JP2003327811A - 樹脂組成物およびその成形品 - Google Patents
樹脂組成物およびその成形品Info
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- JP2003327811A JP2003327811A JP2002140562A JP2002140562A JP2003327811A JP 2003327811 A JP2003327811 A JP 2003327811A JP 2002140562 A JP2002140562 A JP 2002140562A JP 2002140562 A JP2002140562 A JP 2002140562A JP 2003327811 A JP2003327811 A JP 2003327811A
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- Manufacture Of Macromolecular Shaped Articles (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】ポリマー同士の良好な分散性と優れた機械的特
性を示し、寸法安定性にも優れたフィルム、繊維、自動
車部品などの外装品、事務機器のハウジング等の射出成
形品、等に有用な耐衝撃性、耐熱性および成形品外観の
良好な成形品を提供すること。 【解決手段】モノマーユニットａ，ｂからなる重合度５
０以上かつ共重合のモル％が、ａ（モル％）＝０．０１
〜３．０である共重合体（C）とＣを構成するモノマー
ユニットａのみからなる重合度５０以上のホモポリマー
とのブレンドにおいては相溶系であり、かつＣを構成す
るモノマーユニットｂのみからなる重合度５０以上のホ
モポリマーとのブレンドにおいては非相溶系であるホモ
ポリマーもしくは共重合体（D）のポリマーブレンドか
らなる樹脂組成物及び当該樹脂組成物を用いてなる成形
品。
性を示し、寸法安定性にも優れたフィルム、繊維、自動
車部品などの外装品、事務機器のハウジング等の射出成
形品、等に有用な耐衝撃性、耐熱性および成形品外観の
良好な成形品を提供すること。 【解決手段】モノマーユニットａ，ｂからなる重合度５
０以上かつ共重合のモル％が、ａ（モル％）＝０．０１
〜３．０である共重合体（C）とＣを構成するモノマー
ユニットａのみからなる重合度５０以上のホモポリマー
とのブレンドにおいては相溶系であり、かつＣを構成す
るモノマーユニットｂのみからなる重合度５０以上のホ
モポリマーとのブレンドにおいては非相溶系であるホモ
ポリマーもしくは共重合体（D）のポリマーブレンドか
らなる樹脂組成物及び当該樹脂組成物を用いてなる成形
品。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、耐衝撃性、耐熱性
および成形品外観の良好な成形品を提供することのでき
る樹脂組成物に関するものであり、該組成物は、ポリマ
ー同士の良好な分散性と改良された機械的特性を示し、
寸法安定性が非常に優れているので、種々の成形品とし
て、例えば、フィルム、繊維、自動車部品などの外装
品、事務機器のハウジング等の射出成形品などに利用さ
れる。
および成形品外観の良好な成形品を提供することのでき
る樹脂組成物に関するものであり、該組成物は、ポリマ
ー同士の良好な分散性と改良された機械的特性を示し、
寸法安定性が非常に優れているので、種々の成形品とし
て、例えば、フィルム、繊維、自動車部品などの外装
品、事務機器のハウジング等の射出成形品などに利用さ
れる。
【０００２】
【従来の技術】近年、ポリマーブレンドの研究が飛躍的
に進歩し高衝撃性や高耐熱性を有する多成分系樹脂組成
が開発されている。例えば、ポリエステル、とりわけポ
リエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）に代表されるポリ
エステル及びその共重合体は成形材料として脆性破壊す
ることがよく知られており、大型部品等への用途展開が
極めて困難であった。そこでこれらの問題点を解決する
ために、例えばポリカーボネート樹脂、ポリアリレート
系樹脂等とのブレンドが行われているが、これらは特に
耐熱性を改良することが目的であった。しかし、ＰＥＴ
とポリカーボネート及びポリアリレートとの組み合わせ
からなる組成物は、高温、特に成形加工温度において、
エステル交換反応の進行を防ぐことができず、その結果
機械的強度が低下するという欠点を有している。従来よ
り、ＰＥＴの耐熱性の向上の目的から前述のような非晶
性、高ガラス転移温度（Ｔｇ）を有する樹脂との組み合
わせが検討されてきているが極めて非相溶な組み合わせ
が多く、さらなる問題として界面の安定化を図る必要が
あり、満足できる機械的強度が得られていないのが現状
である。
に進歩し高衝撃性や高耐熱性を有する多成分系樹脂組成
が開発されている。例えば、ポリエステル、とりわけポ
リエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）に代表されるポリ
エステル及びその共重合体は成形材料として脆性破壊す
ることがよく知られており、大型部品等への用途展開が
極めて困難であった。そこでこれらの問題点を解決する
ために、例えばポリカーボネート樹脂、ポリアリレート
系樹脂等とのブレンドが行われているが、これらは特に
耐熱性を改良することが目的であった。しかし、ＰＥＴ
とポリカーボネート及びポリアリレートとの組み合わせ
からなる組成物は、高温、特に成形加工温度において、
エステル交換反応の進行を防ぐことができず、その結果
機械的強度が低下するという欠点を有している。従来よ
り、ＰＥＴの耐熱性の向上の目的から前述のような非晶
性、高ガラス転移温度（Ｔｇ）を有する樹脂との組み合
わせが検討されてきているが極めて非相溶な組み合わせ
が多く、さらなる問題として界面の安定化を図る必要が
あり、満足できる機械的強度が得られていないのが現状
である。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明は前記従来技術
における欠点に着目してなされたものであって、成形性
が良好で、且つ耐熱性、強伸度特性に優れた高弾性の成
形体を与える樹脂組成物およびその成形品を提供するこ
とを課題とするものである。
における欠点に着目してなされたものであって、成形性
が良好で、且つ耐熱性、強伸度特性に優れた高弾性の成
形体を与える樹脂組成物およびその成形品を提供するこ
とを課題とするものである。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、前記課題
を解決するため鋭意検討した結果、遂に本発明を完成す
るに至った。すなわち、本発明は、下記の構成からな
る。 １．下記条件を満足するＣ及びＤのポリマーブレンドか
らなることを特徴とする樹脂組成物。 Ｃ：モノマーユニットａ，ｂからなる重合度５０以上か
つ共重合のモル％が、ａ（モル％）＝０．０１〜３．０
である共重合体。 Ｄ：Ｃを構成するモノマーユニットａのみからなる重合
度５０以上のホモポリマーとのブレンドにおいては相溶
系であり、かつＣを構成するモノマーユニットｂのみか
らなる重合度５０以上のホモポリマーとのブレンドにお
いては非相溶系であるホモポリマーもしくは共重合体。 ２．ＤがＣを構成するモノマーユニットａのみからなる
重合度５０以上のホモポリマーとのブレンドにおいては
完全相溶系であることを特徴とする上記第１記載の樹脂
組成物。 ３．Ｄの混率が０．０１〜１０重量％であることを特徴
とする上記第１記載の樹脂組成物。 ４．共重合体Ｃを構成するモノマーユニットの一方の成
分がエチレンテレフタレートであることを特徴とする上
記第１記載の樹脂組成物。 ５．Ｃがエチレンテレフタレートとエチレンナフタレー
トの共重合体であり、かつＤがポリエーテルイミド樹脂
であることを特徴とする上記第１記載の樹脂組成物。 ６．ポリエーテルイミド樹脂が下記一般式１で示される
ことを特徴とする上記第５記載の樹脂組成物。
を解決するため鋭意検討した結果、遂に本発明を完成す
るに至った。すなわち、本発明は、下記の構成からな
る。 １．下記条件を満足するＣ及びＤのポリマーブレンドか
らなることを特徴とする樹脂組成物。 Ｃ：モノマーユニットａ，ｂからなる重合度５０以上か
つ共重合のモル％が、ａ（モル％）＝０．０１〜３．０
である共重合体。 Ｄ：Ｃを構成するモノマーユニットａのみからなる重合
度５０以上のホモポリマーとのブレンドにおいては相溶
系であり、かつＣを構成するモノマーユニットｂのみか
らなる重合度５０以上のホモポリマーとのブレンドにお
いては非相溶系であるホモポリマーもしくは共重合体。 ２．ＤがＣを構成するモノマーユニットａのみからなる
重合度５０以上のホモポリマーとのブレンドにおいては
完全相溶系であることを特徴とする上記第１記載の樹脂
組成物。 ３．Ｄの混率が０．０１〜１０重量％であることを特徴
とする上記第１記載の樹脂組成物。 ４．共重合体Ｃを構成するモノマーユニットの一方の成
分がエチレンテレフタレートであることを特徴とする上
記第１記載の樹脂組成物。 ５．Ｃがエチレンテレフタレートとエチレンナフタレー
トの共重合体であり、かつＤがポリエーテルイミド樹脂
であることを特徴とする上記第１記載の樹脂組成物。 ６．ポリエーテルイミド樹脂が下記一般式１で示される
ことを特徴とする上記第５記載の樹脂組成物。
【０００５】
【化２】
【０００６】（式中、Ｒ１は炭素原子数６〜３０のニ価
の芳香族有機基、Ｒ２は炭素数６〜３０のニ価の芳香族
有機基、炭素原子数２〜２０のアルキレン基もしくはシ
クロアルキレン基または炭素原子数２〜８のアルキレン
基で連鎖停止されたポリオルガノシロキサン基を表す） ７．上記第１記載の樹脂組成物を用いてなることを特徴
とする成形品。
の芳香族有機基、Ｒ２は炭素数６〜３０のニ価の芳香族
有機基、炭素原子数２〜２０のアルキレン基もしくはシ
クロアルキレン基または炭素原子数２〜８のアルキレン
基で連鎖停止されたポリオルガノシロキサン基を表す） ７．上記第１記載の樹脂組成物を用いてなることを特徴
とする成形品。
【０００７】以下、本発明について詳述する。まず、本
発明のポリマーブレンドは、下記条件を満足するＣ及び
Ｄ二種のポリマーからなる樹脂組成物でなければならな
い。Ｃは、モノマーユニットａ，ｂからなる重合度５０
以上かつ共重合のモル％が、ａ（モル％）＝０．０１〜
３．０である共重合体、Ｄは、ホモポリマーであっても
共重合体であっても良いがＣを構成するモノマーユニッ
トａのみからなる重合度５０以上のホモポリマーとのブ
レンドにおいては完全相溶系であり、かつＣを構成する
モノマーユニットｂのみからなる重合度５０以上のホモ
ポリマーとのブレンドにおいては非相溶系である。これ
ら組み合わせを選定することにより、ＣおよびＤからな
るポリマーブレンドにおいてＤおよびＣが非常に親和し
易く、微細なサイズの分散相を形成することができるか
らである。
発明のポリマーブレンドは、下記条件を満足するＣ及び
Ｄ二種のポリマーからなる樹脂組成物でなければならな
い。Ｃは、モノマーユニットａ，ｂからなる重合度５０
以上かつ共重合のモル％が、ａ（モル％）＝０．０１〜
３．０である共重合体、Ｄは、ホモポリマーであっても
共重合体であっても良いがＣを構成するモノマーユニッ
トａのみからなる重合度５０以上のホモポリマーとのブ
レンドにおいては完全相溶系であり、かつＣを構成する
モノマーユニットｂのみからなる重合度５０以上のホモ
ポリマーとのブレンドにおいては非相溶系である。これ
ら組み合わせを選定することにより、ＣおよびＤからな
るポリマーブレンドにおいてＤおよびＣが非常に親和し
易く、微細なサイズの分散相を形成することができるか
らである。
【０００８】尚、本発明でいう相溶とは、分子レベルで
均一に混合している状態のことであり、具体的には０．
００１ミクロン以上の相構造を形成していない状態のこ
とを言う。また、非相溶とは相溶状態ではない場合、す
なわち０．００１ミクロン以上の相構造を形成している
状態のことを言う。相溶状態か否かを判断するには、例
えば、Polymer Alloys and Blends,Leszek Ａ Utracki,
Hanser Publishers,Munich Vienna New York,P64.に述
べられている通り、電子顕微鏡、示差走査熱量計（ＤＳ
Ｃ）、その他種々の方法によることができる。また、本
発明でいう完全相溶系は、実用的に選択できる温度およ
び／またはポリマーブレンドを構成する２種類のポリマ
ーの混合比によらず相溶状態であるポリマーブレンドの
組み合わせのことを、非相溶系とは、実用的に選択でき
る温度および／またはポリマーブレンドを構成する２種
類のポリマーの混合比によらず非相溶であるポリマーブ
レンドの組み合わせのことを言う。ここで、実用的に選
択できる温度とはポリマーブレンドのガラス転移温度
（ガラス転移温度を複数有する場合は、その中で最も低
いガラス転移温度）以上、ポリマーブレンドの分解開始
温度以下を示す。
均一に混合している状態のことであり、具体的には０．
００１ミクロン以上の相構造を形成していない状態のこ
とを言う。また、非相溶とは相溶状態ではない場合、す
なわち０．００１ミクロン以上の相構造を形成している
状態のことを言う。相溶状態か否かを判断するには、例
えば、Polymer Alloys and Blends,Leszek Ａ Utracki,
Hanser Publishers,Munich Vienna New York,P64.に述
べられている通り、電子顕微鏡、示差走査熱量計（ＤＳ
Ｃ）、その他種々の方法によることができる。また、本
発明でいう完全相溶系は、実用的に選択できる温度およ
び／またはポリマーブレンドを構成する２種類のポリマ
ーの混合比によらず相溶状態であるポリマーブレンドの
組み合わせのことを、非相溶系とは、実用的に選択でき
る温度および／またはポリマーブレンドを構成する２種
類のポリマーの混合比によらず非相溶であるポリマーブ
レンドの組み合わせのことを言う。ここで、実用的に選
択できる温度とはポリマーブレンドのガラス転移温度
（ガラス転移温度を複数有する場合は、その中で最も低
いガラス転移温度）以上、ポリマーブレンドの分解開始
温度以下を示す。
【０００９】また、Ｃにおけるａおよびｂの共重合比
は、ａ（モル％）＝０．０１〜３．０でなければならな
い。ａ（モル％）＝０．０１〜３．０であると、Ｃおよ
びＤからなるポリマーアロイが部分的に相溶することが
認められ、高強度や高耐熱性さらには耐衝撃性を発現さ
せるからである。つまりａ成分の共重合比がＤとの相溶
性に大きく関与し、高強度や高耐熱性さらには耐衝撃性
を発現させているものと思われる。ａ（モル％）が０．
０１より小さな領域では、ＣおよびＤのポリマーアロイ
は極めて非相溶となり力学特性の低下を来たし、一方
３．０を超えるとＣ，Ｄ両成分が完全に相溶してしま
い、Ｃ成分が結晶化できなくなり、逆に耐熱性が低下し
てしまうので好ましくない。
は、ａ（モル％）＝０．０１〜３．０でなければならな
い。ａ（モル％）＝０．０１〜３．０であると、Ｃおよ
びＤからなるポリマーアロイが部分的に相溶することが
認められ、高強度や高耐熱性さらには耐衝撃性を発現さ
せるからである。つまりａ成分の共重合比がＤとの相溶
性に大きく関与し、高強度や高耐熱性さらには耐衝撃性
を発現させているものと思われる。ａ（モル％）が０．
０１より小さな領域では、ＣおよびＤのポリマーアロイ
は極めて非相溶となり力学特性の低下を来たし、一方
３．０を超えるとＣ，Ｄ両成分が完全に相溶してしま
い、Ｃ成分が結晶化できなくなり、逆に耐熱性が低下し
てしまうので好ましくない。
【００１０】また、本発明では、Ｄの混率が０．０１〜
１０重量％であることが望ましい。Ｄの混率が０．０１
％に満たないと、Ｃの強度、耐熱性などを向上させる効
果が十分に発現しないからである。また、Ｄの混率が１
０重量％を超えるとＣが本来備わる性能を損なったり、
成形性が低下するという問題が生じるからである。
１０重量％であることが望ましい。Ｄの混率が０．０１
％に満たないと、Ｃの強度、耐熱性などを向上させる効
果が十分に発現しないからである。また、Ｄの混率が１
０重量％を超えるとＣが本来備わる性能を損なったり、
成形性が低下するという問題が生じるからである。
【００１１】また、本発明の共重合体Ｃを構成するモノ
マーユニットの一方の成分がエチレンテレフタレートで
あると強度、耐熱性、成形性などのバランスに優れる成
形材料が得られる上、様々な成分との共重合による材料
設計が可能となるため望ましい。例えば、ポリエチレン
テレフタレート−ポリエチレンアフタレート共重合体な
どが挙げられるが、本発明はこれに限定される訳ではな
い。
マーユニットの一方の成分がエチレンテレフタレートで
あると強度、耐熱性、成形性などのバランスに優れる成
形材料が得られる上、様々な成分との共重合による材料
設計が可能となるため望ましい。例えば、ポリエチレン
テレフタレート−ポリエチレンアフタレート共重合体な
どが挙げられるが、本発明はこれに限定される訳ではな
い。
【００１２】また、本発明におけるポリマアロイの具体
的な組み合わせとしては、ポリエチレンテレフタレート
−ポリエチレンアフタレート共重合体／ポリエーテルイ
ミド系やポリエチレンテレフタレート−ポリエチレンア
フタレート共重合体／ポリイミド系が好ましい。
的な組み合わせとしては、ポリエチレンテレフタレート
−ポリエチレンアフタレート共重合体／ポリエーテルイ
ミド系やポリエチレンテレフタレート−ポリエチレンア
フタレート共重合体／ポリイミド系が好ましい。
【００１３】ポリイミドとは、Ｃポリマーと良好な親和
性を有するものであれば、特に限定されないが、溶融成
形性や溶融状態時の安定性など取り扱い性の点から、例
えばポリイミド成分にエーテル結合を有するポリエーテ
ルイミドが特に好ましい。
性を有するものであれば、特に限定されないが、溶融成
形性や溶融状態時の安定性など取り扱い性の点から、例
えばポリイミド成分にエーテル結合を有するポリエーテ
ルイミドが特に好ましい。
【００１４】また、本発明に用いるポリマー中には、必
要に応じて、カーボンブラック、酸化チタン、酸化アル
ミニウム、酸化ケイ素、酸化カルシウム、マイカ、金属
微細粉、有機顔料、無機含量、抗酸化剤、蛍光増白剤、
難燃剤、帯電防止剤、撥水剤、吸湿剤、吸水剤、粘度調
整剤、紫外線吸収剤など、通常用いられる添加剤を配合
しても良い。
要に応じて、カーボンブラック、酸化チタン、酸化アル
ミニウム、酸化ケイ素、酸化カルシウム、マイカ、金属
微細粉、有機顔料、無機含量、抗酸化剤、蛍光増白剤、
難燃剤、帯電防止剤、撥水剤、吸湿剤、吸水剤、粘度調
整剤、紫外線吸収剤など、通常用いられる添加剤を配合
しても良い。
【００１５】
【実施例】以下、具体的に実施例を説明するが、本発明
はこれらに制限されるものではない。なお実施例及び比
較例中の引張強度はＡＳＴＭ‐Ｄ６３８、曲げ強度、弾
性率はＡＳＴＭ‐Ｄ７９０、熱変形温度はＡＳＴＭ‐Ｄ
６９８（材料の厚みは1/8インチ、シリンダー先端径は
３．２ｍｍ、受台径は８ｍｍである。）
はこれらに制限されるものではない。なお実施例及び比
較例中の引張強度はＡＳＴＭ‐Ｄ６３８、曲げ強度、弾
性率はＡＳＴＭ‐Ｄ７９０、熱変形温度はＡＳＴＭ‐Ｄ
６９８（材料の厚みは1/8インチ、シリンダー先端径は
３．２ｍｍ、受台径は８ｍｍである。）
【００１６】（実施例１，２、比較例１〜４）Ｃ成分と
してエチレンテレフタレートとエチレンナフタレートと
の共重合体を常法により表１に示すモル比となるように
合成した共重合ポリエステルを用い、Ｄ成分としてポリ
エーテルイミド樹脂（ウルテム１０００（ゼネラルエレ
クトリック社製）およびナイロン６を用いた。Ｃ成分と
Ｄ成分とをそれぞれ表２に示す配合比で３０ｍφ押出し
機を使用してシリンダー温度３００℃で、混練押出しペ
レットとし、このペレットを１３０℃で真空乾燥を１２
時間行なった後、射出成形して成形品とした。金型温度
は８０℃であった。
してエチレンテレフタレートとエチレンナフタレートと
の共重合体を常法により表１に示すモル比となるように
合成した共重合ポリエステルを用い、Ｄ成分としてポリ
エーテルイミド樹脂（ウルテム１０００（ゼネラルエレ
クトリック社製）およびナイロン６を用いた。Ｃ成分と
Ｄ成分とをそれぞれ表２に示す配合比で３０ｍφ押出し
機を使用してシリンダー温度３００℃で、混練押出しペ
レットとし、このペレットを１３０℃で真空乾燥を１２
時間行なった後、射出成形して成形品とした。金型温度
は８０℃であった。
【００１７】得られた成形品を１６０℃において４時間
熱処理をして各サンプルを充分結晶化させた後に各物性
を測定したその結果を表２に示す。
熱処理をして各サンプルを充分結晶化させた後に各物性
を測定したその結果を表２に示す。
【００１８】
【表１】
【００１９】
【表２】
【００２０】
【発明の効果】本発明によると、強度、伸度及び弾性率
に優れた高耐熱性樹脂組成物を提供することを可能とし
た。
に優れた高耐熱性樹脂組成物を提供することを可能とし
た。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
Ｆターム(参考） 4F071 AA45X AA46X AA81 AF14
AF20 AG34 AH12 BA01 BB05
BC01
4J002 CF061 CF081 CM042 GK01
GN00 GQ00
Claims (7)
- 【請求項１】下記条件を満足するＣ及びＤのポリマーブ
レンドからなることを特徴とする樹脂組成物。 Ｃ：モノマーユニットａ，ｂからなる重合度５０以上か
つ共重合のモル％が、ａ（モル％）＝０．０１〜３．０
である共重合体。 Ｄ：Ｃを構成するモノマーユニットａのみからなる重合
度５０以上のホモポリマーとのブレンドにおいては相溶
系であり、かつＣを構成するモノマーユニットｂのみか
らなる重合度５０以上のホモポリマーとのブレンドにお
いては非相溶系であるホモポリマーもしくは共重合体。 - 【請求項２】ＤがＣを構成するモノマーユニットａのみ
からなる重合度５０以上のホモポリマーとのブレンドに
おいては完全相溶系であることを特徴とする請求項１記
載の樹脂組成物。 - 【請求項３】Ｄの混率が０．０１〜１０重量％であるこ
とを特徴とする請求項１記載の樹脂組成物。 - 【請求項４】共重合体Ｃを構成するモノマーユニットの
一方の成分がエチレンテレフタレートであることを特徴
とする請求項１記載の樹脂組成物。 - 【請求項５】Ｃがエチレンテレフタレートとエチレンナ
フタレートの共重合体であり、かつＤがポリエーテルイ
ミド樹脂であることを特徴とする請求項１記載の樹脂組
成物。 - 【請求項６】ポリエーテルイミド樹脂が下記一般式１で
示されることを特徴とする請求項５記載の樹脂組成物。 【化１】 （式中、Ｒ１は炭素原子数６〜３０のニ価の芳香族有機
基、Ｒ２は炭素数６〜３０のニ価の芳香族有機基、炭素
原子数２〜２０のアルキレン基もしくはシクロアルキレ
ン基または炭素原子数２〜８のアルキレン基で連鎖停止
されたポリオルガノシロキサン基を表す） - 【請求項７】請求項１記載の樹脂組成物を用いてなるこ
とを特徴とする成形品。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002140562A JP2003327811A (ja) | 2002-05-15 | 2002-05-15 | 樹脂組成物およびその成形品 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002140562A JP2003327811A (ja) | 2002-05-15 | 2002-05-15 | 樹脂組成物およびその成形品 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003327811A true JP2003327811A (ja) | 2003-11-19 |
Family
ID=29701413
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2002140562A Pending JP2003327811A (ja) | 2002-05-15 | 2002-05-15 | 樹脂組成物およびその成形品 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2003327811A (ja) |
-
2002
- 2002-05-15 JP JP2002140562A patent/JP2003327811A/ja active Pending
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