JP2005340150A - 燃料電池電源とその運転方法および燃料電池電源を用いた携帯用電子機器 - Google Patents
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Abstract
しかし、従来の液体燃料を循環使用する燃料電池においては、液体燃料の濃度を検知して所定の濃度に保つ濃度制御機構を用いているので、高濃度の液体燃料を送液するポンプと水を送液するポンプ等の複数のポンプを必要としている。この複数のポンプの使用は、燃料電池電源内のポンプ等の補機が占有するスペースが大きくなり、結果的に燃料電池電源そのものが大型化するという課題がある。
【解決手段】
アノードに供給する液体燃料と水とを1つのポンプで時間分割して供給する手段を備えた燃料電池。
【選択図】図1
Description
Assembly)と、アノード触媒層103とカソード触媒層104の外側にそれぞれアノード拡散層105とカソード拡散層106とが密着した構成となっている。そして、燃料流路板107がアノード拡散層105の外側にさらに配置されている。この燃料流路板107には燃料供給口108と燃料排出口109とを有する燃料流路110が形成されている。
(ここでは酸素ガス)が供給される。送液ポンプによりメタノール水溶液容器から送られたメタノール水溶液は燃料流路板107の燃料供給口108に供給されたメタノール水溶液は燃料流路板107の溝の部分(燃料流路110)を流れる。燃料流路110を流れるメタノール水溶液は燃料流路板107に接しているアノード拡散層105に浸み込むことによって、アノード触媒層103にメタノール水溶液が均一に供給される。なお、アノード触媒層103とアノード拡散層105をまとめてアノード電極(負極)あるいはアノードガス拡散電極ともいうが、ここではアノード120と略称する。同様に、カソード触媒層104とカソード拡散層106をまとめてカソード電極(負極)あるいはカソードガス拡散電極ともいうが、ここではカソード130と略称する。
(H+)、および電子(e-)に解離される。
CH3OH+H2O → CO2+6H++6e-
生成されたプロトンは固体高分子電解質膜102中をアノード120側からカソード
130側に移動し、次の反応式(2)に示す反応に従ってカソード触媒層104上で空気中の酸素ガス(O2)と電子(e-)から水(H2O)を生成する。
6H++3/2O2+6e- → 3H2O
上記反応式(1),反応式(2)の電気化学反応に基づいた全化学反応式は、反応式
(3)式によって表される。DMFCは、(3)式によって化学エネルギーを電気エネルギーに直接変換して起電力を発生する(発電する)。
CH3OH+3/2O2 → CO2+3H2O
しかしながら、DMFC100の燃料流路板107を流れるメタノール水溶液は、そのすべてがアノード拡散層105に浸み込むことはできない。一部のメタノール水溶液は反応式(1)の反応をすることなく燃料流路板107の燃料排出口109からそのまま排出される。そのため、DMFCに供給されたメタノール水溶液の利用効率(反応効率)が低くなることは課題である。この効率を高めるために、燃料流路板107の構造を改良するなどの試みもなされているが、この利用効率を高めるまでには至っていないのが現状である。そこでこの利用効率を高めるために、燃料流路板107の燃料排出口109から排出されたメタノール水溶液をメタノール水溶液の容器にいったん戻し、再び利用する試みもなされた。
(充放電可能なLiイオン二次電池やスーパーキャパシタ等)によって構成されている。電力貯蔵部40は、燃料電池部10の発電により得られた直流電力をDC−DCコンバータ(チョッパ)41で昇圧し、その昇圧された直流電力を充放電可能なLiイオン二次電池やスーパーキャパシタ等の蓄電部42に充電し、蓄電部42に充電された電力を外部負荷に放電して供給するものである。なお、この蓄電部42のLiイオン二次電池やスーパーキャパシタ等は、燃料電池電源1の起動時または燃料電池部10の発電した電力よりも外部回路が必要とする電力が大きいときには放電してその必要電力を供給することができる。また、蓄電部42のリチウムイオン二次電池やスーパーキャパシタは制御部30や送液ポンプ23や空気ブロワ51等の電源(図示しない)に用いられる。酸化剤ガス供給手段50は、空気等の酸化剤ガスを空気ブロワ51によって燃料電池部10に供給するものである。
100に供給されて燃料流路110を通じて燃料排出口109から排出される。そして、この排出されたメタノール水溶液は、生成した炭酸ガスが気液分離部25で除かれた後、送液ポンプ23の出口側配管において送液ポンプ23から交互に供給される水またはメタノール水溶液と混合されて燃料流路板107の燃料供給口108へ再び供給される。燃料流路110を流れるメタノール水溶液は、カーボンペーパーのような多孔質体からなるアノード拡散層105に浸み込み、このアノード拡散層105を介してアノード触媒層103に供給される。このとき、メタノール水溶液は、燃料流路板107の凸部分(燃料流路
110の溝に相当しない部分)に接しているアノード拡散層へもしみ込み、アノード触媒層103に供給される。アノード触媒層103に供給されたメタノール水溶液は、前述した反応式(1)に従って炭酸ガスとプロトンと電子に解離する。生成されたプロトンは固体高分子電解質膜102中をアノード側からカソード側に移動する。このプロトンは前述した反応式(2)に従ってカソード触媒層104上で供給された空気中の酸素ガス成分とカソード触媒層104上の電子と反応して水を生成する。生成した水は、気液分離器52で空気を分離した後、水容器21に回収されてメタノール水溶液の濃度調整用に使用される。また、生成した電子はアノード拡散層103と燃料流路板107を通って電力貯蔵部40に供給される。カソード触媒層104に供給される空気は、酸化剤ガス供給手段50の空気ブロワ51によって空気流路板111の供給口112に供給され、空気流路板111に設けた空気流路114によりカソード拡散層106を介してカソード触媒層104に供給される。供給されたこの空気は、カソード触媒層104で反応して水を生成する。
104の厚みは3〜150μm、特に5〜50μmが好ましい。アノード触媒層103,アノード拡散層105はメタノール等の燃料水溶液と濡れやすくするため、親水処理をしているほうが好ましい。逆にカソード触媒層104及びカソード拡散層106は発生する水の滞留を防ぐ為、撥水処理をしているほうが好ましい。
wt%以上を用いている。なお、送液ポンプ23に時間分割型ポンプを用いた場合は、左右の隔壁の体積で送液する比率が決まるのでメタノール水溶液容器22中のメタノール水溶液の濃度は左右の隔壁の体積比で決まってしまう。
(1)送液ポンプ23を用いてメタノール水溶液または水を送液するときに、メタノール水溶液容器22の出口と送液ポンプ23の入口を結ぶ流路と水溶器21出口と送液ポンプ23の入口を結ぶ流路を送液ポンプ23の入口側に設けた電磁弁24の切り替えタイミングによってメタノール水溶液または水を時間分割して送液する方法。
(2)ポンプの入口に二つ以上の容積を有する圧電ポンプやプランジャポンプ等を用いて、この二つ以上の容積を有するポンプの入口に供給されるメタノール水溶液と水を別々のタイミングで時間分割して送液する方法。
方法(1)に使われる送液ポンプは、液体燃料を送液できるポンプであれば特に制限なしに用いることができる。そのようなポンプとして、(A)ターボ型ポンプ:(A−1)渦巻ポンプ,ディフューザーポンプ等の遠心ポンプ、(A−2)渦巻斜流ポンプ,斜流ポンプ等の斜流ポンプ、(A−3)軸流ポンプ、(B)容積型ポンプ:(B−1)ピストンポンプ,圧電ポンプ,プランジャポンプ,ダイアフラムポンプ等の往復ポンプ、(B−2)歯車ポンプ,スクリューポンプ,ベーンポンプ等の回転ポンプ、(C)特殊ポンプ:渦流ポンプ(カスケードポンプ),気泡ポンプ(エアリフトポンプ),ジェットポンプ等がある。
304Cが閉まる。このとき、流体が流体の入口303から左側の隔壁室内に吸い込まれる。またこのとき、右側の流体の入口側の逆流防止弁304Bが閉まり、流体の出口側にある逆流防止弁304Dが開き、右側の隔壁室内に存在していた流体が外に送り出される。逆にバイモルフ振動子301が左側に移動すると、右側の隔壁室内に存在していた流体が隔壁室内から送り出され、その反対に左側の隔壁室内に流体が入り込む。バイモルフ振動子301は振幅306で周波数に応じて左右へ運動するので、この繰り返しによって、一方向へ送液される送液量は周波数に応じて変動し、高い周波数のときは送液量が多くなる。
(1)構成
102の片側の面へのアノード触媒層103の接合、(2)固体高分子電解質膜102のアノード触媒層103の接合していない面へのカソード触媒層104の接合、によって作製される。アノード触媒層103の固体高分子電解質膜102への接合は、アノード触媒層103表面に5wt%のナフィオン117の水/アルコール混合溶液(溶媒に水,イソプロパノール,ノルマルプロパノールが重量比を20:40:40で混合したものを使用:フルカ ケミカ社製)を約0.5ml 浸透させた後固体高分子電解質膜102の発電
(電極)部分に重ね、約1kgの荷重をかけて80℃で3時間加熱することにより達成される。カソード触媒層104の固体高分子電解質膜102への接合は、カソード触媒層104の表面に5wt%のナフィオン117の水/アルコール混合溶液(溶媒に水,イソプロパノール,ノルマルプロパノールを重量比20:40:40で混合したものを使用:フルカ ケミカ社製)を約0.5ml 浸透させた後このカソード触媒層104を上記固体高分子電解質膜102のアノード触媒層103が接合している面と反対側の面の発電(電極)部分に重ね、約1kgの荷重をかけて80℃で3時間乾燥することにより達成される。
μm,空隙率87%のポリテトラフロロエチレン微粒子で撥水処理したカーボンクロスの片面上に厚み約20μmとなるように塗布し、室温で乾燥した後270℃で3時間焼成して炭素シートを形成した。得られたシートを上記MEAのカソード電極のサイズと同じ形状に切り出してカソード拡散層106とした。
105,カソード触媒層104の上にカソード拡散層106が密着されている。空気流路板111はカソード拡散層106の外側に配置され、空気供給口112と空気排出口113とを有する空気流路114が設けられている。空気は酸化剤ガス供給手段50の空気ブロア51によって供給される。一方、燃料流路板107はアノード拡散層105の外側に配置され、燃料供給口108と燃料排出口109とを有する燃料流路110が設けられている。この燃料流路板107に供給されるメタノール水溶液は、制御部30によって適正濃度範囲になるように制御されている。この制御は、メタノール水溶液容器22の出口と送液ポンプ23(図6に示すポンプ)の入口を結ぶ流路と水溶器21出口と送液ポンプ23の入口を結ぶ流路を送液ポンプ23の入口側に設けた電磁弁24が時間分割するタイミングを制御することによって行うものである。なお、(1)式の反応によりアノードで発生した炭酸ガスをこの電池からスムーズに排出するために、脈動が起き易いタイミングとして電磁弁24の切り替えを1秒間に50回から0.2 回のタイミングで行った。
24を用いないで図7に示す時間分割型圧電送液ポンプのみを用いて行う以外実施例4と全く同じ構成の燃料電池電源を用いて実験を行った。
104の厚みを25μmから15μmに変えた以外実施例11と全く同じ構成の燃料電池電源を用いて実験を行った。
104の厚みを15μmから10μmに変えて、実施例1で用いた炭素粉末を実施例2と同じ発煙硫酸で処理して得られた親水化炭素粉末をアノード触媒層103の担体に用いた以外実施例12と全く同じ構成の燃料電池電源を用いて実験を行った。
[実施例15]から[実施例28]および[比較例2]で用いた燃料電池電源は、以下の条件で実験と、その評価を行った。まず、アノードに供給するメタノール水溶液は、
2Mの濃度になるように維持して0.2ml/minの流量で供給した。カソードに供給する空気は、500ml/min の流量で供給した。次に、上記燃料電池電源の評価は、(i)電圧−電流特性(DMFCの設定温度を70℃とした。)(ii)連続出力特性(DMFCの設定温度を70℃とし、設定電流密度を100mA/cm2とした。)に基づいて行った。
上記(i)と(ii)の特性を評価した結果を[実施例1]から[実施例14]および
[比較例1]の順で以下に示す。
(実施例1)
cm2 の電流密度におけるDMFCの出力電圧は450mVであった。図11に100mA/cm2 の電流密度で連続発電した際の出力電圧の経時変化を示す。図11によれば、このDMFCの出力電圧は5時間連続運転しても、出力電圧は一定で出力電圧の低下は一度も生じなかった。
14]におけるこれらの図は省略し、100mA/cm2 の電流密度におけるDMFCの出力電圧と100mA/cm2 の電流密度で連続発電できた時間をそれぞれ示した。
(実施例2)
(実施例3)
(実施例4)
(実施例5)
(実施例6)
(実施例7)
(実施例8)
(実施例9)
(実施例10)
(実施例11)
(実施例12)
(実施例13)
(実施例14)
(比較例1)
mV程大きかった。これは、実施例3は実施例2で用いたアノード拡散層のカーボンクロス担体をさらに親水化処理した効果によるものである。すなわち、この親水化処理によってアノード拡散層がメタノール水溶液に濡れ易くなって、より多量のメタノール水溶液がアノード触媒層103にスムーズに浸透できたので、反応がより進んで出力電圧がより大きくなったのである。またこの親水化処理によって、アノードで生成した炭酸ガスの気泡はアノード拡散層105内で大きな気泡に成長しないで微小な状態のままアノード拡散層105から離れることができたので、アノードへのメタノール水溶液の供給をスムーズにできるようになり、安定した出力電圧でより長く連続発電することができた。
11の燃料電池電源が連続発電することができた時間は実施例10と同じであった。
12の燃料電池電源が安定した出力電圧で連続発電することができた時間は実施例11と同じであった。上記のように、実施例12と実施例11とを比較した結果、実施例12は、実施例11が実施例10に対して得た効果に加えて、100mA/cm2 の電流密度におけるDMFCの出力電圧が実施例11よりも40mV程大きくすることができた。この効果は、アノード触媒層103の厚みを150μmから200μmに増やすことにより、メタノール水溶液とアノード触媒の接触する面積がさらに一層増えてアノード触媒層103でのメタノールと水の反応がより一層進むことができたので出力電圧が大きくなったものである。又、カソード触媒層104の厚さを25μmから15μmに減らし、酸素の利用効率を高めたことも高出力電圧化に寄与している。
DMFCの出力電圧が実施例11よりも60mV程大きくすることができた。この効果は、アノード触媒層103の厚みを150μmから100μmに減らし、メタノール水溶液とアノード触媒の接触する面積が減ったにも拘わらず、アノード触媒層104のカーボン担体を親水化処理することにより、メタノール水溶液とアノード触媒が接触する機会が増えたことと、カソード触媒層104の厚みが25μmから10μmに減らすことによって酸素がカソード内部まで拡散し、酸素の利用効率が高めることができたので出力電圧が大きくなったものである。
14の燃料電池電源が安定した出力電圧で連続発電することができた時間は実施例13と同じであった。上記のように、実施例14と実施例13とを比較した結果、実施例14は、実施例13が実施例12に対して得た効果が大きく出て、100mA/cm2 の電流密度におけるDMFCの出力電圧が実施例13よりも10mV程大きくすることができた。特に、カソード触媒層の厚さを薄くすることが酸素の利用効率を上げて出力を向上させるのに有効である。
(1)従来の液体燃料を循環使用する燃料電池においては、液体燃料の濃度を検知して所定の濃度に保つ濃度制御機構を用いているので、高濃度の液体燃料を送液するポンプと水を送液するポンプ等の複数のポンプを必要としている。この複数のポンプの使用は、燃料電池電源内のポンプ等の補機が占有するスペースが大きくなり、結果的に燃料電池電源そのものが大型化する。
(2)上記化学式(1)による反応によりアノードで生成した炭酸ガスをスムーズにアノードから排出しないと、アノードにメタノール等の液体燃料を充分に供給することができないので、電池の出力が不安定あるいは低下する。
(3)アノードに供給されたメタノール等の液体燃料がアノード拡散層へ充分浸みこむことができないので出力と燃料の利用率が低下する。
(4)アノードに供給されたメタノール等の液体燃料がアノードでスムーズに反応しないので出力と燃料の利用率が低下する。
(5)カソードに供給された酸素がカソード触媒層内部迄いきわたらないとプロトンの酸化が起こらないので出力と燃料の利用効率が低下する。
(1)メタノール等の液体燃料の濃度を所定の濃度に保つために必要な複数のポンプを設置することが不要になったので、小型軽量化の可能な燃料電池電源とその運転方法および燃料電池電源を用いた携帯用電子機器を提供することができた。
(2)さらに、アノード内の炭酸ガスをスムーズに排出することができたためにアノードにメタノール等の液体燃料を均一に供給することができたので、出力を増すことが可能な燃料電池電源とその運転方法および燃料電池電源を用いた携帯用電子機器を提供することができた。
(3)さらにまた、アノードに供給されたメタノール等の液体燃料がアノード拡散層へ充分浸みこむことができたので、燃料電池電源およびそれを用いた携帯用電子機器の出力と燃料の利用率を増すことが可能な燃料電池電源とその運転方法および燃料電池電源を用いた携帯用電子機器を提供することができた。
(4)さらに、アノード触媒層を厚くしたことによりメタノールと水の反応を行う触媒の量が増えたので、メタノール等の液体燃料の反応が促進されて出力と燃料の利用率を増すことが可能な燃料電池電源とその運転方法および燃料電池電源を用いた携帯用電子機器を提供することができた。
(5)さらに、カソード触媒層を薄くしたことにより酸素が十分カソード触媒層まで拡散して酸素の有効利用が可能となり、出力が増加することが可能な燃料電池電源とその運転方法および燃料電池電源を用いた携帯用電子機器を提供することができた。
(6)さらにまた、燃料電池の反応により発生する炭酸ガスの排出を常にスムーズに行うことができたので、長時間連続的に使用することが可能な燃料電池電源とその運転方法および燃料電池電源を用いた携帯用電子機器を提供することができた。
(7)また、本実施の形態に係る燃料電池電源とその運転方法および燃料電池電源を用いた携帯用電子機器は長時間連続的に使用することができるので、二次電池搭載の携帯電話器,携帯用パーソナルコンピュータ,携帯用オーデイオ,ビジュアル機器、その他の携帯用情報端末に付設するバッテリーチャージャーや、あるいは二次電池を搭載することなくそのまま電源用に内蔵して利用することが可能となった。
302…弾性体モールド、303…流体の入口、304,402…逆流防止弁、305…流体の出口、306,403…振幅、405…流体Aの入口、406…流体Aの出口、
407…流体Bの入口、408…流体Bの出口、500…ノート型パソコン、502,
602…燃料カートリッジ、600…PDA(携帯情報端末)。
Claims (13)
- アノードと、そのアノードに対向して配置されたカソードと、そのアノードとカソードに挟持された固体高分子電解質膜とを有する燃料電池部と、前記アノードに液体燃料と水を供給する液体燃料供給部とを備える燃料電池電源装置であって、
前記液体燃料供給部は、前記アノードに供給する液体燃料と水とを1つのポンプで時間分割して供給する手段であることを特徴とする燃料電池電源装置。 - 前記液体燃料供給部は、電磁弁を用いて1つのポンプで時間分割して前記アノードに液体燃料と水を供給する手段であることを特徴とする請求項1記載の燃料電池電源装置。
- 前記液体燃料供給部は、圧電ポンプを用いて1つのポンプで時間分割して前記アノードに液体燃料と水を供給する手段であることを特徴とする請求項1記載の燃料電池電源装置。
- 前記液体燃料供給部は、プランジャポンプを用いて1つのポンプで時間分割して前記アノードに液体燃料と水を供給する手段であることを特徴とする請求項1記載の燃料電池電源装置。
- 前記アノードに、前記固体高分子電解質膜と接触する側の面にアノード触媒層と、そのアノード触媒層の前記固体高分子電解質膜と接触しない側の面にアノード拡散層と、そのアノード拡散層の外側に液体燃料流路板とを備え、
前記カソードに、前記固体高分子電解質膜と接触する側の面にカソード触媒層と、そのカソード触媒層の前記固体高分子電解質膜と接触しない側の面にカソード拡散層と、そのカソード拡散層の外側に酸化剤ガス流路板とを備え、
前記アノード拡散層は親水化処理されたものであることを特徴とする請求項1記載の燃料電池電源装置。 - 前記アノード触媒層に用いる炭素担体が親水化処理されたものであることを特徴とする請求項1記載の燃料電池電源装置。
- 前記固体高分子電解質膜がアルキレンスルホン酸基導入芳香族炭化水素系電解質膜であり、前記アノード触媒層に用いるバインダがアルキレンスルホン酸基導入芳香族炭化水素系電解質であることを特徴とする請求項1記載の燃料電池電源装置。
- 前記アノード触媒層の厚みを前記カソード触媒層の厚みよりも大きくしたことを特徴とする請求項5記載の燃料電池電源装置。
- 前記カソード触媒層に用いるバインダがアルキレンスルホン酸基導入芳香族炭化水素系電解質であることを特徴とする請求項5記載の燃料電池電源装置。
- 請求項1に記載の燃料電池電源装置をモバイル機器に用いたことを特徴とする携帯用電子機器。
- 請求項10に記載の携帯用電子機器であって、前記携帯用電子機器は、ノート型パソコンであることを特徴とする携帯用電子機器。
- 請求項10に記載の携帯用電子機器であって、前記携帯用電子機器は、携帯情報端末であることを特徴とする携帯用電子機器。
- 請求項10に記載の携帯用電子機器であって、前記携帯用電子機器は、携帯用電話機であることを特徴とする携帯用電子機器。
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