JP2003236973A - 耐熱性積層フィルムおよび金属層付き積層フィルム、ならびにこれらを用いた半導体装置 - Google Patents
耐熱性積層フィルムおよび金属層付き積層フィルム、ならびにこれらを用いた半導体装置Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】耐熱性、絶縁信頼性、接着性などの諸特性を満
たしながら、反りの小さい耐熱性積層フィルム、及びそ
れを用いた金属層付き積層フィルムを工業的に提供し、
また、信頼度の高い半導体装置を提供する。 【解決手段】耐熱性絶縁フィルムの少なくとも片面に接
着剤層を有する耐熱性積層フィルムにおいて、該接着剤
層の硬化後の複屈折率（△ｎ）と膜厚（ｄ）の積である
△ｎ・ｄの絶対値が８ｎｍ以下であることを特徴とする
耐熱性積層フィルム、該耐熱性積層フィルムに金属層を
積層して得られる金属層付き積層フィルム及び該金属層
付き積層フィルムを用いた半導体装置。
たしながら、反りの小さい耐熱性積層フィルム、及びそ
れを用いた金属層付き積層フィルムを工業的に提供し、
また、信頼度の高い半導体装置を提供する。 【解決手段】耐熱性絶縁フィルムの少なくとも片面に接
着剤層を有する耐熱性積層フィルムにおいて、該接着剤
層の硬化後の複屈折率（△ｎ）と膜厚（ｄ）の積である
△ｎ・ｄの絶対値が８ｎｍ以下であることを特徴とする
耐熱性積層フィルム、該耐熱性積層フィルムに金属層を
積層して得られる金属層付き積層フィルム及び該金属層
付き積層フィルムを用いた半導体装置。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、半導体集積回路の
実装方法であるテープオートメーテッドボンディング
（ＴＡＢ）方式などに用いられる半導体用耐熱性接着
剤、半導体集積回路を実装するフレキシブルプリント基
板（以下、ＦＰＣと称する）、チップオンフィルム（Ｃ
ＯＦ）などに使用される、少なくとも１層以上の有機絶
縁フィルム層と接着剤層からなる耐熱性積層フィルム、
銅箔などの金属箔を張り付けた金属箔付き積層フィルム
及びこれを用いた半導体装置に関する。
実装方法であるテープオートメーテッドボンディング
（ＴＡＢ）方式などに用いられる半導体用耐熱性接着
剤、半導体集積回路を実装するフレキシブルプリント基
板（以下、ＦＰＣと称する）、チップオンフィルム（Ｃ
ＯＦ）などに使用される、少なくとも１層以上の有機絶
縁フィルム層と接着剤層からなる耐熱性積層フィルム、
銅箔などの金属箔を張り付けた金属箔付き積層フィルム
及びこれを用いた半導体装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、電子機器の小型・軽量化の進展が
加速している。半導体パッケージも高密度実装化を目的
に、接続端子（アウターリード）をパッケージ側面に配
列していたＱＦＰ（クワッド・フラット・パッケー
ジ）、ＳＯＰ（スモール・アウトライン・パッケージ）
に代わり、パッケージの裏面に接続端子を配列するＢＧ
Ａ（ボール・グリッド・アレイ）、ＣＳＰ（チップ・ス
ケール・パッケージ）、が携帯機器を中心として用いら
れてきている。
加速している。半導体パッケージも高密度実装化を目的
に、接続端子（アウターリード）をパッケージ側面に配
列していたＱＦＰ（クワッド・フラット・パッケー
ジ）、ＳＯＰ（スモール・アウトライン・パッケージ）
に代わり、パッケージの裏面に接続端子を配列するＢＧ
Ａ（ボール・グリッド・アレイ）、ＣＳＰ（チップ・ス
ケール・パッケージ）、が携帯機器を中心として用いら
れてきている。
【０００３】ＢＧＡ、ＣＳＰについては、数多くの構造
が提案されており、なかでも薄型、軽量に設計しやすい
有機絶縁性テープをインターポーザー（基板、リードフ
レーム）に採用したパッケージが増えてきている。この
ような流れの中でＴＡＢ用テープ、ＦＰＣ、ＣＯＦをイ
ンターポーザーに用いることは容易に考えられる。
が提案されており、なかでも薄型、軽量に設計しやすい
有機絶縁性テープをインターポーザー（基板、リードフ
レーム）に採用したパッケージが増えてきている。この
ような流れの中でＴＡＢ用テープ、ＦＰＣ、ＣＯＦをイ
ンターポーザーに用いることは容易に考えられる。
【０００４】通常のＴＡＢ用テープ、ＦＰＣ、ＣＯＦ
は、ポリイミドフィルム等の可撓性を有する有機絶縁性
フィルム上に、接着剤層を積層し、さらに銅箔などの導
電層を持つ３層構造より構成されている。
は、ポリイミドフィルム等の可撓性を有する有機絶縁性
フィルム上に、接着剤層を積層し、さらに銅箔などの導
電層を持つ３層構造より構成されている。
【０００５】例えばＴＡＢ用テープを用いて半導体装置
のインターポーザー（基板、リードフレーム）を作成す
るプロセスは次の通りである。（１）スプロケットおよ
び半田ボール接続用貫通孔もしくはデバイス孔の穿孔、
（２）銅箔との熱ラミネート、（３）パターン形成（レ
ジスト塗布、エッチング、レジスト除去）、（４）スズ
または金−メッキ処理などの加工工程を経てインターポ
ーザーに加工される。
のインターポーザー（基板、リードフレーム）を作成す
るプロセスは次の通りである。（１）スプロケットおよ
び半田ボール接続用貫通孔もしくはデバイス孔の穿孔、
（２）銅箔との熱ラミネート、（３）パターン形成（レ
ジスト塗布、エッチング、レジスト除去）、（４）スズ
または金−メッキ処理などの加工工程を経てインターポ
ーザーに加工される。
【０００６】図１にパターンテープの形状の一例を示
す。有機絶縁性フィルム１上に接着剤２、導体パターン
５があり、フィルムを送るためのスプロケット孔３、半
導体端子から外部端子の半田ボールに接続するための貫
通孔４がある。
す。有機絶縁性フィルム１上に接着剤２、導体パターン
５があり、フィルムを送るためのスプロケット孔３、半
導体端子から外部端子の半田ボールに接続するための貫
通孔４がある。
【０００７】図２に半導体装置の一態様の断面図を示
す。パターンテープのインナーリード部６を、保護膜１
１を有する半導体集積回路８の金バンプ１０に熱圧着
（インナーリードボンディング）し、半導体集積回路を
搭載する。次いで、封止樹脂９による樹脂封止工程を経
て半導体装置が作成される。またインナーリード部を有
さず、パターンテープの導体と半導体集積回路の金バン
プとの間をワイヤーボンディングで接続する方式も採用
されている。このような半導体装置をテープキャリアパ
ッケージ（ＴＣＰ）型半導体装置と称する。最後に、半
導体装置は、他の部品を搭載した回路基板等とアウター
リード７を介して接続（アウターリードボンディング）
され、電子機器への実装がなされる。
す。パターンテープのインナーリード部６を、保護膜１
１を有する半導体集積回路８の金バンプ１０に熱圧着
（インナーリードボンディング）し、半導体集積回路を
搭載する。次いで、封止樹脂９による樹脂封止工程を経
て半導体装置が作成される。またインナーリード部を有
さず、パターンテープの導体と半導体集積回路の金バン
プとの間をワイヤーボンディングで接続する方式も採用
されている。このような半導体装置をテープキャリアパ
ッケージ（ＴＣＰ）型半導体装置と称する。最後に、半
導体装置は、他の部品を搭載した回路基板等とアウター
リード７を介して接続（アウターリードボンディング）
され、電子機器への実装がなされる。
【０００８】上記のいずれのパッケージ形態において
も、最終的に半導体装置用耐熱性接着剤フィルムの接着
剤層がパッケージ内に残留するため、半導体用耐熱性接
着剤には高い絶縁性、耐熱性、接着性等の諸特性を満た
すことが要求される。
も、最終的に半導体装置用耐熱性接着剤フィルムの接着
剤層がパッケージ内に残留するため、半導体用耐熱性接
着剤には高い絶縁性、耐熱性、接着性等の諸特性を満た
すことが要求される。
【０００９】半導体用耐熱性接着剤としては例として、
エポキシ樹脂、フェノール樹脂、アクリロニトリル樹
脂、ブタジエン樹脂等が挙げられるが、従来、エポキシ
樹脂および／またはフェノール樹脂とポリアミド樹脂の
混合組成物が主として用いられており（例えば特許文献
１、２参照）、さらに芳香族系のポリイミド樹脂、ポリ
アミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂などが検討されてき
た。特に絶縁信頼性、加工性の点から、シロキサン変成
芳香族ポリイミド樹脂が検討されており（例えば特許文
献３、４参照）、耐熱性、接着性などにおいて問題が無
いものの、絶縁性フィルム上に積層したとき、その樹脂
が持つ配向性のために反りが大きくなるという問題点が
あった。
エポキシ樹脂、フェノール樹脂、アクリロニトリル樹
脂、ブタジエン樹脂等が挙げられるが、従来、エポキシ
樹脂および／またはフェノール樹脂とポリアミド樹脂の
混合組成物が主として用いられており（例えば特許文献
１、２参照）、さらに芳香族系のポリイミド樹脂、ポリ
アミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂などが検討されてき
た。特に絶縁信頼性、加工性の点から、シロキサン変成
芳香族ポリイミド樹脂が検討されており（例えば特許文
献３、４参照）、耐熱性、接着性などにおいて問題が無
いものの、絶縁性フィルム上に積層したとき、その樹脂
が持つ配向性のために反りが大きくなるという問題点が
あった。
【００１０】
【特許文献１】特開平２−１４３４４７号公報
【００１１】
【特許文献２】特開平３−２１７０３５号公報
【００１２】
【特許文献３】特開平５−２００９４６号公報（第２−
６頁）
６頁）
【００１３】
【特許文献４】特開２００２−２６４２５５号公報（第
２−６頁）
２−６頁）
【００１４】
【発明が解決しようとする課題】近年、導体パターンの
さらなる狭ピッチ化が求められており、ＴＡＢにおいて
は現在、５０μｍ程度のピッチのものが量産されてい
る。しかし、導体パターンの接合部位がフライングリー
ドとなっているため、狭ピッチ化が進むとリードの細幅
化に伴う強度低下や銅箔厚低減の制約から、ＴＡＢにお
いては４０μｍピッチが限界とされている。したがって
これに代わり、フリップチップ技術を用いたＣＯＦの需
要が高まりつつある。
さらなる狭ピッチ化が求められており、ＴＡＢにおいて
は現在、５０μｍ程度のピッチのものが量産されてい
る。しかし、導体パターンの接合部位がフライングリー
ドとなっているため、狭ピッチ化が進むとリードの細幅
化に伴う強度低下や銅箔厚低減の制約から、ＴＡＢにお
いては４０μｍピッチが限界とされている。したがって
これに代わり、フリップチップ技術を用いたＣＯＦの需
要が高まりつつある。
【００１５】ＣＯＦではリードが絶縁性フィルムに支持
されているためリード変形の心配がなく、より薄い銅箔
の使用が可能であることから、微細配線の形成が容易で
狭ピッチ化に有利な構造と言える。
されているためリード変形の心配がなく、より薄い銅箔
の使用が可能であることから、微細配線の形成が容易で
狭ピッチ化に有利な構造と言える。
【００１６】しかし、ＣＯＦの場合、接合時の熱が直接
絶縁性フィルムに伝わるため、従来のエポキシ樹脂およ
び／またはフェノール樹脂とポリアミド樹脂の混合組成
物からなる接着剤を接着層に用いた金属箔付き積層フィ
ルムでは、接着剤層が接合時の熱により変形し、配線不
良を起こすなど問題があった。このため、接着剤層の無
いメッキタイプの金属層付き積層フィルムがＣＯＦ用に
用いられているが、工程が複雑なうえに、接着強度が不
十分という問題があるため、広く普及するにはいたって
いない。
絶縁性フィルムに伝わるため、従来のエポキシ樹脂およ
び／またはフェノール樹脂とポリアミド樹脂の混合組成
物からなる接着剤を接着層に用いた金属箔付き積層フィ
ルムでは、接着剤層が接合時の熱により変形し、配線不
良を起こすなど問題があった。このため、接着剤層の無
いメッキタイプの金属層付き積層フィルムがＣＯＦ用に
用いられているが、工程が複雑なうえに、接着強度が不
十分という問題があるため、広く普及するにはいたって
いない。
【００１７】そこで耐熱性接着剤として、特許文献３〜
４にある芳香族系のポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂、
ポリアミドイミド樹脂などが検討されているが、前記記
載のように依然として絶縁性フィルム上に積層したと
き、その樹脂が持つ配向性のために反りが大きくなると
いう問題点があった。
４にある芳香族系のポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂、
ポリアミドイミド樹脂などが検討されているが、前記記
載のように依然として絶縁性フィルム上に積層したと
き、その樹脂が持つ配向性のために反りが大きくなると
いう問題点があった。
【００１８】そこで本発明は、耐熱性、絶縁信頼性、接
着性などの諸特性を満たしながら、反りの小さい耐熱性
積層フィルム、及びそれを用いた金属層付き積層フィル
ム及び信頼性の高い半導体装置を提供することである。
着性などの諸特性を満たしながら、反りの小さい耐熱性
積層フィルム、及びそれを用いた金属層付き積層フィル
ム及び信頼性の高い半導体装置を提供することである。
【００１９】
【課題を解決するための手段】すなわち本発明は、耐熱
性絶縁フィルムの少なくとも片面に接着剤層を有する耐
熱性積層フィルムにおいて、該接着剤層の硬化後の複屈
折率（△ｎ）と膜厚（ｄ）の積である△ｎ・ｄの絶対値
が８ｎｍ以下であることを特徴とする耐熱性積層フィル
ム、上記耐熱性積層フィルムに金属層を積層して得られ
る金属層付き積層フィルム及び該金属箔付き積層フィル
ムを用いた半導体装置である。
性絶縁フィルムの少なくとも片面に接着剤層を有する耐
熱性積層フィルムにおいて、該接着剤層の硬化後の複屈
折率（△ｎ）と膜厚（ｄ）の積である△ｎ・ｄの絶対値
が８ｎｍ以下であることを特徴とする耐熱性積層フィル
ム、上記耐熱性積層フィルムに金属層を積層して得られ
る金属層付き積層フィルム及び該金属箔付き積層フィル
ムを用いた半導体装置である。
【００２０】
【発明の実施の形態】本発明における接着剤層の△ｎ・
ｄは、接着剤層の硬化後の複屈折率（△ｎ）と膜厚
（ｄ）の積で表されるものであり、複屈折率は以下のよ
うに定義される。 ｎTE ：膜のＴＥ方向（膜面と平行な方向）の屈折率 ｎTM ：膜のＴＭ方向（膜面と垂直な方向）の屈折率 複屈折率（Δｎ）＝ｎTE−ｎTM。
ｄは、接着剤層の硬化後の複屈折率（△ｎ）と膜厚
（ｄ）の積で表されるものであり、複屈折率は以下のよ
うに定義される。 ｎTE ：膜のＴＥ方向（膜面と平行な方向）の屈折率 ｎTM ：膜のＴＭ方向（膜面と垂直な方向）の屈折率 複屈折率（Δｎ）＝ｎTE−ｎTM。
【００２１】これら屈折率の値は、膜の透過可能な波長
における測定値を用いる。例えば、赤色領域の波長では
６０９ｎｍ、６３３ｎｍ、緑色領域の波長では５３９ｎ
ｍ、青色領域の波長では４３０ｎｍの波長光を用いる。
透明な膜であれば、どの波長領域を用いても良い。
における測定値を用いる。例えば、赤色領域の波長では
６０９ｎｍ、６３３ｎｍ、緑色領域の波長では５３９ｎ
ｍ、青色領域の波長では４３０ｎｍの波長光を用いる。
透明な膜であれば、どの波長領域を用いても良い。
【００２２】測定に用いる光源はハロゲンランプ、レー
ザー光などを用いることができる。測定には単一波長の
光が好ましいので、レーザー光が好ましく用いられる。
ハロゲンランプを光源に用いる場合は干渉フィルターを
通して特定の波長、例えば６０９ｎｍ、５３９ｎｍ、４
３０ｎｍの単一波長光をとりだし測定する。
ザー光などを用いることができる。測定には単一波長の
光が好ましいので、レーザー光が好ましく用いられる。
ハロゲンランプを光源に用いる場合は干渉フィルターを
通して特定の波長、例えば６０９ｎｍ、５３９ｎｍ、４
３０ｎｍの単一波長光をとりだし測定する。
【００２３】膜の屈折率は波長分散するため、一般的に
短波長になるほど屈折率が大きくなり、これに伴い複屈
折率も大きくなる。したがって、△ｎ・ｄも赤色領域の
波長で測定した値の方が青色領域で測定した値よりも小
さくなる。
短波長になるほど屈折率が大きくなり、これに伴い複屈
折率も大きくなる。したがって、△ｎ・ｄも赤色領域の
波長で測定した値の方が青色領域で測定した値よりも小
さくなる。
【００２４】本発明においては、標準的なレーザー光で
ある６３３ｎｍのレーザー光を用いて測定を行った。
ある６３３ｎｍのレーザー光を用いて測定を行った。
【００２５】一般に高分子膜はその複屈折率が大きいほ
ど、配向性が強い。したがって、支持フィルム上に高分
子膜を形成した場合、該高分子膜の配向性が強いほど、
残留応力が大きくなり反りが大きくなる傾向にある。ま
た、高分子膜の膜厚も反りに大きく影響するものであ
り、膜厚が厚いほど反りは大きくなる。反りを小さくす
るためには、配向性の小さい、つまり複屈折率の小さい
高分子膜を用いれば良い。
ど、配向性が強い。したがって、支持フィルム上に高分
子膜を形成した場合、該高分子膜の配向性が強いほど、
残留応力が大きくなり反りが大きくなる傾向にある。ま
た、高分子膜の膜厚も反りに大きく影響するものであ
り、膜厚が厚いほど反りは大きくなる。反りを小さくす
るためには、配向性の小さい、つまり複屈折率の小さい
高分子膜を用いれば良い。
【００２６】したがって本発明においては、耐熱性絶縁
フィルム上に形成した接着剤層の硬化後の複屈折率と、
該接着剤層の膜厚の積である△ｎ・ｄの絶対値が８ｎｍ
以下、好ましくは６ｎｍ以下、さらに好ましくは５ｎｍ
以下がよく、反りの小さい耐熱性積層フィルムを得るこ
とができる。
フィルム上に形成した接着剤層の硬化後の複屈折率と、
該接着剤層の膜厚の積である△ｎ・ｄの絶対値が８ｎｍ
以下、好ましくは６ｎｍ以下、さらに好ましくは５ｎｍ
以下がよく、反りの小さい耐熱性積層フィルムを得るこ
とができる。
【００２７】しかし、膜厚を薄くしすぎると、銅箔など
の金属層との接着性が低下するなどの問題があるため、
接着剤層の硬化後の複屈折率はできるだけ小さい方が好
ましい。本発明における接着剤層の硬化後の複屈折率は
０．０１４以下、好ましくは０．０１２以下、さらに好
ましくは０．０１以下であり、反りが小さく、金属層と
の接着性も良好な耐熱性積層フィルムを得ることができ
る。
の金属層との接着性が低下するなどの問題があるため、
接着剤層の硬化後の複屈折率はできるだけ小さい方が好
ましい。本発明における接着剤層の硬化後の複屈折率は
０．０１４以下、好ましくは０．０１２以下、さらに好
ましくは０．０１以下であり、反りが小さく、金属層と
の接着性も良好な耐熱性積層フィルムを得ることができ
る。
【００２８】本発明における接着剤層の硬化とは、熱処
理および／または光照射により行うことができる。例え
ば、ポリイミド樹脂の場合、その前駆体であるポリアミ
ド酸が加熱処理により閉環してイミド環が形成され、ポ
リイミドに変換されることにより接着剤層が硬化する。
理および／または光照射により行うことができる。例え
ば、ポリイミド樹脂の場合、その前駆体であるポリアミ
ド酸が加熱処理により閉環してイミド環が形成され、ポ
リイミドに変換されることにより接着剤層が硬化する。
【００２９】本発明における接着剤層は、エポキシ樹
脂、フェノール樹脂、アクリロニトリル樹脂、ブタジエ
ン樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアミド
イミド樹脂などを用いることができるが、耐熱性、絶縁
信頼性、接着性の点から、ポリイミド樹脂が好ましく用
いられる。
脂、フェノール樹脂、アクリロニトリル樹脂、ブタジエ
ン樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアミド
イミド樹脂などを用いることができるが、耐熱性、絶縁
信頼性、接着性の点から、ポリイミド樹脂が好ましく用
いられる。
【００３０】本発明におけるポリイミドとは、その前駆
体であるポリアミド酸またはそのエステル化合物を加熱
あるいは適当な触媒により、イミド環や、その他の環状
構造を形成したポリマーである。
体であるポリアミド酸またはそのエステル化合物を加熱
あるいは適当な触媒により、イミド環や、その他の環状
構造を形成したポリマーである。
【００３１】ポリマーの分子量の調節は、テトラカルボ
ン酸成分またはジアミン成分を当モルにする、または、
いずれかを過剰にすることにより行われる。テトラカル
ボン酸成分またはジアミン成分のどちらかを過剰とした
場合、ポリマー鎖末端を酸成分またはアミン成分などの
末端封止剤で封止することがある。一般的に、酸成分の
末端封止剤としてはジカルボン酸またはその無水物が用
いられ、アミン成分の末端封止剤としてはモノアミンが
用いられる。このとき、酸成分またはアミン成分の末端
封止剤を含めたテトラカルボン酸成分の酸当量とジアミ
ン成分のアミン当量を等モルにすることが好ましい。
ン酸成分またはジアミン成分を当モルにする、または、
いずれかを過剰にすることにより行われる。テトラカル
ボン酸成分またはジアミン成分のどちらかを過剰とした
場合、ポリマー鎖末端を酸成分またはアミン成分などの
末端封止剤で封止することがある。一般的に、酸成分の
末端封止剤としてはジカルボン酸またはその無水物が用
いられ、アミン成分の末端封止剤としてはモノアミンが
用いられる。このとき、酸成分またはアミン成分の末端
封止剤を含めたテトラカルボン酸成分の酸当量とジアミ
ン成分のアミン当量を等モルにすることが好ましい。
【００３２】末端封止剤の具体例としては、安息香酸、
無水フタル酸、テトラクロロ無水フタル酸、無水マレイ
ン酸、アニリンなどが用いられる。
無水フタル酸、テトラクロロ無水フタル酸、無水マレイ
ン酸、アニリンなどが用いられる。
【００３３】上記ジアミン成分としては、ジアミン成分
中にシロキサン系ジアミンを含むことにより、接着剤層
の複屈折率低減効果が大きいため好ましく用いられる。
ジアミン成分中のシロキサンジアミンの量は２０モル％
以上、好ましくは２０〜９５モル％、さらに好ましくは
４０〜９０モル％である。
中にシロキサン系ジアミンを含むことにより、接着剤層
の複屈折率低減効果が大きいため好ましく用いられる。
ジアミン成分中のシロキサンジアミンの量は２０モル％
以上、好ましくは２０〜９５モル％、さらに好ましくは
４０〜９０モル％である。
【００３４】上記シロキサン系ジアミンとしては、次の
一般式（１）で表されるものが挙げられる。
一般式（１）で表されるものが挙げられる。
【００３５】
【化１】
【００３６】ただし、式中ｎは１以上の整数を示す。ま
た、Ｒ1およびＲ2は、それぞれ同一または異なって、低
級アルキレン基またはフェニレン基を示し、Ｒ3〜Ｒ
6は、それぞれ同一または異なっていてもよく、低級ア
ルキル基、フェニル基またはフェノキシ基の少なくとも
１種を示す。
た、Ｒ1およびＲ2は、それぞれ同一または異なって、低
級アルキレン基またはフェニレン基を示し、Ｒ3〜Ｒ
6は、それぞれ同一または異なっていてもよく、低級ア
ルキル基、フェニル基またはフェノキシ基の少なくとも
１種を示す。
【００３７】一般式（１）で表されるシロキサン系ジア
ミンの具体例としては、１，１，３，３−テトラメチル
−１，３−ビス（４−アミノフェニル）ジシロキサン、
１，１，３，３−テトラフェノキシ−１，３−ビス（４
−アミノエチル）ジシロキサン、１，１，３，３，５，
５−ヘキサメチル−１，５−ビス（４−アミノフェニ
ル）トリシロキサン、１，１，３，３−テトラフェニル
−１，３−ビス（２−アミノエチル）ジシロキサン、
１，１，３，３−テトラフェニル−１，３−ビス（３−
アミノプロピル）ジシロキサン、１，１，５，５−テト
ラフェニル−３，３−ジメチル−１，５−ビス（３−ア
ミノプロピル）トリシロキサン、１，１，５，５−テト
ラフェニル−３，３−ジメトキシ−１，５−ビス（４−
アミノブチル）トリシロキサン、１，１，５，５−テト
ラフェニル−３，３−ジメトキシ−１，５−ビス（５−
アミノペンチル）トリシロキサン、１，１，３，３−テ
トラメチル−１，３−ビス（２−アミノエチル）ジシロ
キサン、１，１，３，３−テトラメチル−１，３−ビス
（３−アミノプロピル）ジシロキサン、１，１，３，３
−テトラメチル−１，３−ビス（４−アミノブチル）ジ
シロキサン、１，３−ジメチル−１，３−ジメトキシ−
１，３−ビス（４−アミノブチル）ジシロキサン、１，
１，５，５−テトラメチル−３，３−ジメトキシ−１，
５−ビス（２−アミノエチル）トリシロキサン、１，
１，５，５−テトラメチル−３，３−ジメトキシ−１，
５−ビス（４−アミノブチル）トリシロキサン、１，
１，５，５−テトラメチル−３，３−ジメトキシ−１，
５−ビス（５−アミノペンチル）トリシロキサン、１，
１，３，３，５，５−ヘキサメチル−１，５−ビス（３
−アミノプロピル）トリシロキサン、１，１，３，３，
５，５−ヘキサエチル−１，５−ビス（３−アミノプロ
ピル）トリシロキサン、１，１，３，３，５，５−ヘキ
サプロピル−１，５−ビス（３−アミノプロピル）トリ
シロキサンなどが挙げられる。上記シロキサン系ジアミ
ンは単独でも良く、２種以上を混合しても良い。
ミンの具体例としては、１，１，３，３−テトラメチル
−１，３−ビス（４−アミノフェニル）ジシロキサン、
１，１，３，３−テトラフェノキシ−１，３−ビス（４
−アミノエチル）ジシロキサン、１，１，３，３，５，
５−ヘキサメチル−１，５−ビス（４−アミノフェニ
ル）トリシロキサン、１，１，３，３−テトラフェニル
−１，３−ビス（２−アミノエチル）ジシロキサン、
１，１，３，３−テトラフェニル−１，３−ビス（３−
アミノプロピル）ジシロキサン、１，１，５，５−テト
ラフェニル−３，３−ジメチル−１，５−ビス（３−ア
ミノプロピル）トリシロキサン、１，１，５，５−テト
ラフェニル−３，３−ジメトキシ−１，５−ビス（４−
アミノブチル）トリシロキサン、１，１，５，５−テト
ラフェニル−３，３−ジメトキシ−１，５−ビス（５−
アミノペンチル）トリシロキサン、１，１，３，３−テ
トラメチル−１，３−ビス（２−アミノエチル）ジシロ
キサン、１，１，３，３−テトラメチル−１，３−ビス
（３−アミノプロピル）ジシロキサン、１，１，３，３
−テトラメチル−１，３−ビス（４−アミノブチル）ジ
シロキサン、１，３−ジメチル−１，３−ジメトキシ−
１，３−ビス（４−アミノブチル）ジシロキサン、１，
１，５，５−テトラメチル−３，３−ジメトキシ−１，
５−ビス（２−アミノエチル）トリシロキサン、１，
１，５，５−テトラメチル−３，３−ジメトキシ−１，
５−ビス（４−アミノブチル）トリシロキサン、１，
１，５，５−テトラメチル−３，３−ジメトキシ−１，
５−ビス（５−アミノペンチル）トリシロキサン、１，
１，３，３，５，５−ヘキサメチル−１，５−ビス（３
−アミノプロピル）トリシロキサン、１，１，３，３，
５，５−ヘキサエチル−１，５−ビス（３−アミノプロ
ピル）トリシロキサン、１，１，３，３，５，５−ヘキ
サプロピル−１，５−ビス（３−アミノプロピル）トリ
シロキサンなどが挙げられる。上記シロキサン系ジアミ
ンは単独でも良く、２種以上を混合しても良い。
【００３８】本発明においてはシロキサン系ジアミンの
他にも複屈折率低減効果の大きい脂肪族ジアミン、環状
炭化水素を含む脂環式ジアミンを用いることができる。
他にも複屈折率低減効果の大きい脂肪族ジアミン、環状
炭化水素を含む脂環式ジアミンを用いることができる。
【００３９】脂環式ジアミンの具体例としては、１,３
−ジアミノシクロヘキサン、１,４−ジアミノシクロヘ
キサン、４,４´−メチレンビス（シクロヘキシルアミ
ン）、３,３´−メチレンビス（シクロヘキシルアミ
ン）、４,４´−ジアミノ−３,３´−ジメチルジシクロ
ヘキシルメタン、４,４´−ジアミノ−３,３´−ジメチ
ルジシクロヘキシルなどが挙げられる。
−ジアミノシクロヘキサン、１,４−ジアミノシクロヘ
キサン、４,４´−メチレンビス（シクロヘキシルアミ
ン）、３,３´−メチレンビス（シクロヘキシルアミ
ン）、４,４´−ジアミノ−３,３´−ジメチルジシクロ
ヘキシルメタン、４,４´−ジアミノ−３,３´−ジメチ
ルジシクロヘキシルなどが挙げられる。
【００４０】また、複数の芳香族環がエーテル基、スル
ホン基、メチレン基などで結合されたジアミンも複屈折
率低減効果が大きく、好ましく用いることができる。そ
の具体例としては、２,２−ビス［４−（４−アミノフ
ェノキシ）フェニル］プロパン、２,２−ビス［４−
（３−アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、ビス
［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］メタン、ビ
ス［４−（３−アミノフェノキシ）フェニル］メタン、
ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］エーテ
ル、ビス［４−（３−アミノフェノキシ）フェニル］エ
ーテル、ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニ
ル］スルホン、ビス［４−（３−アミノフェノキシ）フ
ェニル］スルホン、２,２−ビス［４−（４−アミノフ
ェノキシ）フェニル］ヘキサフルオロプロパンなどが挙
げられる。
ホン基、メチレン基などで結合されたジアミンも複屈折
率低減効果が大きく、好ましく用いることができる。そ
の具体例としては、２,２−ビス［４−（４−アミノフ
ェノキシ）フェニル］プロパン、２,２−ビス［４−
（３−アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、ビス
［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］メタン、ビ
ス［４−（３−アミノフェノキシ）フェニル］メタン、
ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］エーテ
ル、ビス［４−（３−アミノフェノキシ）フェニル］エ
ーテル、ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニ
ル］スルホン、ビス［４−（３−アミノフェノキシ）フ
ェニル］スルホン、２,２−ビス［４−（４−アミノフ
ェノキシ）フェニル］ヘキサフルオロプロパンなどが挙
げられる。
【００４１】上記の複屈折率低減効果のあるジアミンは
単独で用いても良く、２種以上を混合して用いても良
い。また、これらのジアミンに複屈折率があまり大きく
ならない程度に芳香族環又は芳香族複素環を含む芳香族
ジアミンなどのジアミンを単独または混合して用いるこ
とができる。
単独で用いても良く、２種以上を混合して用いても良
い。また、これらのジアミンに複屈折率があまり大きく
ならない程度に芳香族環又は芳香族複素環を含む芳香族
ジアミンなどのジアミンを単独または混合して用いるこ
とができる。
【００４２】芳香族ジアミンの具体例としては、ｐ−フ
ェニレンジアミン、ｍ−フェニレンジアミン、４,４´
−ジアミノジフェニルエーテル、３,３´−ジアミノジ
フェニルエーテル、３,４´−ジアミノジフェニルエー
テル、４,４´−ジアミノジフェニルスルホン、３,３´
−ジアミノジフェニルメタン、４,４´−ジアミノジフ
ェニルメタン、４,４´−ジアミノジフェニルサルファ
イド、２,５−ジアミノトルエン、ｏ−トリジン、３,３
´−ジメチル−４,４´−ジアミノジフェニルメタン、
４,４´−ビス（４−アミノフェノキシ）ビフェニ
ル、、ジアミノベンズアニリドなどが挙げられる。
ェニレンジアミン、ｍ−フェニレンジアミン、４,４´
−ジアミノジフェニルエーテル、３,３´−ジアミノジ
フェニルエーテル、３,４´−ジアミノジフェニルエー
テル、４,４´−ジアミノジフェニルスルホン、３,３´
−ジアミノジフェニルメタン、４,４´−ジアミノジフ
ェニルメタン、４,４´−ジアミノジフェニルサルファ
イド、２,５−ジアミノトルエン、ｏ−トリジン、３,３
´−ジメチル−４,４´−ジアミノジフェニルメタン、
４,４´−ビス（４−アミノフェノキシ）ビフェニ
ル、、ジアミノベンズアニリドなどが挙げられる。
【００４３】中でも耐熱性の点から、芳香族ジアミンを
用いるのが好ましく、特にｐ−フェニレンジアミンが好
ましく用いられる。このときのｐ−フェニレンジアミン
のジアミン成分中の含有量は５〜６０モル％、好ましく
は５〜５０モル％、さらに好ましくは５〜４０モル％で
ある。
用いるのが好ましく、特にｐ−フェニレンジアミンが好
ましく用いられる。このときのｐ−フェニレンジアミン
のジアミン成分中の含有量は５〜６０モル％、好ましく
は５〜５０モル％、さらに好ましくは５〜４０モル％で
ある。
【００４４】本発明において、テトラカルボン酸成分と
しては、テトラカルボン酸二無水物が挙げられ、例え
ば、環状炭化水素を持つ脂環式テトラカルボン酸二無水
物、芳香族環又は芳香族複素環を含む芳香族テトラカル
ボン酸二無水物が挙げられる。
しては、テトラカルボン酸二無水物が挙げられ、例え
ば、環状炭化水素を持つ脂環式テトラカルボン酸二無水
物、芳香族環又は芳香族複素環を含む芳香族テトラカル
ボン酸二無水物が挙げられる。
【００４５】脂環式テトラカルボン酸二無水物の具体例
としては、２,３,５−トリカルボキシシクロペンチル酢
酸二無水物、１,２,３,４−シクロブタンテトラカルボ
ン酸二無水物、１,２,３,４−シクロペンタンテトラカ
ルボン酸二無水物、１,２,３,５−シクロペンタンテト
ラカルボン酸二無水物、１,２,４,５−ビシクロヘキセ
ンテトラカルボン酸二無水物、１,２,４,５−シクロヘ
キサンテトラカルボン酸二無水物、１,３,３ａ,４,５,
９ｂ−ヘキサヒドロ−５−（テトラヒドロ−２,５−ジ
オキソ−３−フラニル）−ナフト［１,２−Ｃ］フラン
−１,３−ジオンなどが挙げられる。
としては、２,３,５−トリカルボキシシクロペンチル酢
酸二無水物、１,２,３,４−シクロブタンテトラカルボ
ン酸二無水物、１,２,３,４−シクロペンタンテトラカ
ルボン酸二無水物、１,２,３,５−シクロペンタンテト
ラカルボン酸二無水物、１,２,４,５−ビシクロヘキセ
ンテトラカルボン酸二無水物、１,２,４,５−シクロヘ
キサンテトラカルボン酸二無水物、１,３,３ａ,４,５,
９ｂ−ヘキサヒドロ−５−（テトラヒドロ−２,５−ジ
オキソ−３−フラニル）−ナフト［１,２−Ｃ］フラン
−１,３−ジオンなどが挙げられる。
【００４６】芳香族テトラカルボン酸二無水物の具体例
としては、３,３´,４,４´−ベンゾフェノンテトラカ
ルボン酸二無水物、２,２´,３,３´−ベンゾフェノン
テトラカルボン酸二無水物、３,３´,４,４´−ビフェ
ニルテトラカルボン酸二無水物、２,２´,３,３´−ビ
フェニルテトラカルボン酸二無水物、２,３,３´,４´
−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、ピロメリット
酸二無水物、３,３´,４,４´−ジフェニルエーテルテ
トラカルボン酸二無水物、３,３´,４,４´−ビフェニ
ルトリフルオロプロパンテトラカルボン酸二無水物、
３,３´,４,４´−ジフェニルスルホンテトラカルボン
酸二無水物、３,４,９,１０−ペリレンテトラカルボン
酸二無水物、２，３，６，７−ナフタレンテトラカルボ
ン酸二無水物、１，４，５，８−ナフタレンテトラカル
ボン酸二無水物、１,２,５,６−ナフタレンテトラカル
ボン酸二無水物、３,３″,４,４″−パラターフェニル
テトラカルボン酸二無水物、３,３″,４,４″−メタタ
ーフェニルテトラカルボン酸二無水物、２，３，６，７
−アントラセンテトラカルボン酸二無水物、１，２，
７，８−フェナントレンテトラカルボン酸二無水物、
４,４´−（ヘキサフルオロイソプロピリデン）ジフタ
ル酸無水物などが挙げられる。
としては、３,３´,４,４´−ベンゾフェノンテトラカ
ルボン酸二無水物、２,２´,３,３´−ベンゾフェノン
テトラカルボン酸二無水物、３,３´,４,４´−ビフェ
ニルテトラカルボン酸二無水物、２,２´,３,３´−ビ
フェニルテトラカルボン酸二無水物、２,３,３´,４´
−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、ピロメリット
酸二無水物、３,３´,４,４´−ジフェニルエーテルテ
トラカルボン酸二無水物、３,３´,４,４´−ビフェニ
ルトリフルオロプロパンテトラカルボン酸二無水物、
３,３´,４,４´−ジフェニルスルホンテトラカルボン
酸二無水物、３,４,９,１０−ペリレンテトラカルボン
酸二無水物、２，３，６，７−ナフタレンテトラカルボ
ン酸二無水物、１，４，５，８−ナフタレンテトラカル
ボン酸二無水物、１,２,５,６−ナフタレンテトラカル
ボン酸二無水物、３,３″,４,４″−パラターフェニル
テトラカルボン酸二無水物、３,３″,４,４″−メタタ
ーフェニルテトラカルボン酸二無水物、２，３，６，７
−アントラセンテトラカルボン酸二無水物、１，２，
７，８−フェナントレンテトラカルボン酸二無水物、
４,４´−（ヘキサフルオロイソプロピリデン）ジフタ
ル酸無水物などが挙げられる。
【００４７】中でも耐熱性の点から、芳香族テトラカル
ボン酸二無水物が好ましく用いられ、さらに、接着剤組
成物の安定性の点から、ベンゾフェノンテトラカルボン
酸二無水物がより好ましく用いられる。
ボン酸二無水物が好ましく用いられ、さらに、接着剤組
成物の安定性の点から、ベンゾフェノンテトラカルボン
酸二無水物がより好ましく用いられる。
【００４８】テトラカルボン酸成分は、ベンゾフェノン
テトラカルボン酸二無水物の単独、もしくは、接着剤組
成物の安定性を損なわない程度に、ベンゾフェノンテト
ラカルボン酸二無水物に加え、その他の上記テトラカル
ボン酸二無水物を１種以上混合したものであっても良
い。耐熱性の点から、特にピロメリット酸二無水物を混
合することが好ましい。
テトラカルボン酸二無水物の単独、もしくは、接着剤組
成物の安定性を損なわない程度に、ベンゾフェノンテト
ラカルボン酸二無水物に加え、その他の上記テトラカル
ボン酸二無水物を１種以上混合したものであっても良
い。耐熱性の点から、特にピロメリット酸二無水物を混
合することが好ましい。
【００４９】このときのテトラカルボン酸成分中のベン
ゾフェノンテトラカルボン酸二無水物の含有量は５０モ
ル％以上、好ましくは７０モル％以上、さらに好ましく
は８０モル％以上である。ピロメリット酸二無水物を混
合して用いる場合、ピロメリット酸二無水物の含有量は
５〜５０モル％、好ましくは５〜３０モル％、さらに好
ましくは５〜２０モル％である。
ゾフェノンテトラカルボン酸二無水物の含有量は５０モ
ル％以上、好ましくは７０モル％以上、さらに好ましく
は８０モル％以上である。ピロメリット酸二無水物を混
合して用いる場合、ピロメリット酸二無水物の含有量は
５〜５０モル％、好ましくは５〜３０モル％、さらに好
ましくは５〜２０モル％である。
【００５０】本発明において、ポリアミド酸は公知の方
法によって合成される。例えば、テトラカルボン酸成分
とジアミン成分を選択的に組み合わせ、上記所定のモル
比で、溶媒中で０〜８０℃で反応させることにより合成
することができる。
法によって合成される。例えば、テトラカルボン酸成分
とジアミン成分を選択的に組み合わせ、上記所定のモル
比で、溶媒中で０〜８０℃で反応させることにより合成
することができる。
【００５１】ポリアミド酸合成の溶媒としては、Ｎ−メ
チル−２−ピロリドン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミ
ド、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミドなどのアミド系極性
溶媒、また、β−プロピオラクトン、γ−ブチロラクト
ン、γ−バレロラクトン、δ−バレロラクトン、γ−カ
プロラクトン、ε−カプロラクトンなどのラクトン系極
性溶媒、他には、メチルセロソルブ、エチルセロソル
ブ、メチルカルビトール、エチルカルビトールなどを挙
げることができる。これらは単独で用いても良いし、２
種以上を混合して用いても良い。
チル−２−ピロリドン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミ
ド、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミドなどのアミド系極性
溶媒、また、β−プロピオラクトン、γ−ブチロラクト
ン、γ−バレロラクトン、δ−バレロラクトン、γ−カ
プロラクトン、ε−カプロラクトンなどのラクトン系極
性溶媒、他には、メチルセロソルブ、エチルセロソル
ブ、メチルカルビトール、エチルカルビトールなどを挙
げることができる。これらは単独で用いても良いし、２
種以上を混合して用いても良い。
【００５２】ポリアミド酸の濃度としては、通常５〜６
０重量％が好ましく、さらに好ましくは１０〜４０重量
％である。
０重量％が好ましく、さらに好ましくは１０〜４０重量
％である。
【００５３】本発明の接着剤には、その耐熱性、接着性
などの諸特性を損なわない程度にその他の樹脂を添加す
ることができる。その他の樹脂としては、ポリアミド樹
脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、アクリロニトリル
樹脂、ブタジエン樹脂、ポリアミドイミド樹脂などが挙
げられる。
などの諸特性を損なわない程度にその他の樹脂を添加す
ることができる。その他の樹脂としては、ポリアミド樹
脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、アクリロニトリル
樹脂、ブタジエン樹脂、ポリアミドイミド樹脂などが挙
げられる。
【００５４】本発明の接着剤には、粒径１μｍ以下のフ
ィラーを配合することができる。フィラーの含有量は接
着剤の固形分に対し１〜５０重量％、好ましくは３〜４
５重量％、さらに好ましくは５〜４０重量％である。フ
ィラーの具体例としては、シリカ、アルミナ、酸化チタ
ン、石英粉、炭酸マグネシウム、炭酸カリウム、硫酸バ
リウムなどが挙げられる。
ィラーを配合することができる。フィラーの含有量は接
着剤の固形分に対し１〜５０重量％、好ましくは３〜４
５重量％、さらに好ましくは５〜４０重量％である。フ
ィラーの具体例としては、シリカ、アルミナ、酸化チタ
ン、石英粉、炭酸マグネシウム、炭酸カリウム、硫酸バ
リウムなどが挙げられる。
【００５５】次に、本発明の耐熱性積層フィルムについ
て説明する。本発明の耐熱性積層フィルムは、耐熱性絶
縁フィルムの少なくとも片面に上記の接着剤からなる層
を有するものである。
て説明する。本発明の耐熱性積層フィルムは、耐熱性絶
縁フィルムの少なくとも片面に上記の接着剤からなる層
を有するものである。
【００５６】耐熱性絶縁フィルムとしては、芳香族ポリ
イミド樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、芳香族
ポリアミド樹脂、芳香族ポリエステル樹脂から選択され
る少なくとも１種からなるものが好ましく挙げられる。
イミド樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、芳香族
ポリアミド樹脂、芳香族ポリエステル樹脂から選択され
る少なくとも１種からなるものが好ましく挙げられる。
【００５７】上記耐熱性積層フィルムの製造方法の一例
を以下に示す。ポリイミド樹脂の前駆体であるポリアミ
ド酸溶液を芳香族ポリイミド樹脂、ポリフェニレンサル
ファイド樹脂、芳香族ポリアミド樹脂などの厚み２０〜
４００μｍの耐熱性絶縁フィルムの少なくとも片面に、
硬化後の膜厚が０．５〜３０μｍ、好ましくは１〜２０
μｍ、さらに好ましくは１．５〜１０μｍになるように
塗工する。
を以下に示す。ポリイミド樹脂の前駆体であるポリアミ
ド酸溶液を芳香族ポリイミド樹脂、ポリフェニレンサル
ファイド樹脂、芳香族ポリアミド樹脂などの厚み２０〜
４００μｍの耐熱性絶縁フィルムの少なくとも片面に、
硬化後の膜厚が０．５〜３０μｍ、好ましくは１〜２０
μｍ、さらに好ましくは１．５〜１０μｍになるように
塗工する。
【００５８】塗工方法としては、バーコーター、ロール
コーター、ナイフコーター、コンマコーター、リバース
コーター、ドクターブレードフロートコーター、グラビ
アコーターなどが挙げられる。このとき、耐熱性絶縁フ
ィルム表面が接着性改良のためにプラズマ処理されたも
のであるとなお良い。
コーター、ナイフコーター、コンマコーター、リバース
コーター、ドクターブレードフロートコーター、グラビ
アコーターなどが挙げられる。このとき、耐熱性絶縁フ
ィルム表面が接着性改良のためにプラズマ処理されたも
のであるとなお良い。
【００５９】次に、上記のように耐熱性絶縁フィルムの
上に塗工した溶液の溶媒を６０〜１８０℃程度の温度で
連続的または断続的に５〜６０分間で加熱除去した後、
イミド化するための加熱処理を行う。イミド化するため
の加熱処理としては２００〜３５０℃の温度範囲で３０
秒〜１０分程度の短時間で加熱処理することが好まし
い。
上に塗工した溶液の溶媒を６０〜１８０℃程度の温度で
連続的または断続的に５〜６０分間で加熱除去した後、
イミド化するための加熱処理を行う。イミド化するため
の加熱処理としては２００〜３５０℃の温度範囲で３０
秒〜１０分程度の短時間で加熱処理することが好まし
い。
【００６０】上記のようにして得られた耐熱性積層フィ
ルムは、汚染防止、キズ防止などの目的から、厚み１５
〜６０μｍのポリエステル、ポリプロピレンなどの保護
フィルムを接着剤層上に張り合わせておくことが好まし
い。
ルムは、汚染防止、キズ防止などの目的から、厚み１５
〜６０μｍのポリエステル、ポリプロピレンなどの保護
フィルムを接着剤層上に張り合わせておくことが好まし
い。
【００６１】本発明の耐熱性積層フィルムは耐熱性絶縁
フィルム同志の積層、金属層との積層などに用いること
ができる。具体的には、銅箔などの金属箔を積層するフ
レキシブルプリント基板用途、ＣＯＦ用接着テープ、Ｔ
ＡＢ用キャリアテープなど種々の用途に有効に使用でき
る。
フィルム同志の積層、金属層との積層などに用いること
ができる。具体的には、銅箔などの金属箔を積層するフ
レキシブルプリント基板用途、ＣＯＦ用接着テープ、Ｔ
ＡＢ用キャリアテープなど種々の用途に有効に使用でき
る。
【００６２】金属箔としては特に限定されないが、通常
銅箔、アルミ箔、ＳＵＳ箔などの５〜１５０μｍ厚みの
ものが一般的に用いられる。また、銅箔などでは電解銅
箔、圧延銅箔のどちらでも用いることができ、接着性改
良のために片面粗化されていても良い。
銅箔、アルミ箔、ＳＵＳ箔などの５〜１５０μｍ厚みの
ものが一般的に用いられる。また、銅箔などでは電解銅
箔、圧延銅箔のどちらでも用いることができ、接着性改
良のために片面粗化されていても良い。
【００６３】ＣＯＦ用接着テープに使用する場合、耐熱
性積層フィルムを目的の幅にスリットし、接着剤層上の
保護フィルムを剥がし、吸着水分を除去後、銅箔などの
金属箔を重ね合わせ、ラミネーターで加熱圧着する。接
着性向上のためにさらに加熱キュアを施すことが好まし
い。
性積層フィルムを目的の幅にスリットし、接着剤層上の
保護フィルムを剥がし、吸着水分を除去後、銅箔などの
金属箔を重ね合わせ、ラミネーターで加熱圧着する。接
着性向上のためにさらに加熱キュアを施すことが好まし
い。
【００６４】本発明の金属層付き積層フィルムは以下の
方法で作成することができる。すなわち、上記本発明の
耐熱性積層フィルムの接着剤層と銅箔などの金属箔を張
り合わせ、加熱ロールラミネーターなどを用いて１００
〜２６０℃、好ましくは１２０〜２３０℃、さらに好ま
しくは１４０〜２００℃の温度で加熱圧着する。加熱温
度が低すぎると金属箔との接着強度が不十分であり、加
熱温度が高いと金属箔との接着強度は高くなるが寸法安
定性が悪くなるなど問題が生じる。また、加熱ロールラ
ミネーターの線圧は０．２〜２０ｋｇ/ｃｍ、好ましく
は０．５〜１６ｋｇ/ｃｍ、さらに好ましくは１〜１２
ｋｇ/ｃｍである。線圧が高くなると寸法安定性が悪く
なるので、できるだけ低い線圧でラミネートするのが好
ましい。
方法で作成することができる。すなわち、上記本発明の
耐熱性積層フィルムの接着剤層と銅箔などの金属箔を張
り合わせ、加熱ロールラミネーターなどを用いて１００
〜２６０℃、好ましくは１２０〜２３０℃、さらに好ま
しくは１４０〜２００℃の温度で加熱圧着する。加熱温
度が低すぎると金属箔との接着強度が不十分であり、加
熱温度が高いと金属箔との接着強度は高くなるが寸法安
定性が悪くなるなど問題が生じる。また、加熱ロールラ
ミネーターの線圧は０．２〜２０ｋｇ/ｃｍ、好ましく
は０．５〜１６ｋｇ/ｃｍ、さらに好ましくは１〜１２
ｋｇ/ｃｍである。線圧が高くなると寸法安定性が悪く
なるので、できるだけ低い線圧でラミネートするのが好
ましい。
【００６５】金属箔を加熱圧着した後、さらに１８０〜
３５０℃、好ましくは２００〜３００℃、さらに好まし
くは２２０〜２８０℃の温度範囲で、１〜４８時間加熱
キュアを行うことにより高い接着強度を得ることができ
る。本発明における加熱キュアは、上記の範囲の目標温
度まで段階的に上げていく方が好ましい。
３５０℃、好ましくは２００〜３００℃、さらに好まし
くは２２０〜２８０℃の温度範囲で、１〜４８時間加熱
キュアを行うことにより高い接着強度を得ることができ
る。本発明における加熱キュアは、上記の範囲の目標温
度まで段階的に上げていく方が好ましい。
【００６６】金属層付き積層フィルムの製造方法は上記
のように金属箔をラミネートして作成する以外にも、耐
熱性積層フィルムの接着剤層上にスパッタ法および／ま
たはメッキ法を用いて金属層を形成し、金属層付き積層
フィルムを作成することができる。
のように金属箔をラミネートして作成する以外にも、耐
熱性積層フィルムの接着剤層上にスパッタ法および／ま
たはメッキ法を用いて金属層を形成し、金属層付き積層
フィルムを作成することができる。
【００６７】本発明においてスパッタ法および／または
メッキ法を用いて金属層付き積層フィルムを作成するに
は、本発明の耐熱性積層フィルムの接着剤層上にクロ
ム、ニッケル、クロム/ニッケル合金、銅などの金属を
スパッタするが、銅などの金属を単独でスパッタしても
よく、クロムやニッケルをスパッタした後に銅をさらに
スパッタしても良い。このときの金属薄膜の厚みは特に
は規定されないが、１〜１０００ｎｍ、好ましくは２〜
６００ｎｍ、さらに好ましくは４〜４００ｎｍである。
厚すぎると金属薄膜形成に時間がかかり、薄すぎると欠
点が生じて後述のメッキにおいて障害となる。
メッキ法を用いて金属層付き積層フィルムを作成するに
は、本発明の耐熱性積層フィルムの接着剤層上にクロ
ム、ニッケル、クロム/ニッケル合金、銅などの金属を
スパッタするが、銅などの金属を単独でスパッタしても
よく、クロムやニッケルをスパッタした後に銅をさらに
スパッタしても良い。このときの金属薄膜の厚みは特に
は規定されないが、１〜１０００ｎｍ、好ましくは２〜
６００ｎｍ、さらに好ましくは４〜４００ｎｍである。
厚すぎると金属薄膜形成に時間がかかり、薄すぎると欠
点が生じて後述のメッキにおいて障害となる。
【００６８】本発明において、金属薄膜の形成方法はス
パッタ法に限らず、真空蒸着、イオンプレーティング等
の方法もとることができるが、スパッタ法で積層するの
が好ましい。
パッタ法に限らず、真空蒸着、イオンプレーティング等
の方法もとることができるが、スパッタ法で積層するの
が好ましい。
【００６９】上記の如く形成した金属薄膜の上にメッキ
法により金属メッキ層を形成する。金属メッキ層は無電
解メッキのみで形成しても良いが、無電解メッキと電解
メッキを併用して形成しても良く、電解メッキのみで形
成しても良い。
法により金属メッキ層を形成する。金属メッキ層は無電
解メッキのみで形成しても良いが、無電解メッキと電解
メッキを併用して形成しても良く、電解メッキのみで形
成しても良い。
【００７０】無電解メッキとしては例えば銅をメッキす
る場合は、硫酸銅とホルムアルデヒドの組み合わせなど
が用いられる。電解メッキとしては例えば銅をメッキす
る場合、硫酸銅メッキ液、シアン化銅メッキ液、ピロリ
ン酸銅メッキ液などが用いられる。金属メッキ層の厚み
は特に規定されないが、１〜４０μｍ、好ましくは３〜
３５μｍ、さらに好ましくは５〜１８μｍである。
る場合は、硫酸銅とホルムアルデヒドの組み合わせなど
が用いられる。電解メッキとしては例えば銅をメッキす
る場合、硫酸銅メッキ液、シアン化銅メッキ液、ピロリ
ン酸銅メッキ液などが用いられる。金属メッキ層の厚み
は特に規定されないが、１〜４０μｍ、好ましくは３〜
３５μｍ、さらに好ましくは５〜１８μｍである。
【００７１】半導体チップを実装して半導体装置を作成
する方法の一例として、フリップチップ技術を用いたＣ
ＯＦ方式による作成例を説明する。
する方法の一例として、フリップチップ技術を用いたＣ
ＯＦ方式による作成例を説明する。
【００７２】本発明の耐熱性積層フィルムを２５０ｍ
ｍ、５００ｍｍなどの目的の幅にスリットし、銅箔をラ
ミネートする。次に銅箔上にフォトレジスト膜を塗布
し、マスク露光で配線パターンを形成した後、銅箔をウ
エットエッチング処理し、残ったフォトレジスト膜を除
去して銅配線パターンを形成した。形成した銅配線パタ
ーン上にスズまたは金を０．２〜０．８μｍメッキした
後、配線パターン上にソルダーレジストを塗布してＣＯ
Ｆテープが得られる。
ｍ、５００ｍｍなどの目的の幅にスリットし、銅箔をラ
ミネートする。次に銅箔上にフォトレジスト膜を塗布
し、マスク露光で配線パターンを形成した後、銅箔をウ
エットエッチング処理し、残ったフォトレジスト膜を除
去して銅配線パターンを形成した。形成した銅配線パタ
ーン上にスズまたは金を０．２〜０．８μｍメッキした
後、配線パターン上にソルダーレジストを塗布してＣＯ
Ｆテープが得られる。
【００７３】上記方法で得られたＣＯＦテープのインナ
ーリードに金バンプを形成した半導体チップをフリップ
チップ実装で接合、あるいは、ワイヤーボンドで半導体
チップ接合部とＣＯＦテープのインナーリードを接合
し、樹脂で封止することにより本発明の半導体装置を得
ることができる。以上の方法で得られた半導体装置は良
好な信頼性を持つ。
ーリードに金バンプを形成した半導体チップをフリップ
チップ実装で接合、あるいは、ワイヤーボンドで半導体
チップ接合部とＣＯＦテープのインナーリードを接合
し、樹脂で封止することにより本発明の半導体装置を得
ることができる。以上の方法で得られた半導体装置は良
好な信頼性を持つ。
【００７４】
【実施例】以下に実施例を挙げて本発明を説明するが、
本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。実
施例の説明に入る前に膜厚、複屈折率、反りの測定方法
について述べる。 （１）膜厚 東京精密（株）製 膜厚測定器 ”サ−フコム”１５０
０Ａにて測定した。 （２）△ｎ・ｄ プリズムカプラ測定装置ＰＣ−２０００（メトリコン社
製）で、６３３ｎｍの波長光で屈折率ｎTE、ｎTMを測定
し、これらの差から複屈折率が得られ、△ｎ・ｄを算出
した。 ｎTE ：薄膜のＴＥ方向（膜面と平行な方向）の屈折率 ｎTM ：薄膜のＴＭ方向（膜面と垂直な方向）の屈折率 複屈折率（Δｎ）＝ｎTE−ｎTM △ｎ・ｄ＝複屈折率（△ｎ）×膜厚（ｄ） （３）反りの評価 金属箔を積層した後、金属層をエッジングして除去し
た。サンプルを５０ｍｍ×５０ｍｍにカットして平らな
板の上に静置し、４角の反り高さを測定し、その平均値
を反りの値とした。 （４）接着強度 金属層を積層した後、金属層を２ｍｍのラインにエッチ
ングし、該２ｍｍの金属層をTOYO BOLDWIN社製”テンシ
ロン”ＵＴＭ-４-１００にて、引っ張り速度５０ｍｍ/
分、９０°剥離で測定した。
本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。実
施例の説明に入る前に膜厚、複屈折率、反りの測定方法
について述べる。 （１）膜厚 東京精密（株）製 膜厚測定器 ”サ−フコム”１５０
０Ａにて測定した。 （２）△ｎ・ｄ プリズムカプラ測定装置ＰＣ−２０００（メトリコン社
製）で、６３３ｎｍの波長光で屈折率ｎTE、ｎTMを測定
し、これらの差から複屈折率が得られ、△ｎ・ｄを算出
した。 ｎTE ：薄膜のＴＥ方向（膜面と平行な方向）の屈折率 ｎTM ：薄膜のＴＭ方向（膜面と垂直な方向）の屈折率 複屈折率（Δｎ）＝ｎTE−ｎTM △ｎ・ｄ＝複屈折率（△ｎ）×膜厚（ｄ） （３）反りの評価 金属箔を積層した後、金属層をエッジングして除去し
た。サンプルを５０ｍｍ×５０ｍｍにカットして平らな
板の上に静置し、４角の反り高さを測定し、その平均値
を反りの値とした。 （４）接着強度 金属層を積層した後、金属層を２ｍｍのラインにエッチ
ングし、該２ｍｍの金属層をTOYO BOLDWIN社製”テンシ
ロン”ＵＴＭ-４-１００にて、引っ張り速度５０ｍｍ/
分、９０°剥離で測定した。
【００７５】実施例１
温度計、乾燥窒素導入口、温水・冷却水による加熱・冷
却装置、および、攪拌装置を付した反応釜に、１，１，
３，３−テトラメチル−１，３−ビス（３−アミノプロ
ピル）ジシロキサン372.8ｇ（1.5mol）、ｐ−フェニレ
ンジアミン54.1ｇ（0.5mol）をＮ，Ｎ−ジメチルアセト
アミド3220ｇと共に仕込み、溶解させた後、３，３’，
４，４’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物64
4.4ｇ（2.0mol）を添加し、６０℃で６時間反応させた
ことにより、２５重量％ポリアミド酸接着剤溶液（ＰＡ
１）を得た。このポリアミド酸接着剤溶液ＰＡ１をガラ
ス基板上に製膜し、２７０℃で熱硬化した後の複屈折率
を測定したところ、０．００１５であった。
却装置、および、攪拌装置を付した反応釜に、１，１，
３，３−テトラメチル−１，３−ビス（３−アミノプロ
ピル）ジシロキサン372.8ｇ（1.5mol）、ｐ−フェニレ
ンジアミン54.1ｇ（0.5mol）をＮ，Ｎ−ジメチルアセト
アミド3220ｇと共に仕込み、溶解させた後、３，３’，
４，４’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物64
4.4ｇ（2.0mol）を添加し、６０℃で６時間反応させた
ことにより、２５重量％ポリアミド酸接着剤溶液（ＰＡ
１）を得た。このポリアミド酸接着剤溶液ＰＡ１をガラ
ス基板上に製膜し、２７０℃で熱硬化した後の複屈折率
を測定したところ、０．００１５であった。
【００７６】実施例２
温度計、乾燥窒素導入口、温水・冷却水による加熱・冷
却装置、および、攪拌装置を付した反応釜に、１，１，
３，３−テトラメチル−１，３−ビス（３−アミノプロ
ピル）ジシロキサン248.5ｇ（1.0mol）、ｐ−フェニレ
ンジアミン108.1ｇ（1.0mol）をＮ，Ｎ−ジメチルアセ
トアミド2970ｇと共に仕込み、溶解させた後、３，
３’，４，４’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無
水物612.2ｇ（1.9mol）、ピロメリット酸二無水物 21.8
g（0.1mol）を添加し、６０℃で６時間反応させたこと
により、２５重量％ポリアミド酸接着剤溶液（ＰＡ２）
を得た。このポリアミド酸接着剤溶液ＰＡ２をガラス基
板上に製膜し、２７０℃で熱硬化した後の複屈折率を測
定したところ、０．００５７であった。
却装置、および、攪拌装置を付した反応釜に、１，１，
３，３−テトラメチル−１，３−ビス（３−アミノプロ
ピル）ジシロキサン248.5ｇ（1.0mol）、ｐ−フェニレ
ンジアミン108.1ｇ（1.0mol）をＮ，Ｎ−ジメチルアセ
トアミド2970ｇと共に仕込み、溶解させた後、３，
３’，４，４’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無
水物612.2ｇ（1.9mol）、ピロメリット酸二無水物 21.8
g（0.1mol）を添加し、６０℃で６時間反応させたこと
により、２５重量％ポリアミド酸接着剤溶液（ＰＡ２）
を得た。このポリアミド酸接着剤溶液ＰＡ２をガラス基
板上に製膜し、２７０℃で熱硬化した後の複屈折率を測
定したところ、０．００５７であった。
【００７７】実施例３
温度計、乾燥窒素導入口、温水・冷却水による加熱・冷
却装置、および、攪拌装置を付した反応釜に、１，１，
３，３−テトラメチル−１，３−ビス（３−アミノプロ
ピル）ジシロキサン397.6ｇ（1.6mol）、４，４’−ジ
アミノフェニルエーテル80.1ｇ（0.4mol）をＮ，Ｎ−ジ
メチルアセトアミド3270ｇと共に仕込み、溶解させた
後、３，３’，４，４’−ベンゾフェノンテトラカルボ
ン酸二無水物547.7ｇ（1.7mol）、ピロメリット酸二無
水物65.4g（0.3mol）を添加し、６０℃で６時間反応さ
せたことにより、２５重量％ポリアミド酸接着剤溶液
（ＰＡ３）を得た。このポリアミド酸接着剤溶液ＰＡ３
をガラス基板上に製膜し、２７０℃で熱硬化した後の複
屈折率を測定したところ、０．００１２であった。
却装置、および、攪拌装置を付した反応釜に、１，１，
３，３−テトラメチル−１，３−ビス（３−アミノプロ
ピル）ジシロキサン397.6ｇ（1.6mol）、４，４’−ジ
アミノフェニルエーテル80.1ｇ（0.4mol）をＮ，Ｎ−ジ
メチルアセトアミド3270ｇと共に仕込み、溶解させた
後、３，３’，４，４’−ベンゾフェノンテトラカルボ
ン酸二無水物547.7ｇ（1.7mol）、ピロメリット酸二無
水物65.4g（0.3mol）を添加し、６０℃で６時間反応さ
せたことにより、２５重量％ポリアミド酸接着剤溶液
（ＰＡ３）を得た。このポリアミド酸接着剤溶液ＰＡ３
をガラス基板上に製膜し、２７０℃で熱硬化した後の複
屈折率を測定したところ、０．００１２であった。
【００７８】実施例４
温度計、乾燥窒素導入口、温水・冷却水による加熱・冷
却装置、および、攪拌装置を付した反応釜に、１，１，
３，３−テトラメチル−１，３−ビス（３−アミノプロ
ピル）ジシロキサン372.8ｇ（1.5mol）、ｐ−フェニレ
ンジアミン43.2ｇ（0.4mol）、アニリン18.6g（0.2mo
l）をＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド3210ｇと共に仕込
み、溶解させた後、３，３’，４，４’−ベンゾフェノ
ンテトラカルボン酸二無水物612.2ｇ（1.9mol）、ピロ
メリット酸二無水物21.8g（0.1mol）を添加し、６０℃
で６時間反応させたことにより、２５重量％ポリアミド
酸接着剤溶液（ＰＡ４）を得た。このポリアミド酸接着
剤溶液ＰＡ４をガラス基板上に製膜し、２７０℃で熱硬
化した後の複屈折率を測定したところ、０．００１４で
あった。
却装置、および、攪拌装置を付した反応釜に、１，１，
３，３−テトラメチル−１，３−ビス（３−アミノプロ
ピル）ジシロキサン372.8ｇ（1.5mol）、ｐ−フェニレ
ンジアミン43.2ｇ（0.4mol）、アニリン18.6g（0.2mo
l）をＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド3210ｇと共に仕込
み、溶解させた後、３，３’，４，４’−ベンゾフェノ
ンテトラカルボン酸二無水物612.2ｇ（1.9mol）、ピロ
メリット酸二無水物21.8g（0.1mol）を添加し、６０℃
で６時間反応させたことにより、２５重量％ポリアミド
酸接着剤溶液（ＰＡ４）を得た。このポリアミド酸接着
剤溶液ＰＡ４をガラス基板上に製膜し、２７０℃で熱硬
化した後の複屈折率を測定したところ、０．００１４で
あった。
【００７９】実施例５
温度計、乾燥窒素導入口、温水・冷却水による加熱・冷
却装置、および、攪拌装置を付した反応釜に、１，３−
シクロヘキサンジアミン114.2g（1.0mol）をＮ，Ｎ−ジ
メチルアセトアミド1310ｇと共に仕込み、溶解させた
後、３，３’，４，４’−ベンゾフェノンテトラカルボ
ン酸二無水物322.2g（1.0mol）を添加し、６０℃で６時
間反応させたことにより、２５重量％ポリアミド酸接着
剤溶液（ＰＡ５）を得た。このポリアミド酸接着剤溶液
ＰＡ５をガラス基板上に製膜し、２７０℃で熱硬化した
後の複屈折率を測定したところ、０．００３であった。
却装置、および、攪拌装置を付した反応釜に、１，３−
シクロヘキサンジアミン114.2g（1.0mol）をＮ，Ｎ−ジ
メチルアセトアミド1310ｇと共に仕込み、溶解させた
後、３，３’，４，４’−ベンゾフェノンテトラカルボ
ン酸二無水物322.2g（1.0mol）を添加し、６０℃で６時
間反応させたことにより、２５重量％ポリアミド酸接着
剤溶液（ＰＡ５）を得た。このポリアミド酸接着剤溶液
ＰＡ５をガラス基板上に製膜し、２７０℃で熱硬化した
後の複屈折率を測定したところ、０．００３であった。
【００８０】実施例６
温度計、乾燥窒素導入口、温水・冷却水による加熱・冷
却装置、および、攪拌装置を付した反応釜に、４，４’
−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）210.4g（1.0m
ol）をＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド1600ｇと共に仕込
み、溶解させた後、３，３’，４，４’−ベンゾフェノ
ンテトラカルボン酸二無水物322.2g（1.0mol）を添加
し、６０℃で６時間反応させたことにより、２５重量％
ポリアミド酸接着剤溶液（ＰＡ６）を得た。このポリア
ミド酸接着剤溶液ＰＡ６をガラス基板上に製膜し、２７
０℃で熱硬化した後の複屈折率を測定したところ、０．
００６４であった。
却装置、および、攪拌装置を付した反応釜に、４，４’
−メチレンビス（シクロヘキシルアミン）210.4g（1.0m
ol）をＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド1600ｇと共に仕込
み、溶解させた後、３，３’，４，４’−ベンゾフェノ
ンテトラカルボン酸二無水物322.2g（1.0mol）を添加
し、６０℃で６時間反応させたことにより、２５重量％
ポリアミド酸接着剤溶液（ＰＡ６）を得た。このポリア
ミド酸接着剤溶液ＰＡ６をガラス基板上に製膜し、２７
０℃で熱硬化した後の複屈折率を測定したところ、０．
００６４であった。
【００８１】実施例７
温度計、乾燥窒素導入口、温水・冷却水による加熱・冷
却装置、および、攪拌装置を付した反応釜に、ビス（３
−アミノフェノキシフェニル）スルホン432.5g（1.0mo
l）をＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド2260ｇと共に仕込
み、溶解させた後、３，３’，４，４’−ベンゾフェノ
ンテトラカルボン酸二無水物322.2g（1.0mol）を添加
し、６０℃で６時間反応させたことにより、２５重量％
ポリアミド酸接着剤溶液（ＰＡ７）を得た。このポリア
ミド酸接着剤溶液ＰＡ７をガラス基板上に製膜し、２７
０℃で熱硬化した後の複屈折率を測定したところ、０．
００４７であった。
却装置、および、攪拌装置を付した反応釜に、ビス（３
−アミノフェノキシフェニル）スルホン432.5g（1.0mo
l）をＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド2260ｇと共に仕込
み、溶解させた後、３，３’，４，４’−ベンゾフェノ
ンテトラカルボン酸二無水物322.2g（1.0mol）を添加
し、６０℃で６時間反応させたことにより、２５重量％
ポリアミド酸接着剤溶液（ＰＡ７）を得た。このポリア
ミド酸接着剤溶液ＰＡ７をガラス基板上に製膜し、２７
０℃で熱硬化した後の複屈折率を測定したところ、０．
００４７であった。
【００８２】実施例８
温度計、乾燥窒素導入口、温水・冷却水による加熱・冷
却装置、および、攪拌装置を付した反応釜に、 １，
１，３，３−テトラメチル−１，３−ビス（３−アミノ
プロピル）ジシロキサン12.4ｇ（0.05mol）、４，４’
−ジアミノフェニルエーテル190.2ｇ（0.95mol）をＮ，
Ｎ−ジメチルアセトアミド1580ｇと共に仕込み、溶解さ
せた後、３，３’，４，４’−ベンゾフェノンテトラカ
ルボン酸二無水物322.2g（1.0mol）を添加し、６０℃で
６時間反応させたことにより、２５重量％ポリアミド酸
接着剤溶液（ＰＡ８）を得た。このポリアミド酸接着剤
溶液ＰＡ８をガラス基板上に製膜し、２７０℃で熱硬化
した後の複屈折率を測定したところ、０．０１６８であ
った。
却装置、および、攪拌装置を付した反応釜に、 １，
１，３，３−テトラメチル−１，３−ビス（３−アミノ
プロピル）ジシロキサン12.4ｇ（0.05mol）、４，４’
−ジアミノフェニルエーテル190.2ｇ（0.95mol）をＮ，
Ｎ−ジメチルアセトアミド1580ｇと共に仕込み、溶解さ
せた後、３，３’，４，４’−ベンゾフェノンテトラカ
ルボン酸二無水物322.2g（1.0mol）を添加し、６０℃で
６時間反応させたことにより、２５重量％ポリアミド酸
接着剤溶液（ＰＡ８）を得た。このポリアミド酸接着剤
溶液ＰＡ８をガラス基板上に製膜し、２７０℃で熱硬化
した後の複屈折率を測定したところ、０．０１６８であ
った。
【００８３】実施例９
実施例１で作成したＰＡ１のポリアミド酸接着剤溶液
を、あらかじめアルゴン雰囲気中で低温プラズマ処理し
ておいた厚さ２５μｍのポリイミドフィルム（”カプト
ン”１００ＥＮ）に、乾燥後の膜厚が３μｍになるよう
にリバースコーターで塗工し、８０℃で１０分、さらに
１３０℃で１０分乾燥した。該塗工品を２７０℃で３０
分加熱処理を行い、イミド化および残存溶媒の除去を行
った。
を、あらかじめアルゴン雰囲気中で低温プラズマ処理し
ておいた厚さ２５μｍのポリイミドフィルム（”カプト
ン”１００ＥＮ）に、乾燥後の膜厚が３μｍになるよう
にリバースコーターで塗工し、８０℃で１０分、さらに
１３０℃で１０分乾燥した。該塗工品を２７０℃で３０
分加熱処理を行い、イミド化および残存溶媒の除去を行
った。
【００８４】上記作成フィルムを幅７０ｍｍにスリット
した後、８０℃で５分予備乾燥後、厚さ１８μｍの電解
銅箔を表面温度２６０℃に加熱したロールラミネーター
で線圧５ｋｇ/ｃｍ、速度１ｍ/分で張り合わせ、さらに
窒素雰囲気下で加熱ステップキュア［（８０℃、３０
分）＋（１５０℃、１時間）＋（２７０℃、２時間）］
を行った後、室温まで除冷し、銅層付き積層フィルムを
得た。
した後、８０℃で５分予備乾燥後、厚さ１８μｍの電解
銅箔を表面温度２６０℃に加熱したロールラミネーター
で線圧５ｋｇ/ｃｍ、速度１ｍ/分で張り合わせ、さらに
窒素雰囲気下で加熱ステップキュア［（８０℃、３０
分）＋（１５０℃、１時間）＋（２７０℃、２時間）］
を行った後、室温まで除冷し、銅層付き積層フィルムを
得た。
【００８５】得られた銅層付き積層フィルムの銅箔を全
面エッチングし、接着剤付きフィルムの反りを測定した
ところ、１ｍｍ以下であった。また、銅層との接着強度
は１２Ｎ/ｃｍであった。このときの接着剤層の△ｎ・ｄ
は４．５ｎｍであった。
面エッチングし、接着剤付きフィルムの反りを測定した
ところ、１ｍｍ以下であった。また、銅層との接着強度
は１２Ｎ/ｃｍであった。このときの接着剤層の△ｎ・ｄ
は４．５ｎｍであった。
【００８６】実施例１０〜１６、１９、比較例１〜５
ポリアミド酸接着剤溶液および乾燥後の膜厚を表１の通
りに行い、また実施例９と同様の操作を行い、銅層付き
積層フィルムを得た。それぞれの実施例、比較例の結果
を表１に示す。
りに行い、また実施例９と同様の操作を行い、銅層付き
積層フィルムを得た。それぞれの実施例、比較例の結果
を表１に示す。
【００８７】実施例１７
ヘンケルジャパン（株）製のポリアミド樹脂 ”マクロ
メルト”６０３０の250gをイソプロピルアルコール350g
とクロロベンゼン650gに溶かし、２０重量％ポリアミド
接着剤溶液を得た。このポリアミド接着剤溶液をガラス
基板上に製膜し、１６０℃で熱硬化した後の複屈折率を
測定したところ、０．００１であった。
メルト”６０３０の250gをイソプロピルアルコール350g
とクロロベンゼン650gに溶かし、２０重量％ポリアミド
接着剤溶液を得た。このポリアミド接着剤溶液をガラス
基板上に製膜し、１６０℃で熱硬化した後の複屈折率を
測定したところ、０．００１であった。
【００８８】得られた接着剤溶液を、あらかじめアルゴ
ン雰囲気中で低温プラズマ処理しておいた厚さ２５μｍ
のポリイミドフィルム（”カプトン”１００ＥＮ）に、
乾燥後の膜厚が５μｍになるようにリバースコーターで
塗工し、８０℃で１０分、さらに１３０℃で３０分乾燥
した。
ン雰囲気中で低温プラズマ処理しておいた厚さ２５μｍ
のポリイミドフィルム（”カプトン”１００ＥＮ）に、
乾燥後の膜厚が５μｍになるようにリバースコーターで
塗工し、８０℃で１０分、さらに１３０℃で３０分乾燥
した。
【００８９】上記作成フィルムを幅７０ｍｍにスリット
した後、８０℃で５分予備乾燥後、厚さ１８μｍの電解
銅箔を表面温度１４０℃に加熱したロールラミネーター
で線圧２ｋｇ/ｃｍ、速度１ｍ/分で張り合わせ、さらに
窒素雰囲気下で加熱ステップキュア［（６０℃、３０
分）＋（１００℃、１時間）＋（１６０℃、２時間）］
を行った後、室温まで除冷し、銅層付き積層フィルムを
得た。
した後、８０℃で５分予備乾燥後、厚さ１８μｍの電解
銅箔を表面温度１４０℃に加熱したロールラミネーター
で線圧２ｋｇ/ｃｍ、速度１ｍ/分で張り合わせ、さらに
窒素雰囲気下で加熱ステップキュア［（６０℃、３０
分）＋（１００℃、１時間）＋（１６０℃、２時間）］
を行った後、室温まで除冷し、銅層付き積層フィルムを
得た。
【００９０】得られた銅箔付き積層フィルムの銅箔を全
面エッチングし、接着剤付きフィルムの反りを測定した
ところ、１ｍｍ以下であった。また、銅層との接着強度
は８Ｎ/ｃｍであった。このときの接着剤層の△ｎ・ｄは
５ｎｍであった。
面エッチングし、接着剤付きフィルムの反りを測定した
ところ、１ｍｍ以下であった。また、銅層との接着強度
は８Ｎ/ｃｍであった。このときの接着剤層の△ｎ・ｄは
５ｎｍであった。
【００９１】実施例１８
ヘンケルジャパン（株）製のポリアミド樹脂 ”マクロ
メルト”６０３０の250g（50重量）、油化シェルエポキ
シ（株）製のエポキシ樹脂 ”エピコート”８２８の105
g（21重量%）、昭和高分子（株）製のフェノール樹脂
ＣＫＭ−１６３６の145g（29重量%）をイソプロピルア
ルコール680gとクロロベンゼン1760gに溶かし、１７重
量％のポリアミド/エポキシ/フェノール系接着剤溶液を
得た。このポリアミド/エポキシ/フェノール系接着剤溶
液をガラス基板上に製膜し、１６０℃で熱硬化した後の
複屈折率を測定したところ、０．００１２であった。あ
とは実施例１７と同様の操作を行い、銅層付き積層フィ
ルムを得た。結果を表１に示す。
メルト”６０３０の250g（50重量）、油化シェルエポキ
シ（株）製のエポキシ樹脂 ”エピコート”８２８の105
g（21重量%）、昭和高分子（株）製のフェノール樹脂
ＣＫＭ−１６３６の145g（29重量%）をイソプロピルア
ルコール680gとクロロベンゼン1760gに溶かし、１７重
量％のポリアミド/エポキシ/フェノール系接着剤溶液を
得た。このポリアミド/エポキシ/フェノール系接着剤溶
液をガラス基板上に製膜し、１６０℃で熱硬化した後の
複屈折率を測定したところ、０．００１２であった。あ
とは実施例１７と同様の操作を行い、銅層付き積層フィ
ルムを得た。結果を表１に示す。
【００９２】比較例６
乾燥後の膜厚が１０μｍとなるように塗工した以外は実
施例１７と同様の操作を行い、銅層付き積層フィルムを
得た。結果を表１に示す。
施例１７と同様の操作を行い、銅層付き積層フィルムを
得た。結果を表１に示す。
【００９３】比較例７
乾燥後の膜厚が１２μｍとなるように塗工した以外は実
施例１８と同様の操作を行い、銅層付き積層フィルムを
得た。結果を表１に示す。
施例１８と同様の操作を行い、銅層付き積層フィルムを
得た。結果を表１に示す。
【００９４】比較例８、９
ポリアミド酸接着剤溶液および乾燥後の膜厚を表１の通
りに行い、また実施例９と同様の操作を行い、銅層付き
積層フィルムを得た。それぞれの実施例、比較例の結果
を表１に示す。
りに行い、また実施例９と同様の操作を行い、銅層付き
積層フィルムを得た。それぞれの実施例、比較例の結果
を表１に示す。
【００９５】
【表１】
【００９６】実施例２０
実施例９で得られた銅層付き積層フィルムの銅箔上にフ
ォトレジスト膜をリバースコーターで乾燥後の膜厚が４
μｍになるように塗布、乾燥後、マスク露光し、アルカ
リ現像液で配線パターンを形成後、銅箔を第二塩化鉄水
溶液でウエットエッチング処理した。残ったフォトレジ
スト膜を除去して銅配線パターンを形成した。形成した
銅配線パターン上にスズを０．４μｍ無電解メッキした
後、配線パターン上にソルダーレジストを塗布してＣＯ
Ｆテープが得られた。ＣＯＦテープの反りが小さいた
め、寸法精度の良い配線パターンが得られた。
ォトレジスト膜をリバースコーターで乾燥後の膜厚が４
μｍになるように塗布、乾燥後、マスク露光し、アルカ
リ現像液で配線パターンを形成後、銅箔を第二塩化鉄水
溶液でウエットエッチング処理した。残ったフォトレジ
スト膜を除去して銅配線パターンを形成した。形成した
銅配線パターン上にスズを０．４μｍ無電解メッキした
後、配線パターン上にソルダーレジストを塗布してＣＯ
Ｆテープが得られた。ＣＯＦテープの反りが小さいた
め、寸法精度の良い配線パターンが得られた。
【００９７】上記方法で得られたＣＯＦテープのインナ
ーリードに、金バンプを形成した半導体チップをフリッ
プチップ実装で接合し、樹脂で封止することにより半導
体装置を得た。以上の方法で得られた半導体装置は配線
が短絡することもなく、良好な信頼性を示した。
ーリードに、金バンプを形成した半導体チップをフリッ
プチップ実装で接合し、樹脂で封止することにより半導
体装置を得た。以上の方法で得られた半導体装置は配線
が短絡することもなく、良好な信頼性を示した。
【００９８】実施例２１
実施例１１で得られた銅層付き積層フィルムを用いた以
外は実施例２０と同様の操作を行い、半導体装置を作成
した。得られた半導体装置は配線が短絡することもな
く、良好な信頼性を示した。
外は実施例２０と同様の操作を行い、半導体装置を作成
した。得られた半導体装置は配線が短絡することもな
く、良好な信頼性を示した。
【００９９】実施例２２
実施例２で作成したＰＡ２のポリアミド酸接着剤溶液
を、あらかじめアルゴン雰囲気中で低温プラズマ処理し
ておいた厚さ２５μｍのポリイミドフィルム（”カプト
ン”１００ＥＮ）に、乾燥後の膜厚が１μｍになるよう
にリバースコーターで塗工し、８０℃で１０分、さらに
１３０℃で１０分乾燥した。該塗工品を２７０℃で３０
分加熱処理を行い、イミド化および残存溶媒の除去を行
った。
を、あらかじめアルゴン雰囲気中で低温プラズマ処理し
ておいた厚さ２５μｍのポリイミドフィルム（”カプト
ン”１００ＥＮ）に、乾燥後の膜厚が１μｍになるよう
にリバースコーターで塗工し、８０℃で１０分、さらに
１３０℃で１０分乾燥した。該塗工品を２７０℃で３０
分加熱処理を行い、イミド化および残存溶媒の除去を行
った。
【０１００】上記作製フィルムの接着剤層上にスパッタ
装置（日電アネルバ（株）製 ＳＰＬ−５００）を用い
て、Ｎｉ/Ｃｒ（組成比：８０/２０（ｗｔ％））層を厚
み８ｎｍ設け、次いでその上に銅層を２００ｎｍの厚さ
でスパッタにより積層した。スパッタ後、直ちに硫酸銅
浴を用い、電流密度２Ａ／ｄｍ2の条件で銅厚みが８μ
ｍとなるようにメッキをし、銅層付き積層フィルムを得
た。
装置（日電アネルバ（株）製 ＳＰＬ−５００）を用い
て、Ｎｉ/Ｃｒ（組成比：８０/２０（ｗｔ％））層を厚
み８ｎｍ設け、次いでその上に銅層を２００ｎｍの厚さ
でスパッタにより積層した。スパッタ後、直ちに硫酸銅
浴を用い、電流密度２Ａ／ｄｍ2の条件で銅厚みが８μ
ｍとなるようにメッキをし、銅層付き積層フィルムを得
た。
【０１０１】得られた銅層付き積層フィルムの銅層を全
面エッチングし、接着剤付きフィルムの反りを測定した
ところ、２ｍｍであった。また、銅層との接着強度は７
Ｎ/ｃｍであった。このときの接着剤層の△ｎ・ｄは５．
７ｎｍであった。
面エッチングし、接着剤付きフィルムの反りを測定した
ところ、２ｍｍであった。また、銅層との接着強度は７
Ｎ/ｃｍであった。このときの接着剤層の△ｎ・ｄは５．
７ｎｍであった。
【０１０２】実施例２３〜２６、比較例１０〜１３
ポリアミド酸接着剤溶液および乾燥後の膜厚を表２の通
りとし、あとは実施例２２と同様の操作を行い銅層付き
積層フィルムを得た。それぞれの実施例、比較例の結果
を表２に示す。
りとし、あとは実施例２２と同様の操作を行い銅層付き
積層フィルムを得た。それぞれの実施例、比較例の結果
を表２に示す。
【０１０３】
【表２】
【０１０４】
【発明の効果】本発明は、耐熱性、絶縁信頼性、接着性
などの諸特性を満たしながら、反りの小さい耐熱性積層
フィルム、及びそれを用いた金属層付き積層フィルムを
提供できる。また、本発明の金属層付き積層フィルムを
使用することにより、信頼性の高い半導体装置を提供で
きる。
などの諸特性を満たしながら、反りの小さい耐熱性積層
フィルム、及びそれを用いた金属層付き積層フィルムを
提供できる。また、本発明の金属層付き積層フィルムを
使用することにより、信頼性の高い半導体装置を提供で
きる。
【図１】 パターンテープの形状の一例を示す。
【図２】 半導体装置の一態様の断面図を示す。
【符号の説明】
１ 有機絶縁性フィルム
２ 接着剤
３ スプロケット孔
４ 貫通孔
５ 導体パターン
６ インナーリード部
７ アウターリード部
８ 半導体集積回路
９ 封止樹脂
１０ 金バンプ
１１ 保護膜
フロントページの続き
Ｆターム(参考） 4F100 AB10D AB10E AB33D AB33E
AK43A AK47A AK49A AK49B
AK49C AK57A AT00A BA02
BA03 BA04 BA05 BA06 BA07
BA10B BA10C BA10D BA10E
BA13 CB00B CB00C EH66D
EH66E EH71D EH71E GB41
GB43 JA20B JA20C JG04
JG04A JJ03 JJ03A JK06
JL04 JL11 JM02B JM02C
JN18B JN18C YY00B YY00C
4J004 AB04 CA06 CA08 CC03 FA05
4J040 EH031 JA09 NA20
5F044 MM03 MM11 MM22 MM48
Claims (8)
- 【請求項１】耐熱性絶縁フィルムの少なくとも片面に接
着剤層を有する耐熱性積層フィルムにおいて、接着剤層
の硬化後の複屈折率（△ｎ）と膜厚（ｄ）の積である△
ｎ・ｄの絶対値が８ｎｍ以下であることを特徴とする耐
熱性積層フィルム。 - 【請求項２】該接着剤層の硬化後の複屈折率（△ｎ）の
絶対値が０．０１４以下であることを特徴とする請求項
１記載の耐熱性積層フィルム。 - 【請求項３】接着剤層が少なくともポリイミド前駆体を
イミド化して得たポリイミド及び／またはポリイミド前
駆体を含有する樹脂から構成されていることを特徴とす
る請求項１記載の耐熱性積層フィルム。 - 【請求項４】耐熱性絶縁フィルムが、芳香族ポリイミド
樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、芳香族ポリア
ミド樹脂、芳香族ポリエステル樹脂から選ばれる少なく
とも１種からなるものであることを特徴とする請求項１
記載の耐熱性積層フィルム。 - 【請求項５】請求項１〜４のいずれかに記載の耐熱性積
層フィルムに金属層を積層して得られる金属箔付き積層
フィルム。 - 【請求項６】耐熱性積層フィルムの接着剤層上に金属箔
を張り合わせることにより得られる請求項５記載の金属
層付き積層フィルム。 - 【請求項７】耐熱性積層フィルムの接着剤層上にスパッ
タおよび／またはメッキにより金属層を積層させる請求
項５記載の金属層付き積層フィルム。 - 【請求項８】請求項５〜７のいずれかに記載の金属層付
き積層フィルムを用いたことを特徴とする半導体装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002356552A JP4178934B2 (ja) | 2001-12-13 | 2002-12-09 | 耐熱性積層フィルムおよび金属層付き積層フィルム、ならびにこれらを用いた半導体装置 |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001379900 | 2001-12-13 | ||
| JP2001-379900 | 2001-12-13 | ||
| JP2002356552A JP4178934B2 (ja) | 2001-12-13 | 2002-12-09 | 耐熱性積層フィルムおよび金属層付き積層フィルム、ならびにこれらを用いた半導体装置 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003236973A true JP2003236973A (ja) | 2003-08-26 |
| JP4178934B2 JP4178934B2 (ja) | 2008-11-12 |
Family
ID=27790785
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2002356552A Expired - Fee Related JP4178934B2 (ja) | 2001-12-13 | 2002-12-09 | 耐熱性積層フィルムおよび金属層付き積層フィルム、ならびにこれらを用いた半導体装置 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP4178934B2 (ja) |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007091947A (ja) * | 2005-09-29 | 2007-04-12 | Kaneka Corp | 等方的な接着フィルムおよびその製造方法、接着フィルムを用いたフレキシブル金属積層板。 |
| JP2010149494A (ja) * | 2008-06-02 | 2010-07-08 | Ube Ind Ltd | ポリイミドフィルムの製造法 |
| JP2013067810A (ja) * | 2012-11-30 | 2013-04-18 | Kaneka Corp | 等方的な接着フィルムおよびその製造方法、接着フィルムを用いたフレキシブル金属積層板 |
| JP2013079385A (ja) * | 2012-11-30 | 2013-05-02 | Kaneka Corp | 等方的な接着フィルムおよびその製造方法、接着フィルムを用いたフレキシブル金属積層板 |
| JP2016191049A (ja) * | 2015-03-30 | 2016-11-10 | 荒川化学工業株式会社 | ポリイミド系接着剤、フィルム状接着材、接着層、接着シート、銅張積層板及びプリント配線板、並びに多層配線板及びその製造方法 |
| KR20170038741A (ko) * | 2015-09-30 | 2017-04-07 | 아라까와 가가꾸 고교 가부시끼가이샤 | 변성 폴리이미드, 접착제 조성물, 수지 부착 동박, 동장 적층판, 프린트 배선판 및 다층 기판 |
-
2002
- 2002-12-09 JP JP2002356552A patent/JP4178934B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| JP2010149494A (ja) * | 2008-06-02 | 2010-07-08 | Ube Ind Ltd | ポリイミドフィルムの製造法 |
| JP2013067810A (ja) * | 2012-11-30 | 2013-04-18 | Kaneka Corp | 等方的な接着フィルムおよびその製造方法、接着フィルムを用いたフレキシブル金属積層板 |
| JP2013079385A (ja) * | 2012-11-30 | 2013-05-02 | Kaneka Corp | 等方的な接着フィルムおよびその製造方法、接着フィルムを用いたフレキシブル金属積層板 |
| JP2016191049A (ja) * | 2015-03-30 | 2016-11-10 | 荒川化学工業株式会社 | ポリイミド系接着剤、フィルム状接着材、接着層、接着シート、銅張積層板及びプリント配線板、並びに多層配線板及びその製造方法 |
| KR20170038741A (ko) * | 2015-09-30 | 2017-04-07 | 아라까와 가가꾸 고교 가부시끼가이샤 | 변성 폴리이미드, 접착제 조성물, 수지 부착 동박, 동장 적층판, 프린트 배선판 및 다층 기판 |
| KR102653701B1 (ko) | 2015-09-30 | 2024-04-01 | 아라까와 가가꾸 고교 가부시끼가이샤 | 변성 폴리이미드, 접착제 조성물, 수지 부착 동박, 동장 적층판, 프린트 배선판 및 다층 기판 |
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