JP2005279438A - マグネシウム系水素貯蔵材料およびその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】 水素貯蔵量が大きく、貯蔵した水素をより低温域で取り出すことのできるマグネシウム系水素貯蔵材料を提供する。また、そのようなマグネシウム系水素貯蔵材料を、高純度で簡便に製造する方法を提供する。
【解決手段】 マグネシウム系水素貯蔵材料は、組成式（Ｍｇ_1-xＭ_x）（ＮＨ₂）₂±_y｛Ｍは、アルカリ元素およびアルカリ土類元素から選ばれる一種以上、０≦ｘ≦０．７５、０≦ｙ≦０．７５｝で表される。あるいは、組成式（Ｍｇ_1-xＭ_x）（ＮＨ）₁±_y｛Ｍは、アルカリ元素およびアルカリ土類元素から選ばれる一種以上、０≦ｘ≦０．７５、０≦ｙ≦０．７５｝で表される。これらのマグネシウム系水素貯蔵材料を、例えば、マグネシウム系水素化物原料に、窒素源となる反応ガスを、熱および機械的エネルギーの少なくとも一方を加えながら反応させ、ＮＨ結合を生成させて製造する。
【選択図】 なし

Description

本発明は、水素を貯蔵することのできるマグネシウム系水素貯蔵材料、およびその製造方法に関する。

近年、二酸化炭素の排出による地球の温暖化等の環境問題や、石油資源の枯渇等のエネルギー問題から、クリーンな代替エネルギーとして水素エネルギーが注目されている。水素エネルギーの実用化にむけて、水素を安全に貯蔵、輸送する技術の開発が重要となる。水素の貯蔵方法にはいくつかの候補があるが、なかでも水素を貯蔵することのできる水素貯蔵材料を用いる方法が有望である。水素貯蔵材料として、活性炭、フラーレン、ナノチューブ等の炭素材料や、種々の金属水素化物が知られている。

例えば、マグネシウムは、水素と反応してＭｇＨ₂なる水素化物を生成する。マグネシウムは、軽量で、水素貯蔵量が大きい。このため、マグネシウム系の材料は、水素貯蔵材料の一つとして期待されている。（例えば、非特許文献１参照。）
大角泰章著，「新版 水素吸蔵合金−その物性と応用−」， 株式会社アグネ技術センター，１９９９年２月５日，ｐ．１４１−１６２

しかしながら、マグネシウムやマグネシウム合金の水素化物から水素を取り出すためには、３５０℃程度まで昇温する必要がある。また、水素の吸蔵、放出速度も極めて遅い。したがって、マグネシウム等の水素化物を、水素貯蔵材料として実用化するためには、水素放出特性のさらなる改良が必要となる。

本発明は、このような実状を鑑みてなされたものであり、マグネシウムの利点を生かしつつ水素放出特性を向上させることで、水素貯蔵量が大きく、貯蔵した水素をより低温域で取り出すことのできるマグネシウム系水素貯蔵材料を提供することを課題とする。また、そのようなマグネシウム系水素貯蔵材料を、高純度で簡便に製造する方法を提供することを課題とする。

（１）本発明の第一のマグネシウム系水素貯蔵材料は、組成式（Ｍｇ_1-xＭ_x）（ＮＨ₂）₂±_y｛Ｍは、アルカリ元素およびアルカリ土類元素から選ばれる一種以上、０≦ｘ≦０．７５、０≦ｙ≦０．７５｝で表されることを特徴とする（請求項１に対応）。また、本発明の第二のマグネシウム系水素貯蔵材料は、組成式（Ｍｇ_1-xＭ_x）（ＮＨ）₁±_y｛Ｍは、アルカリ元素およびアルカリ土類元素から選ばれる一種以上、０≦ｘ≦０．７５、０≦ｙ≦０．７５｝で表されることを特徴とする（請求項２に対応）。

これら本発明のマグネシウム系水素貯蔵材料は、アミド（−ＮＨ₂）あるいはイミド（−ＮＨ）におけるＮＨ結合（Ｎ−Ｈ、Ｎ＝Ｈ）により水素を貯蔵する。これらは、水素放出時に安定なマグネシウム系窒化物を生成する。このため、相対的に水素化物相が、従来のマグネシウム合金等の水素化物と比較して、熱的に不安定な状態になり易い。このため、本発明のマグネシウム系水素貯蔵材料は、水素を放出し易い。つまり、より低温域にて水素を取り出すことができる。

また、マグネシウムの一部が、アルカリ元素およびアルカリ土類金属元素（マグネシウムを除く）から選ばれる一種以上の元素（Ｍ）で置換された場合には、水素放出速度がより大きくなる。これは、マグネシウム（Ｍｇ）の一部がＭで置換されることにより、ＭｇからＮＨ_nクラスターへの電荷移動が抑制されるためと考えられる。この電荷移動が抑制されると、熱的に不安定な状態となり、水素がより放出され易くなる。また、置換元素Ｍが、マグネシウムよりも軽い元素（リチウム、ベリリウム）の場合には、単位重量当たりの水素貯蔵量もより大きくなる。このように、本発明のマグネシウム系水素貯蔵材料は、大量の水素を貯蔵できるとともに、貯蔵した水素をより低温域で放出する。

（２）上記本発明のマグネシウム系水素貯蔵材料の製造方法は、特に限定されるものではない。例えば、以下に示す本発明の製造方法によれば、上記本発明のマグネシウム系水素貯蔵材料を、高純度で簡便に製造することができる。すなわち、本発明のマグネシウム系水素貯蔵材料の第一の製造方法は、マグネシウムと、必要に応じてアルカリ元素およびアルカリ土類元素から選ばれる一種以上の元素と、を含むマグネシウム系水素化物原料に、窒素源となる反応ガスを、熱および機械的エネルギーの少なくとも一方を加えながら反応させ、ＮＨ結合を生成させることを特徴とする（請求項３に対応）。また、本発明のマグネシウム系水素貯蔵材料の第二の製造方法は、マグネシウムと、必要に応じてアルカリ元素およびアルカリ土類元素から選ばれる一種以上の元素と、を含むマグネシウム系窒化物原料に、水素源となる反応ガスを、熱および機械的エネルギーの少なくとも一方を加えながら反応させ、ＮＨ結合を生成させることを特徴とする（請求項４に対応）。さらに、本発明のマグネシウム系水素貯蔵材料の第三の製造方法は、マグネシウムと、必要に応じてアルカリ元素およびアルカリ土類元素から選ばれる一種以上の元素と、を含む水素化物および窒化物からなるマグネシウム系混合原料に、アンモニアガスを熱および機械的エネルギーの少なくとも一方を加えながら反応させ、ＮＨ結合を生成させることを特徴とする（請求項５に対応）。

これら本発明の製造方法では、マグネシウム等の水素化物、マグネシウム等の窒化物を適宜原料として使用し、この原料と所定の反応ガスとを、熱および機械的エネルギーの少なくとも一方を加えながら反応させる。本発明の製造方法では、製造される水素貯蔵材料の成分になる原料と反応ガスとを直接反応させる。このため、溶液等から複雑な反応工程を経て合成する方法に比べて、不純物が入り難い。よって、反応後に精製工程等の付加的な工程は必要ない。このように、本発明の製造方法によれば、高純度のマグネシウム系水素貯蔵材料を、簡便に得ることができる。また、本発明の製造方法は、本発明のマグネシウム系水素貯蔵材料を容易に大量生産することができるため、実用的である。

本発明のマグネシウム系水素貯蔵材料によれば、大量の水素を貯蔵できるとともに、貯蔵した水素をより低温域で取り出すことができる。したがって、本発明のマグネシウム系水素貯蔵材料は、例えば、燃料電池に供給する水素の貯蔵媒体等として有用である。また、本発明の製造方法によれば、このようなマグネシウム系水素貯蔵材料を、高純度で簡便に製造することができる。

以下、本発明のマグネシウム系水素貯蔵材料およびその製造方法について詳細に説明する。

〈マグネシウム系水素貯蔵材料〉
本発明の第一のマグネシウム系水素貯蔵材料は、組成式（Ｍｇ_1-xＭ_x）（ＮＨ₂）₂±_y｛Ｍは、アルカリ元素およびアルカリ土類元素から選ばれる一種以上、０≦ｘ≦０．７５、０≦ｙ≦０．７５｝で表される。また、本発明の第二のマグネシウム系水素貯蔵材料は、組成式（Ｍｇ_1-xＭ_x）（ＮＨ）₁±_y｛Ｍは、アルカリ元素およびアルカリ土類元素から選ばれる一種以上、０≦ｘ≦０．７５、０≦ｙ≦０．７５｝で表される。

上記二つの組成式において、Ｍｇの置換元素であるＭは、アルカリ元素（Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｆｒ）、およびアルカリ土類元素（Ｂｅ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｒａ）のうちの一種でもよく、二種以上であってもよい。実用性を考慮すれば、ＭはＬｉ、Ｎａ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａから選ばれる一種以上であることが望ましい。なかでも、軽量でＭｇと固溶し易いという理由から、ＭをＬｉとするとよい。

Ｍによる置換割合ｘの範囲は０≦ｘ≦０．７５とする。０≦ｘ≦０．５とするとより好適である。また、ｙの範囲は０≦ｙ≦０．７５とする。０≦ｙ≦０．５とするとより好適である。例えば、好適な態様として、ｘ＝０かつｙ＝０の態様、つまりＭｇ（ＮＨ₂）₂、ＭｇＮＨが挙げられる。

ｘ＝０かつｙ＝０の態様［Ｍｇ（ＮＨ₂）₂、ＭｇＮＨ］であっても、水素放出温度を低温化することができる。しかし、Ｍｇの一部をＭで置換することにより、価数バランスを不安定化させ、水素放出温度をより低温化させることができる。ｘの値が大きくなると、水素放出速度は大きくなる。また、ＭがＭｇよりも軽いＬｉ、Ｂｅの場合には、単位重量当たりの水素貯蔵量も大きくなる。一方、ｙの値は、Ｍの価数や上記置換割合ｘの値により変化する。これは、２価のＭｇと置換元素Ｍとを組み合わせた場合、Ｍｇ原子とＭ原子との合成価数でＮＨ_nクラスターとのバランスをとるからである。したがって、ｙの値はｘの値に応じて適宜決定される。

また、本発明のマグネシウム系水素貯蔵材料は、単独で用いてもよく、また、触媒能を有する物質と混合して用いてもよい。触媒能を有する物質としては、例えば、Ｔｉ、Ｖ、Ｎｉ等の遷移金属や、それらの化合物（ＴｉＨ₂、ＶＨ₂、ＺｒＨ₂、ＭｇＨ₂、ＬｉＨ、ＮａＨ、ＣａＨ₂等の水素化物等）が挙げられる。触媒能を有する物質により、本発明のマグネシウム系水素貯蔵材料から放出された水素原子は、水素分子となり易い。そのため、同材料の表面近傍の水素濃度は低下し、水素の放出が促進されると考えられる。したがって、触媒能を有する物質を併用することで、より好適な条件で水素を取り出すことができる。

〈マグネシウム系水素貯蔵材料の製造方法〉
上記本発明のマグネシウム系水素貯蔵材料の製造方法は、特に限定されるものではない。以下、好適な製造方法として、本発明の三種類の製造方法について各々順に説明する。

（１）第一製造方法
本発明の第一の製造方法は、マグネシウムと、必要に応じてアルカリ元素およびアルカリ土類元素から選ばれる一種以上の元素と、を含むマグネシウム系水素化物原料に、窒素源となる反応ガスを、熱および機械的エネルギーの少なくとも一方を加えながら反応させ、ＮＨ結合を生成させる。

マグネシウム系水素化物原料は、マグネシウム水素化物（ＭｇＨ₂）、アルカリ元素およびアルカリ土類元素から選ばれる一種以上の元素（以下、本実施形態において「置換元素」、または「Ｍ」と称す。）の水素化物（ＭＨ_n等）、マグネシウムと置換元素との合金（以下、本実施形態において「マグネシウム合金」と称す。）の水素化物を含む。これらの水素化物は、マグネシウム等を、所定の温度、水素圧力の状態で所定時間保持して製造すればよい。そして、所望のマグネシウム系水素貯蔵材料の組成に応じて、これらの水素化物から適宜選択して、マグネシウム系水素化物原料とすればよい。例えば、置換元素を含まないＭｇ（ＮＨ₂）₂、ＭｇＮＨを製造する場合には、ＭｇＨ₂を用いればよい。また、マグネシウムの一部が置換元素で置換された（Ｍｇ_1-xＭ_x）（ＮＨ₂）₂±_y、（Ｍｇ_1-xＭ_x）（ＮＨ）₁±_yを製造する場合には、ＭｇＨ₂とＭＨ_n等との混合物、あるいはマグネシウム合金の水素化物を用いればよい。

窒素源として用いる反応ガスは、マグネシウム系水素化物原料と反応してＮＨ結合を生成できるものであればよく、窒素ガス、アンモニアガス等を使用すればよい。特に、反応を促進させるという観点から、アンモニアガスが好適である。

マグネシウム系水素化物原料と反応ガスとの反応は、熱および機械的エネルギーの少なくとも一方を加えて行う。例えば、加熱により反応させる場合には、反応セル内にマグネシウム系水素化物原料を入れ、反応ガスを所定圧まで導入した後、加熱して所定時間保持すればよい。加熱温度は、反応ガス圧等にもよるが、実用的な反応速度で反応を進行させるためには、３００℃以上とするとよい。

また、機械的エネルギーを加えて反応させる場合には、所定の処理装置内にマグネシウム系水素化物原料を入れ、反応ガスを所定圧まで導入した後、メカニカルミリング処理、メカニカルグライディング処理、メカニカルアロイング処理等の機械的処理を行えばよい。処理装置としては、遊星ボールミル、振動ボールミル、ジェットミル、ハンマーミル等を用いればよい。機械的処理の諸条件は、使用する装置、反応させる試料の量等に応じて、適宜決定すればよい。機械的処理を行うと、マグネシウム系水素化物原料に機械的エネルギーが加わり、内側の新生面が表出する。このため反応がより活性化する。

（２）第二製造方法
本発明の第二の製造方法は、マグネシウムと、必要に応じてアルカリ元素およびアルカリ土類元素から選ばれる一種以上の元素と、を含むマグネシウム系窒化物原料に、水素源となる反応ガスを、熱および機械的エネルギーの少なくとも一方を加えながら反応させ、ＮＨ結合を生成させる。

本製造方法と上記第一製造方法との相違点は、マグネシウム系水素化物原料に代え、マグネシウム系窒化物原料を用いる点、および窒素源となる反応ガスに代え、水素源となる反応ガスを用いる点である。それ以外は、上記第一製造方法と同じであるため、ここでは相違点のみ説明する。

マグネシウム系窒化物原料は、マグネシウム窒化物（Ｍｇ₃Ｎ₂等）、置換元素の窒化物（Ｍ_nＮ_m等）、マグネシウム合金の窒化物を含む。これらの窒化物は、マグネシウム等を、所定の温度、窒素圧力の状態で所定時間保持して製造すればよい。そして、所望のマグネシウム系水素貯蔵材料の組成に応じて、これらの窒化物から適宜選択して、マグネシウム系窒化物原料とすればよい。例えば、置換元素を含まないＭｇ（ＮＨ₂）₂、ＭｇＮＨを製造する場合には、Ｍｇ₃Ｎ₂等を用いればよい。また、マグネシウムの一部が置換元素で置換された（Ｍｇ_1-xＭ_x）（ＮＨ₂）₂±_y、（Ｍｇ_1-xＭ_x）（ＮＨ）₁±_yを製造する場合には、Ｍｇ₃Ｎ₂等とＭ_nＮ_m等との混合物、あるいはマグネシウム合金の窒化物を用いればよい。

水素源として用いる反応ガスは、マグネシウム系窒化物原料と反応してＮＨ結合を生成できるものであればよく、水素ガス、アンモニアガス等を使用すればよい。特に、反応を促進させるという観点から、アンモニアガスが好適である。

（３）第三製造方法
本発明の第三の製造方法は、マグネシウムと、必要に応じてアルカリ元素およびアルカリ土類元素から選ばれる一種以上の元素と、を含む水素化物および窒化物からなるマグネシウム系混合原料に、アンモニアガスを熱および機械的エネルギーの少なくとも一方を加えながら反応させ、ＮＨ結合を生成させる。

本製造方法と上記第一製造方法との相違点は、マグネシウム系水素化物原料に代え、マグネシウム系混合原料を用いる点、および反応ガスをアンモニアガスに限定した点である。それ以外は、上記第一製造方法と同じであるため、ここでは相違点のみ説明する。

本製造方法で使用するマグネシウム系混合原料は、マグネシウム等の水素化物および窒化物からなる。つまり、上記マグネシウム系水素化物原料、およびマグネシウム系窒化物原料に含まれる水素化物および窒化物から、適宜選択、混合して混合原料とすればよい。また、反応ガスは、窒素源と水素源との両方を兼ねるアンモニアガスとする。

（４）その他
上記（１）〜（３）に説明した第一〜第三の製造方法において、さらに、反応活性剤を添加して反応を行うことが望ましい。すなわち、原料および反応ガスに加え、反応活性剤を添加して反応を行う。反応活性剤を添加することにより、反応がより活性化され、反応速度が大きくなる。よって、より短時間で所望のマグネシウム系水素貯蔵材料を得ることができる。反応活性剤としては、例えば、ヨウ素、ヨウ素化合物等が好適である。

以上、本発明のマグネシウム系水素貯蔵材料およびその製造方法の実施形態を説明した。しかし、本発明のマグネシウム系水素貯蔵材料およびその製造方法は、上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、当業者が行い得る変更、改良等を施した種々の形態にて実施することができる。

上記実施形態に基づいて、本発明のマグネシウム系水素貯蔵材料を六種類製造した。以下、マグネシウム系水素貯蔵材料の製造等について説明する。

（１）実施例１
上記第一製造方法により、Ｍｇ（ＮＨ₂）₂を製造した。反応は、加熱により行った。まず、原料となるＭｇＨ₂粉末をメノウ乳鉢にて粉砕し、モリブデン製るつぼに入れた。そして、ＭｇＨ₂粉末が入ったるつぼを、ステンレス製の反応セルに入れ密閉した。次に、反応セル内を真空排気して１０^-4Ｐａ程度の真空度にした後、１１０℃に昇温し、ＭｇＨ₂粉末に吸着しているガスを脱ガスした。脱ガスを１時間行った後、反応ガスとしてアンモニアガスを０．３ＭＰａとなるまで導入した。次いで、反応セルを４００℃に昇温し、そのまま５０時間保持して、ＭｇＨ₂粉末とアンモニアガスとを反応させた。その後、反応セルから反応後の試料を取り出し、その試料を粉末法によるＸ線回折測定により同定した。図１に、原料のＭｇＨ₂粉末および反応後の試料のＸ線回折プロファイルを示す。なお、図１には、後述する実施例２で得られた試料のＸ線回折プロファイルも併せて示す。図１に示すように、得られた試料は、純度９９％以上のＭｇ（ＮＨ₂）₂であることが確認された。また、得られたＭｇ（ＮＨ₂）₂を別のセルに入れ昇温し、水素放出挙動をガスクロマトグラフで調べた。その結果、２００℃にて水素が大量に放出されることが確認された。

（２）実施例２
上記第二製造方法により、ＭｇＮＨを製造した。なお、原料をＭｇ₃Ｎ₂粉末に変更した以外は、実施例１の製造方法と同様に製造した。得られた試料をＸ線回折測定により同定したところ、前出図１に示すように、反応後の試料は高純度のＭｇＮＨであることが確認された。また、得られたＭｇＮＨの水素放出挙動を、実施例１と同様にして調べた。その結果、３００℃にて水素が大量に放出されることが確認された。

（３）実施例３
反応活性剤としてヨウ素粉末を用い、上記第一製造方法によりＭｇ（ＮＨ₂）₂を製造した。すなわち、ＭｇＨ₂粉末をるつぼに入れた後、ヨウ素粉末を添加した。そして、両粉末が入ったるつぼを反応セルに入れ密閉した。それ以外は、実施例１の製造方法と同様に製造した。但し、本製造方法では、反応セルを４００℃に昇温した後、１０時間保持して反応させた。その結果、高純度のＭｇ（ＮＨ₂）₂が得られた。つまり、本製造方法では、反応活性剤を用いたため、実施例１よりも反応時間を短縮することができた。また、得られたＭｇ（ＮＨ₂）₂にＬｉＨを混合し、実施例１と同様にして水素放出挙動を調べた。その結果、２００℃以下で水素が放出されることが確認された。

（４）実施例４
上記第一製造方法により、Ｍｇ（ＮＨ₂）₂を製造した。反応は、メカニカルミリング処理により行った。まず、原料となるＭｇＨ₂粉末を処理容器に入れ密閉した。次に、処理容器内を真空排気して１０^-4Ｐａ程度の真空度にした後、１１０℃に昇温し、ＭｇＨ₂粉末に吸着しているガスを脱ガスした。脱ガスを１時間行った後、反応ガスとしてアンモニアガスを１ＭＰａとなるまで導入した。次いで、遊星ボールミルＰ−５（フリッチェ社製）によりメカニカルミリング処理を行った。メカニカルミリング処理は、モーター回転速度３００ｒｐｍにて、１時間行った。その後、処理容器から反応後の試料を取り出し、その試料をＸ線回折測定により同定した。得られた試料は、高純度のＭｇ（ＮＨ₂）₂であることが確認された。

（５）実施例５
上記第二製造方法により、（Ｍｇ_0.5Ｌｉ_0.5）（ＮＨ₂）_1.5を製造した。反応は、加熱により行った。まず、Ｍｇ_0.5Ｌｉ_0.5合金粉末を、ステンレス製の反応セルに入れ密閉し、窒化処理を行って、原料となるマグネシウム合金の窒化物を生成した。窒化処理は、窒素ガス圧１ＭＰａ、温度７００℃の条件下で５時間行った。次に、反応セル内を真空排気し、反応ガスとして水素ガスを０．３ＭＰａとなるまで導入した。次いで、反応セルを４００℃に昇温し、そのまま５０時間保持して、マグネシウム合金の窒化物と水素ガスとを反応させた。その後、反応セルから反応後の試料を取り出し、Ｘ線回折測定により同定したところ、得られた試料は、（Ｍｇ_0.5Ｌｉ_0.5）（ＮＨ₂）_1.5であることが確認された。

（６）実施例６
上記第三製造方法により、（Ｍｇ_0.7Ｌｉ_0.3）（ＮＨ₂）_1.7を製造した。反応は、加熱により行った。まず、原料となるＬｉ₃Ｎ粉末とＭｇＨ₂粉末とをメノウ乳鉢にて混合し、ステンレス製の反応セルに入れ密閉した。次に、反応セル内を真空排気して１０^-4Ｐａ程度の真空度にした後、１１０℃に昇温して脱ガスを行った。脱ガスを１時間行った後、反応ガスとしてアンモニアガスを１ＭＰａとなるまで導入した。次いで、反応セルを３５０℃に昇温し、そのまま７時間保持して、Ｌｉ₃ＮとＭｇＨ₂との混合粉末とアンモニアガスとを反応させた。その後、反応セルから反応後の試料を取り出し、Ｘ線回折測定により同定したところ、得られた試料は、（Ｍｇ_0.7Ｌｉ_0.3）（ＮＨ₂）_1.7であることが確認された。

ＭｇＨ₂粉末、実施例１、２で得られた試料のＸ線回折プロファイルを示す。

Claims (6)

1. 組成式（Ｍｇ_1-xＭ_x）（ＮＨ₂）₂±_y｛Ｍは、アルカリ元素およびアルカリ土類元素から選ばれる一種以上、０≦ｘ≦０．７５、０≦ｙ≦０．７５｝で表されるマグネシウム系水素貯蔵材料。
2. 組成式（Ｍｇ_1-xＭ_x）（ＮＨ）₁±_y｛Ｍは、アルカリ元素およびアルカリ土類元素から選ばれる一種以上、０≦ｘ≦０．７５、０≦ｙ≦０．７５｝で表されるマグネシウム系水素貯蔵材料。
3. マグネシウムと、必要に応じてアルカリ元素およびアルカリ土類元素から選ばれる一種以上の元素と、を含むマグネシウム系水素化物原料に、窒素源となる反応ガスを、熱および機械的エネルギーの少なくとも一方を加えながら反応させ、ＮＨ結合を生成させるマグネシウム系水素貯蔵材料の製造方法。
4. マグネシウムと、必要に応じてアルカリ元素およびアルカリ土類元素から選ばれる一種以上の元素と、を含むマグネシウム系窒化物原料に、水素源となる反応ガスを、熱および機械的エネルギーの少なくとも一方を加えながら反応させ、ＮＨ結合を生成させるマグネシウム系水素貯蔵材料の製造方法。
5. マグネシウムと、必要に応じてアルカリ元素およびアルカリ土類元素から選ばれる一種以上の元素と、を含む水素化物および窒化物からなるマグネシウム系混合原料に、アンモニアガスを熱および機械的エネルギーの少なくとも一方を加えながら反応させ、ＮＨ結合を生成させるマグネシウム系水素貯蔵材料の製造方法。
6. さらに、反応活性剤を添加して反応させる請求項３ないし請求項５のいずれかに記載のマグネシウム系水素貯蔵材料の製造方法。

Images