JP2006162407A - 格子定数測定装置及び方法 - Google Patents

Abstract

【課題】従来の４軸ゴニオメータよりも簡素な３軸ゴニオメータを用いて格子定数の測定を可能にし，かつ，従来よりも試料表面上のＸ線照射面積の変化を小さくする。
【解決手段】試料ホルダー３６とＸ線検出器４８の間に，開口幅可変の第１スリット５０と第２スリット５２を配置する。第１スリットの開口は，回折平面（入射Ｘ線と回折Ｘ線とを含む平面）に平行に延びている。第２スリットの開口は回折平面に垂直に延びている。Ｘ線検出器と第１スリットと第２スリットは２Θ軸の周りに２θ回転する。試料ホルダー３６は，２Θ軸と同軸のΩ軸の周りにω回転でき，かつ，回折平面内に存在するΦ軸の周りにφ回転できる。この３軸ゴニオメータと二つのスリット５０，５２を用いて，少なくとも三つのミラー指数について，回折Ｘ線が検出できる三つの角度２θ，ω，φを測定し，それに基づいて格子定数を算出する。
【選択図】図２

Description

本発明は、Ｘ線回折法を用いて単結晶試料の格子定数を測定する装置及び方法に関するものである。

Ｘ線回折法を用いて単結晶試料の格子定数を測定する代表的な方法として，４軸ゴニオメータを備えたＸ線回折装置（以下，４軸回折計という）を使う方法がある。図１は４軸回折計の基本構成を示す斜視図である。単結晶試料１０に入射Ｘ線１２を照射し，試料１０からの回折Ｘ線１４をＸ線検出器１６で検出する。試料駆動系の全体はω回転台１８に載っていて，ω回転台１８はΩ軸の周りをω回転する。ω回転台１８にはχサークル２０が固定されている。χサークル２０の内面上にはχ揺動台２２が載っていて，このχ揺動台２２はχサークル２０の内面上をスライドする。これにより，χ揺動台２２はΧ軸（Χは，ギリシャ文字のカイの大文字）の周りにχ回転（χは，ギリシャ文字のカイの小文字）する。χ揺動台２２にはφ回転棒２４が回転可能に取り付けられていて，φ回転棒２４はΦ軸の周りにφ回転する。φ回転棒２４の先端には試料１０が固定されている。２θ回転台２５は，上述のΩ軸と同軸の２Θ軸の周りに２θ回転する。この２θ回転台２５にはＸ線検出器１６が搭載されている。

上述のω回転，χ回転及びφ回転により，試料１０の表面を任意の方向に向けることができる。そして，上述の２θ回転により，入射Ｘ線１２に対する回折Ｘ線１４の角度２θを所望の値に設定することができる。

格子定数を測定するには，少なくとも３種類の回折斑点を見つけて，各回折斑点を検出できたときの角度群（２θ，ω，χ，φ）を決定する必要がある。その測定結果に基づいて，各回折斑点に相当するミラー指数（ｈｋｌ）を決定でき，さらに，角度群（２θ，ω，χ，φ）の値を用いて，単結晶試料の格子定数を算出することができる。

４軸回折計の構造と，上述の角度群（２θ，ω，χ，φ）の値を用いた格子定数算出方法は，例えば，次の非特許文献１に開示されている。
高良編，実験物理学講座２０「Ｘ線回折」，共立出版，１９８８年，１３３〜１４０頁

上述の４軸ゴニオメータは四つの回転軸，すなわち，２Θ軸，Ω軸，Χ軸及びΦ軸，を利用するものであり，ゴニオメータの構造が複雑である。特に，χサークル２０とχ揺動台２２を利用するχ回転駆動機構の存在がゴニオメータの構造を複雑にしている。もしχ回転を利用することなく格子定数の測定が可能になれば，ゴニオメータの構造を簡素化できて，大きな利点となる。

また，試料をχ回転させると，次のような欠点もある。試料をχ回転させることは，入射Ｘ線に対する試料表面のあおり角を変化させることを意味する。入射Ｘ線と回折Ｘ線を含む平面を回折平面と定義し，試料表面の法線と，この法線を回折平面上に投影したときの線分とのなす角度を「あおり角」と定義すると，試料をχ回転させることで，あおり角が変化することになる。図１において，Φ軸がΩ軸及び２Θ軸と一致する状態をΧ軸の原点（χ＝０度）と定義すると，χ＝９０度のときに，試料１０の表面の法線が回折平面内に来て，このときに試料１０のあおり角がゼロになる。χ回転によってあおり角を変化させると，試料表面上のＸ線照射面積が変化することになる。あおり角の絶対値を大きくすればするほど，Ｘ線照射面積が増加する。試料上の特定の微小領域における格子定数を知りたい場合には，Ｘ線照射面積が大きく変化してしまうと，目的の微小領域以外からの情報も含まれることになって，好ましくない。なお，試料をω回転させることによっても試料上のＸ線照射面積は変化するが，ω回転とχ回転を組み合わせると，Ｘ線照射面積は著しく変化するので，試料表面を回折平面に直交するような位置で固定してχ回転をなくすことにより，Ｘ線照射面積の大きな変化を抑制することができる。

本発明は，上述の問題点を解決するためになされたものであり，その目的は，従来の４軸ゴニオメータよりも簡素な３軸ゴニオメータを用いて格子定数の測定を可能にし，かつ，従来よりも試料表面上のＸ線照射面積の変化を小さくできるような格子定数測定装置及び方法を提供することにある。

本発明の格子定数測定装置は，従来の４軸ゴニオメータのΧ（カイ）軸を固定したものに相当する３軸ゴニオメータを使うとともに，開口の延びる方向が互いに垂直な関係にある二つのスリットを用いることで，ゴニオメータの構成を従来よりも簡素にして格子定数の測定を可能にしたものである。本発明の格子定数測定装置は次の構成を備えている。（ア）単結晶試料を保持可能な試料ホルダー。（イ）前記試料ホルダー上の単結晶試料に入射Ｘ線を照射するＸ線源。（ウ）前記単結晶試料からの回折Ｘ線を検出するＸ線検出器。（エ）前記試料ホルダーと前記Ｘ線検出器の間に配置されている第１スリットであって，前記入射Ｘ線と前記回折Ｘ線とを含む回折平面に平行に延びる開口を備えていて，その開口幅が可変の第１スリット。（オ）前記試料ホルダーと前記Ｘ線検出器の間に配置されている第２スリットであって，前記回折平面に垂直に延びる開口を備えていて，その開口幅が可変の第２スリット。（カ）前記回折平面に垂直な２Θ軸の周りに，前記Ｘ線検出器と前記第１スリットと前記第２スリットを２θ回転させる２θ回転駆動機構。（キ）前記２Θ軸と同軸のΩ軸の周りに前記試料ホルダーをω回転させるω回転駆動機構。（ク）前記回折平面内に存在するΦ軸の周りに前記試料ホルダーをφ回転させるφ回転駆動機構。（ケ）前記単結晶試料からの回折Ｘ線を，前記第１スリットと前記第２スリットを介して前記Ｘ線検出器で検出できる検出状態を作り出すために，前記φ回転駆動機構によって前記試料ホルダーをφ回転させ，前記ω回転駆動機構によって前記試料ホルダーをω回転させ，前記２θ回転駆動機構によって前記Ｘ線検出器と前記第１スリットと前記第２スリットを２θ回転させる，回転制御手段。（コ）前記検出状態における，前記２θ回転駆動機構の回転角度２θと，前記ω回転駆動機構の回転角度ωと，前記φ回転駆動機構の回転角度φとを取得する回転角度取得手段。（サ）前記回転角度取得手段で取得した三つの回転角度２θ，ω，φに基づいて前記単結晶試料の格子定数を算出する格子定数算出手段。

また，本発明の格子定数測定方法は次の段階を備えている。（ア）単結晶試料を保持可能な試料ホルダーと，前記試料ホルダー上の単結晶試料に入射Ｘ線を照射するＸ線源と，前記単結晶試料からの回折Ｘ線を検出するＸ線検出器と，前記試料ホルダーと前記Ｘ線検出器の間に配置されている第１スリットであって前記入射Ｘ線と前記回折Ｘ線とを含む回折平面に平行に延びる開口を備えていてその開口幅が可変の第１スリットと，前記試料ホルダーと前記Ｘ線検出器の間に配置されている第２スリットであって前記回折平面に垂直に延びる開口を備えていてその開口幅が可変の第２スリットと，前記回折平面に垂直な２Θ軸の周りに前記Ｘ線検出器と前記第１スリットと前記第２スリットを２θ回転させる２θ回転駆動機構と，前記２Θ軸と同軸のΩ軸の周りに前記試料ホルダーをω回転させるω回転駆動機構と，前記回折平面内に存在するΦ軸の周りに前記試料ホルダーをφ回転させるφ回転駆動機構とを備えるＸ線回折装置を準備する段階。
（イ）前記試料ホルダーに前記単結晶試料を取り付ける段階。（ウ）前記単結晶試料に前記入射Ｘ線を照射して，前記単結晶試料の任意の結晶格子面からの前記回折Ｘ線が前記第１スリットと前記第２スリットを介して前記Ｘ線検出器で検出されるように，前記２θ回転駆動機構の回転角度２θと，前記ω回転駆動機構の回転角度ωと，前記φ回転駆動機構の回転角度φとからなる角度群（２θ，ω，φ）を決定する段階。（エ）前記単結晶試料の少なくとも３種類の結晶格子面について，前記角度群（２θ，ω，φ）を決定する段階を繰り返す段階。（オ）少なくとも３種類の前記角度群（２θ，ω，φ）に基づいて，前記単結晶試料の格子定数を算出する段階。

さらに，上述の格子定数測定方法において，前記角度群（２θ，ω，φ）を決定する段階は次の段階を含むことができる。（カ）前記単結晶試料の所望のミラー指数の結晶格子面について，前記Ｘ線源のＸ線波長における回折角２θ１を求めて，前記入射Ｘ線に対して前記２Θ軸の周りの初期角度２θ１の位置に前記Ｘ線検出器と前記第１スリットと前記第２スリットを配置する段階。（キ）前記第１スリットの開口幅を第１の値に設定し，前記第２スリットの開口幅を第２の値に設定して，前記回折Ｘ線が前記第１スリットと前記第２スリットを介して前記Ｘ線検出器で検出されるように，前記ω回転駆動機構の回転角度ωと，前記φ回転駆動機構の回転角度φとを決定する粗いω，φ決定段階。（ク）前記第１スリットの開口幅を前記第１の値よりも小さい第３の値に設定し，前記第２スリットの開口幅を前記第２の値よりも小さい第４の値に設定して，前記第１のω，φ決定段階で決定された回転角度ω，φの付近でピークサーチを実施して，ピーク角度ω，φの精度を高める精密なω，φ決定段階。（ケ）前記精密なω，φ決定段階で決定されたピーク角度ω，φの位置において，前記回折Ｘ線が前記第１スリットと前記第２スリットを介して前記Ｘ線検出器で検出されるように，前記２θ回転駆動機構の回転角度２θを決定する段階。

本発明は，従来の４軸ゴニオメータよりも簡素な３軸ゴニオメータを用いて格子定数を測定することができる。また，従来の４軸ゴニオメータのΧ（カイ）軸を固定しているので，従来よりも試料表面上のＸ線照射面積の変化を小さくできる。したがって，微小領域の格子定数測定においては，目的とする微小領域だけからの回折情報に基づいて格子定数を算出することができる。

以下，図面を参照して本発明の実施例を詳しく説明する。図２は本発明の一実施例の格子定数測定装置の斜視図である。この格子定数測定装置は，３軸ゴニオメータを備えたＸ線回折装置で構成されている。３軸ゴニオメータは互いに独立な三つの回転軸線，２Θ軸，Ω軸及びΦ軸，を備えている。このＸ線回折装置はベース２６を備えていて，このベース２６に２θ回転台２８とω回転台３０が回転可能に搭載されている。２θ回転台２８は２Θ軸の周りに回転可能である。その回転角度を２θで表し，その回転を２θ回転と呼ぶことにする。ω回転台３０は２Θ軸と同軸のΩ軸の周りに回転可能である。その回転角度をωで表し，その回転をω回転と呼ぶことにする。

ω回転台３０の上面はΩ軸に垂直であり，この上面にブラケット３２の水平部３８が固定されている。ブラケット３２の直立部４０にはφ回転駆動モータ３４が固定されていて，その出力軸は試料ホルダー３６に固定されている。試料ホルダー３６はφ回転駆動モータ３４によりΦ軸の周りに回転可能である。その回転角度をφで表し，その回転をφ回転と呼ぶことにする。試料ホルダー３６の表面はΦ軸に垂直である。試料ホルダー３６の表面には試料４２を取り付けることができる。３軸ゴニオメータの中心４４は試料４２の表面上に位置する。そして，２Θ軸，Ω軸及びΦ軸は３軸ゴニオメータの中心４４を通過する。

２θ回転台２８には検出器アーム４６が固定されている。検出器アーム４６にはＸ線検出器４８と第１スリット５０と第２スリット５２が固定されている。二つのスリット５０，５２はゴニオメータ中心４４とＸ線検出器４８の間に配置されている。

Ｘ線源５４からの入射Ｘ線５６は試料４２の表面に当たり，試料４２からの回折Ｘ線５８は第１スリット５０と第２スリット５２を通過してＸ線検出器４８で検出される。入射Ｘ線５６と回折Ｘ線５８を含む平面を回折平面と定義すると，この回折平面は２Θ軸及びΩ軸に対して垂直である。そして，Φ軸は回折平面内に存在する。この実施例では回折平面は水平である。第１スリット５０の開口は回折平面に平行に（この実施例では水平方向に）延びている。第２スリット５２の開口は回折平面に垂直に（この実施例では鉛直方向に）延びている。

三つの回転軸，すなわち２Θ軸，Ω軸及びΦ軸，の原点は次のとおりである。２Θ軸は，Ｘ線検出器４８が入射Ｘ線５６の延長線上にあるときを２θ＝０とする。Ω軸は，Φ軸が入射Ｘ線５６に垂直であるときをω＝０とする。Φ軸は，任意の角度位置をφ＝０とすることができる。この３軸ゴニオメータと従来の４軸ゴニオメータとは，次のような関係にある。図１の従来の４軸ゴニオメータにおいて，Φ軸がΩ軸に一致するようなχ揺動台２２の位置をΧ軸の原点（χ＝０）とすると，χ＝９０度の位置にχ揺動台２２を固定して，２Θ軸，Ω軸及びΦ軸だけを可変にしたものが，本発明で使用する３軸ゴニオメータに相当する。

図３は３軸ゴニオメータを使って任意の回折Ｘ線をＸ線検出器の方向に向かせる手法を説明する斜視図である。この図３は，現実の空間（実空間）に存在する入射Ｘ線５６，試料４２及び回折Ｘ線５８と，逆格子空間上のエバルトの反射球６０とを重ね合わせて示したものである。Ｘ線の波長をλとすると，入射Ｘ線５６に平行で大きさが１／λとなるようなベクトルを入射ビームベクトル６２と定義することができて，この入射ビームベクトル６２の原点を試料４２上のＸ線照射点，すなわちゴニオメータ中心４４，にとる。このゴニオメータ中心４４を中心にして半径１／λの球を描くと，これがエバルトの反射球６０となる。逆格子空間の原点は入射ビームベクトル６２の先端点Ｏに位置する。逆格子の任意の格子点Ａがエバルトの反射球６０の表面上に位置するときにＸ線回折が生じる。このとき，回折Ｘ線を表すベクトル６４ａ（これを，回折ビームベクトルと呼ぶ）はゴニオメータ中心４４から格子点Ａ点に向かうベクトルとなる。回折ビームベクトル６４ａから入射ビームベクトル６２をベクトル的に引き算したものが，散乱ベクトル６６ａである。

Ｘ線源とゴニオメータ中心４４とＸ線検出器とを含む平面が検出平面（この実施例ではゴニオメータ中心４４を含む水平面である）であり，試料４２を回転することで，逆格子の格子点Ａを（すなわち，散乱ベクトル６６ａの先端を），エバルトの反射球６０と検出平面とが交差する円６８の上にもってくれば，検出平面上に位置するＸ線検出器で回折Ｘ線５８を検出することができる。このとき，回折平面が検出平面に一致する。そこで，まず，試料４２をΦ軸の周りにφ回転して，散乱ベクトル６６ａを検出平面上にもってきて，これを散乱ベクトル６６ｂとする。Ａ点はＢ点に移動する。試料４２を実空間においてΦ軸の周りにφ回転させると，逆格子は逆格子空間の原点Ｏの周りにφ回転するからである。次に，試料４２をΩ軸の周りにω回転して，散乱ベクトル６６ｂを円６８の上にもってきて，これを散乱ベクトル６６ｃとする。Ｂ点はＣ点に移動する。試料４２を実空間においてΩ軸の周りにω回転させると，逆格子は逆格子空間の原点Ｏの周りにω回転するからである。このときの回折ビームベクトル６４ｃは検出平面上に位置し，実空間上の回折Ｘ線５８も検出平面上に位置する。このように，φ回転とω回転を組み合わせることで，逆格子の任意の格子点Ａ点を円６８の上にもってくることができる。

したがって，原理的には，試料４２を適切に回転すれば，任意の結晶格子面からの回折Ｘ線を，検出平面上に位置するＸ線検出器で検出することが可能になる（ただし，回折Ｘ線の方向が試料表面より下に向くときは検出不能である）。その際，Ｘ線検出器は，２Θ軸の周りに適切に回転して，回折Ｘ線を検出できるような角度２θにもってくる必要がある。したがって，任意の回折Ｘ線について，その回折Ｘ線を検出できたときの角度群（２θ，ω，φ）が決まることになる。

この発明は，第１スリット５０と第２スリット５２を使うことで，角度群（２θ，ω，φ）の決定精度を高めている。第１スリット５０の開口は回折平面（入射Ｘ線５６と回折Ｘ線５８を含む平面であり，検出平面に一致する）に平行に延びていて，その開口幅はＳ１である。この第１スリット５０は可変スリットであり，その開口幅Ｓ１は変更可能である。第２スリット５２の開口は回折平面に垂直に延びていて，その開口幅はＳ２である。この第２スリット５２も可変スリットであり，その開口幅Ｓ２は変更可能である。

図４は第１スリット５０の開口幅Ｓ１と回転角度φの検出精度との関係を示した斜視図である。逆格子の格子点はＣ点に存在し，入射ビームベクトル６２と回折ビームベクトル６４ｃと散乱ベクトル６６ｃは図示の位置にある。回折Ｘ線５８は第１スリット５０と第２スリット５２を通過してＸ線検出器で検出される。ゴニオメータ中心４４を通過するΦ軸の周りに試料を実空間で微小角度Δφだけφ回転させると，逆格子の格子点Ｃは逆格子空間の原点Ｏを通過するΦ軸の周りにΔφだけ回転する。この微小回転によりＣ点は回折平面（円６８で代表される）に対して垂直方向に微小距離だけ移動する。したがって，試料のφ回転により，回折Ｘ線５８は上下に振れることになる。第１スリット５０の開口は回折平面に平行に延びているので，その開口幅Ｓ１を絞ることで，回折Ｘ線５８が検出できるΔφの範囲を定めることができる。すなわち，開口幅Ｓ１によって回転角度φの検出精度が定まることになる。また，散乱ベクトルと試料表面の法線とのなす角度が大きいほど，回転角度φの検出精度が高くなる。

同様に，図５は第２スリット５２の開口幅Ｓ２と回転角度ωの検出精度との関係を示した斜視図である。ゴニオメータ中心４４を通過するΩ軸の周りに試料を実空間で微小角度Δωだけω回転させると，逆格子の格子点Ｃは逆格子空間の原点Ｏを通過するΩ軸の周りにΔωだけ回転する。この微小回転によりＣ点は回折平面（円６８で代表される）の面内で微小距離だけ移動する。したがって，試料のω回転により，回折Ｘ線５８は左右に振れることになる。第２スリット５２の開口は回折平面に垂直に延びているので，その開口幅Ｓ２を絞ることで，回折Ｘ線５８が検出できるΔωの範囲を定めることができる。すなわち，開口幅Ｓ２によって回転角度ωの検出精度が定まることになる。また，回転角度ωを固定して，第２スリット５２をゴニオメータ中心４４の周りに２θ回転させると，第２スリット５２から見れば回折Ｘ線５８が左右に振れることになるので，第２スリット５２の開口幅Ｓ２は，回転角度２θの検出精度も定めていることになる。

図６は回転角度ωの可能な範囲を説明する平面図である。この図６では，入射Ｘ線５６に対する回折Ｘ線５８の角度（回折角）が２θ１であるような結晶格子面７０での回折を考えている。試料４２はゴニオメータ中心４４の周りをω回転する。図６（Ａ）はω＝０°のときに回折Ｘ線５８が検出できるような試料４２を示している。この試料４２は，試料表面に対して結晶格子面７０がθ１だけ時計方向に傾斜しているものである。このとき，試料４２の表面は入射Ｘ線５６に平行になる。ω回転の正方向は，上から見て試料４２を時計方向に回転させる方向にとるものとする。ωが負になると，入射Ｘ線５６が試料４２の側面に当たってしまうので，試料表面からの回折Ｘ線を測定することは不可能になる。図６（Ｂ）はω＝θ１のときに回折Ｘ線５８が検出できるような試料４２を示している。この試料４２は，試料表面に対して結晶格子面７０が平行になっている。図６（Ｃ）はω＝２θ１のときに回折Ｘ線５８が検出できるような試料４２を示している。この試料４２は，試料表面に対して結晶格子面７０がθ１だけ反時計方向に傾斜しているものである。ωが２θ１よりも大きくなると，回折Ｘ線５８が試料４２の内部を通過することになるので，回折Ｘ線５８を検出することは不可能になる。したがって，回折角が２θ１となるような結晶格子面からの回折Ｘ線を探すには，ω回転の角度範囲は０〜２θ１の範囲にする必要がある。

次に，角度群（２θ，ω，φ）を決定する手順を説明する。図７及び図８は，ひとつの結晶格子面（すなわち，１組のミラー指数）について，その回折Ｘ線を探索して回折Ｘ線が検出できたときの角度群（２θ，ω，φ）を決定する手順を示すフローチャートである。図７において，単結晶試料の任意のミラー指数（ｈｋｌ）の結晶格子面について，その回折角２θ１を求める。単結晶試料の材質は既知であり，そのミラー指数を指定すれば，特定のＸ線波長に対して回折角２θ１が決まる。そこで，図２の２θ回転台２８の２Θ軸周りの回転角度２θを２θ１に設定する。第１スリット５０の開口幅Ｓ１は１０ｍｍと広くしておき，第２スリット５２の開口幅Ｓ２も１０ｍｍと広くしておく。試料４２のΩ軸周りの回転角度ωは０°に設定する。この状態で，試料４２をΦ軸の周りにφ回転して，０〜３６０°の範囲で粗スキャンする。その粗スキャンの途中で，Ｘ線検出器４８が回折ピークを検出するかどうかを探索する。回折ピークが見つからないときは，ωを１°だけ増加して，同様の作業を実行する。回折ピークが見つからないでωが２θ１を超えるところまできたら，そのときは，作業を終了する。この場合は，目的のミラー指数の結晶格子面は，ω＝０〜２θ１の範囲の試料回転と，φ＝０〜３６０°の範囲の試料回転の組み合わせでは，回折Ｘ線が検出できる位置にもってくることができなかったことになる。そのときは，別のミラー指数についての回折ピークの探索に移ることになる。

ωが２θ１に達する前のどこかのωにおいて，φ回転の粗スキャンによって回折ピークが出始めたら，その時点でのωとφの値，すなわちω１とφ１，を取得する。その後は，回折ピークが検出される角度群（２θ，ω，φ）を高精度に決定する作業を以下のように実行する。

図３の第２スリット５２の開口幅Ｓ２を１０ｍｍから０．２ｍｍまで狭くする。図７のフローチャートの端子Ｄは図８のフローチャートの端子Ｄにつながっている。図８において，ωをω１−１°に設定する。すなわち，回折ピークが出始めたときのω１よりも１°だけ手前の角度からωの刻みをスタートする。この状態で，試料４２をΦ軸の周りにφ回転して，０〜３６０°の範囲で（あるいは，上述のφ１の付近で）粗スキャンする。その粗スキャンの途中で，回折ピークが見つからないときは，ωを０．１°だけ増加して，同様の作業を実行する。回折ピークが出始めたら，その時点でのωとφの値，すなわちω２とφ２，を取得する。

次に，ωを現在の角度位置（すなわちω２）に固定して，φ２付近でφを精細スキャンして，検出したＸ線強度が最大となるピーク角度の位置φ３を決定し，これを取得する。粗スキャンと精細スキャンの違いは次のとおりである。粗スキャンでは，スキャン速度を速くして，サンプリング幅を比較的広くしてＸ線強度を測定する。一方，精細スキャンでは，スキャン速度を遅くして，サンプリング幅を狭くしてＸ線強度を測定する。

φ３が決定したら，φをφ３に固定して，ω２付近でωを精細スキャンして，検出したＸ線強度が最大となるピーク角度ω３を決定し，これを取得する。

次に，もう一方の第１スリット５０の開口幅Ｓ１を１０ｍｍから０．２ｍｍまで狭くする。そして，ωを上述のω３に設定する。上述のφ３付近でφを精細スキャンしてピーク角度φ４を決定し，これを取得する。そして，φをφ４に固定して，ω３付近でωを精細スキャンして，検出したＸ線強度が最大となるピーク角度ω４を決定し，これを取得する。さらに，第１スリット５０の開口幅Ｓ１を０．１ｍｍまで狭くして，上述のφ４付近でφを精細スキャンしてピーク角度φ５を決定し，これを取得する。φについては，このφ５が最終的な決定角度となる。そして，φをφ５に固定して，ω４付近でωを精細スキャンして，検出したＸ線強度が最大となるピーク角度ω５を決定し，これを取得する。ωについては，このω５が最終的な決定角度となる。

次に，φをφ５に固定して，２θ１付近で２θを精細スキャンして，ピーク角度２θ２を決定し，これを取得する。さらに，第２スリット５２の開口幅Ｓ２を０．０２ｍｍまで狭くして，２θ２付近で２θを精細スキャンして，ピーク角度２θ３を決定し，これを取得する。

以上の手順により，２θ＝２θ３，ω＝ω５，φ＝φ５が決定し，これで，目的のミラー指数（ｈｋｌ）について，回折Ｘ線を検出できた角度群（２θ，ω，φ）が決定した。この実施例で使用したＸ線回折装置は，ゴニオメータの測角精度が，２θ，ω，φについて，それぞれ１０００分の１°である。また，光学系の分解能は１００分の３°である。２θ，ω，φの検出精度は，試料の結晶性にも依存し，試料の結晶性が１００分の３°よりも悪ければ，２θ，ω，φの検出精度は試料の結晶性に依存し，試料の結晶性が１００分の３°よりも良好であれば，２θ，ω，φの検出精度は１００分の３°となる。

次に，別のミラー指数について，同様の手順を実施して，別の角度群（２θ，ω，φ）を決定する。このようにして，少なくとも三つのミラー指数について，好ましくは多くのミラー指数について，角度群（２θ，ω，φ）を決定する。

３種類以上のミラー指数について角度群（２θ，ω，φ）が決定したら，これらの角度群に基づいて単結晶試料の格子定数（ａ，ｂ，ｃ，α，β，γ）を算出できる。その算出式は上述の非特許文献１に記載されている。非特許文献１は４軸ゴニオメータを使う場合の算出式を記載しているが，その算出式において，χ＝９０°とすれば，本発明で使用している３軸ゴニオメータでの算出式となる。

次に，ミラー指数（ｈｋｌ）の選択例を説明する。図９はアルミニウムのミラー指数（ｈｋｌ）とその構造因子の一覧表である。構造因子の大きい順に示してある。回折Ｘ線強度は構造因子に比例するので，図９の一覧表は，回折Ｘ線強度が大きい順にミラー指数を示したものと言える。この中から，適当なものを３種類以上選択して，上述の角度群（２θ，ω，φ）を決定することになる。

図１０は格子定数測定装置の制御系を示すブロック図であり，装置部分は平面図である。２θ回転台２８は２θ回転駆動機構７２により駆動され，ω回転台３０はω回転駆動機構７４により駆動され，試料ホルダー３６はφ回転駆動モータ３４（θ回転駆動機構に相当する）により駆動される。第１スリット５０の開口幅は，その開口幅可変機構８６により調節され，第２スリット５２の開口幅は，その開口幅可変機構８８により調節される。

２θ回転駆動機構７２とω回転駆動機構７４とφ回転駆動モータ３４に対しては，制御装置７８内の回転制御手段８０から駆動信号が出力される。また，２θ回転駆動機構７２に付属する角度センサで検出した２θ信号と，ω回転駆動機構７４に付属する角度センサで検出したω信号と，φ回転駆動モータ３４に付属する角度センサで検出したφ信号は，制御装置７８内の回転角度取得手段８２で取得される。第１スリットの開口幅可変機構８６と第２スリットの開口幅可変機構８８に対しては，制御装置７８内の開口幅制御手段９０から駆動信号が出力される。

制御装置７８内の格子定数算出手段８４は，回転角度取得手段８２で取得した３種類以上の角度群（２θ，ω，φ）に基づいて，単結晶試料の格子定数を算出する。

上述の実施例では，検出した回折Ｘ線のミラー指数が既知であるものとして，角度群（２θ，ω，φ）を決定したが，検出した回折Ｘ線のミラー指数が未知であってもよい。その場合は，３種類以上の回折Ｘ線について，得られた角度群（２θ，ω，φ）に基づいてミラー指数の指数付けの作業をすることになる。

従来の４軸回折計の基本構成を示す斜視図である。 本発明の一実施例の格子定数測定装置の斜視図である。 ３軸ゴニオメータを使って任意の回折Ｘ線をＸ線検出器の方向に向かせる手法を説明する斜視図である。 第１スリット５０の開口幅Ｓ１と回転角度φの検出精度との関係を示した斜視図である。 第２スリット５２の開口幅Ｓ２と回転角度ωの検出精度との関係を示した斜視図である。 回転角度ωの可能な範囲を説明する平面図である。 回折Ｘ線が検出できたときの角度群（２θ，ω，φ）を決定する手順を示すフローチャートである。 図７に示すフローチャートのつづきである。 アルミニウムのミラー指数とその構造因子の一覧表である。 格子定数測定装置の制御系を示すブロック図であり，装置部分は平面図である。

符号の説明

２６ ベース
２８ ２θ回転台
３０ ω回転台
３４ φ回転駆動モータ
３６ 試料ホルダー
４２ 試料
４４ ３軸ゴニオメータの中心
４６ 検出器アーム
４８ Ｘ線検出器
５０ 第１スリット
５２ 第２スリット
５４ Ｘ線源
５６ 入射Ｘ線
５８ 回折Ｘ線
７２ ２θ回転駆動機構
７４ ω回転駆動機構
７８ 制御装置
８０ 回転制御手段
８２ 回転角度取得手段
８４ 格子定数算出手段
８６ 第１スリットの開口幅可変機構
８８ 第２スリットの開口幅可変機構
９０ 開口幅制御手段

Claims (3)

1. 次の構成を備える格子定数測定装置。
   （ア）単結晶試料を保持可能な試料ホルダー。
   （イ）前記試料ホルダー上の単結晶試料に入射Ｘ線を照射するＸ線源。
   （ウ）前記単結晶試料からの回折Ｘ線を検出するＸ線検出器。
   （エ）前記試料ホルダーと前記Ｘ線検出器の間に配置されている第１スリットであって，前記入射Ｘ線と前記回折Ｘ線とを含む回折平面に平行に延びる開口を備えていて，その開口幅が可変の第１スリット。
   （オ）前記試料ホルダーと前記Ｘ線検出器の間に配置されている第２スリットであって，前記回折平面に垂直に延びる開口を備えていて，その開口幅が可変の第２スリット。
   （カ）前記回折平面に垂直な２Θ軸の周りに，前記Ｘ線検出器と前記第１スリットと前記第２スリットを２θ回転させる２θ回転駆動機構。
   （キ）前記２Θ軸と同軸のΩ軸の周りに前記試料ホルダーをω回転させるω回転駆動機構。
   （ク）前記回折平面内に存在するΦ軸の周りに前記試料ホルダーをφ回転させるφ回転駆動機構。
   （ケ）前記単結晶試料からの回折Ｘ線を前記第１スリットと前記第２スリットを介して前記Ｘ線検出器で検出できる検出状態を作り出すために，前記φ回転駆動機構によって前記試料ホルダーをφ回転させ，前記ω回転駆動機構によって前記試料ホルダーをω回転させ，前記２θ回転駆動機構によって前記Ｘ線検出器と前記第１スリットと前記第２スリットを２θ回転させる，回転制御手段。
   （コ）前記検出状態における，前記２θ回転駆動機構の回転角度２θと，前記ω回転駆動機構の回転角度ωと，前記φ回転駆動機構の回転角度φとを取得する回転角度取得手段。
   （サ）前記回転角度取得手段で取得した三つの回転角度２θ，ω，φに基づいて前記単結晶試料の格子定数を算出する格子定数算出手段。
2. 次の段階を備える格子定数測定方法。
   （ア）単結晶試料を保持可能な試料ホルダーと，前記試料ホルダー上の単結晶試料に入射Ｘ線を照射するＸ線源と，前記単結晶試料からの回折Ｘ線を検出するＸ線検出器と，前記試料ホルダーと前記Ｘ線検出器の間に配置されている第１スリットであって前記入射Ｘ線と前記回折Ｘ線とを含む回折平面に平行に延びる開口を備えていてその開口幅が可変の第１スリットと，前記試料ホルダーと前記Ｘ線検出器の間に配置されている第２スリットであって前記回折平面に垂直に延びる開口を備えていてその開口幅が可変の第２スリットと，前記回折平面に垂直な２Θ軸の周りに前記Ｘ線検出器と前記第１スリットと前記第２スリットを２θ回転させる２θ回転駆動機構と，前記２Θ軸と同軸のΩ軸の周りに前記試料ホルダーをω回転させるω回転駆動機構と，前記回折平面内に存在するΦ軸の周りに前記試料ホルダーをφ回転させるφ回転駆動機構とを備えるＸ線回折装置を準備する段階。
   （イ）前記試料ホルダーに前記単結晶試料を取り付ける段階。
   （ウ）前記単結晶試料に前記入射Ｘ線を照射して，前記単結晶試料の任意の結晶格子面からの前記回折Ｘ線が前記第１スリットと前記第２スリットを介して前記Ｘ線検出器で検出されるように，前記２θ回転駆動機構の回転角度２θと，前記ω回転駆動機構の回転角度ωと，前記φ回転駆動機構の回転角度φとからなる角度群（２θ，ω，φ）を決定する段階。
   （エ）前記単結晶試料の少なくとも３種類の結晶格子面について，前記角度群（２θ，ω，φ）を決定する段階を繰り返す段階。
   （オ）少なくとも３種類の前記角度群（２θ，ω，φ）に基づいて，前記単結晶試料の格子定数を算出する段階。
3. 請求項２に記載の格子定数測定方法において，前記角度群（２θ，ω，φ）を決定する段階は次の段階を含むことを特徴とする格子定数測定方法。
   （カ）前記単結晶試料の所望のミラー指数の結晶格子面について，前記Ｘ線源のＸ線波長における回折角２θ１を求めて，前記入射Ｘ線に対して前記２Θ軸の周りの初期角度２θ１の位置に前記Ｘ線検出器と前記第１スリットと前記第２スリットを配置する段階。
   （キ）前記第１スリットの開口幅を第１の値に設定し，前記第２スリットの開口幅を第２の値に設定して，前記回折Ｘ線が前記第１スリットと前記第２スリットを介して前記Ｘ線検出器で検出されるように，前記ω回転駆動機構の回転角度ωと，前記φ回転駆動機構の回転角度φとを決定する粗いω，φ決定段階。
   （ク）前記第１スリットの開口幅を前記第１の値よりも小さい第３の値に設定し，前記第２スリットの開口幅を前記第２の値よりも小さい第４の値に設定して，前記第１のω，φ決定段階で決定された回転角度ω，φの付近でピークサーチを実施して，ピーク角度ω，φの精度を高める精密なω，φ決定段階。
   （ケ）前記精密なω，φ決定段階で決定されたピーク角度ω，φの位置において，前記回折Ｘ線が前記第１スリットと前記第２スリットを介して前記Ｘ線検出器で検出されるように，前記２θ回転駆動機構の回転角度２θを決定する段階。

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