JP2006190556A - リチウム二次電池用活物質材料、その製造方法及びこれに用いる原材料並びにリチウム二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 LixM2O4−aFaで表される複合化合物からなる活物質材料により、上記課題を解決する。ここで、式中、xとaは、それぞれ2<x≦7、0.5≦a≦1.5であり、Mは、Fe、Mn、Co、Ni、Ti、V及びCuから選ばれる元素のうちの少なくとも1種である。この活物質材料は、アモルファス構造をもつことが好ましく、LixMn2O3F(xは2<x≦7)、LixFe2O3F(xは2<x≦7)、又はLixCo2O3F(xは2<x≦7)であることが好ましい。また、上記課題を解決したリチウム二次電池は、上記の活物質材料が正極又は負極の活物質層に含まれる。
【選択図】 なし
Description
先ず、本発明のリチウム二次電池用活物質材料(以下、活物質材料という)について説明する。本発明の活物質材料は、リチウム二次電池の活物質層を構成する材料であり、下記一般式1で表される複合化合物からなるものである。式1中、xとaは、それぞれ2<x≦7、0.5≦a≦1.5であり、Mは、Fe、Mn、Co、Ni、Ti、V及びCuから選ばれる元素のうちの少なくとも1種である。
次に、リチウム二次電池について説明する。図1は、本発明のリチウム二次電池の一例を示すコイン型リチウム二次電池の模式断面図である。
次に、本発明に係る活物質材料を含む活物質層の形成方法について説明する。本発明の活物質材料を含む活物質層は、下記一般式2で表される複合化合物からなる活物質原材料にLiを吸蔵させた活物質材料(上記式1で表される複合化合物)で構成されている。
次に、本発明のリチウム二次電池の製造方法について説明する。本発明のリチウム二次電池は、2通りの方法で製造できる。
表1に示す組成の活物質原材料を作製した。先ず、LiF、MnO2、NiO、Fe2O3、CoOを原料とし、表1に示す組成比となるように秤量した。実施例10〜13については、Li2CO3とFeF3をさらに追加し、表1に示す組成比となるように秤量した。これらの原料を乳鉢にて1時間以上粉砕混合し、混合後の試料を空気中で950℃・24時間焼成した。焼成後の試料を再度粉砕混合した後、空気中で800℃・12時間、2回目の焼成を行い、表1に示す組成の活物質原材料を作製した。
得られた活物質原材料にLiを吸蔵させて活物質材料を製造した。先ず、得られた活物質原材料で正極活物質層を作製し、図1に示すコインセル型の二次電池を構成した。正極活物質層は、実施例1〜13の活物質原材料と、導電付与剤である炭素(カーボンブラック)との混合物を、N−メチルピロリドン(NMP)に結着剤として用いたポリフッ化ビニリデン(PVDF)を溶解させたものに分散させてスラリーとし、このスラリーを厚さ20μmのCu集電体上に塗布し、真空中で12時間乾燥させて形成した。得られた活物質層の厚さは100μmであった。その後、直径12mmの円に切り出し、その後3t/cm2で加圧成形して、リチウム二次電池の正極を作製した。なお、各活物質原材料、導電付与剤及び結着剤の質量比は、90:5:5とした。
表1で得られた活物質材料を用いてコインセル型リチウム二次電池を製造し、その容量特性を評価した。
次に、本発明に係る活物質材料を用いたリチウム二次電池の体積エネルギー密度を測定するため、上記のコインセル型リチウム二次電池と同様の材料を用いて実施例26〜28の円筒型リチウム二次電池を製造した。円筒形リチウム二次電池は、正極、セパレータ及び負極をその順に積層したものを巻回して直径18mm×高さ65mmの円筒形の缶に挿入し、電解液で満たしたものである。正極、セパレータ及び負極はいずれも60mm×60cmの矩形形状であり、また、用いたセパレータの材料と厚さ、及び電解液は、前記コインセル型リチウム二次電池の場合と同じである。用いた活物質材料についても、前記コインセル型リチウム二次電池の場合と同様にして、Li吸蔵時の二次電池を構成した後にLiを吸蔵させて製造した。
2 負極活物質層
3 正極集電体
4 負極集電体
5 電解液
6 正極外装缶
7 負極外装缶
8 絶縁パッキング部
10 リチウム二次電池
11 正極
12 負極
13 セパレータ
Claims (8)
- 前記複合化合物がアモルファス構造をもつことを特徴とする請求項1に記載のリチウム二次電池用活物質材料。
- 前記複合化合物が、LixMn2O3F(xは2<x≦7)、LixFe2O3F(xは2<x≦7)、又はLixCo2O3F(xは2<x≦7)であることを特徴とする請求項1又は2に記載のリチウム二次電池用活物質材料。
- 請求項1〜3のいずれか1項に記載のリチウム二次電池用活物質材料が、正極及び負極の少なくとも一方の活物質層に含まれていることを特徴とするリチウム二次電池。
- 前記複合化合物の結晶構造が立方晶であり、その対称性がP4332又はFd3mであることを特徴とする請求項5に記載のリチウム二次電池用活物質原材料。
- 請求項5に記載のリチウム二次電池用活物質原材料にLiを吸蔵させて、請求項1に記載のリチウム二次電池用活物質材料を製造することを特徴とするリチウム二次電池用活物質材料の製造方法。
- 前記Liの吸蔵が、前記リチウム二次電池用活物質原材料を含む活物質層を有した二次電池に充放電サイクルを加えることにより行われることを特徴とする請求項7に記載のリチウム二次電池用活物質材料の製造方法。
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