JP2006016580A - 接着剤組成物、それを用いたフィルム状接着剤及び回路接続材料、並びに回路部材の接続構造及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】 十分な接着強度が得られるとともに、高温高湿環境下でも安定した接着強度を得ることが可能な接着剤組成物を提供すること。
【解決手段】 硬化性成分と、下記一般式（１）又は（２）で表されるシラン化合物と、を含有することを特徴とする接着剤組成物。
【化１】

【化２】

［式（１）及び（２）中、Ｒ^１は炭素数２〜１２の直鎖状若しくは分岐状のアルキル基、シクロアルキル基、フェニル基又は置換フェニル基を示し、Ｒ^２、Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５及びＲ^６はそれぞれ独立に炭素数１〜１２の直鎖状若しくは分岐状のアルキル基、シクロアルキル基、フェニル基又は置換フェニル基を示し、ｎは１〜６の整数を示す。］
【選択図】 なし

Description

本発明は、接着剤組成物、それを用いたフィルム状接着剤及び回路接続材料、並びに回路部材の接続構造及びその製造方法に関する。

近年、半導体や液晶ディスプレイなどの分野では、電子部品を固定したり回路接続を行うために各種の接着剤が使用されている。これら半導体や液晶ディスプレイでは、ますます高密度化、高精細化がすすみ、これらの用途に適用される接着剤にも高い接着強度、特に高温高湿環境下（例えば、８５℃、８５％ＲＨ）における優れた接着強度が求められている。

また、液晶ディスプレイとテープキャリアパッケージ（ＴＣＰ）との接続や、フレキシブルプリント基板（ＦＰＣ）とＴＣＰとの接続、ＦＰＣとプリント配線板との接続には、回路接続をより確実に行うために、接着剤中に導電粒子を分散させた異方導電性接着剤が使用されている（例えば、特許文献１〜４参照）。更に、最近では、半導体シリコンチップを基板に実装する場合でも、従来のワイヤーボンドに代えて、半導体シリコンチップをフェイスダウンで基板に直接実装するいわゆるフリップチップ実装が行われており、ここでも異方導電性接着剤の適用が開始されている。
特開昭５９−１２０４３６号公報 特開昭６０−１９１２２８号公報 特開平１−２５１７８７号公報 特開平７−９０２３７号公報

しかしながら、従来の接着剤では、各種基板等の被着体に対する接着強度が必ずしも十分ではなく、特に高温高湿環境下で接着強度が低下するという問題があった。

本発明は、上記従来技術の有する課題に鑑みてなされたものであり、十分な接着強度が得られるとともに、高温高湿環境下でも安定した接着強度を得ることが可能な接着剤組成物、それを用いたフィルム状接着剤及び回路接続材料、並びに回路部材の接続構造及びその製造方法を提供することを目的とする。

上記目的を達成するために、本発明の接着剤組成物は、硬化性成分と、下記一般式（１）又は（２）で表されるシラン化合物と、を含有することを特徴とする。

［式（１）及び（２）中、Ｒ^１は炭素数２〜１２の直鎖状若しくは分岐状のアルキル基、シクロアルキル基、フェニル基又は置換フェニル基を示し、Ｒ^２、Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５及びＲ^６はそれぞれ独立に炭素数１〜１２の直鎖状若しくは分岐状のアルキル基、シクロアルキル基、フェニル基又は置換フェニル基を示し、ｎは１〜６の整数を示す。］

本発明の接着剤組成物は、硬化性成分と、上記一般式（１）又は（２）で表されるシラン化合物とを含有する構成を有することにより、十分な接着強度を得ることができ、且つ、高温高湿環境下でも長期間にわたって安定した接着強度を得ることができる。また、接着温度の低温化及び接着時間の短縮化（これらを合わせて「低温速硬化」という）を図ることができる。更に、本発明の接着剤組成物は、少なくとも表面が金属をはじめとする無機材質で構成される被着体に対して高い接着強度を示し、低温速硬化も可能である。このように表面が無機材質で構成される被着体に対して高い接着強度を有することから、本発明の接着剤組成物は、回路接続材料用として好適である。本発明の接着剤組成物を回路接続材料として用いる場合、低温速硬化が可能となることから、回路部材を接続する際の基板へのダメージや位置ずれを低減することができるとともに、生産効率の向上を図ることができる。

本発明の接着剤組成物において、上記硬化性成分が、ラジカル重合性化合物及びラジカル重合開始剤を含むものであることが好ましい。

かかる接着剤組成物は、いわゆるラジカル硬化型接着剤組成物である。硬化性成分としてラジカル重合性化合物及びラジカル重合開始剤を含むラジカル硬化型接着剤組成物において、上記一般式（１）又は（２）で表されるシラン化合物を含有させることにより、より十分な接着強度を得ることができ、且つ、高温高湿環境下でもより長期間にわたって安定した接着強度を得ることができる。また、かかる接着剤組成物においては、特に、より短時間での接着が可能となり、回路接続材料として用いる場合の接続時の基板へのダメージや位置ずれの低減、及び生産効率の向上をより十分に図ることができる。

また、本発明の接着剤組成物において、上記硬化性成分が、エポキシ樹脂及び該エポキシ樹脂の潜在性硬化剤を含むものであることが好ましい。

このように硬化性成分としてエポキシ樹脂及び該エポキシ樹脂の潜在性硬化剤を含む接着剤組成物において、上記一般式（１）又は（２）で表されるシラン化合物を含有させることにより、より十分な接着強度を得ることができ、且つ、高温高湿環境下でもより長期間にわたって安定した接着強度を得ることができる。

また、本発明の接着剤組成物は、さらにフィルム形成材を含有することが好ましい。フィルム形成材を含有することにより、接着剤組成物をフィルム状に形成することが容易に可能となる。

本発明のフィルム状接着剤は、上記本発明の接着剤組成物をフィルム状に形成してなることを特徴とするものである。

このフィルム状接着剤は、取り扱いが容易であり、基板等の被着体へ容易に設置することができ、接続作業を容易に行うことができる。

本発明の回路接続材料は、第一の回路基板の主面上に第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、第二の回路基板の主面上に第二の回路電極が形成された第二の回路部材とを、上記第一の回路電極と上記第二の回路電極とを対向配置させた状態で接続するための回路接続材料であって、上記本発明の接着剤組成物を含有することを特徴とする。

この回路接続材料は、上記本発明の接着剤組成物を含有することから、無機材質で構成される回路部材に対しても高い接着強度を有しており、回路部材を接着するのに好適である。また、高温高湿環境下でも長期間にわたって安定した接着強度を得ることができる。

また、本発明の回路接続材料は、さらに導電性粒子を含有することが好ましい。これにより、接続する回路電極間の接続信頼性を高めることができるとともに、接続抵抗を低減することができる。

本発明の回路部材の接続構造は、第一の回路基板の主面上に第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、第二の回路基板の主面上に第二の回路電極が形成された第二の回路部材と、上記第一の回路基板の主面と上記第二の回路基板の主面との間に設けられ、上記第一の回路電極と上記第二の回路電極とを対向配置させた状態で上記第一及び第二の回路部材同士を接続する回路接続部材と、を備える回路部材の接続構造であって、上記回路接続部材は、上記本発明の回路接続材料の硬化物からなり、上記第一の回路電極と上記第二の回路電極とが電気的に接続されていることを特徴とする。

この回路部材の接続構造は、回路接続部材が本発明の回路接続材料の硬化物からなることから、接続抵抗が十分に低減されており、接着強度の信頼性に優れ、高温高湿環境下でも長期間にわたって安定した接着強度を得ることができる。

本発明の回路部材の接続構造の製造方法は、第一の回路基板の主面上に第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、第二の回路基板の主面上に第二の回路電極が形成された第二の回路部材と、上記第一の回路基板の主面と上記第二の回路基板の主面との間に設けられ、上記第一の回路電極と上記第二の回路電極とを対向配置させた状態で上記第一及び第二の回路部材同士を接続する回路接続部材と、を備える回路部材の接続構造の製造方法であって、上記第一の回路基板の主面と上記第二の回路基板の主面との間に上記本発明の回路接続材料を配置し、上記第一及び第二の回路部材を介して上記回路接続材料を加熱及び加圧して硬化処理して上記第一の回路部材と上記第二の回路部材とを接続することにより上記回路部材の接続構造を製造することを特徴とする。

この回路部材の接続構造の製造方法によれば、本発明の回路接続材料を用いることにより、低温速硬化が可能となり、回路部材への悪影響が十分に抑制されるとともに、接着強度の信頼性に優れ、高温高湿環境下でも長期間にわたって安定した接着強度を有する回路部材の接続構造を形成することができる。

本発明の接着剤組成物は、十分な接着強度を得ることができ、且つ、高温高湿環境下でも長期間にわたって安定した接着強度を得ることができる。

また、本発明のフィルム状接着剤は、取り扱いが容易であり、基板等の被着体へ容易に設置することができ、接続作業を容易に行うことができる。

更に、本発明の接着剤組成物を用いた回路接続材料は、回路部材（例えば、半導体素子、液晶表示素子）を接着するのに好適であり、かかる回路接続材料を用いて作製された回路部材の接続構造は、接続抵抗が十分に低減されており、接着強度（特に、高温高湿環境下）の信頼性に優れる。また、かかる回路接続材料を用いる回路部材の接続構造の製造方法によれば、低温速硬化が可能であることから、回路部材への悪影響が十分に抑制される。

以下、場合により図面を参照しながら本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。なお、以下の説明において、同一又は相当部分には同一符号を付し、重複する説明は省略する。また、以下の説明において、（メタ）アクリレートとは、アクリレート又はそれに対応するメタクリレートを意味するものとする。

（接着剤組成物及び回路接続材料）
本発明の接着剤組成物は、硬化性成分と、上記一般式（１）又は（２）で表されるシラン化合物と、を含有する。

本発明における硬化性成分とは、熱やエネルギー線等の外部エネルギーにより硬化する性質を有する成分である。かかる硬化性成分としては特に制限されないが、ラジカル重合性化合物及びラジカル重合開始剤の組み合わせと、エポキシ樹脂及び該エポキシ樹脂の潜在性硬化剤の組み合わせと、の少なくとも一方の組み合わせを含んで構成されるものであることが好ましい。

ラジカル重合性化合物は、ラジカルにより重合する官能基を有する物質である。かかるラジカル重合性化合物としては、（メタ）アクリレート、マレイミド化合物、スチレン誘導体等が挙げられる。これらは、１種を単独で、又は２種以上を混合して使用することができる。また、ラジカル重合性化合物は、モノマー、又はオリゴマーのいずれの状態でも使用することができ、モノマーとオリゴマーとを混合して使用してもよい。

（メタ）アクリレート化合物としては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、エテレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、テトラメチレングリコールテトラ（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシ−１，３−ジアクリロキシプロパン、２，２−ビス［４−（アクリロキシメトキシ）フェニル］プロパン、２，２−ビス［４−（アクリロキシエトキシ）フェニル］プロパン、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレートトリシクロデカニル（メタ）アクリレート、トリス（アクリロキシエチル）イソシアヌレート、ウレタン（メタ）アクリレート、イソシアヌール酸エチレンオキシド変性ジアクリレート等が挙げられる。これらは、１種を単独で、又は２種以上を混合して使用することができる。上記（メタ）アクリレート化合物をラジカル重合させることで、（メタ）アクリル樹脂が得られる。

マレイミド化合物は、マレイミド基を少なくとも１個有する化合物である。マレイミド化合物としては、フェニルマレイミド、１−メチル−２，４−ビスマレイミドベンゼン、Ｎ，Ｎ’−ｍ−フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−ｐ−フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ビフェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３−ジメチルビフェニレン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３−ジメチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３−ジエチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルメタンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルプロパンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルエーテルビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルスルホンビスマレイミド、２，２−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、２，２−ビス（３−ｓ−ブチル−３，４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、１，１−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）デカン、４，４’−シクロヘキシリデン−ビス（１−（４−マレイミドフェノキシ）フェノキシ）−２−シクロヘキシルベンゼン、２，２−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパン等が挙げられる。これらは、１種を単独で、２種以上を混合して使用してもよい。

ラジカル重合開始剤としては、過酸化化合物、アゾ系化合物等の加熱により分解して遊離ラジカルを発生するものが挙げられる。これらは目的とする接続温度、接続時間、保存安定性等により適宜選定されるが、高反応性と保存安定性の点から、半減期１０時間の温度が４０℃以上、且つ、半減期１分の温度が１８０℃以下の有機過酸化物、アゾ系化合物が好ましく、半減期１０時間の温度が６０℃以上、且つ、半減期１分の温度が１７０℃以下の有機過酸化物、アゾ系化合物がより好ましい。接続時間を１０秒以下とした場合、ラジカル重合開始剤の配合量は、十分な反応率を得るために、ラジカル重合性化合物と後述の必要に応じて配合されるフィルム形成材との合計１００質量部に対して、０．１〜３０質量部とすることが好ましく、１〜２０質量部とすることがより好ましい。ラジカル重合開始剤の配合量が０．１質量部未満では、十分な反応率を得ることができず、良好な接着強度や小さな接続抵抗が得られにくくなる傾向にある。一方、ラジカル重合開始剤の配合量が３０質量部を超えると、接着剤の流動性が低下したり、接続抵抗が上昇したり、接着剤の保存安定性が低下する傾向にある。

ラジカル重合開始剤の具体例としては、ジアシルパーオキサイド、パーオキシジカーボネート、パーオキシエステル、パーオキシケタール、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイド、シリルパーオキサイド等が挙げられる。また、回路部材の接続端子の腐食を押さえるために、開始剤中に含有される塩素イオンや有機酸は５０００ｐｐｍ以下であることが好ましい。これらの中でもパーオキシエステル、パーオキシケタール、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイド、シリルパーオキサイドから選定されることが好ましく、高反応性が得られるパーオキシエステル、パーオキシケタールから選定されることがより好ましい。これらは、１種を単独で、又は２種以上を混合して使用することができる。

ジアシルパーオキサイドとしては、イソブチルパーオキサイド、２，４−ジクロロベンゾイルパーオキサイド、３，５，５−トリメチルへキサノイルパーオキサイド、オクタノイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ステアロイルパーオキサイド、スクシニツクパーオキサイド、ベンゾイルパーオキシトルエン、ベンゾイルパーオキサイド等が挙げられる。

パーオキシジカーボネートとしては、ジ−ｎ−プロピルパーオキシジカーボネート、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート、ビス（４−ｔ−ブチルシクロへキシル）パーオキシジカーボネート、ジ−２−エトキシメトキシパーオキシジカーボネート、ジ（２−エチルへキシルパーオキシ）ジカーボネート、ジメトキシブチルパーオキシジカーボネート、ジ（３−メチル−３メトキシブチルパーオキシ）ジカーボネート等が挙げられる。

パーオキシエステルとしては、クミルパーオキシネオデカノエート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、１−シクロへキシル−１−メチルエチルパーオキシノエデカノエート、ｔ−へキシルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルへキサノネート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（２−エチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン、１−シクロへキシル−１−メチルエチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−へキシルパーオキシ−２−エチルへキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルへキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシイソブチレート、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロへキサン、ｔ−へキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルへキサノネート、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｍ−トルオイルパーオキシ）へキサン、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルへキシルモノカーボネート、ｔ−へキシルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキシアセテート等が挙げられる。

パーオキシケタールとしては、１，１−ビス（ｔ−へキシルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロへキサン、１，１−ビス（ｔ−へキシルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロへキサン、１，１−（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロドデカン、２，２−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）デカン等が挙げられる。

ジアルキルパーオキサイドとしては、α，α’−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ジイソプロピルベンゼン、ジクミルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）へキサン、ｔ−ブチルクミルパーオキサイド等が挙げられる。

ハイドロパーオキサイドとしては、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド等が挙げられる。

シリルパーオキサイドとしては、ｔ−ブチルトリメチルシリルパーオキサイド、ビス（ｔ−ブチル）ジメチルシリルパーオキサイド、ｔ−ブチルトリビニルシリルパーオキサイド、ビス（ｔ−ブチル）ジビニルシリルパーオキサイド、トリス（ｔ−ブチル）ビニルシリルパーオキサイド、ｔ−ブチルトリアリルシリルパーオキサイド、ビス（ｔ−ブチル）ジアリルシリルパーオキサイド、トリス（ｔ−ブチル）アリルシリルパーオキサイド等が挙げられる。

これらの加熱により遊離ラジカルを発生するラジカル重合開始剤は、単独で又は混合して使用することができ、更に分解促進剤、抑制剤等を混合して用いてもよい。また、これらの開始剤をポリウレタン系、ポリエステル系の高分子物質等で被覆してマイクロカプセル化したものは、可使時間が延長されるために好ましい。

エポキシ樹脂としては、エピクロルヒドリンとビスフェノールＡやＦ、ＡＤ等から誘導されるビスフェノール型エポキシ樹脂、エピクロルヒドリンとフェノールノボラックやクレゾールノボラックから誘導されるエポキシノボラック樹脂やナフタレン環を含んだ骨格を有するナフタレン系エポキシ樹脂、グリシジルアミン、グリシジルエーテル、ビフェニル、脂環式等の１分子内に２個以上のグリシジル基を有する各種のエポキシ化合物等を単独で又は２種以上を混合して用いることが可能である。これらのエポキシ樹脂は、不純物イオン（Ｎａ^＋、Ｃｌ⁻等）や、加水分解性塩素等を３００ｐｐｍ以下に低減した高純度品を用いることがエレクトロンマイグレーション防止のために好ましい。

エポキシ樹脂の潜在性硬化剤としては、イミダゾール系、ヒドラジド系、アミンイミド、ジシアンジアミド等が挙げられる。これらは、単独で又は混合して使用することができ、分解促進剤、抑制剤等を混合して用いてもよい。また、これらの硬化剤をポリウレタン系、ポリエステル系の高分子物質等で被覆してマイクロカプセル化したものは、可使時間が延長されるために好ましい。

潜在性硬化剤の配合量は十分な反応率を得るためにエポキシ樹脂と後述の必要に応じて配合されるフィルム形成材との合計１００質量部に対して、０．１〜６０質量部とすることが好ましく、１〜２０質量部とすることがより好ましい。潜在性硬化剤の配合量が０．１質量部未満では、十分な反応率を得ることができず、良好な接着強度や小さな接続抵抗が得られにくくなる傾向にある。一方、潜在性硬化剤の配合量が６０質量部を超えると、接着剤の流動性が低下したり、接続抵抗が上昇したり、接着剤の保存安定性が低下する傾向にある。

本発明の接着剤組成物に含有されるシラン化合物は、下記一般式（１）又は（２）で表される構造を有するものであり、窒素原子と２以上のシリコン原子とを有し、窒素原子に少なくとも１つのシリコン原子が結合した構造を有するシラン化合物である。

［式（１）及び（２）中、Ｒ^１は炭素数２〜１２の直鎖状若しくは分岐状のアルキル基、シクロアルキル基、フェニル基又は置換フェニル基を示し、Ｒ^２、Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５及びＲ^６はそれぞれ独立に炭素数１〜１２の直鎖状若しくは分岐状のアルキル基、シクロアルキル基、フェニル基又は置換フェニル基を示し、ｎは１〜６の整数を示す。］

ここで、上記Ｒ^１、Ｒ^２、Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５及びＲ^６において、上記シクロアルキル基は、炭素数が４〜８のものであることが好ましく、上記置換フェニル基の置換基は、１価の有機基又はハロゲン原子であることが好ましい。

また、上記式（１）及び（２）において、上記Ｒ^１が炭素数２〜５の直鎖状若しくは分岐状のアルキル基、炭素数４〜８のシクロアルキル基又はフェニル基であり、上記Ｒ^２及びＲ^３がそれぞれ独立に炭素数１〜５の直鎖状若しくは分岐状のアルキル基又はフェニル基であり、上記Ｒ^４、Ｒ^５及びＲ^６がそれぞれ独立にメチル基又はエチル基であることが好ましい。

更に、上記式（１）及び（２）において、上記Ｒ^１がイソプロピル基、ｔ−ブチル基又はフェニル基であり、上記Ｒ^４、Ｒ^５及びＲ^６がそれぞれ独立にエチル基であることが好ましい。

上記式（１）又は（２）で表されるシラン化合物の具体的な構造としては、下記表１〜８に示す、下記一般式（１−１）〜（１−５０）及び（２−１）〜（２−５０）で表される化合物が好ましい例として挙げられる。なお、式（１−１）〜（１−５０）及び（２−１）〜（２−５０）中、Ｍｅはメチル基、Ｅｔはエチル基、Ｐｒｏはｎ−プロピル基、Ｂｕはｎ−ブチル基、Ｐｈはフェニル基をそれぞれ意味する。

上記一般式（１）及び（２）で表されるシラン化合物において、Ｒ^１、Ｒ^２、Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５及びＲ^６のうちの少なくとも１つが炭素数１３以上の直鎖状若しくは分岐状のアルキル基である場合、十分な接着強度が得られない。また、窒素原子にシリコン原子が結合していない場合、保管時に劣化が進行し、接着強度が低下し、回路接続体を製造する際に、回路の接続が困難となる。更に、Ｒ^１、Ｒ^２及びＲ^３がすべてメチル基である場合（例えば、Ｎ−トリメチルシリル―γ―アミノプロピルトリアルキルオキシシラン等）、分解が生じやすく、保存安定性が不十分である。

これらのシラン化合物は単独で用いてもよく、また２種類以上を混合して用いても良い。

本発明の接着剤組成物は、上記硬化性成分及び上記シラン化合物を含有するとともに、更にフィルム形成材を含有することが好ましい。

フィルム形成材とは、液状物を固形化し、構成組成物をフィルム形状とした場合に、そのフィルムの取り扱いが容易で、容易に裂けたり、割れたり、べたついたりしない機械特性等を付与するものであり、通常の状態でフィルムとしての取り扱いができるものである。かかるフィルム形成材としては、フェノキシ樹脂、ポリビニルホルマール樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、キシレン樹脂、ポリウレタン樹脂等が挙げられる。これらの中でも、接着強度、相溶性、耐熱性、機械強度に優れることからフェノキシ樹脂が好ましい。

フェノキシ樹脂は２官能フェノール類とエピハロヒドリンを高分子量まで反応させるか、又は２官能エポキシ樹脂と２官能フェノール類を重付加させることにより得られる樹脂である。具体的には、２官能フェノール類１モルとエピハロヒドリン０．９８５〜１．０１５とをアルカリ金属水酸化物の存在下において非反応性溶媒中で４０〜１２０℃の温度で反応させることにより得ることができる。また、樹脂の機械的特性や熱的特性の点からは、特に２官能性エポキシ樹脂と２官能性フェノール類の配合当量比をエポキシ基／フェノール水酸基＝１／０．９〜１／１．１としアルカリ金属化合物、有機リン系化合物、環状アミン系化合物等の触媒の存在下で沸点が１２０℃以上のアミド系、エーテル系、ケトン系、ラクトン系、アルコール系等の有機溶剤中で反応固形分が５０質量部以下で５０〜２００℃に加熱して重付加反応させて得たものが好ましい。

２官能エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビフェニルジグリシジルエーテル、メチル置換ビフェニルジグリシジルエーテル等が挙げられる。

２官能フェノール類は２個のフェノール性水酸基を持つものであり、例えば、ハイドロキノン類、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤ、ビスフェノールＳ、ビスフェノールフルオレン、メチル置換ビスフェノールフルオレン、ジヒドロキシビフェニル、メチル置換ジヒドロキシビフェニル等のビスフェノール類等が挙げられる。

また、フェノキシ樹脂はラジカル重合性の官能基や、その他の反応性化合物により変性されていてもよい。フェノキシ樹脂は、単独で用いても、２種類以上を混合して用いてもよい。

本発明の接着剤組成物が、フィルム形成材、ラジカル重合性化合物及びラジカル重合開始材を含有する場合、シラン化合物との混合比率は、フィルム形成材、ラジカル重合性化合物及びラジカル重合開始材の合計１００質量部に対してシラン化合物が０．０１〜２５質量部であることが好ましく、０．１〜２０質量部であることがより好ましく、０．５〜１５質量部であることが更に好ましく、１〜１０質量部であることが最も好ましい。シラン化合物の配合量が０．０１質量部未満又は２５質量部を超える場合、接着剤組成物の接着強度が低下する傾向にある。

本発明の接着剤組成物には、更に、アクリル酸、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル及びアクリロニトリルのうちの少なくとも一つをモノマー成分とした重合体又は共重合体を配合することもできる。特に、グリシジルエーテル基を含有するグリシジルアクリレートやグリシジルメタクリレートを含む共重合体系アクリルゴムを併用した場合、応力緩和に優れるので好ましい。これらアクリルゴムの重量平均分子量は、接着剤組成物の凝集力を高める点から２０万以上であることが好ましい。

また、本発明の接着剤組成物には、更に、充填剤、軟化剤、促進剤、老化防止剤、難燃化剤、色素、チキソトロピック剤、フェノール樹脂、メラミン樹脂、イソシアネート類等を配合することもできる。

また、本発明の接着剤には、更に、上記一般式（１）又は（２）で表されるシラン化合物以外の汎用シランカップリング剤を配合しても良い。汎用シランカップリング剤とは、その分子中にアルコキシシラン結合（Ｓｉ−Ｏ−Ｒ）を有する化合物である。かかる汎用シランカップリング剤としては特に制限されないが、例えば、下記一般式（３）〜（８）で表される化合物を使用することができる。

Ｒ^１１−Ｓｉ（ＯＲ^１２）_３ （３）
Ｒ^１１−ＳｉＲ^１３（ＯＲ^１２）_２ （４）
Ｒ^１１−Ｓｉ（Ｒ^１３）_２−ＯＲ^１２ （５）
［式（３）〜（５）中、Ｒ^１１、Ｒ^１２及びＲ^１３はそれぞれ独立に炭素数１〜１２の直鎖状若しくは分岐状のアルキル基、シクロアルキル基、フェニル基又は置換フェニル基を示す。］

Ｆ−Ｒ^２１−Ｓｉ（ＯＲ^２２）_３ （６）
Ｆ−Ｒ^２１−ＳｉＲ^２３（ＯＲ^２２）_２ （７）
Ｆ−Ｒ^２１−Ｓｉ（Ｒ^２３）_２−ＯＲ^２２ （８）
［式（６）〜（８）中、Ｒ^２１は炭素数１〜６のアルキレン基を示し、Ｒ^２２及びＲ^２３はそれぞれ独立に炭素数１〜１２の直鎖状若しくは分岐状のアルキル基、シクロアルキル基、フェニル基又は置換フェニル基を示し、Ｆはウレイド基、３，４−エポキシシクロヘキシル基、グリシジルオキシ基、イソシアネート基、ビニル基、メタクリレート基、アクリレート基又はメルカプト基を示す。］

なお、式（６）〜（８）中のＦがアミノ基である場合の汎用シランカップリング剤も使用可能であるが、接着剤組成物の保存安定性が低下する傾向があるため好ましくない。

以上説明した構成を有する接着剤組成物の使用形態は特に制限されないが、例えば、上記各成分をトルエン、酢酸エチル等の有機溶媒に溶解及び／又は分散させた溶液、或いは、この溶液から溶媒を除去して所定の形状に成形した成形体（例えば、後述するフィルム状接着剤）として使用することができる。

また、上述した接着剤組成物は、回路部材同士を接続するための回路接続材料として使用可能である。このとき、回路接続材料は、導電性粒子を含有することが好ましい。

導電性粒子としては、Ａｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｕ、はんだ等の金属粒子やカーボン等が挙げられ、十分な保存安定性を得るためには、表層はＮｉ、Ｃｕ等の遷移金属類ではなくＡｕ、Ａｇ、白金属の貴金属類が好ましくＡｕがより好ましい。また、Ｎｉ等の遷移金属類の表面をＡｕ等の貴金属類で被覆したものでもよい。また、非導電性のガラス、セラミック、プラスチック等を上記金属等の導電物質で被覆したものも使用でき、この場合にも最外層を貴金属類としたものが好ましい。

導電性粒子として非導電性のプラスチック等を導電物質で被覆したものや、熱溶融金属粒子を用いると、加熱加圧によりこれらの導電性粒子は変形するため、接続時に電極との接触面積が増加し、回路部材の回路端子の厚みばらつきを吸収し接続信頼性が向上する傾向があるので好ましい。

貴金属類の被覆層の厚みは、良好な抵抗を得る観点から、１０ｎｍ以上が好ましい。しかし、Ｎｉ等の遷移金属の上に貴金属類の層を設ける場合は、貴金属類層の欠損や導電性粒子の混合分散時に生じる貴金属類層の欠損等により生じる酸化還元作用で遊離ラジカルが発生し、保存安定性の低下を引き起こす傾向があるため、これを防止する観点から、被覆層の厚みは３０ｎｍ以上が好ましい。なお、被覆層の厚みの上限は特に制限されないが、得られる効果が飽和してくるため、１μｍ以下とすることが好ましい。

導電性粒子の配合量は、接着剤組成物１００体積部に対して０．１〜３０体積部とすることが好ましく、この範囲内で用途に応じて適宜調節することが好ましい。なお、導電性粒子が過剰に存在することによる隣接回路の短絡等を防止する観点から、配合量は０．１〜１０体積部とすることがより好ましい。

（フィルム状接着剤）
図１は、フィルム状接着剤の一実施形態を示す断面図である。図１に示すフィルム状接着剤１は、上述した接着剤組成物をフィルム状に形成してなるものである。このフィルム状接着剤によれば、取り扱いが容易であり、被着体へ容易に設置することができ、接続作業を容易に行うことができる。

なお、フィルム状接着剤１は、接着剤組成物を硬化させたときのＴｇ（ガラス転移温度）が５℃以上異なる２種以上の層からなる多層構成（図示せず）としてもよい。

フィルム状接着剤１は、例えば、接着剤組成物を溶媒に溶解したものを支持体（ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等）上に塗工装置を用いて塗布し、接着剤組成物が硬化しない温度で所定時間熱風乾燥することにより作製することができる。また、フィルム状接着剤１の厚さは、１０〜５０μｍであることが好ましい。

（回路部材の接続構造）
図２は、本発明の回路部材の接続構造の一実施形態を示す概略断面図である。図２に示すように、本実施形態の回路部材の接続構造は、相互に対向する第一の回路部材２０及び第二の回路部材３０を備えており、第一の回路部材２０と第二の回路部材３０との間には、これらを接続する回路接続部材１０が設けられている。

第一の回路部材２０は、回路基板（第一の回路基板）２１と、回路基板２１の主面２１ａ上に形成される回路電極（第一の回路電極）２２とを備えている。なお、回路基板２１の主面２１ａ上には、場合により絶縁層（図示せず）が形成されていてもよい。

一方、第二の回路部材３０は、回路基板（第二の回路基板）３１と、回路基板３１の主面３１ａ上に形成される回路電極（第二の回路電極）３２とを備えている。また、回路基板３１の主面３１ａ上にも、場合により絶縁層（図示せず）が形成されていてもよい。

第一及び第二の回路部材２０，３０としては、電気的接続を必要とする電極が形成されているものであれば特に制限はない。具体的には、液晶ディスプレイに用いられているＩＴＯ等で電極が形成されているガラス又はプラスチック基板、プリント配線板、セラミック配線板、フレキシブル配線板、半導体シリコンチップ等が挙げられ、これらは必要に応じて組み合わせて使用される。このように、本実施形態では、プリント配線板やポリイミド等の有機物からなる材質をはじめ、銅、アルミニウム等の金属やＩＴＯ（indium tin oxide）、窒化ケイ素（ＳｉＮ_Ｘ）、二酸化ケイ素（ＳｉＯ_２）等の無機材質のように多種多様な表面状態を有する回路部材を用いることができる。

回路接続部材１０は、絶縁性物質１１及び導電性粒子７を含有している。導電性粒子７は、対向する回路電極２２と回路電極３２との間のみならず、主面２１ａ，３１ａ同士間にも配置されている。回路部材の接続構造においては、回路電極２２，３２が、導電性粒子７を介して電気的に接続されている。即ち、導電性粒子７が回路電極２２，３２の双方に直接接触している。

ここで、導電性粒子７は、電気的接続を得ることができる導電性を有していれば特に制限はないが、Ａｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｃｏ、はんだ等の金属粒子やカーボン等がある。また、非導電性のガラス、セラミックス、プラスチック等を上記金属等の導電物質で被覆したものも使用できる。このとき、被覆する金属層の厚さは十分な導電性を得るためには１０ｎｍ以上が好ましい。

この回路部材の接続構造においては、上述したように、対向する回路電極２２と回路電極３２とが導電性粒子７を介して電気的に接続されている。このため、回路電極２２，３２間の接続抵抗が十分に低減される。従って、回路電極２２，３２間の電流の流れを円滑にすることができ、回路の持つ機能を十分に発揮することができる。なお、回路接続部材１０が導電性粒子７を含有していない場合には、回路電極２２と回路電極３２とが直接接触することで、電気的に接続される。

回路接続部材１０は後述するように、上記接着剤組成物を含む回路接続材料の硬化物により構成されていることから、回路部材２０又は３０に対する回路接続部材１０の接着強度が十分に高くなり、特に高温高湿環境下において安定した接着強度が得られる。また、回路部材の接続構造では接着強度が十分に高い状態が長期間にわたって持続される。したがって、回路電極２２，３２間の距離の経時的変化が十分に防止され、回路電極２２，３２間の電気特性の長期信頼性を十分に高めることが可能となる。

（回路部材の接続構造の製造方法）
次に、上述した回路部材の接続構造の製造方法について説明する。

先ず、上述した第一の回路部材２０と、フィルム状回路接続材料４０を用意する（図３（ａ）参照）。フィルム状回路接続材料４０は、回路接続材料をフィルム状に成形してなるものである。回路接続材料は、接着剤組成物５と、導電性粒子７とを含有する。ここで、接着剤組成物５には上述した本発明の接着剤組成物が用いられる。以下の説明では、接着剤組成物５における硬化性成分がラジカル重合性化合物及びラジカル重合開始剤である場合について説明する。なお、回路接続材料が導電性粒子７を含有しない場合でも、その回路接続材料は絶縁性接着剤として異方導電性接着に使用でき、特にＮＣＰ（Non-Conductive Paste）と呼ばれることもある。また、回路接続材料が導電性粒子７を含有する場合には、その回路接続材料はＡＣＰ（Anisotropic Conductive Paste）と呼ばれることもある。

フィルム状回路接続材料４０の厚さは、１０〜５０μｍであることが好ましい。フィルム状回路接続材料４０の厚さが１０μｍ未満では、回路電極２２，３２間に回路接続材料が充填不足となる傾向がある。他方、５０μｍを超えると、回路電極２２，３２間の接着剤組成物を十分に排除しきれなくなり、回路電極２２，３２間の導通の確保が困難となる傾向がある。

次に、フィルム状回路接続材料４０を第一の回路部材２０の回路電極２２が形成されている面上に載せる。なお、フィルム状回路接続材料４０が支持体（図示せず）上に付着している場合には、フィルム状回路接続材料４０側を第一の回路部材２０に向けるようにして、第一の回路部材２０上に載せる。このとき、フィルム状回路接続材料４０はフィルム状であり、取り扱いが容易である。このため、第一の回路部材２０と第二の回路部材３０との間にフィルム状回路接続材料４０を容易に介在させることができ、第一の回路部材２０と第二の回路部材３０との接続作業を容易に行うことができる。

そして、フィルム状回路接続材料４０を、図３（ａ）の矢印Ａ及びＢ方向に加圧し、フィルム状回路接続材料４０を第一の回路部材２０に仮接続する（図３（ｂ）参照）。このとき、加熱しながら加圧してもよい。但し、加熱温度はフィルム状回路接続材料４０中の接着剤組成物が硬化しない温度、すなわちラジカル重合開始剤がラジカルを発生する温度よりも低い温度とする。

続いて、図３（ｃ）に示すように、第二の回路部材３０を、第二の回路電極を第一の回路部材２０に向けるようにしてフィルム状回路接続材料４０上に載せる。なお、フィルム状回路接続材料４０が支持体（図示せず）上に付着している場合には、支持体を剥離してから第二の回路部材３０をフィルム状回路接続材料４０上に載せる。

そして、フィルム状回路接続材料４０を加熱しながら、図３（ｃ）の矢印Ａ及びＢ方向に第一及び第二の回路部材２０，３０を介して加圧する。このときの加熱温度は、ラジカル重合開始剤がラジカルを発生可能な温度とする。これにより、ラジカル重合開始剤においてラジカルが発生し、ラジカル重合性化合物の重合が開始される。こうして、フィルム状回路接続材料４０が硬化処理され、本接続が行われ、図２に示すような回路部材の接続構造が得られる。

加熱温度は、例えば、９０〜２００℃とし、接続時間は例えば１秒〜１０分とする。これらの条件は、使用する用途、接着剤組成物、回路部材によって適宜選択され、必要に応じて、後硬化を行ってもよい。

上記のようにして、回路部材の接続構造を製造すると、得られる回路部材の接続構造において、導電性粒子７を対向する回路電極２２，３２の双方に接触させることが可能となり、回路電極２２，３２間の接続抵抗を十分に低減することができる。

また、フィルム状回路接続材料４０の加熱により、回路電極２２と回路電極３２との間の距離を十分に小さくした状態で接着剤組成物５が硬化して絶縁性物質１１となり、第一の回路部材２０と第二の回路部材３０とが回路接続部材１０を介して強固に接続される。即ち、得られる回路部材の接続構造においては、回路接続部材１０は、上記接着剤組成物を含む回路接続材料の硬化物により構成されていることから、回路部材２０又は３０に対する回路接続部材１０の接着強度が十分に高くなり、特に高温高湿条件下において十分に接着強度が高くなる。また、回路部材の接続構造では接着強度が十分に高い状態が長期間にわたって持続される。したがって、得られる回路部材の接続構造は、回路電極２２，３２間の距離の経時的変化が十分に防止され、回路電極２２，３２間の電気特性の長期信頼性に優れる。

なお、上記実施形態では、接着剤組成物５として、少なくとも加熱によりラジカルを発生するラジカル重合開始剤を含むものが用いられているが、このラジカル重合開始剤に代えて、光照射のみでラジカルを発生するラジカル重合開始剤を用いてもよい。この場合、フィルム状回路接続材料４０の硬化処理に際して、加熱に代えて光照射を行えばよい。この他にも、必要に応じて、超音波、電磁波等によりラジカルを発生するラジカル重合開始剤を用いてもよい。また、接着剤組成物５における硬化性成分としてエポキシ樹脂及び潜在性硬化剤を用いてもよい。

また、上記実施形態では、フィルム状回路接続材料４０を用いて回路部材の接続構造を製造しているが、フィルム状回路接続材料４０に代えて、フィルム状に形成されていない回路接続材料を用いてもよい。この場合でも、回路接続材料を溶媒に溶解させ、その溶液を、第一の回路部材２０又は第二の回路部材３０のいずれかに塗布し乾燥させれば、第一及び第二の回路部材２０，３０間に回路接続材料を介在させることができる。

また、導電性粒子７の代わりに、他の導電材料を用いてもよい。他の導電材料としては、粒子状、又は短繊維状のカーボン、ＡｕめっきＮｉ線などの金属線条等が挙げられる。

以下、実施例及び比較例に基づいて本発明をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。

（合成例１：シラン化合物Ａの合成）
３０ｍｌのガラス製反応容器に乾燥窒素を充填し、ここにアミノ基を有するシリルエーテル化合物であるγ−アミノプロピルトリエトキシシラン１．００ｇ（チッソ社製、サイラエースＳ３３０）と、塩基性化合物であるトリエチルアミン０．４９２ｇ（和光純薬工業社製）と、溶媒である脱水ヘキサン１０ｍｌ（和光純薬工業社製）とを加えて、均一になるまで撹拌して混合液を得た。次に、得られた混合液に、アルキル（フェニル）シリルハロリドであるトリイソプロピルシリルクロリド０．８２４ｇ（チッソ社製）を１０分間かけて滴下し、２５℃で４８時間撹拌して反応を終了した。その後、析出したトリエチルアミン塩酸塩をガラスフィルターでろ別し、ヘキサンを留去した。次に、減圧蒸留を行い、下記式（９）で表されるＮ−トリ（イソプロピル）シリル−γ−アミノプロピルトリエトキシシラン（沸点：１８０℃／６７Ｐａ）（シラン化合物Ａ）０．９９ｇを得た。なお、得られたＮ−トリ（イソプロピル）シリル−γ−アミノプロピルトリエトキシシランの赤外線吸収スペクトルを図４に、ＮＭＲスペクトルを図５にそれぞれ示す。

（合成例２：シラン化合物Ｂの合成）
アルキル（フェニル）シリルハロリドに代えて、ジフェニルイソプロピルシリルクロリド１．２３ｇ（塩化イソプロピルマグネシウムとジクロロジフェニルシランからの合成品：第４版実験化学講座２４ 有機合成ＶＩ １４５頁参照）を用いた以外は合成例１と同様にして反応を行い、下記式（１０）で表されるＮ−（ジフェニルイソプロピル）シリル−γ−アミノプロピルトリエトキシシラン（沸点：２５０℃／８０Ｐａ）（シラン化合物Ｂ）１．１２ｇを得た。なお、得られたＮ−（ジフェニルイソプロピル）シリル−γ−アミノプロピルトリエトキシシランの赤外線吸収スペクトルを図６に、ＮＭＲスペクトルを図７にそれぞれ示す。

（合成例３：フィルム形成材Ａの合成）
４，４−（９−フルオレニリデン）−ジフェノール４５ｇと、３，３’，５，５’−テトラメチルビフェノールジグリシジルエーテル５０ｇとをＮ−メチルピロリジオン１０００ｍｌに溶解し、これに炭酸カリウム２１ｇを加え、１１０℃で攪拌した。３時間攪拌後、多量のメタノールに滴下し、生成した沈殿物を濾取してフェノキシ樹脂（フィルム形成材Ａ）７５ｇを得た。得られたフェノキシ樹脂の分子量を、東ソー社製ＧＰＣ８０２０（カラム：東ソー社製ＴＳＫｇｅｌＧ３０００ＨＸＬ及びＴＳＫｇｅｌＧ４０００ＨＸＬ、流速：１．０ｍｌ／ｍｉｎ）により測定した結果、ポリスチレン換算でＭｎ＝１２，５００、Ｍｗ＝３０，３００、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．４２であった。

（合成例４：フィルム形成材Ｂの合成）
窒素導入管、温度計、冷却管及びメカニカルスターラーを取り付けた２リットルの四つ口フラスコに、テトラブロモビスフェノールＡ（ＦＧ−２０００、帝人化成社製）３３３．８３ｇと、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ＹＤ−８１２５、分子蒸留品、エポキシ当量１７２ｇ／当量、東都化成社製）２０５．５６ｇと、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド１２５７ｇとを入れ、窒素雰囲気下で均一になるまで撹拌混合して混合液を得た。次に、得られた混合液に水酸化リチウム０．９４ｇを添加し、温度を徐々に上げながら１２０℃で９時間反応させた。反応の追跡は、一定時間ごとに反応溶液の粘度を測定し、粘度が増加しなくなるまで反応を行った。反応終了後、反応溶液を放冷し、これに活性アルミナ（２００メッシュ）約４２０ｇを加えて一晩放置した。その後、活性アルミナを濾別して、フェノキシ樹脂のＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド溶液を得た。次いで、窒素導入管、温度計、冷却管及びメカニカルスターラーを取り付けた１リットルの四つ口フラスコに、得られたフェノキシ樹脂のＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド溶液８０７．６２ｇと、末端カルボキシル基含有ブタジエン−アクリロニトリル共重合体（Ｈｙｃａｒ ＣＴＢＮＸ１００９−ＳＰ、宇部興産社製）５０．８８ｇとを入れ、撹拌混合しながら十分に窒素置換した。次に、窒素雰囲気下で撹拌混合し、温度を徐々に上げながら溶剤が還流する状態で８．５時間加熱した。冷却後、多量のメタノールに滴下し、生成した沈殿物を濾取してフェノキシ樹脂（フィルム形成材Ｂ）４７０ｇを得た。

［実施例１］
合成例３で得られたフィルム形成材Ａ、トルエン、及び酢酸エチルを、質量比がフィルム形成材Ａ：トルエン：酢酸エチル＝４０：３０：３０となるように混合した混合溶液Ａ１００部と、合成例４で得られたフィルム形成材Ｂ、及びメチルエチルケトンを、質量比がフィルム形成材Ｂ：メチルエチルケトン＝５０／５０となるように混合した混合溶液Ｂ２０質量部と、ラジカル重合性化合物としてのイソシアヌル酸エチレンオキサイド変性ジアクリレート（東亞合成社製、Ｍ−３１３）１０質量部と、ウレタンアクリレート（新中村化学工業社製、ＮＫオリゴＵＡ５１２）４０質量部と、ラジカル重合開始剤としての１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルへキサノネート（日本油脂社製、パーヘキサ２５Ｏ）３質量部と、導電性粒子としてのＮｉ／Ａｕめっきポリスチレン粒子（平均粒径４μｍ）１０質量部と、合成例１で得られたシラン化合物Ａ３質量部とを混合し、接着剤組成物を得た。この接着剤組成物を、厚み５０μｍのＰＥＴフィルム上に塗工し、７０℃で５分間乾燥させて、膜厚２５μｍの接着剤フィルムを得た。

［実施例２］
合成例３で得られたフィルム形成材Ａ、トルエン、及び酢酸エチルを、質量比がフィルム形成材Ａ：トルエン：酢酸エチル＝４０：３０：３０となるように混合した混合溶液Ａ１００質量部と、エポキシ樹脂、及び潜在性硬化剤の混合物としてのマイクロカプセル型潜在性硬化剤を含有する液状エポキシ（ＨＸ３９４１ＨＰ、旭化成工業社製、エポキシ当量１８５）６０質量部と、導電性粒子としてＮｉ／Ａｕめっきポリスチレン粒子（平均粒径４μｍ）１０質量部と、合成例１で得られたシラン化合物Ａ２質量部とを混合し、接着剤組成物を得た。この接着剤組成物を、厚み５０μｍのＰＥＴフィルム上に塗工し、７０℃で５分間乾燥させて、膜厚２５μｍの接着剤フィルムを得た。

［実施例３］
シラン化合物Ａに代えて、合成例２で得られたシラン化合物Ｂ３質量部と汎用シランカップリング剤としてのγ−メタクリロイルプロピルトリメトキシシラン（信越シリコーン社製、ＫＢＭ５０３）５質量部とを用いた以外は実施例１と同様にして、接着剤フィルムを得た。

［実施例４］
シラン化合物Ａに代えて、合成例２で得られたシラン化合物Ｂ２質量部を用いた以外は実施例２と同様にして、接着剤フィルムを得た。

［比較例１］
シラン化合物Ａに代えて、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン３質量部を用いた以外は実施例１と同様にして、接着剤フィルムを得た。

［比較例２］
シラン化合物Ａに代えて、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン２質量部を用いた以外は実施例２と同様にして、接着剤フィルムを得た。

［比較例３］
シラン化合物Ａに代えて、γ−エポキシプロピルトリメトキシシラン３質量部を用いた以外は実施例１と同様にして、接着剤フィルムを得た。

［比較例４］
シラン化合物Ａに代えて、γ−エポキシプロピルトリメトキシシラン２質量部を用いた以外は実施例２と同様にして、接着剤フィルムを得た。

（接続構造の作製１）
バンプ面積５０μｍ×５０μｍ、ピッチ１００μｍ、高さ２０μｍの金バンプを配置したＩＣチップと、厚み１．１ｍｍのガラス上にインジュウム−錫酸化物（ＩＴＯ）を蒸着により形成したＩＴＯ基板（表面抵抗率２０Ω／□以下）とを準備した。このＩＣチップとＩＴＯ基板との間に、実施例１，３及び比較例１，３で得られた接着剤フィルムを配置し、これらを石英ガラスと加圧ヘッドとで挟んで、２００℃、１００ＭＰａ（バンプ面積換算）で１０秒間加熱加圧して、ＩＣチップとＩＴＯ基板との接続を行った。このとき、接着剤フィルムは、あらかじめＩＴＯ基板上に接着剤フィルムの接着面を７０℃、０．５ＭＰａ（バンプ面積換算）で５秒間加熱加圧して貼り付け、その後、ＰＥＴフィルムを剥離してＩＣチップと上記の温度及び圧力条件で接続した。これにより、実施例１，３及び比較例１，３の接着剤フィルムを用いたＩＣ／ＩＴＯ接続構造をそれぞれ作製した。

（接続構造の作製２）
実施例２，４及び比較例２，４の接着剤フィルムを用い、接着剤フィルムとＩＣチップとの接続を２２０℃、１００ＭＰａ（バンプ面積換算）で５秒間加熱加圧することで行った以外は上記接続構造の作製１と同様にして、ＩＣチップとＩＴＯ基板との接続を行った。これにより、実施例２，４及び比較例２，４の接着剤フィルムを用いたＩＣ／ＩＴＯ接続構造をそれぞれ作製した。

（接続抵抗の測定）
上記接続構造の作製１，２により、実施例１〜４及び比較例１〜４の接着剤フィルムを用いたＩＣ／ＩＴＯ接続構造をそれぞれ１０個ずつ作製した。このＩＣ／ＩＴＯ接続構造の接続直後の接続抵抗（初期接続抵抗）と、高温高湿試験（８５℃、８５％ＲＨ）を５００時間行った後の接続抵抗（高温高湿試験後接続抵抗）とを四端子法で測定した。また、４０℃で５日間加熱して劣化させた実施例１〜４及び比較例１〜４の接着剤フィルムを用いて、上記接続構造の作製１，２により、ＩＣ／ＩＴＯ接続構造をそれぞれ１０個ずつ作製した。この劣化後の接着剤フィルムを用いたＩＣ／ＩＴＯ接続構造の接続直後の接続抵抗（劣化後接続抵抗）を四端子法で測定した。測定結果の平均値をそれぞれ表９に示す。なお、１０個のうち１個でも接続抵抗が大きすぎて測定できないものがある場合には、ＯＰＥＮ不良とした。

（高温高湿試験後の外観検査）
上記高温高湿試験を行った後のＩＣ／ＩＴＯ接続構造の接続面を金属顕微鏡で観察した。作製した各１０個のＩＣ／ＩＴＯ接続構造のうち剥離が観察されたもの不良とし、不良数を測定した。その結果を表９に示す。

（接続構造の作製３）
金めっきバンプ（５０μｍ×５０μｍ、バンプ高さ１５μｍ、スペース１０μｍ）付きＩＣチップ（１．０ｍｍ×１０ｍｍ×０．５５ｍｍ）と、０．７ｍｍ厚のガラスとを準備した。このＩＣチップとガラスとの間に、実施例１，３及び比較例１，３で得られた接着剤フィルムを配置し、２００℃、１００ＭＰａ（バンプ面積換算）で３秒間加熱加圧して、ＩＣチップとガラスとの接続を行った。これにより、実施例１，３及び比較例１，３の接着剤フィルムを用いたＩＣ／ガラス接続構造をそれぞれ作製した。

（接続構造の作製４）
実施例２，４及び比較例２，４の接着剤フィルムを用い、２２０℃、１００ＭＰａ（バンプ面積換算）で５秒間加熱加圧することで接続を行った以外は上記接続構造の作製３と同様にして、ＩＣチップとガラスとの接続を行った。これにより、実施例２，４及び比較例２，４の接着剤フィルムを用いたＩＣ／ガラス接続構造をそれぞれ作製した。

（接着強度の測定）
上記接続構造の作製３，４により、実施例１〜４及び比較例１〜４の接着剤フィルムを用いたＩＣ／ＩＴＯ接続構造をそれぞれ１０個ずつ作製した。このＩＣ／ＩＴＯ接続構造について、接続直後のせん断接着強度（初期接着強度）と、高温高湿試験（８５℃、８５％ＲＨ）を１６８時間行った後のせん断接着強度（高温高湿試験後接着強度）とを、ボンドテスタ（Ｄｙｇｅ社製）を用いて測定した。測定結果の平均値をそれぞれ表１０に示す。

表９及び表１０に示した結果から明らかなように、実施例１〜４の接着剤フィルム及びそれを用いた回路部材の接続構造によれば、比較例１〜４の接着剤フィルム及びそれを用いた回路部材の接続構造と比較して、接続抵抗が十分に低減されており、十分な接着強度が得られることが確認された。また、長期間の高温高湿試験後においても接続抵抗と接着強度とが十分に維持され、接続面の外観も良好であることが確認された。

本発明のフィルム状接着剤の一実施形態を示す断面図である。 本発明の回路部材の接続構造の一実施形態を示す概略断面図である。 （ａ）〜（ｃ）はそれぞれ回路部材を接続する一連の工程図である。 Ｎ−トリ（イソプロピル）シリル−γ−アミノプロピルトリエトキシシランの赤外線吸収スペクトルを示す図である。 Ｎ−トリ（イソプロピル）シリル−γ−アミノプロピルトリエトキシシランのＮＭＲスペクトルを示す図である。 Ｎ−（ジフェニルイソプロピル）シリル−γ−アミノプロピルトリエトキシシランの赤外線吸収スペクトルを示す図である。 Ｎ−（ジフェニルイソプロピル）シリル−γ−アミノプロピルトリエトキシシランのＮＭＲスペクトルを示す図である。

符号の説明

１…フィルム状接着剤、５…接着剤組成物、７…導電性粒子、１０…回路接続部材、１１…絶縁性物質、２０…第一の回路部材、２１…回路基板（第一の回路基板）、２１ａ…主面、２２…回路電極（第一の回路電極）、３０…第二の回路部材、３１…回路基板（第二の回路基板）、３１ａ…主面、３２…回路電極（第二の回路電極）、４０…フィルム状回路接続材料。

Claims (9)

1. 硬化性成分と、下記一般式（１）又は（２）で表されるシラン化合物と、を含有することを特徴とする接着剤組成物。
   

   

   

   ［式（１）及び（２）中、Ｒ^１は炭素数２〜１２の直鎖状若しくは分岐状のアルキル基、シクロアルキル基、フェニル基又は置換フェニル基を示し、Ｒ^２、Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５及びＲ^６はそれぞれ独立に炭素数１〜１２の直鎖状若しくは分岐状のアルキル基、シクロアルキル基、フェニル基又は置換フェニル基を示し、ｎは１〜６の整数を示す。］
2. 前記硬化性成分が、ラジカル重合性化合物及びラジカル重合開始剤を含むものであることを特徴とする請求項１記載の接着剤組成物。
3. 前記硬化性成分が、エポキシ樹脂及び該エポキシ樹脂の潜在性硬化剤を含むものであることを特徴とする請求項１又は２記載の接着剤組成物。
4. さらにフィルム形成材を含有することを特徴とする請求項１〜３のうちのいずれか一項に記載の接着剤組成物。
5. 請求項１〜４のうちのいずれか一項に記載の接着剤組成物をフィルム状に形成してなることを特徴とするフィルム状接着剤。
6. 第一の回路基板の主面上に第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、第二の回路基板の主面上に第二の回路電極が形成された第二の回路部材とを、前記第一の回路電極と前記第二の回路電極とを対向配置させた状態で接続するための回路接続材料であって、
   請求項１〜４のうちのいずれか一項に記載の接着剤組成物を含有することを特徴とする回路接続材料。
7. さらに導電性粒子を含有することを特徴とする請求項６記載の回路接続材料。
8. 第一の回路基板の主面上に第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、
   第二の回路基板の主面上に第二の回路電極が形成された第二の回路部材と、
   前記第一の回路基板の主面と前記第二の回路基板の主面との間に設けられ、前記第一の回路電極と前記第二の回路電極とを対向配置させた状態で前記第一及び第二の回路部材同士を接続する回路接続部材と、
   を備える回路部材の接続構造であって、
   前記回路接続部材は、請求項６又は７記載の回路接続材料の硬化物からなり、
   前記第一の回路電極と前記第二の回路電極とが電気的に接続されていることを特徴とする回路部材の接続構造。
9. 第一の回路基板の主面上に第一の回路電極が形成された第一の回路部材と、
   第二の回路基板の主面上に第二の回路電極が形成された第二の回路部材と、
   前記第一の回路基板の主面と前記第二の回路基板の主面との間に設けられ、前記第一の回路電極と前記第二の回路電極とを対向配置させた状態で前記第一及び第二の回路部材同士を接続する回路接続部材と、
   を備える回路部材の接続構造の製造方法であって、
   前記第一の回路基板の主面と前記第二の回路基板の主面との間に請求項６又は７記載の回路接続材料を配置し、
   前記第一及び第二の回路部材を介して前記回路接続材料を加熱及び加圧して硬化処理して前記第一の回路部材と前記第二の回路部材とを接続することにより前記回路部材の接続構造を製造することを特徴とする回路部材の接続構造の製造方法。
   

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