加圧するという複雑工程が必要であり、また絶縁物混合粉末には、焼結性等を考慮して磁粉も混合するため、必ずしも層状な絶縁層を形成できず、絶縁が不充分になるという課題があった。また、導電層が２次元的な広がりを持つ形態しか製造できないため、渦電流低減効果が不充分となる懸念があった。

本発明は、上述した従来の課題を解決し、比較的簡単な工程により、絶縁性が高く、渦電流低減効果に優れた、高磁気特性と高電気抵抗を両立させたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法を提供することを目的とする。

請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法は、複数のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石片（Ｒは、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｔｂのうち少なくとも一種であり、ＮｄまたはＰｒのいずれかが必ず含まれ、Ｔは、Ｆｅを必ず含み、Ｔの５０％以下をＣｏで置換できる）を準備する工程、
前記複数の磁石片の各磁石表面を酸化処理またはフッ化処理する工程、
前記酸化処理またはフッ化処理後の複数の磁石片を組み立て、組立体となす工程、
前記組立体に一体化熱処理を施す工程、を含むことを特徴とする。

請求項２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法は、請求項１に記載の製造方法において、酸化処理またはフッ化処理が、酸化性ガスまたはフッ化性ガス中で行われることを特徴とする。

請求項３に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法は、請求項１に記載の製造方法において、酸化処理またはフッ化処理が、酸化物粉末またはフッ化物粉末の中に前記各磁石片を埋め込み、熱処理することにより行われることを特徴とする。

請求項４に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法は、請求項３に記載の製造方法において、酸化物粉末またはフッ化物粉末が、希土類酸化物粉末または希土類フッ化物粉末であることを特徴とする。

請求項５に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法は、請求項４に記載の製造方法において、希土類が、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｔｂ、Ｄｙのうちいずれか一種であることを特徴とする。

請求項６に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法は、請求項４に記載の製造方法において、一体化熱処理が、ホットプレスまたはＨＩＰであることを特徴とする。

請求項７に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、請求項１に記載の製造方法によって得られたことを特徴とする。

本発明によれば、比較的簡単な工程により、絶縁性が高く、渦電流低減効果に優れた、高磁気特性と高電気抵抗を両立させたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を得ることができる。

本発明によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石をモータ、アクチュエータ等に用いることにより、渦電流損失が低減され、エネルギー効率が向上する。

本発明によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、渦電流損失が低減されているため、磁石の温度上昇が抑制され、磁気特性の熱減磁を抑制できる。

本発明によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、複数の磁石片を組み立てて一体化するため、減磁耐力が大きく、寸法や形状によらずに、常に安定した磁気特性を発揮することができる。

本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法における各構成について以下に説明する。

Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石片において、Ｒは、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｔｂのうち少なくとも一種から選択される。ただし、Ｒは、ＮｄまたはＰｒのいずれか一方を必ず含むことが望ましい。更に好ましくは、Ｎｄ−Ｄｙ、Ｎｄ−Ｔｂ、Ｎｄ−Ｐｒ−Ｄｙ、またはＮｄ−Ｐｒ−Ｔｂで示される希土類元素の組合わせを用いる。

希土類元素のうち、ＤｙやＴｂは、特に保磁力の向上に効果を発揮する。上記元素以外に少量のＣｅやＬａなど他の希土類元素を含有してもよく、ミッシュメタルやジジムを用いることもできる。また、Ｒは純元素でなくてもよく、工業上入手可能な範囲で、製造上不可避な不純物を含有するものでも差し支えない。含有量は、従来から知られる含有量を採用することができ、例えば、２７．０質量％以上３２．０質量％以下が好ましい範囲である。２７．０質量％未満では高磁気特性、特に高保磁力が得られず、３２．０質量％を超えると残留磁束密度が低下するためである。

Ｔは、Ｆｅを必ず含み、その５０％以下をＣｏで置換することができる。Ｃｏは温度特性の向上、耐食性の向上に有効であり、通常は１０質量％以下のＣｏおよび残部Ｆｅの組合わせで用いる。含有量は、従来から知られる含有量を採用することができ、例えば、６３．０質量％以上７２．５質量％以下が好ましい範囲である。６３．０質量％未満では残留磁束密度が低下し、７２．５質量％を超えると保磁力の低下を来たすためである。

Ｂの含有量についても公知の含有量で差し支えなく、例えば、０．９０質量％〜１．３０質量％が好ましい範囲である。０．９０質量％未満では高保磁力が得られず、１．３０質量％を超えると残留磁束密度が低下するため好ましくない。より好ましくは、０．９５質量％〜１．０５質量％であり、Ｂ_ｒまたはＨ_ｃＪを向上させることができる。

なお、Ｂの一部はＣで置換することができる。Ｃ置換は磁石の耐食性を向上させることができ有効である。Ｂ＋Ｃとした場合の含有量は、Ｃの置換原子数をＢの原子数で換算し、上記のＢ濃度の範囲内に設定されることが好ましい。

上記元素に加え、保磁力向上のためにＭ元素を添加することができる。Ｍ元素は、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗのうち少なくとも一種である。添加量は２．０質量％以下が好ましい。２．０質量％を超えると残留磁束密度が低下するためである。

また、上記元素以外に不可避的不純物を許容することができる。例えば、Ｆｅから混入するＭｎ、Ｃｒや、Ｆｅ−Ｂ（フェロボロン）から混入するＡｌ、Ｓｉ、Ｃｕなどである。

上述した組成のＲ−Ｔ−Ｂ焼結磁石片は、公知の粉末冶金的手段、すなわち、合金鋳造、粉砕、成形、焼結及び熱処理によって製造することができる。

合金の鋳造に際しては、公知の手段が採用できるが、中でも、ストリップキャスティング法が好適である。ストリップキャスティング法によれば、例えば板厚０．１ｍｍ〜５ｍｍ程度の鋳片を得ることができる。得られた鋳片は、Ｒリッチ相が微細に分散し、主相であるＲ_２Ｆｅ_１４Ｂ相の短軸寸法が０．１μｍ〜５０μｍ、長軸寸法が５μｍ〜板厚程度の極微細な柱状組織を有している。このような柱状組織の存在により、高磁気特性を得ることができる。ストリップキャスティング法の代わりに、遠心鋳造法を採用しても良い。また、溶解・合金化の工程に代えて、直接還元拡散法を用いて上記組成の合金を作製しても良い。

得られた合金を、公知の方法によって平均粒径１μｍ〜１０μｍに粉砕する。このような合金の粉末は、粗粉砕工程と微粉砕工程の２種類の粉砕を行うことによって好適に作製され得る。粗粉砕は、水素吸蔵粉砕法や、ディスクミルなどを用いた機械的粉砕法によって行うことができる。また、微粉砕は、ジェットミル粉砕法、ボールミル、アトライターなどの機械的粉砕法によって行うことができる。

上記の粉砕によって得られた微粉砕粉は、公知の成形技術を用いて様々な形状に成形される。成形は、磁場中圧縮成形法を用いて行うことが一般的であるが、パルス配向した後静水圧成形やゴムモールド内で成形する方法を用いて行っても良い。

成形時の給粉の能率、成形密度の均一化、成形時の離型性などを向上させるために、脂肪酸エステルなどの液状潤滑剤やステアリン酸亜鉛などの固状潤滑剤を微粉砕前の粉末および/または微粉砕後の粉末に添加することが好ましい。添加量は、粉末１００重量部に対して、０．０１重量部〜５重量部が好ましい。

成形後の成形体は、公知の方法によって焼結することができる。焼結温度は１０００℃〜１１８０℃、焼結時間は１〜６時間程度が好ましい。焼結後の焼結体には、所定の熱処理を施す。熱処理条件は、温度４００℃〜６００℃、時間１〜８時間程度である。

得られた磁石体においては、酸素０．５質量％以下、窒素０．２％以下、水素０．０１質量％以下であることが好ましい。

上記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石片の寸法は、渦電流損失を極小化するためには小さく、薄いほうが望ましいが、実用上、磁気特性、取り扱いの容易さ等により決定することができる。

磁石片の厚さ（最も寸法の小さい方向）は、通常のダイヤモンド砥石による切削や研削では、１ｍｍ以下で加工劣化により磁石特性に明確な悪影響が生じる。加工劣化の小さい、内周刃切断機やワイヤソーを用いても加工劣化の影響は存在し、厚さの下限は事実上０．３ｍｍである。

また、磁石片の厚さを薄くすると、組立体に占める接合界面の量が増し、その体積分の磁気特性の低下が生じるため、むやみに薄くするのは好ましくない。従って、磁石片の厚さは０．３ｍｍ以上、望ましくは２ｍｍ以上である。なお、厚さの上限は、後述する酸化処理またはフッ化処理により、副次的に得られる保磁力向上効果を考慮すれば、１０ｍｍ以下が望ましい。

例えば、磁化容易方向１０ｍｍ×５ｍｍ×５ｍｍの磁石片を用いた場合、磁化容易方向に直交する横方向に４個、縦方向に６個並べることで、磁化容易方向１０ｍｍ×２０ｍｍ×３０ｍｍの磁石を作ることができる。また、組み立て、一体化熱処理後に加工して所定形状にすることもでき、例えば、前記磁化容易方向１０ｍｍ×２０ｍｍ×３０ｍｍの磁石をスライス加工して、磁化容易方向４ｍｍ×２０ｍｍ×３０ｍｍの磁石を作ることもできる。

また、磁化容易方向１０ｍｍ×５ｍｍ×３０ｍｍの薄板状磁石片を用いれば、４枚を５ｍｍ方向に積層してホットプレスにより一体化することにより、同様に前記磁化容易方向１０ｍｍ×２０ｍｍ×３０ｍｍの磁石を得ることができる。

また、磁石片は、全て同じ大きさである必要はなく、大きな電気抵抗が必要な磁石表層部には小さいまたは薄い磁石を用いて渦電流のパスを小さくし、中心部は大きな磁石を用いて磁石特性を稼ぐような作り方も可能である。

上記によって得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石片を複数個準備し、各磁石片の磁石表面を酸化処理またはフッ化処理する。

酸化処理、フッ化処理の方法は、酸化物粉末やフッ化物粉末の中に磁石片を埋め込み、ＡｒやＨｅ中で５００〜１１００℃で１０分〜８時間の熱処理を行い、磁石表面に拡散付着させる方法、あるいは、特許第３４７１８７６号に示されたような、ガスフッ化処理や、酸化性ガスにより 酸化処理、フッ化処理を行う公知の手段を採用することができる。

また、磁石片を酸化物粉末やフッ化物粉末に埋め込んだ状態で、ホットプレス等を用いて加圧しつつ熱処理を行えば、より効果的に拡散処理を行うことができる。

酸化物粉末やフッ化物粉末は、それぞれ単独で用いてもよいし、混合して用いることもできる。酸化物粉末の代わりに水酸化物を用いることもできる。水酸化物は、磁石用粉末に混合して熱処理すると、脱水反応時の水により磁石用粉末が酸化し、焼結できなくなったり、また磁気特性が大幅に低下するが、本発明のように磁石片に被着させる場合は脱水反応の悪影響をあまり考慮する必要がない。

また、磁石表面への付着性を高めるために溶媒、バインダー等を用いることもできるが、この場合は熱処理温度よりも低温で脱溶媒（バインダー）処理を行うことが好ましい。

酸化物粉末やフッ化物粉末、又はその混合物を溶媒に溶いて噴霧法や浸漬法で磁石表面に塗布することもできる。

酸化物粉末やフッ化物粉末は、希土類の酸化物粉末、フッ化物粉末が好適であり、希土類の種類は、磁石用としての物性、コストを考慮すると、使用可能なものはＰｒ、Ｎｄ、Ｔｂ、Ｄｙの４元素が好ましい。特に、重希土類の酸化物、フッ化物を用いた場合、磁石片内部に拡散する少量の重希土類で磁石の保磁力を高めることができる。

また、酸化又はフッ化反応を、一体化熱処理時に同時に行うこともできる。すなわち、磁石片の表面に絶縁物粒子を塗布後組み立てて一体化熱処理を行い、一体化と同時に接合面に絶縁層を形成することができる。

酸化処理やフッ化処理は、組立体を構成する全ての磁石片に行う必要はなく、渦電流の影響が最も大きい表層部の磁石片のみに処理を施すこともできる。

上記により磁石表面に酸化処理またはフッ化処理が施されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石片は、任意の形状、例えば、エアコン用のコンプレッサモータ、自動車のパワーステアリング用モータ、ハイブリッド自動車用の駆動モータなどに使用される形状に組立て、組立体を作製する。

例えば、上述のように、磁化容易方向１０ｍｍ×５ｍｍ×５ｍｍの磁石片を用いた場合、横に４個、縦に６個並べることで磁化容易方向１０ｍｍ×２０ｍｍ×３０ｍｍの磁石組立体を作製することができる。

磁石片の組み立ては、特に制限されるものではないが、渦電流は外部磁界の変化と直行する方向に流れるから、磁化容易軸の方向には分割する必要はなく、その直交方向に分割することが望ましい。しかし、モータによっては必ずしも外部磁界の方向と磁石の磁化容易軸方向とが一致していない場合があり、その場合は磁化容易軸方向にも磁石を分割し、積層することができる。

なお、組み立てる磁石片は、必ずしも同一組成、同一特性である必要はなく、例えば組み立てた状態での中央付近には高磁化の磁石片を、外周部には高保磁力の磁石片を配して一体化することもできる。これにより、実用上充分な減磁耐力を保ちつつ、磁化を高めることも可能である。

上記によって組み立てられた組立体を一体化熱処理によって一体化し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を作製する。

一体化熱処理は、ホットプレス又はＨＩＰを用いて熱処理することで行う。ホットプレスを用いる場合、例えば、処理物を組み立ててセッティングした後、ダイスとの隙間に希土類酸化物や希土類フッ化物、又はそれらの混合物粉末を充填し、通常のホットプレスと同様に加圧昇温処理を行えば、希土類酸化物や希土類フッ化物、又はそれらの混合物粉末が圧力媒体となるため擬似的に静水圧が加わったようになり、３次元的に加圧が可能である。また、充填用粉末を用いず、２軸方向に加圧可能なホットプレスを用いれば、２次元の加圧が可能であり、２次元的接合ができる。

ＨＩＰ処理は、公知の方法、例えば、ステンレス箔製の袋に組立体を挿入して、袋を溶接などにより真空封止した後、ＨＩＰ処理を行う方法や、耐熱ガラス等に真空封入し、Ａｒガス加圧で処理する方法以外に、処理物を酸化物粉末やフッ化物粉末、又はそれらの混合物に埋め込んで、そのままＨＩＰ処理を行う方法を採る事もできる。この場合、温度が上昇し、耐熱ガラスが軟化、変形して圧力が加わるまでの間、組み立て形状を維持する必要があるが、簡便には針金等で軽く縛っておけばよい。

ＨＩＰ処理の条件は、組立体の大きさ、磁石片の個数などで変化するが、公知の条件、例えば、温度６００℃〜９５０℃、保持時間０．１時間〜１０時間、加圧力１０ＭＰａ〜１００ＭＰａで行うことができる。

また、ホットプレスに代えて、通電焼結法やスパークプラズマ焼結法を用いることも可能である。この場合、磁石片本体に通電して接合すると、絶縁層が部分的に破壊されることがあるので、例えば導電性の高いグラファイトダイスを用いてダイスを加熱するなど、通電方法は充分考慮しなければならない。しかしながら、希土類酸化物は、６００℃以上では常温時より２〜３桁の導電性を持つため、通電焼結法でも実用上は絶縁性を大きく損ねるものではない。磁石片を積層する場合は、ダイスを用いず、パンチのみで加圧する方法を採る事もできる。

一体化熱処理にて一体化されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、そのまま各種用途に用いてもよいし、さらに加工を施して分割して使用することもできる。また、表面を研削加工の後、各種表面処理を施すこともできる。また、一体化熱処理後、磁石の保磁力調整を主たる目的として、４００℃〜７００℃、１分〜４時間の熱処理を施すこともできる。

一体化後のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、その内部が２次元的あるいは３次元的に、平面な絶縁膜によって、一定の区画ごとに絶縁された状態となるため、渦電流損失が大幅に低減され、モータ、アクチュエータ等に用いることにより、エネルギー効率が向上する。

また、渦電流損失が低減されているため、磁石の温度上昇が抑制され、磁気特性の熱減磁量を低減でき、さらに、複数の磁石片を組み立てて一体化するため、減磁耐力が大きく、寸法や形状によらずに、常に安定した磁気特性を発揮することができる。

実施例１
３０．０Ｎｄ−０．９８Ｂ−１．０Ｃｏ−０．２Ａｌ−０．１Ｃｕ−残部Ｆｅ（数字は質量％を示す）の組成の焼結磁石片を、既知の粉末冶金法で得た。磁石片中の不純物は、酸素０．２％、炭素０．０６％であり、磁気特性は、Ｂ_ｒ＝１．４６Ｔ、Ｈ_ｃＪ＝１．０２ＭＡ／ｍ^−１、（ＢＨ）_ｍａｘ＝４０９ｋＪ／ｍ^３であった。

この磁石片を、ダイヤモンドカッターにて切断加工、平面研削盤にて研削加工を行い、２０ｍｍ（容易磁化方向）×３０ｍｍ×２ｍｍの板状とした。該板状磁石片を、種々の希土類酸化物又はフッ化物粉末中に埋め込み、表層改質処理としてＡｒ雰囲気中、表１に示す条件で拡散処理を行った。この結果、磁石素材のごく表層部分に拡散層が生成し、最表層部はＮｄの酸化物又はフッ化物、フッ酸化物が生成していた。なお、表層部に付着した余分な酸化物またはフッ化物粉末は、ワイヤブラシを用いて除去した。

次に、得られた表面改質処理済みの板状磁石片を、２ｍｍの方向に１０枚重ね、概略厚さ２０ｍｍとし、重ね合わせた方向に加圧しながらホットプレス装置を用いて拡散接合した。ホットプレスは、真空で行い、表１に示す条件で処理した。パンチは高密度カーボン製であり、加圧はおよそ５０ＭＰａとし、加熱中は一定圧力を維持した。処理後Ａｒ雰囲気に復圧して冷却し、取り出したところ、１０枚の板状磁石片は一体化していた。またカーボン製のパンチとの溶着も認められなかった。

一体化した磁石を取り出し、Ａｒ中、５２０℃、１時間の時効熱処理を施した後、磁極端面のみ研削加工し、磁石特性の測定、積層方向の電気抵抗率測定を行った。その結果を表１に示す。なお、積層方向に垂直な方向の電気抵抗率は、何れの条件でも１．６μΩｍ程度と、元の磁石片と同レベルであった。

実施例２
板状磁石片の厚さを種々に変え、実施例１のＮｏ．１に示す条件で一体化熱処理を行い、焼結磁石を作製した。焼結磁石の最終形状は、磁化容易方向４ｍｍ×２０ｍｍ×積層方向３２ｍｍとした。このときの磁石特性と積層方向の電気抵抗測定値、またモーターに組み込んだ場合の渦電流損失（積層しないバルク磁石を１として規格化）を図１に示す。なお、図１における横軸の板厚とは、板状磁石片の積層方向の厚さをいう。

実施例３
表層改質処理の方法を、板状磁石片に対し、溶液中でＤｙ水酸化物をアモルファス状態のゲルとして沈殿被着させ、一度のホットプレスで改質と拡散接合を同時に行うことを試みた。ゲルの作成は、Ｄｙ硝酸塩の水溶液中にアンモニア水を加え、沈殿させる方法を用いた。これを充分に乾燥させないまま板状磁石片表面に塗布し、Ａｒ気流中で８０℃の乾燥処理を行った後、板状磁石片を積層し、ホットプレスを行った。ホットプレスは、水酸化物の熱分解を考慮して、真空中、３００℃と５００℃でそれぞれ１時間保持し、その後昇温して８００℃、３０分保持後、Ａｒを導入して冷却した。

得られた磁石は、略２０ｍｍ（磁化容易方向）×３０ｍｍ×２０．５ｍｍ（積層方向）であり、やや積層方向の寸法が絶縁層の厚さ分大きくなった。平均的な絶縁層の厚さは０．０５ｍｍ程度と見積もられる。Ａｒ中、５２０℃、１時間の時効熱処理を施した後、磁極端面のみ研削加工し、磁石特性の測定、積層方向の電気抵抗率測定を行った。その結果、Ｂ_ｒ＝１．３８Ｔ、Ｈ_ｃＪ＝１．２９ＭＡ／ｍ^−１、（ＢＨ）_ｍａｘ＝３６８ｋＪ／ｍ^３、積層方向の電気抵抗率は１７５μΩｍであった。

実施例４
磁化容易軸方向１０ｍｍ×３ｍｍ×３ｍｍの磁石片（材料は実施例１と同じ）を、実施例１の条件Ｎｏ．１と同様の手法で表面酸化処理し、内径４０ｍｍの高強度カーボンダイス内に横に１０個並べ、高さ方向に７段重ねてセットすると共に、隙間にＤｙ_２Ｏ_３粉末を充填してホットプレス処理した。加圧力を４９ＭＰａとし、真空中、９００℃で２時間保持した後、Ａｒガスを導入して冷却し、取り出した。得られた磁石は概略寸法が磁化容易方向１０ｍｍ×３０ｍｍ×２１ｍｍであった。

得られた磁石に、Ａｒ中、５２０℃、１時間の時効熱処理を施した後、磁極端面のみ研削加工し、磁石特性の測定、積層方向の電気抵抗率測定を行った。その結果、Ｂ_ｒ＝１．４２Ｔ、Ｈ_ｃＪ＝１．３２ＭＡ／ｍ^−１、（ＢＨ）_ｍａｘ＝３８６ｋＪ／ｍ^３、磁極面の電気抵抗率は１２５μΩｍであった。

実施例５
磁化容易軸方向１０ｍｍ×３ｍｍ×３ｍｍの磁石片（材料は実施例１と同じ）を、実施例１の条件Ｎｏ．１と同様の手法で表面酸化処理し、１０個×７個並べて軟Ｆｅの針金で縛り、プレス方向と磁化容易軸１０mmの方向が一致するように高強度カーボンダイス内にセットすると共に、隙間にＤｙ_２Ｏ_３粉末を充填してホットプレス処理した。加圧力を４９ＭＰａとし、真空中、９００℃で１時間保持した後、Ａｒガスを導入して冷却し、取り出した。得られた磁石は、概略寸法が磁化容易方向１０ｍｍ×３０ｍｍ×２１ｍｍであった。

得られた磁石に、Ａｒ中、５２０℃、１時間の時効熱処理を施した後、磁極端面のみ研削加工し、磁石特性の測定、積層方向の電気抵抗率測定を行った。その結果、Ｂ_ｒ＝１．４３Ｔ、Ｈ_ｃＪ＝１．３２ＭＡ／ｍ^−１、（ＢＨ）_ｍａｘ＝３９４ｋＪ／ｍ^３、磁極面の電気抵抗率は１２０μΩｍであった。

実施例６
２９．０Ｎｄ−１．０Ｄｙ−０．９８Ｂ−１．０Ｃｏ−０．２Ａｌ−０．１Ｃｕ−残部Ｆｅ（数字は質量％を示す）の組成の焼結体を、既知の粉末冶金法で得た。磁石片中の不純物は、酸素０．２％、炭素０．０６％であり、磁気特性は、Ｂ_ｒ＝１．４５Ｔ、Ｈ_ｃＪ＝１．１４ＭＡ／ｍ^−１、（ＢＨ）_ｍａｘ＝４０４ｋＪ／ｍ^３であった。この焼結体から、磁化容易軸方向１０ｍｍ×２ｍｍ×２ｍｍの磁石片Ａを切り出した。

２５．０Ｎｄ−５．０Ｄｙ−０．９８Ｂ−１．０Ｃｏ−０．２Ａｌ−０．１Ｃｕ−残部Ｆｅ（数字は質量％を示す）の組成の焼結体を、既知の粉末冶金法で得た。磁石片中の不純物は、酸素０．２％、炭素０．０６％であり、磁気特性は、Ｂ_ｒ＝１．３５Ｔ、Ｈ_ｃＪ＝１．７３ＭＡ／ｍ^−１、（ＢＨ）_ｍａｘ＝３５２ｋＪ／ｍ^３であった。この焼結体から、磁化容易軸方向１０ｍｍ×２ｍｍ×２ｍｍの磁石片Ｂを切り出した。

上記磁石片Ａ、Ｂを、それぞれ、ＡはＮｄ_２Ｏ_３粉末、ＢはＤｙ_２Ｏ_３粉末中に埋め込み、表層改質処理としてホットプレス装置を用いてＡｒ雰囲気中、加圧力４９ＭＰａ、７００℃にて２時間の酸化物拡散処理を行った。ぞれぞれの磁石片を取り出し、被着した残存粉末をふき取った後、まずＡを３６個（６×６）並べ、その外側にＢを６４個、２列に並べ、磁化容易方向１０ｍｍ×２０ｍｍ×２０ｍｍに組み立て、軟鉄の針金で軽く巻いた。この組立体を耐熱ガラスに真空封入し、ＨＩＰ装置に装填した。ＨＩＰ装置の加圧はＡｒガスを用い、処理温度を８００℃としてこの温度で５０ＭＰａの圧力となるよう圧力を調整し、ＨＩＰ処理を行った。

得られた磁石に、Ａｒ中、５２０℃、１時間の時効熱処理を施した後、磁極端面のみ研削加工し、磁石特性の測定、積層方向の電気抵抗率測定を行った。この方法で得られた磁石の特性は、Ｂ_ｒ＝１．３８Ｔ、Ｈ_ｃＪ＝１．７２ＭＡ／ｍ^−１、（ＢＨ）_ｍａｘ＝３６４ｋＪ／ｍ^３、磁極面で測定した電気抵抗率は１１５μΩｍであった。

本発明よるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、モータ、アクチュエータ等に好適であり、特に、エアコン用のコンプレッサモータ、自動車のパワーステアリング用モータ、ハイブリッド自動車用の駆動モータ、発電機等に最適である。

板状磁石片の厚み寸法の変化による電気抵抗率と渦電流損失の変化を示すグラフである。

Claims (7)

1. 複数のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石片（Ｒは、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｔｂのうち少なくとも一種であり、ＮｄまたはＰｒのいずれかが必ず含まれ、Ｔは、Ｆｅを必ず含み、Ｔの５０％以下をＣｏで置換できる）を準備する工程、
   前記複数の磁石片の各磁石表面を酸化処理またはフッ化処理する工程、
   前記酸化処理またはフッ化処理後の複数の磁石片を組み立て、組立体となす工程、
   前記組立体に一体化熱処理を施す工程、
   を含むＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
2. 酸化処理またはフッ化処理が、酸化性ガスまたはフッ化性ガス中で行われる請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
3. 酸化処理またはフッ化処理が、酸化物粉末またはフッ化物粉末の中に前記各磁石片を埋め込み、熱処理することにより行われる請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
4. 酸化物粉末またはフッ化物粉末が、希土類酸化物粉末または希土類フッ化物粉末である請求項３に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
5. 希土類が、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｔｂ、Ｄｙのうちいずれか一種である請求項４に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
6. 一体化熱処理が、ホットプレスまたはＨＩＰである請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
7. 請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法によって得られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。

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