JP2006252948A - 湿度調整フィルム - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 固体高分子形燃料電池の触媒電極層20、21とガス透過性の炭素繊維質集電層40、41との間に湿度調整フィルム30、31を挟み込む。この湿度調整フィルム30、31は、導電性炭素質粉末とポリテトラフルオロエチレンから構成され、JIS L 1099(B−1)法に従って測定したときの透湿度が1200〜4000g/m2・hrであり、平均厚さが5〜100μmである。
【選択図】 図2
Description
アノード電極反応: H2 → 2H+ + 2e-
カソード電極反応: 1/2O2 + 2H+ + 2e- → H2O
以下、図面を適宜参照しながら、本発明をより詳細に説明する。図2は、本発明の湿度調整フィルムを用いた燃料電池用単セルの一例を示す概略斜視図であり、図1と同じ構成部分については同一の符号を付して重複説明を避ける。
前記本発明の湿度調整フィルム30、31は、図2に示すように、他の各単セル構成層(高分子電解質膜10、アノード用触媒電極層20、カソード用触媒電極層21、アノード側の炭素繊維質集電層40、カソード側の炭素繊維質集電層41、セパレータ60、61など)と組み合わせることによって、単セルを形成するのに使用される。また湿度調整フィルム30、31は、図2に示すようにそれらの両方を使用してもよいが、いずれか一方(特にカソード側の湿度調整フィルム31)だけを使用してもよい。
高分子電解質膜としては、パーフルオロ系電解質、炭化水素系電解質などが好ましく、特にパーフルオロ系電解質膜が好ましい。パーフルオロ系電解質膜としては、スルホン酸系電解質膜[例えば、ナフィオン(登録商標、デュポン社製)、GORE−SELECT(登録商標、ジャパンゴアテックス社製)など]が好ましく、延伸多孔質ポリテトラフルオロエチレンで補強されたパーフルオロスルホン酸樹脂系電解質膜[GORE−SELECT(登録商標、ジャパンゴアテックス社製)など]が特に好ましい。
触媒電極層としては従来公知のものが使用でき、例えば、白金あるいは白金と他の金属(例えばRu、Rh、Mo、Cr、Fe等)との合金の微粒子(平均粒径は10nm以下が望ましい)が表面に担持されたカーボンブラックなどの導電性炭素微粒子(平均粒径:20〜100nm程度)と、パーフルオロスルホン酸樹脂含有液とが適当な溶剤(例えば、アルコール類)中で均一に混合されたペースト状のインクより作成されるものが使用できる。
炭素繊維質集電層40、41は、少なくともガス透過性(通気性)であること、及び導電性があることが必要である。このような炭素繊維質集電層40、41としては、炭素材料によって構成した、織布、不織布(炭素繊維を交絡させることによって得られるフェルトなど)、ペーパー類(カーボンペーパーなど)などが汎用される。炭素繊維質集電層40、41の導電性、通気性、通水性、耐食性などを総合的に高める場合、炭素繊維質集電層40、41には、石油ピッチ、フェノール、セルロース、アクリルニトリル繊維などを原料とする炭素繊維を製織又は抄紙することによって得られるシート状物を、不活性ガス雰囲気下、高温(例えば、1500℃以上、好ましくは2000℃以上)で熱処理等することによってグラファイト化したもの(織布、ペーパー類など)が好適に用いられる。不織布(フェルトなど)は、厚さ方向に繊維端面が突出しており、他の層と積層したり、単セルをスタックアップする際に、その繊維端面で高分子電解質膜10や触媒電極層20、21を傷つけやすくなるのに対して、織布やペーパー類では繊維端面が突出しておらず、高分子電解質膜10や触媒電極層20、21の損傷をより高度に防止できる。さらにアクリルニトリル原料から得られるグラファイト繊維の織布やペーパー類は機械的強度に優れており、特に好ましい。
また本発明の湿度調整フィルム30、31は、そのままで単セルに使用してもよく、他の機能層[高分子電解質膜10、触媒電極層20、21、炭素繊維質集電層(ガス拡散層)40、41など]と予め適宜積層一体化して、複合フィルム化してから単セルに使用してもよい。好ましい複合フィルムとしては、例えば、以下のものが例示できる。
2)湿度調整フィルム30、31と炭素繊維質集電層(ガス拡散層)40、41とを積層一体化した積層型ガス拡散層110、111(図2、図3参照)
3)湿度調整フィルム30、31の片面に炭素繊維質集電層(ガス拡散層)40、41を積層一体化し、他面に触媒電極層20、21を積層一体化した電極機能付きガス拡散層120、121
4)高分子電解質膜10の両側から一対の触媒電極層20、21で挟んで一体化した膜電極接合体130を、さらにその両側から一対の湿度調整フィルム30、31で挟んで一体化した燃料電池用膜電極接合体140(図2参照)
5)前記膜電極接合体140の両外側に炭素繊維質集電層(ガス拡散層)40、41を積層一体化したガス拡散層一体型膜電極接合体150(図2参照)
6)高分子電解質膜10の両側からアノード用触媒電極層20及びカソード用触媒電極層21で挟んで一体化した膜電極接合体130のカソード側に湿度調整フィルム31を積層一体化した膜電極接合体141(図3参照)
7)前記ガス拡散層一体型電極接合体141の両外側に炭素繊維質集電層(ガス拡散層)40、41を積層一体化したガス拡散層一体型接合体151(図3参照)
各層の積層一体化手段は特に限定されず、従来公知の積層手段(例えば、接着剤を用いた積層、加熱しながら加圧することによる積層など)を適当に採用すればよいが、ガス透過性を考慮すると、加熱・加圧処理することが好ましい。特に湿度調整フィルム30、31と撥水処理した炭素繊維質集電層(ガス拡散層)40、41とを積層する場合、加熱・加圧処理によれば、撥水性の低下も防止できる。また湿度調整フィルム30、31と炭素繊維質集電層40、41とを積層する場合、温度300〜400℃程度(特に350℃程度)に加熱しながら加圧することが最も推奨される。湿度調整フィルム30、31は、湿式法によって製造した場合には、界面活性剤が残留し、炭素繊維質集電層40、41もまた撥水処理した場合には界面活性剤が残留する。温度300〜400℃程度(特に350℃程度)に加熱しながら加圧すると、界面活性剤の炭化と、湿度調整フィルム30、31と炭素繊維質集電層40、41との積層一体化とを一つの処理で行うことができ、簡便である。
アセチレンブラック(導電性炭素質粉末)を飛散させないようにゆっくりと水中に投じ、攪拌棒でかき混ぜながら水をアセチレンブラックに吸収させた。次いでホモジナイザーでアセチレンブラックを攪拌分散させ、アセチレンブラックの水分散液を作成した。
使用したアセチレンブラック量、及びPTFE水分散液の固形分量に基づき、質量比を算出した。
湿度調整フィルムの断面積を光学顕微鏡によって測定し、この断面積を底辺長さで除することによって平均厚さを求めた。
JIS L 1099(B−1)法に従って透湿度を求めた。
湿度調整フィルムを一対の金メッキを施した平滑な金属ブロック(面積2cm2)で挟み[圧力:981kPa(10kgf/cm2)、4端子法]、室温で1kHzの交流(電流:100mA)を流したときの抵抗値をmΩメーター(アデックス(株)製、商品名:Digital Battery mΩ Meter(Model AX−126B)で測定し、下記式に従って貫通抵抗を求めた。
貫通抵抗(mΩcm2)=測定抵抗値(mΩ)×2(cm2)
導電性炭素質粉末の種類、炭素質粉末とPTFEの割合、フィルムの厚さ、透湿度、貫通抵抗などを変更する以外は、実施例1と同様にして、湿度調整フィルムを得た。変更の詳細は表1〜2に示した通りである。なお表1〜2中、「ファーネスブラック」にはCabot社製の「バルカン XC72−R」(商品名)を使用した。
以上のようにして得られた実施例及び比較例の湿度調整フィルムを用い、図2に示す単セルを製造した。なお単セルは、以下のようにして製造した。
PTFEの水分散液[商品名:D1−E、ダイキン工業(株)製]を水で希釈してPTFE濃度を10%に調製した処理液に、カーボンペーパー[商品名:T−GP−H060、東レ(株)製]を浸漬し、引き上げた。カーボンペーパー表面の過剰な処理液を拭い取った後、150℃で1時間乾燥し、次いで350℃で2時間熱処理することによって、撥水処理が施された炭素繊維質集電層40、41(PTFE含有量:18質量%)を得た。
厚さ30μmのジャパンゴアテックス(株)製の商品名「GORE−SELECT(登録商標)」(高分子電解質膜10)の両面に0.3mg/cm2の白金を含有する触媒層20、21を添着することによって得られる「PRIMEA(登録商標、ジャパンゴアテックス(株)製)」を膜電極接合体130として用いた。
上記積層型ガス拡散層110、111を、前記膜電極接合体130の両側に配置し、高分子電解質膜10の外周部にガスケット(図示せず)を重ね合わせた後、ガス流路が形成された1対のグラファイト製セパレータ60、61でさらに両側から挟み込み、次いで集電板を備えた2枚のステンレス製端板(図示せず)で挟み込むことによって単セルを作成した。
20、21 触媒電極層
30、31 湿度調整フィルム
40、41 炭素繊維質集電層
100、101 電極機能付き湿度調整フィルム
110、111 積層型ガス拡散層
120、121 電極機能付きガス拡散層
130、140、141 膜電極接合体
150、151 ガス拡散層一体型膜電極接合体
Claims (11)
- 固体高分子形燃料電池の触媒電極層とガス透過性の炭素繊維質集電層との間に挟み込むためのフィルムであって、
導電性炭素質粉末とポリテトラフルオロエチレンから構成され、
JIS L 1099(B−1)法に従って測定したときの透湿度が1200〜4000g/m2・hrであり、
平均厚さが5〜100μmであることを特徴とする湿度調整フィルム。 - 4端子法(1kHz交流、端子間圧力981kPa、室温)によって測定した貫通電気抵抗が30mΩcm2以下である請求項1に記載の湿度調整フィルム。
- 圧延処理されている請求項1又は2に記載の湿度調整フィルム。
- ポリテトラフルオロエチレンが、導電性炭素質粉末とポリテトラフルオロエチレンとの合計量に対して、5〜60質量%である請求項1〜3のいずれかに記載の湿度調整フィルム。
- 請求項1〜4のいずれかに記載の湿度調整フィルムと、触媒電極層とが積層一体化されている電極機能付き湿度調整フィルム。
- 請求項1〜4のいずれかに記載の湿度調整フィルムと、ガス透過性の炭素繊維質集電層とが積層一体化されている積層型ガス拡散層。
- 前記炭素繊維質集電層がフッ素樹脂によって撥水処理されている請求項6に記載の積層型ガス拡散層。
- 前記炭素繊維質集電層の厚さが100〜500μmである請求項6又は7に記載の積層型ガス拡散層。
- 請求項6〜8のいずれかに記載の積層型ガス拡散層の湿度調整フィルム面に、触媒電極層が積層一体化されている電極機能付きガス拡散層。
- 高分子電解質膜と、
この高分子電解質膜を両側から挟む一対の触媒電極層とで構成され、
さらに一対の請求項1〜4のいずれかに記載の湿度調整フィルムが、前記触媒電極層を両外側から挟むように積層されていることを特徴とする燃料電池用膜電極接合体。 - 請求項10に記載の膜電極接合体の両外側にガス透過性の炭素繊維質集電層が積層されているガス拡散層一体型膜電極接合体。
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