JP2005150120A - Ｌｔｃｃテープ用厚膜導体ペースト組成物 - Google Patents

Abstract

【課題】 亀裂なしに、またはテープ基板への接着性を失うことなしに、熱サイクル５００回を超えることができる導体組成物を提供すること。
【解決手段】 主として、ａ）導電性粉体、ｂ）ＴｉＯ_２、焼成時にＴｉＯ_２を生成することができる任意の化合物、ならびに、Ｓｂ_２Ｏ_３、Ｃｏ_３Ｏ_４、ＰｂＯ、Ｆｅ_２Ｏ_３、ＳｎＯ_２、ＺｒＯ_２、ＭｎＯ、ＣｕＯ_ｘおよびこれらの混合物のうちの任意の１種、から選択される無機バインダー、ｃ）有機媒体、とからなる厚膜組成物。
【選択図】 なし

Description

本発明は、恒温および温度サイクル条件下における半田接合の接着および熱安定性を向上させるために様々な酸化物添加剤を混合した、ＬＴＣＣ（低温共焼成セラミック）テープに使用するための厚膜導体組成物に関するものである。

ＬＴＣＣ設計の相互接続回路基板は、電気的および機械的に相互接続されている多くのきわめて小さい回路素子から作られた電子回路またはサブシステムを物理的に実現したものである。これらの多様な電子部品を、一つの高密度のパッケージに物理的に分離し隣接して実装することができ、かつ相互に、および／またはこのパッケージから延在する共通結線に、電気的に接続することができるような配置に結合することが多々望まれている。

複合した電子回路は、一般に、絶縁誘電体層で分離された数層の導体で回路を構成することが必要である。導電層は、誘電体層を貫通するバイアと呼ばれる導電経路によって各層の間が相互接続される。こうした多層構造では、垂直方向の集積化を可能にしたことにより、従来のＡｌ_２Ｏ_３基板よりも回路をより高密度化することができる。

ＬＴＣＣテープは、その多層、共焼成および柔軟設計性能により、自動車および電気通信産業で広く利用されている。この材料をうまく使用するための重要な要素の一つは、表面の導体が、熱老化（１５０℃での恒温保存）および熱サイクル（通常、−５５〜−４０℃の低温と１００〜１５０℃の高温の間）条件下での半田付け接着作用に優れている必要があることである。こうした暴露は、しばしば、表面実装部品を基板に取り付けるために使用した半田接合に応力を発生させる結果を生じる。これらの応力の主な理由は、接合を構成している様々な異なる材料、即ち、セラミック、導電体金属、半田金属、表面実装素子への導線を構成する金属、および、素子を作るのに使用される材料の熱膨張におけるミスマッチである。注意深いレイアウト設計およびアンダーフィル材の巧みな利用によって、応力をより均一に分散させ、一つの接合に応力を集中させないようにすることができる。しかし、これらの応力を完全に排除することは不可能である。こうした暴露中に良好な半田接着を持続するためのキーポイントは、関係する材料が恒久的または不可逆的な機械的損傷を受けずにこれらの応力を吸収することであろう。言い換えれば、材料の機械的特性、即ち、弾性率や体積弾性率の改良、特に下層のテープのこれら特性の改良が、熱暴露中の応力を接合全体が吸収する能力を上昇させる。

熱サイクルにおいて観察される半田接合の最もよくある破損状態の一つは、導体パッドの周辺部におけるテープの亀裂である。暴露が続くにつれて、こうした亀裂は、誘電体を貫通しパッド自体の下にまで伝播する可能性がある。時には、１０サイクル未満の後に亀裂の開始が観察される。これと比べて、代表的な規格では、セラミックテープに亀裂が発生する形跡がなく、あるいは、導体と下層のテープの間の接着が著しく失われることがない状態で、５００回の熱サイクルが必要である。

Ｌｏｍｂａｒｄ等に対する特許文献１は、低温焼成セラミックスに使用するための、高接着強度で、共焼成可能、半田可能な銀メタライゼーション材料を提示している。このメタライゼーション材料は、有機媒剤と同様の金属粉体と接着促進剤を含む。このような要素を組み合わせることで、セラミック基板に回路部品を引き続き半田付けするのに必要な十分なベースを提供しつつ、セラミック基板材料を焼成するために必要な比較的低い温度で共焼成できるメタライゼーション材料が可能となる。

Ｎａｉｒに対する特許文献２は、コーティングが、貴金属または合金、低融点・低粘度ガラス、スピネル形成金属酸化物、および、有機チタネートの微細粒子の混合材を含む、導電性パターンコーティングを有するセラミック基板、ならびに、その製造方法を開示している。

米国特許第５，４３１，７１８号明細書 米国特許第４，４１６，９３２号明細書 国際公開第０３／１０１，９０２Ａ１号パンフレット 米国特許第４，６５４，０９５号明細書 米国特許第５，２５４，１９１号明細書

前記発明は、いずれも、熱暴露中に誘電体の亀裂がなく導体と基板との接着を保持しつづける状態での５００サイクルの規格を満足しない。したがって、従来技術の熱サイクル性能をしのぐ導体組成物が必要とされている。特に、亀裂なしに、またはテープ基板への接着性を失うことなしに、熱サイクル５００回を超えることができる導体組成物が必要とされている。本発明はこうした組成物を提供する。

本発明は、（ａ）導電性粉体と、（ｂ）ＴｉＯ_２または焼成時にＴｉＯ_２を生成することができる任意の化合物と、（ｃ）有機媒体とを含む厚膜組成物を対象とする。
本発明は、さらに、（ａ）グリーンテープ（商標）の複数の層内に、バイアのパターン化された配列を形成するステップと、（ｂ）ステップ（ａ）の前記グリーンテープ（商標）の１層または複数層内の前記バイアに、厚膜組成物を充填するステップと、（ｃ）ステップ（ｂ）の前記バイアが充填されたグリーンテープ（商標）層のそれぞれの表面上に、少なくとも１つのパターン化された厚膜機能層を印刷するステップと、（ｄ）ステップ（ｃ）の前記グリーンテープ（商標）層の最も外側の表面上に、少なくとも１つのパターン化された本発明の前記厚膜組成物の層を印刷するステップと、（ｅ）ステップ（ｄ）の前記印刷されたグリーンテープ（商標）層を積層して、未焼成のグリーンテープ（商標）によって分離された複数の未焼成の相互接続された機能層を含む集合体を形成するステップと、（ｆ）ステップ（ｅ）の前記集合体を共焼成するステップとを含む多層回路の形成方法を対象とする。

厚膜導体組成物の主成分は、有機媒体に分散した導体粉体と二酸化チタンである。以下これらの成分について述べる。

Ｉ．無機成分
本発明の無機成分は、（１）電気機能性粉体、および、（２）酸化チタンまたは焼成時にＴｉＯ_２を生成することができる任意の化合物を含む無機バインダーを含む。無機バインダーはその他の無機酸化物バインダーをさらに含んでもよい。

Ａ．電気機能性粉体
一般に、厚膜組成物は、組成物に適した電気機能特性を付与する機能相を含む。この機能相は、組成物を形成する機能相の担体としての役割を果たす有機媒体に分散した電気機能性粉体を含む。この組成物を焼成することによって、有機相のすべてを焼き尽くし、無機バインダー相を活性化し、電気機能特性を付与する。焼成に先立って、印刷された部品は乾燥して揮発性の溶媒を除去する。「有機物」は、溶媒や界面活性剤のような少量の追加有機成分と同様に、厚膜組成物のポリマーまたは樹脂成分を説明するのに用いられる用語である。

本発明の厚膜組成物における電気機能性粉体は導電性粉体であり、単一種類の金属粉体、金属粉体の混合物、合金、またはいくつかの元素の化合物を含むことができる。金属粉体の粒経および形状は、適用方法に対して適切である限り、特別重要ではない。こうした粉体の例としては、金、銀、白金、パラジウム、およびこれらの組み合わせが含まれる。本発明の電気機能性粉体は、典型的なＤ_５０の大きさが約１０ミクロン未満である。

Ｂ．無機バインダー−酸化チタン
本発明で使用される二酸化チタンには３つの実現可能な機能がある。第１に、二酸化チタンは、導体をテープに接着させるためのバインダーとしての役割を果たすことができる。第２に、二酸化チタンは、焼成時の導体の焼結速度を調整して、テープへの応力を最小化することができる。第３に、界面にＴｉＯ_２が存在するか、または、微量のＴｉＯ_２がテープ内に拡散すると、テープの機械的強度を高くすることができる。本発明で使用される酸化チタンは、直接、酸化物の形態であってもよく、あるいは、焼成条件下で、元素状チタン、有機チタネート、またはフリットからの結晶化生成物などのＴｉ含有物から変換してもよい。Ｔｉ含有化合物は、二成分系、三成分系およびそれ以上の成分系の化合物とすることができる。ＴｉＯ_２は、全組成物中に２．０重量％未満存在してもよい。一実施形態では、ＴｉＯ_２は、全組成物の約０．５〜１．６重量％の範囲で存在する。別の実施形態では、ＴｉＯ_２は、全組成物の約１．０〜１．６重量％の範囲で存在する。

二酸化チタンは、非常に広い範囲の添加濃度で、熱サイクル時のテープの亀裂を防止するのに非常に効果的であることが見出された。一般的な傾向としては、ＴｉＯ_２濃度が上昇するにつれて、熱老化接着が改良される。しかし、ＴｉＯ_２濃度が高くなりすぎると半田付け適性が悪くなる。酸化チタンの最適化濃度は、半田濡れ性の低下を引き起こさず、同時に熱サイクルおよび熱老化条件下で十分な接着性が得られるような濃度である。二酸化チタン濃度は、焼成された厚膜の密度および導電率にも影響を与える。

Ｃ．任意選択の無機バインダー組成物
二酸化チタン、または焼成時にＴｉＯ_２を発生させることができる任意の化合物が、テープが損なわれていない状態を維持し熱サイクル接着性を向上させる機能を提供する、主要な、最も効果的な成分であることが解った。しかし、Ｃｏ_３Ｏ_４、ＰｂＯ、Ｆｅ_２Ｏ_３、ＳｎＯ_２、ＺｒＯ_２、Ｓｂ_２Ｏ_３、ＭｎＯ_ｘ、ＣｕＯ_ｘなどの酸化物、ならびに、その他の酸化物も、酸化チタンと併用すると、接着性をある程度向上させることができる。

Ｄ．有機媒体
無機成分は、通常、機械的な混合によって有機媒体と混合して、印刷のために適切な粘稠性およびレオロジーを有する「ペースト」と呼ばれる粘性のある組成物を形成する。有機媒体としては多種多様な不活性液体を使うことができる。有機媒体は、無機成分がその中に十分安定して分散できるものでなければならない。この媒体のレオロジー特性は、固形分の安定な分散、スクリーン印刷のための適当な粘度およびチキソトロピー、許容しうる未焼成「グリーン」強度、基板とペースト固形分との適当な濡れ性、良好な乾燥速度、および、良好な焼成特性を含めて、組成物に良好な実用特性を付与するものでなければならない。一般に、有機媒体は、１種または複数のポリマーを１種または複数の溶媒に溶解した溶液である。さらに、界面活性剤などの少量の添加剤を、有機媒体の一部とすることもできる。この目的で最も頻繁に用いられるポリマーはエチルセルロースである。ポリマーのその他の例としては、エチルヒドロキシエチルセルロース、ウッドロジン、エチルセルロースとフェノール樹脂の混合物、低級アルコールのポリメタクリレートが挙げられ、エチレングリコールモノアセテートのモノブチルエーテルも使用することができる。厚膜組成物において最も広く使用されている溶媒は、エステルアルコールおよびα−またはβ−テルピネオールなどのテルペン、またはこれらとケロセン、フタル酸ジブチル、ブチルカルビトール、ブチルカルビトールアセテート、ヘキシレングリコール、ならびに高沸点アルコールおよびアルコールエステルなどの他の溶媒との混合物である。さらに、基板上に塗布された後、急速な硬化を促進するための揮発性液体を媒剤に含有させることもできる。これらおよび他の溶媒を様々に組み合わせて、所望の粘度および揮発性を得る。

厚膜組成物中の有機媒体と分散している無機成分との比は、ペーストの塗布方法および使用する有機媒体の種類に左右され、この比は様々な値が可能である。良好なコーティングを得るために、ディスパージョンは、通常、５０〜９５重量％の無機成分と、５〜５０重量％の有機媒体（媒剤）を含む。

（応用）
本発明の導体組成物を、グリーンテープ（商標）などの未硬化のセラミック材料および様々な他のペースト成分と一緒にして、多層電子回路を形成することができる。グリーンテープ（商標）は、通常、多層電子回路用の誘電体または絶縁材料として使用される。この未硬化セラミック材料は、無鉛タイプとすることができ、例えば、一実施形態が、ここで参照するために組み込まれている特許文献３に開示されている。本発明における有用な無鉛タイプの一実施形態は、デュポン社（Ｅ．ｌ．ｄｕ Ｐｏｎｔ ｄｅ Ｎｅｍｏｕｒｓ ａｎｄ Ｃｏｍｐａｎｙ）による製品番号９６０として確認される。一実施形態では、無鉛グリーンテープ（商標）は、モル％で、２〜８％のＭ（但し、Ｍはアルカリ族元素の酸化物およびその混合物から選択される）、４６〜６６％のＳｉＯ_２、３〜９％のＡｌ_２Ｏ_３、５〜９％のＢ_２Ｏ_３、０〜８％のＭｇＯ、１〜６％のＳｒＯおよび１１〜２２％のＣａＯ（但し、ＳｒＯ／（ＭｇＯ＋ＣａＯ）のモル比は０．０６〜０．４５である）を含むガラス組成物を含む。別の実施形態では、ＳｉＯ_２の一部が、ＺｒＯ_２、Ｐ_２Ｏ_５、ＧｅＯ_２およびこれらの混合物の群から選択される酸化物によって、全組成物のモル％で、ＺｒＯ_２は０〜４％、Ｐ_２Ｏ_５は０〜２％、ＧｅＯ_２は０〜１．５％の限度内で置換されていることを除いて上記のガラス組成物が利用されている。さらに別の実施形態では、ＳｒＯ、ＭｇＯおよびＣａＯの一部が、ＣｕＯが全ガラス組成物の０〜２．５モル％であるという条件で、ＣｕＯによって置換された、上記の最初のガラス組成物が利用されている。

グリーンテープ（商標）のシートの各コーナーに、実際の回路寸法よりやや大きいサイズに位置決め孔を打ち抜く。多層回路の様々な層を接続するために、バイアホールをグリーンテープ（商標）に形成する。通常これは機械的なパンチングで行うが、任意の適切な方法を用いることができる。例えば、鋭く焦点を合わせたレーザを用いて蒸発させて、グリーンテープ（商標）にバイアホールを形成することができる。

各層間の相互接続は、バイアに厚膜導電性組成物を充填することによって形成される。本発明の場合は、本明細書に開示されたものとは異なる厚膜導電組成物が通常使用される。この導電組成物は、一般に標準的なスクリーン印刷技術によって塗布されるが、任意の適切な塗布技術を用いることができる。回路の各層は、通常、導電トラックをスクリーン印刷することによって完成する。また、１つまたは複数の選択された層に抵抗体インクまたは高誘電率インクを印刷して、抵抗性または静電容量のある回路素子を形成することができる。導体、抵抗体、コンデンサー、および任意の他の部品は、一般に、通常のスクリーン印刷技術によって形成される。

本発明の導体組成物は、ラミネーションの前または後に、回路の最も外側の層に印刷することができる。回路の最も外側の層は、部品を取り付けるために使用される。部品は、通常、焼成されたパーツの表面にワイヤボンディング、接着、または半田付けによって取り付ける。部品を半田付けする場合は、本発明の導体組成物は、従来技術の組成物より熱老化接着性および熱サイクル接着性が優れているので、特に有用である。

回路の各層が完成した後、個々の層を順序正しく揃えて積層する。一般に、密閉型の一軸または等方性圧縮金型を用いて、各層間の正確な位置合わせを確実に行う。集合体は、ラミネーションの後、適当なサイズに切り取られる。焼成は、通常、コンベアベルト炉またはボックス炉で、プログラム化された熱サイクルを用いて行われる。テープは、焼成プロセス中、拘束して焼成しても、または自由な状態で焼結してもよく、例えば、Ｓｔｅｉｎｂｅｒｇに対する特許文献４およびＭｉｋｅｓｋａに対する特許文献５に開示されている方法を使うこともでき、当分野の技術者に知られたその他の方法を使うこともできる。

本明細書で用いる用語「焼成」とは、集合体を、空気などの酸化性雰囲気で、集合体の各層の有機材料を揮発させる（完全に燃え尽くす）のに十分な温度とそして十分な時間、そして、テープと導体両方の無機成分の反応と焼結を可能にするのに十分な温度とそして十分な時間加熱することを意味する。「焼成」は、各層の無機成分を反応または焼結させるので、集合体全体が高密度化され、こうして焼成品が形成される。この焼成品は、電気通信および自動車用途（自動車両など）で使用される多層回路とすることができる。

用語「機能層」とは、導電性、抵抗性、静電容量性または誘電性機能を有する、印刷されたグリーンテープ（商標）のことである。したがって、上記のように、代表的なグリーンテープ（商標）層は、１つまたは複数の導電線、導電性バイア、抵抗体および／またはコンデンサーを有することができる。

次に、実施例（例１〜９）および比較例（例１０）を用いて、本発明をさらに詳細に説明する。これらの実施例では、ペースト成分およびその百分率を表１に示した。

実施例１〜１０のペーストは、実施例１の調製で詳細に説明した以下の方法に従って形成した。

エチルセルロース１５ｇをテルピネオールなどの適当な溶媒８５ｇに溶解して有機混合物を作った。

上記の有機媒剤１７〜１８ｇと溶媒４〜５ｇの混合物に、白金粉体１．９〜２．１ｇ、二酸化チタン１．４ｇ、および銀粉体７４〜７５ｇを混ぜた。３本ロールミルを使ってこの混合物を十分に分散した。次いでこのペーストに適当量の上記媒体または溶媒を配合して、ブルックフィールドＨＢＴ粘度計で測定して１０ｒｐｍで１５０〜４００ＰａＳの粘度を得た。

（実施例で用いた試験方法）
導体ペーストをデュポン９５１または無鉛（特許参照）テープに印刷し、１２０℃で５〜１０分間乾燥し、焼成後の厚みが０．０５インチ（０．１２７ｃｍ）の部品を作るのに必要な厚みと層数に積層した。次いでこのテープを、１×１インチ（２．５４×２．５４ｃｍ）の部品を作るための適当なサイズに切断して、デュポングリーンテープ（商標）の標準焼成条件下で焼成した（８５０℃で３．５時間）。

（半田接着強度試験方法）
導体抵抗率試験パターンと９個の０．０８０×０．０８０インチ（０．２０３２×０．２０３２ｃｍ）パッドを有する典型的な試験パターンを印刷する。この導体の焼成後厚みは１４〜１７μｍであった。ここに記載した導体組成物は、どれもテープ上に観察できる歪みを示さなかった。

すべての接着試験について、３本のクリップ状ワイヤをパッド３個の各列に取り付けてディップ半田付けを行った。９５１グリーンテープ（商標）部品は、６２／３６／２（Ｓｎ／Ｐｂ／Ａｇ）半田を用いて、温度２２０℃±５℃で５分間半田付けした。無鉛テープ上に作る部品は、９５．５／３．８／０．７（Ｓｎ／Ａｇ／Ｃｕ）半田を用いて、温度２６０℃±５℃で半田付けした。半田付けの後、アーコソルブ（Ａｒｃｏｓｏｌｖｅ）を用いて、半田付けされたワイヤ部品から、残った半田フラックスの汚れをきれいにした。次いで部品を、初期接着、熱老化接着（１５０℃浸漬）または熱サイクル接着（各サイクル−４０〜１２５℃、２時間）用の個々の試験サンプルに分割した。サンプルのセットは、各試験条件について３〜４個の部品から構成される。

各部品は、半田付けした後、または目的の熱チャンバから取り出した後、室温で１６時間放置した。接着試験については、ワイヤリードは、各部品に印刷された曲げマークに従って９０°曲げて、各パッドの引っ張り強度を測定した。測定した部品３〜４個について、各部品あたり３個のパッドの平均値を、基板に塗布された厚膜導体の接着強度として用いた。すべての接着試験、初期、熱老化および熱サイクルについて、この方式を用いた。

（熱老化接着性）
この試験では、１５０℃の炉に部品を置いて、ほぼ以下の間隔（時間）で取り出して試験に供した：４８、１００、２５０、５００、７５０、１０００。

上記の試験方法に従って、老化接着性を測定した。各試験について、はく離のタイプ、即ち、はく離は、ワイヤが半田から抜けたのか、導体が基板から抜けたのか、あるいは基板の亀裂なのかを確認した。１２Ｎを超える接着強さは合格、１０Ｎより低い接着強さは不合格とした。

（熱サイクルおよび熱サイクル接着性）
半田付けを行い、汚れを落とした後、部品を熱サイクルチャンバに置き、２時間ごとに、−４０〜１２５℃の間でサイクル試験を行った。異なる間隔（サイクル）で部品を取り出して試験に供した。公称サイクル数としては、１０、３０、１００、２５０、および５００が選択された。実際に選択された間隔は様々であり、その選択は得られた中間試験結果の内容によって決めた。

部品は、ワイヤが接着のため引っ張られる前に、テープ上またはワイヤの亀裂の徴候を確認するため顕微鏡下で調べた。上記の接着試験の後、破壊状態と接着強さを組み合わせて合否を評価した。テープの破断と非常に低い接着強さが合わせて認められる場合は、亀裂が目視できなくても、下層のテープに亀裂が入っていることを示している。セラミックに亀裂が目視される場合は、この部品はこの試験に不合格であるとした。上記のように、１２Ｎに満たない接着強さは目視の亀裂なしで不合格とした。

（半田濡れ性）
リードを取り付けていない試験パターンを、５秒間２２０℃で半田に浸漬した。半田を塗布した後、半田の被覆状態を観察した。

半田が完全に接着して導体表面が見えないパッドとパッドの総数との比を測定した。本発明の場合、９０％以上が良好とみなされる。

例１０は、既存技術のＡｇ／Ｐｄ組成物を用いたコントロールである。この組成物は、熱サイクル中にセラミックに亀裂が入るために非常に早く不合格になる。この組成物は、熱サイクル接着性および熱老化接着性も十分とはいえない。

例１〜４は、二酸化チタンの濃度を変化させた影響を示す。二酸化チタンの濃度が上昇するにつれて、熱サイクル接着性が向上する。熱老化接着性と半田濡れ性は、二酸化チタン１．４％の付近で最大値を示す。

例５は、組成物に二酸化チタンと酸化アンチモンの両方を添加した効果を示す。この添加により、熱サイクルおよび熱老化接着性がコントロールに対して向上する。

例６〜９は、組成物に二酸化チタンと酸化コバルトの両方を添加した効果を示す。このデータは、コントロール組成物に対して熱サイクル接着性が劇的に改良されたことを示す。

例１０は、無鉛テープ誘電体に二酸化チタンと酸化アンチモンの両方を使用した効果を示す。

導体１〜１０は、有機媒剤および溶媒２０〜２２％に、Ａｇ７４〜７５％、Ｐｔ１．９〜２．１％を分散させて作られた。

Claims (4)

1. ａ）導電性粉体と、
   ｂ）ＴｉＯ_２または焼成時にＴｉＯ_２を生成することができる任意の化合物から選択される無機バインダーと、
   ｃ）有機媒体と、
   からなることを特徴とする厚膜組成物。
2. 前記無機バインダーは、ＴｉＯ_２ないし焼成時にＴｉＯ_２を生成することができる任意の化合物と、Ｓｂ_２Ｏ_３、Ｃｏ_３Ｏ_４、ＰｂＯ、Ｆｅ_２Ｏ_３、ＳｎＯ_２、ＺｒＯ_２、ＭｎＯ、ＣｕＯ_ｘおよびこれらの混合物からなる群から選択される１種または複数の化合物とからなることをさらに特徴とする請求項１に記載の厚膜組成物。
3. 前記導電性粉体は、金、銀、白金、パラジウムならびにこれらの混合物および合金から選択されることを特徴とする請求項２に記載の組成物。
4. ａ）グリーンテープ（商標）の複数の層内に、バイアのパターン化された配列を形成するステップと、
   ｂ）ステップ（ａ）の前記グリーンテープ（商標）の１層または複数層内の前記バイアに、厚膜組成物を充填するステップと、
   ｃ）ステップ（ｂ）の前記バイアが充填されたグリーンテープ（商標）層のそれぞれの表面上に、少なくとも１つのパターン化された厚膜機能層を印刷するステップと、
   ｄ）ステップ（ｃ）の前記グリーンテープ（商標）層の最も外側の表面上に、少なくとも１つのパターン化された請求項１の前記厚膜組成物の層を印刷するステップと、
   ｅ）ステップ（ｄ）の前記印刷されたグリーンテープ（商標）層を積層して、未焼成のグリーンテープ（商標）によって分離された複数の未焼成の相互接続された機能層を含む集合体を形成するステップと、
   ｆ）ステップ（ｅ）の前記集合体を共焼成するステップと、
   を含むことを特徴とする多層回路の形成方法。