JP2003123764A - 非水二次電池 - Google Patents
非水二次電池Info
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Landscapes
- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 サイクル特性、低温特性および高率放電特性
の優れた非水二次電池を提供する。 【解決手段】 リチウム複合酸化物を正極活物質とし、
導電助剤としてカーボンブラックを含有する正極合剤を
有する正極、負極および非水電解液を有する非水二次電
池において、前記導電助剤として比表面積が１００〜４
００ｍ2 ／ｇで、ＤＢＰ吸油量が１００〜３００ｍｌ／
１００ｇであるカーボンブラックを用い、正極合剤中に
前記カーボンブラックを正極活物質に対して質量基準で
３〜５％含有させる。前記カーボンブラックの比表面積
とＤＢＰ吸油量との比〔ＤＢＰ吸油量（ｍｌ／１００
ｇ）／比表面積（ｍ2 ／ｇ）〕の値は０．５〜３である
ことが好ましく、また、正極合剤中における前記カーボ
ンブラックの正極活物質に対する比率は質量基準で３．
４〜４．７％であることが好ましい。
の優れた非水二次電池を提供する。 【解決手段】 リチウム複合酸化物を正極活物質とし、
導電助剤としてカーボンブラックを含有する正極合剤を
有する正極、負極および非水電解液を有する非水二次電
池において、前記導電助剤として比表面積が１００〜４
００ｍ2 ／ｇで、ＤＢＰ吸油量が１００〜３００ｍｌ／
１００ｇであるカーボンブラックを用い、正極合剤中に
前記カーボンブラックを正極活物質に対して質量基準で
３〜５％含有させる。前記カーボンブラックの比表面積
とＤＢＰ吸油量との比〔ＤＢＰ吸油量（ｍｌ／１００
ｇ）／比表面積（ｍ2 ／ｇ）〕の値は０．５〜３である
ことが好ましく、また、正極合剤中における前記カーボ
ンブラックの正極活物質に対する比率は質量基準で３．
４〜４．７％であることが好ましい。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、非水二次電池に関
し、さらに詳しくは、サイクル特性、低温特性および高
率放電特性が優れた非水二次電池に関する。
し、さらに詳しくは、サイクル特性、低温特性および高
率放電特性が優れた非水二次電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】リチウムイオン二次電池に代表される非
水二次電池は、高電圧、高エネルギー密度を有すること
から、その需要がますます増える傾向にある。そして、
この非水二次電池の正極には、ＬｉＣｏＯ2 などの正極
活物質と導電助剤とバインダーなどを主材として構成さ
れ、その導電助剤としては、人造黒鉛、天然黒鉛、アセ
チレンブラック、カーボンブラックなど種々の炭素材料
が検討されている。
水二次電池は、高電圧、高エネルギー密度を有すること
から、その需要がますます増える傾向にある。そして、
この非水二次電池の正極には、ＬｉＣｏＯ2 などの正極
活物質と導電助剤とバインダーなどを主材として構成さ
れ、その導電助剤としては、人造黒鉛、天然黒鉛、アセ
チレンブラック、カーボンブラックなど種々の炭素材料
が検討されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記の
ような炭素材料を導電助剤を用いた場合、サイクル特
性、低温特性、高率放電特性など電池の種々の特性を同
時に満足させることはできなかった。また、ある程度の
特性を発現させるためには、一定量以上の添加が必要で
あり、そのため、正極活物質の充填量が減少して、高容
量化には適しなかった。
ような炭素材料を導電助剤を用いた場合、サイクル特
性、低温特性、高率放電特性など電池の種々の特性を同
時に満足させることはできなかった。また、ある程度の
特性を発現させるためには、一定量以上の添加が必要で
あり、そのため、正極活物質の充填量が減少して、高容
量化には適しなかった。
【０００４】本発明は、上記のような従来の非水二次電
池における問題点を解決し、サイクル特性、低温特性お
よび高率放電特性が優れた非水二次電池を提供すること
を目的とする。
池における問題点を解決し、サイクル特性、低温特性お
よび高率放電特性が優れた非水二次電池を提供すること
を目的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記課題
を解決するため鋭意研究を重ねた結果、正極の導電助剤
として、比表面積が１００〜４００ｍ2 ／ｇで、ＤＢＰ
吸油量が１００〜３００ｍｌ／１００ｇという特定の物
性を有するカーボンブラックを正極活物質のリチウム複
合酸化物に対して質量基準で３〜５％含有させることに
よって、上記課題を解決できることを見出し、本発明を
完成するにいたった。
を解決するため鋭意研究を重ねた結果、正極の導電助剤
として、比表面積が１００〜４００ｍ2 ／ｇで、ＤＢＰ
吸油量が１００〜３００ｍｌ／１００ｇという特定の物
性を有するカーボンブラックを正極活物質のリチウム複
合酸化物に対して質量基準で３〜５％含有させることに
よって、上記課題を解決できることを見出し、本発明を
完成するにいたった。
【０００６】
【発明の実施の形態】本発明においては、上記のよう
に、正極の導電助剤として、比表面積が１００〜４００
ｍ2 ／ｇで、ＤＢＰ吸油量が１００〜３００ｍｌ／１０
０ｇのカーボンブラックを用いるが、カーボンブラック
の比表面積が１００ｍ2 ／ｇより小さくなると、正極活
物質との接触面積が低下して導電性が低下し、４００ｍ
2 ／ｇより大きくなると、かさ密度が低下するため、正
極活物質の充填量が減少して容量低下をきたすことにな
る。したがって、このカーボンブラックの比表面積とし
ては、特に２００〜２８０ｍ2 ／ｇが好ましい。また、
カーボンブラックのＤＢＰ吸油量が１００ｍｌ／１００
ｇより小さくなると、導電性が低下し、３００ｍｌ／１
００ｇより大きくなると、正極合剤含有ぺーストを調製
したときに、正極合剤含有ぺーストの均一性が低下す
る。したがって、このカーボンブラックのＤＢＰ吸油量
としては、特に１５０〜２００ｍｌ／１００ｇが好まし
い。なお、本発明において、このＤＢＰ吸油量はＪＩＳ
Ｋ−６２２１のＡ法（機械法）に準じて測定された値
をいう。
に、正極の導電助剤として、比表面積が１００〜４００
ｍ2 ／ｇで、ＤＢＰ吸油量が１００〜３００ｍｌ／１０
０ｇのカーボンブラックを用いるが、カーボンブラック
の比表面積が１００ｍ2 ／ｇより小さくなると、正極活
物質との接触面積が低下して導電性が低下し、４００ｍ
2 ／ｇより大きくなると、かさ密度が低下するため、正
極活物質の充填量が減少して容量低下をきたすことにな
る。したがって、このカーボンブラックの比表面積とし
ては、特に２００〜２８０ｍ2 ／ｇが好ましい。また、
カーボンブラックのＤＢＰ吸油量が１００ｍｌ／１００
ｇより小さくなると、導電性が低下し、３００ｍｌ／１
００ｇより大きくなると、正極合剤含有ぺーストを調製
したときに、正極合剤含有ぺーストの均一性が低下す
る。したがって、このカーボンブラックのＤＢＰ吸油量
としては、特に１５０〜２００ｍｌ／１００ｇが好まし
い。なお、本発明において、このＤＢＰ吸油量はＪＩＳ
Ｋ−６２２１のＡ法（機械法）に準じて測定された値
をいう。
【０００７】また、上記カーボンブラックは、その比表
面積とＤＢＰ吸油量との比〔ＤＢＰ吸油量（ｍｌ／１０
０ｇ）／比表面積（ｍ2 ／ｇ）〕の値が、カーボンブラ
ックのストラクチャーの発達と関係していて、その値が
０．５以上であるものが、ストラクチャーが発達し導電
パスの形成が良好であるため好ましく、また、電解液保
持性や正極活物質との接触を良好にするためには上記比
表面積とＤＢＰ吸油量との比の値が３以下のものが好ま
しい。そして、上記のような構造を有するカーボンブラ
ックを用いることにより、正極における導電助剤量の低
減と、サイクル特性、低温特性、高率放電特性の向上が
よりよく達成できる。上記カーボンブラックでは、上記
の特性はその添加量に対して敏感であり、正極活物質に
対して質量基準で３〜５％という限られた範囲でのみ目
的を達することができる。特に、４％を中心に、３．４
〜４．７％の範囲が好適である。
面積とＤＢＰ吸油量との比〔ＤＢＰ吸油量（ｍｌ／１０
０ｇ）／比表面積（ｍ2 ／ｇ）〕の値が、カーボンブラ
ックのストラクチャーの発達と関係していて、その値が
０．５以上であるものが、ストラクチャーが発達し導電
パスの形成が良好であるため好ましく、また、電解液保
持性や正極活物質との接触を良好にするためには上記比
表面積とＤＢＰ吸油量との比の値が３以下のものが好ま
しい。そして、上記のような構造を有するカーボンブラ
ックを用いることにより、正極における導電助剤量の低
減と、サイクル特性、低温特性、高率放電特性の向上が
よりよく達成できる。上記カーボンブラックでは、上記
の特性はその添加量に対して敏感であり、正極活物質に
対して質量基準で３〜５％という限られた範囲でのみ目
的を達することができる。特に、４％を中心に、３．４
〜４．７％の範囲が好適である。
【０００８】本発明において、正極活物質としてはリチ
ウム複合酸化物が用いられるが、そのリチウム複合酸化
物としては、特に特定のものに限られることはないもの
の、例えば、ＬｉＣｏＯ2 などのリチウムコバルト酸化
物、ＬｉＭｎＯ2 、ＬｉＭｎ 2 Ｏ4 などのリチウムマン
ガン酸化物、ＬｉＮｉＯ2 などのリチウムニッケル酸化
物、ＬｉＮｉＯ2 のＮｉの一部をＣｏで置換したＬｉＣ
ｏx Ｎｉ1-x Ｏ2 （０＜ｘ＜１）、ＬｉＣｏy Ａｌ1-y
Ｏ2 （０＜ｙ＜１）などが好適に用いられる。
ウム複合酸化物が用いられるが、そのリチウム複合酸化
物としては、特に特定のものに限られることはないもの
の、例えば、ＬｉＣｏＯ2 などのリチウムコバルト酸化
物、ＬｉＭｎＯ2 、ＬｉＭｎ 2 Ｏ4 などのリチウムマン
ガン酸化物、ＬｉＮｉＯ2 などのリチウムニッケル酸化
物、ＬｉＮｉＯ2 のＮｉの一部をＣｏで置換したＬｉＣ
ｏx Ｎｉ1-x Ｏ2 （０＜ｘ＜１）、ＬｉＣｏy Ａｌ1-y
Ｏ2 （０＜ｙ＜１）などが好適に用いられる。
【０００９】そして、正極の作製にあたっては、上記正
極活物質や前記特定のカーボンブラックからなる導電助
剤以外にも、バインダーが用いられるが、そのバインダ
ーとしては、特に限定されることはないものの、例え
ば、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレ
ン、ポリアクリル酸、スチレンブタジエンゴム、フッ素
ゴムなどが好適に用いられる。
極活物質や前記特定のカーボンブラックからなる導電助
剤以外にも、バインダーが用いられるが、そのバインダ
ーとしては、特に限定されることはないものの、例え
ば、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレ
ン、ポリアクリル酸、スチレンブタジエンゴム、フッ素
ゴムなどが好適に用いられる。
【００１０】正極は、上記正極活物質に導電助剤やバイ
ンダーなどを加え、混合して正極合剤を調製し、その正
極合剤を溶剤に分散させて正極合剤含有ペーストを調製
し（バインダーはあらかじめ溶剤に溶解または分散させ
ておいてから、正極活物質や導電助剤などと混合しても
よい）、その正極合剤含有ペーストをアルミニウム箔な
どからなる正極集電体に塗布し、乾燥して正極合剤層を
形成し、必要に応じて加圧成形する工程を経ることによ
って作製される。ただし、正極の作製方法は、上記例示
のものに限られることなく、他の方法によってもよい。
ンダーなどを加え、混合して正極合剤を調製し、その正
極合剤を溶剤に分散させて正極合剤含有ペーストを調製
し（バインダーはあらかじめ溶剤に溶解または分散させ
ておいてから、正極活物質や導電助剤などと混合しても
よい）、その正極合剤含有ペーストをアルミニウム箔な
どからなる正極集電体に塗布し、乾燥して正極合剤層を
形成し、必要に応じて加圧成形する工程を経ることによ
って作製される。ただし、正極の作製方法は、上記例示
のものに限られることなく、他の方法によってもよい。
【００１１】上記正極の対極となる負極の活物質とし
て、炭素材料またはＬｉ挿入可能な材料などが用いられ
るが、その炭素材料としては、例えば、黒鉛、熱分解炭
素類、コークス類、ガラス状炭素類、有機高分子化合物
の焼成体、メソカーボンマイクロビーズ、炭素繊維、活
性炭、グラファイト、炭素コロイドなどが好適に用いら
れ、また、Ｌｉ挿入可能な材料としては、Ｌｉが挿入可
能な金属酸化物や金属窒化物などが挙げられ、そのＬｉ
が挿入可能な金属酸化物としては、例えば、スズやシリ
コンを含む金属酸化物（例えば、Ｓn Ｏx 、ＳｉＯx な
ど）などが好適に用いられる。
て、炭素材料またはＬｉ挿入可能な材料などが用いられ
るが、その炭素材料としては、例えば、黒鉛、熱分解炭
素類、コークス類、ガラス状炭素類、有機高分子化合物
の焼成体、メソカーボンマイクロビーズ、炭素繊維、活
性炭、グラファイト、炭素コロイドなどが好適に用いら
れ、また、Ｌｉ挿入可能な材料としては、Ｌｉが挿入可
能な金属酸化物や金属窒化物などが挙げられ、そのＬｉ
が挿入可能な金属酸化物としては、例えば、スズやシリ
コンを含む金属酸化物（例えば、Ｓn Ｏx 、ＳｉＯx な
ど）などが好適に用いられる。
【００１２】負極は、上記負極活物質に必要に応じて前
記正極の場合と同様のバインダーや導電助剤などを加
え、混合して負極合剤を調製し、その負極合剤を溶剤に
分散させて負極合剤含有ペーストを調製し（バインダー
はあらかじめ溶剤に溶解または分散させておいてから負
極活物質などと混合してもよい）、その負極合剤含有ペ
ーストを負極集電体に塗布し、乾燥して負極合剤層を形
成し、必要に応じて加圧成形する工程を経ることによっ
て作製される。ただし、負極の作製方法は、上記例示の
ものに限られることなく、他の方法によってもよい。
記正極の場合と同様のバインダーや導電助剤などを加
え、混合して負極合剤を調製し、その負極合剤を溶剤に
分散させて負極合剤含有ペーストを調製し（バインダー
はあらかじめ溶剤に溶解または分散させておいてから負
極活物質などと混合してもよい）、その負極合剤含有ペ
ーストを負極集電体に塗布し、乾燥して負極合剤層を形
成し、必要に応じて加圧成形する工程を経ることによっ
て作製される。ただし、負極の作製方法は、上記例示の
ものに限られることなく、他の方法によってもよい。
【００１３】正極や負極の作製にあたって用いる集電体
としては、アルミニウム、銅、ニッケル、ステンレス鋼
などの箔、パンチングメタル、網、エキスパンドメタル
などが挙げられるが、正極集電体としてはアルミニウム
箔が特に好適に用いられ、負極集電体としては銅箔が特
に好適に用いられる。
としては、アルミニウム、銅、ニッケル、ステンレス鋼
などの箔、パンチングメタル、網、エキスパンドメタル
などが挙げられるが、正極集電体としてはアルミニウム
箔が特に好適に用いられ、負極集電体としては銅箔が特
に好適に用いられる。
【００１４】本発明において用いる非水電解液（以下、
この非水電解液を簡略化して「電解液」という）は、有
機溶媒などの非水溶媒にリチウム塩などの電解質塩を溶
解させることによって調製したものが挙げられるが、そ
の電解液溶媒としては、例えば、エチレンカーボネー
ト、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、
ジメチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、ジ
エチルカーボネートなどの炭酸エステルや、γ−ブチロ
ラクトン、酢酸メチルなどのエステル類などを用いるこ
とができる。また、それ以外にも、１，３−ジオキソラ
ン、１，２−ジメトキシエタンなどのエーテル類、スル
ホランなどの硫黄化合物、含窒素化合物、含珪素化合
物、含フッ素化合物、含リン化合物などの有機溶媒を用
いることができる。そして、それらの溶媒は、それぞれ
単独で用いることができるし、また２種以上併用するこ
ともできる。
この非水電解液を簡略化して「電解液」という）は、有
機溶媒などの非水溶媒にリチウム塩などの電解質塩を溶
解させることによって調製したものが挙げられるが、そ
の電解液溶媒としては、例えば、エチレンカーボネー
ト、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、
ジメチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、ジ
エチルカーボネートなどの炭酸エステルや、γ−ブチロ
ラクトン、酢酸メチルなどのエステル類などを用いるこ
とができる。また、それ以外にも、１，３−ジオキソラ
ン、１，２−ジメトキシエタンなどのエーテル類、スル
ホランなどの硫黄化合物、含窒素化合物、含珪素化合
物、含フッ素化合物、含リン化合物などの有機溶媒を用
いることができる。そして、それらの溶媒は、それぞれ
単独で用いることができるし、また２種以上併用するこ
ともできる。
【００１５】電解液の調製にあたって非水溶媒に溶解さ
せる電解質塩としては、例えば、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＣｌ
Ｏ4 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＡｓＦ6 、ＬｉＣn Ｆ2n+1ＳＯ
3 （ｎ≧１）、（Ｃm Ｆ2m+1ＳＯ2 ）（Ｃn Ｆ2n+1ＳＯ
2 ）ＮＬｉ（ｍ、ｎ≧１）、（ＲｆＯＳＯ2)2 ＮＬｉ
〔Ｒｆは炭素数が２以上のハロゲン化アルキル基で、Ｒ
ｆは同一であってもよいし、異なるものであってもよい
し、Ｒｆ同士が互いに結合していてもよく、例えばポリ
マー状に結合していてもよい。また、（ＣＨ2 （Ｃ
Ｆ2 ）4 ＣＨ2 ＯＳＯ2 Ｎ（Ｌｉ）ＳＯ2 Ｏ）n （ｎは
整数）のようにポリマー状に結合していてもよい。〕な
どが挙げられ、特に限定されることではないが、ＬｉＰ
Ｆ6 や炭素数２以上の含フッ素有機リチウム塩などが好
ましい。そして、これらの電解質塩は上記の溶媒に対し
て通常０．１〜２ｍｏｌ／ｌ程度溶解させることが好ま
しい。
せる電解質塩としては、例えば、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＣｌ
Ｏ4 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＡｓＦ6 、ＬｉＣn Ｆ2n+1ＳＯ
3 （ｎ≧１）、（Ｃm Ｆ2m+1ＳＯ2 ）（Ｃn Ｆ2n+1ＳＯ
2 ）ＮＬｉ（ｍ、ｎ≧１）、（ＲｆＯＳＯ2)2 ＮＬｉ
〔Ｒｆは炭素数が２以上のハロゲン化アルキル基で、Ｒ
ｆは同一であってもよいし、異なるものであってもよい
し、Ｒｆ同士が互いに結合していてもよく、例えばポリ
マー状に結合していてもよい。また、（ＣＨ2 （Ｃ
Ｆ2 ）4 ＣＨ2 ＯＳＯ2 Ｎ（Ｌｉ）ＳＯ2 Ｏ）n （ｎは
整数）のようにポリマー状に結合していてもよい。〕な
どが挙げられ、特に限定されることではないが、ＬｉＰ
Ｆ6 や炭素数２以上の含フッ素有機リチウム塩などが好
ましい。そして、これらの電解質塩は上記の溶媒に対し
て通常０．１〜２ｍｏｌ／ｌ程度溶解させることが好ま
しい。
【００１６】また、上記電解液は、電池の作製にあたっ
て、液状で用いる以外に、ポリマーでゲル化してゲル状
で用いてもよい。そのような電解液のゲル化にあたって
は、例えば、ポリエチレンオキサイド、ポリアクリルニ
トリルなどの直鎖状ポリマーまたはそれらのコポリマ
ー、紫外線や電子線などの活性光線の照射によりポリマ
ー化する多官能ポリマー（例えば、ペンタエリスリトー
ルテトラアクリレート、ジトリメチロールプロパンテト
ラアクリレート、エトキシ化ペンタエリスリトールテト
ラアクリレート、ジペンタエリスリトールヒドロキシペ
ンタアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサアク
リレートなどの四官能以上のアクリレートおよび上記ア
クリレートと同様の四官能以上のメタクリレート）をポ
リマー化したポリマーなどが用いられる。
て、液状で用いる以外に、ポリマーでゲル化してゲル状
で用いてもよい。そのような電解液のゲル化にあたって
は、例えば、ポリエチレンオキサイド、ポリアクリルニ
トリルなどの直鎖状ポリマーまたはそれらのコポリマ
ー、紫外線や電子線などの活性光線の照射によりポリマ
ー化する多官能ポリマー（例えば、ペンタエリスリトー
ルテトラアクリレート、ジトリメチロールプロパンテト
ラアクリレート、エトキシ化ペンタエリスリトールテト
ラアクリレート、ジペンタエリスリトールヒドロキシペ
ンタアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサアク
リレートなどの四官能以上のアクリレートおよび上記ア
クリレートと同様の四官能以上のメタクリレート）をポ
リマー化したポリマーなどが用いられる。
【００１７】
【実施例】つぎに、実施例を挙げて本発明をより具体的
に説明する。ただし、本発明はそれらの実施例のみに限
定されるものではない。
に説明する。ただし、本発明はそれらの実施例のみに限
定されるものではない。
【００１８】実施例１
正極活物質としてＬｉＣｏＯ2 を用い、導電助剤として
比表面積が２５４ｍ2／ｇで、ＤＢＰ吸油量が１７４ｍ
ｌ／１００ｇ、ストラクチャー指数〔ＤＢＰ吸油量（ｍ
ｌ／１００ｇ）／比表面積（ｍ2 ／ｇ）〕が０．６９の
カーボンブラック（キャボット社製 ＸＣ−７２）を用
い、バインダーとしてはポリフッ化ビニリデンを用い
て、正極を以下に示すように作製した。
比表面積が２５４ｍ2／ｇで、ＤＢＰ吸油量が１７４ｍ
ｌ／１００ｇ、ストラクチャー指数〔ＤＢＰ吸油量（ｍ
ｌ／１００ｇ）／比表面積（ｍ2 ／ｇ）〕が０．６９の
カーボンブラック（キャボット社製 ＸＣ−７２）を用
い、バインダーとしてはポリフッ化ビニリデンを用い
て、正極を以下に示すように作製した。
【００１９】すなわち、ＬｉＣｏＯ2 ９３質量部に、前
記特定の比表面積、ＤＢＰ吸油量およびストラクチャー
指数を有するカーボンブラック３質量部を加えて混合
し、得られた混合物をあらかじめポリフッ化ビニリデン
４質量部をＮ−メチルピロリドンに溶解させておいた溶
液に加えて混合して正極合剤含有ペーストを調製した。
得られた正極合剤含有ペーストを厚さ１５μｍのアルミ
ニウム箔からなる正極集電体の両面に均一に塗布し（た
だし、作製後の正極をセパレータを介して負極と巻回し
た巻回構造の電極積層体において、負極と対向しない最
内周部の内面側となる部分には正極合剤含有ぺーストを
塗布しなかった）、乾燥して正極合剤層を形成し、その
後、ローラプレス機により加圧形成した後、所定の大き
さに切断し、リード体を溶接して、帯状の正極を作製し
た。なお、上記正極合剤中における導電助剤の正極活物
質に対する比率は質量基準で３．３％であった。
記特定の比表面積、ＤＢＰ吸油量およびストラクチャー
指数を有するカーボンブラック３質量部を加えて混合
し、得られた混合物をあらかじめポリフッ化ビニリデン
４質量部をＮ−メチルピロリドンに溶解させておいた溶
液に加えて混合して正極合剤含有ペーストを調製した。
得られた正極合剤含有ペーストを厚さ１５μｍのアルミ
ニウム箔からなる正極集電体の両面に均一に塗布し（た
だし、作製後の正極をセパレータを介して負極と巻回し
た巻回構造の電極積層体において、負極と対向しない最
内周部の内面側となる部分には正極合剤含有ぺーストを
塗布しなかった）、乾燥して正極合剤層を形成し、その
後、ローラプレス機により加圧形成した後、所定の大き
さに切断し、リード体を溶接して、帯状の正極を作製し
た。なお、上記正極合剤中における導電助剤の正極活物
質に対する比率は質量基準で３．３％であった。
【００２０】上記とは別に、メソカーボン８７．４質量
部に低結晶カーボン４．６質量部を加えて混合し、得ら
れた混合物をあらかじめポリフッ化ビニリデン８質量部
をＮ−メチルピロリドンに溶解させておいた溶液に加え
て混合して負極合剤含有ペーストを調製した。得られた
負極合剤含有ペーストを厚さ１０μｍの銅箔からなる負
極集電体の両面に塗布し（ただし、作製後の負極をセパ
レータと介して正極と巻回した巻回構造の電極積層体に
おいて、正極と対向しない最外周部の外面側には負極合
剤含有ペーストを塗布しなかった）、乾燥して負極合剤
層を形成し、その後、ローラープレス機により加圧成形
した後、所定の大きさに切断し、リード体を溶接して、
帯状の負極を作製した。
部に低結晶カーボン４．６質量部を加えて混合し、得ら
れた混合物をあらかじめポリフッ化ビニリデン８質量部
をＮ−メチルピロリドンに溶解させておいた溶液に加え
て混合して負極合剤含有ペーストを調製した。得られた
負極合剤含有ペーストを厚さ１０μｍの銅箔からなる負
極集電体の両面に塗布し（ただし、作製後の負極をセパ
レータと介して正極と巻回した巻回構造の電極積層体に
おいて、正極と対向しない最外周部の外面側には負極合
剤含有ペーストを塗布しなかった）、乾燥して負極合剤
層を形成し、その後、ローラープレス機により加圧成形
した後、所定の大きさに切断し、リード体を溶接して、
帯状の負極を作製した。
【００２１】電解液としては、エチレンカーボネートと
メチルエチルカーボネートとの体積比１：２の混合溶媒
にＬｉＰＦ6 を１．２ｍｏｌ／ｌ溶解させた非水電解液
を用いた。
メチルエチルカーボネートとの体積比１：２の混合溶媒
にＬｉＰＦ6 を１．２ｍｏｌ／ｌ溶解させた非水電解液
を用いた。
【００２２】つぎに、上記の正極と負極のそれぞれに集
電タブを取り付け、それらの正極と負極を厚さ２５μｍ
の微孔性ポリエチレンフィルムからなるセパレータを介
して重ね、渦巻状に巻回した後、扁平状になるように加
圧して扁平状巻回構造の電極積層体としたのち、絶縁テ
ープを取り付け、外寸が５ｍｍ×３０ｍｍ×４８ｍｍの
角形の電池ケース〔厚み（奥行き）５ｍｍ、幅３０ｍ
ｍ、高さ４８ｍｍの角形の電池ケース〕内に挿入し、リ
ード体の溶接と封口用蓋板の電池ケースの開口端部への
レーザー溶接を行い、封口用蓋板に設けた電解液注入口
から前記の電解液を電池ケース内に注入し、電解液がセ
パレータなどに充分に浸透した後、電解液注入口を封止
して密閉状態にした後、予備充電、エイジングを行い、
図１に示すような構造で図２に示すような外観を有する
角形の非水二次電池を作製した。
電タブを取り付け、それらの正極と負極を厚さ２５μｍ
の微孔性ポリエチレンフィルムからなるセパレータを介
して重ね、渦巻状に巻回した後、扁平状になるように加
圧して扁平状巻回構造の電極積層体としたのち、絶縁テ
ープを取り付け、外寸が５ｍｍ×３０ｍｍ×４８ｍｍの
角形の電池ケース〔厚み（奥行き）５ｍｍ、幅３０ｍ
ｍ、高さ４８ｍｍの角形の電池ケース〕内に挿入し、リ
ード体の溶接と封口用蓋板の電池ケースの開口端部への
レーザー溶接を行い、封口用蓋板に設けた電解液注入口
から前記の電解液を電池ケース内に注入し、電解液がセ
パレータなどに充分に浸透した後、電解液注入口を封止
して密閉状態にした後、予備充電、エイジングを行い、
図１に示すような構造で図２に示すような外観を有する
角形の非水二次電池を作製した。
【００２３】ここで図１〜２に示す電池について説明す
ると、正極１と負極２は前記のようにセパレータ３を介
して渦巻状に巻回した後、扁平状になるように加圧して
扁平状巻回構造の電極積層体６として、角形の電池ケー
ス４に上記電解液とともに収容されている。ただし、図
１では、煩雑化を避けるため、正極１や負極２の作製に
あたって使用した集電体としての金属箔や電解液などは
図示していない。
ると、正極１と負極２は前記のようにセパレータ３を介
して渦巻状に巻回した後、扁平状になるように加圧して
扁平状巻回構造の電極積層体６として、角形の電池ケー
ス４に上記電解液とともに収容されている。ただし、図
１では、煩雑化を避けるため、正極１や負極２の作製に
あたって使用した集電体としての金属箔や電解液などは
図示していない。
【００２４】電池ケース４はアルミニウム合金製で電池
の外装材となるものであり、この電池ケース４は正極端
子を兼ねている。そして、電池ケース４の底部にはポリ
テトラフルオロエチレンシートからなる絶縁体５が配置
され、前記正極１、負極２およびセパレータ３からなる
扁平状巻回構造の電極積層体６からは正極１および負極
２のそれぞれ一端に接続された正極リード体７と負極リ
ード体８が引き出されている。また、電池ケース４の開
口部を封口するアルミニウム合金製の蓋板９にはポリプ
ロピレン製の絶縁パッキング１０を介してステンレス鋼
製の端子１１が取り付けられ、この端子１１には絶縁体
１２を介してステンレス鋼製のリード板１３が取り付け
られている。
の外装材となるものであり、この電池ケース４は正極端
子を兼ねている。そして、電池ケース４の底部にはポリ
テトラフルオロエチレンシートからなる絶縁体５が配置
され、前記正極１、負極２およびセパレータ３からなる
扁平状巻回構造の電極積層体６からは正極１および負極
２のそれぞれ一端に接続された正極リード体７と負極リ
ード体８が引き出されている。また、電池ケース４の開
口部を封口するアルミニウム合金製の蓋板９にはポリプ
ロピレン製の絶縁パッキング１０を介してステンレス鋼
製の端子１１が取り付けられ、この端子１１には絶縁体
１２を介してステンレス鋼製のリード板１３が取り付け
られている。
【００２５】そして、この蓋板９は上記電池ケース４の
開口部に挿入され、両者の接合部を溶接することによっ
て、電池ケース４の開口部が封口され、電池内部が密閉
されている。
開口部に挿入され、両者の接合部を溶接することによっ
て、電池ケース４の開口部が封口され、電池内部が密閉
されている。
【００２６】この実施例１の電池では、正極リード体７
を蓋板９に直接溶接することによって電池ケース４と蓋
板９とが正極端子として機能し、負極リード体８をリー
ド板１３に溶接し、そのリード板１３を介して負極リー
ド体８と端子１１とを導通させることによって端子１１
が負極端子として機能するようになっているが、電池ケ
ース４の材質などによっては、その正負が逆になる場合
もある。
を蓋板９に直接溶接することによって電池ケース４と蓋
板９とが正極端子として機能し、負極リード体８をリー
ド板１３に溶接し、そのリード板１３を介して負極リー
ド体８と端子１１とを導通させることによって端子１１
が負極端子として機能するようになっているが、電池ケ
ース４の材質などによっては、その正負が逆になる場合
もある。
【００２７】図２は上記図１に示す電池の外観を模式的
に示す斜視図であり、この図２は上記電池が角形電池で
あることを示すことを目的として図示されたものであっ
て、この図２では電池を概略的に示しており、電池の構
成部材のうち特定のものしか図示していない。また、図
１においても、電極積層体の内周側の部分は断面にして
いない。
に示す斜視図であり、この図２は上記電池が角形電池で
あることを示すことを目的として図示されたものであっ
て、この図２では電池を概略的に示しており、電池の構
成部材のうち特定のものしか図示していない。また、図
１においても、電極積層体の内周側の部分は断面にして
いない。
【００２８】実施例２
正極の作製にあたり、ＬｉＣｏＯ2 を９２．５質量部、
導電助剤としての前記特定のカーボンブラックを３．５
質量部に変更した以外は、実施例１と同様に非水二次電
池を作製した。この実施例２の非水二次電池の正極合剤
中における導電助剤の正極活物質に対する比率は質量基
準で３．８％であった。
導電助剤としての前記特定のカーボンブラックを３．５
質量部に変更した以外は、実施例１と同様に非水二次電
池を作製した。この実施例２の非水二次電池の正極合剤
中における導電助剤の正極活物質に対する比率は質量基
準で３．８％であった。
【００２９】実施例３
正極の作製にあたり、ＬｉＣｏＯ2 を９２質量部、導電
助剤としての前記特定のカーボンブラックを４質量部に
変更した以外は、実施例１と同様に非水二次電池を作製
した。この実施例３の非水二次電池の正極合剤中におけ
る導電助剤の正極活物質に対する比率は質量基準で４．
４％であった。
助剤としての前記特定のカーボンブラックを４質量部に
変更した以外は、実施例１と同様に非水二次電池を作製
した。この実施例３の非水二次電池の正極合剤中におけ
る導電助剤の正極活物質に対する比率は質量基準で４．
４％であった。
【００３０】実施例４
正極の作製にあたり、ＬｉＣｏＯ2 を９１．５質量部、
導電助剤としての前記特定のカーボンブラックを４．５
質量部に変更した以外は、実施例１と同様に非水二次電
池を作製した。この実施例４の非水二次電池の正極合剤
中における導電助剤の正極活物質に対する比率は質量基
準で４．９％であった。
導電助剤としての前記特定のカーボンブラックを４．５
質量部に変更した以外は、実施例１と同様に非水二次電
池を作製した。この実施例４の非水二次電池の正極合剤
中における導電助剤の正極活物質に対する比率は質量基
準で４．９％であった。
【００３１】比較例１
正極の作製にあたり、ＬｉＣｏＯ2 を９３．５質量部、
導電助剤としての前記特定のカーボンブラックを２．５
質量部に変更した以外は、実施例１と同様に非水二次電
池を作製した。この比較例１の非水二次電池の正極合剤
中における導電助剤の正極活物質に対する比率は質量基
準で２．７％であった。
導電助剤としての前記特定のカーボンブラックを２．５
質量部に変更した以外は、実施例１と同様に非水二次電
池を作製した。この比較例１の非水二次電池の正極合剤
中における導電助剤の正極活物質に対する比率は質量基
準で２．７％であった。
【００３２】比較例２
正極の作製にあたり、ＬｉＣｏＯ2 を５質量部、導電助
剤としての前記特定のカーボンブラックを５質量部に変
更した以外は、実施例１と同様に非水二次電池を作製し
た。この比較例２の非水二次電池の正極合剤中における
導電助剤の正極活物質に対する比率は質量基準で５．５
％であった。
剤としての前記特定のカーボンブラックを５質量部に変
更した以外は、実施例１と同様に非水二次電池を作製し
た。この比較例２の非水二次電池の正極合剤中における
導電助剤の正極活物質に対する比率は質量基準で５．５
％であった。
【００３３】比較例３
正極の作製にあたり、導電助剤として鱗片状黒鉛４．５
質量部と比表面積が５０ｍ2 ／ｇでＤＢＰ吸油量が１８
０ｍｌ／１００ｇのカーボンブラック０．５質量部との
混合物を用いた以外は、比較例２と同様に非水二次電池
を作製した。この比較例３の非水二次電池の正極合剤中
における導電助剤の正極活物質に対する比率は質量基準
で５．５％であった。
質量部と比表面積が５０ｍ2 ／ｇでＤＢＰ吸油量が１８
０ｍｌ／１００ｇのカーボンブラック０．５質量部との
混合物を用いた以外は、比較例２と同様に非水二次電池
を作製した。この比較例３の非水二次電池の正極合剤中
における導電助剤の正極活物質に対する比率は質量基準
で５．５％であった。
【００３４】上記実施例１〜４および比較例１〜３の電
池について、サイクル特性、低温特性および高率放電特
性を調べた。その結果を表１に示す。なお、サイクル特
性、低温特性および高率放電特性の評価方法は次の通り
である。
池について、サイクル特性、低温特性および高率放電特
性を調べた。その結果を表１に示す。なお、サイクル特
性、低温特性および高率放電特性の評価方法は次の通り
である。
【００３５】サイクル特性：上記電池を２５℃において
充電電流６００ｍＡで４．２Ｖまで充電した後、４．２
Ｖでトータル充電時間が２時間３０分になるように定電
流定電圧充電し、その充電後、放電電流６００ｍＡで
３．０Ｖまで放電する充放電を５００回繰り返し、５０
０サイクル目の放電容量が初回放電容量の何％に当たる
かを調べることによって評価した。その結果を表１に示
す。
充電電流６００ｍＡで４．２Ｖまで充電した後、４．２
Ｖでトータル充電時間が２時間３０分になるように定電
流定電圧充電し、その充電後、放電電流６００ｍＡで
３．０Ｖまで放電する充放電を５００回繰り返し、５０
０サイクル目の放電容量が初回放電容量の何％に当たる
かを調べることによって評価した。その結果を表１に示
す。
【００３６】低温特性：上記電池を２５℃において充電
電流６００ｍＡで４．２Ｖまで充電した後、４．２Ｖで
トータル充電時間が２時間３０分になるように定電流定
電圧充電し、その充電後、放電電流６００ｍＡで３．０
Ｖまで定電流放電させて、放電容量を測定し、また、上
記電池を前記と同様に充電後、−２０℃において放電電
流６００ｍＡで３．０Ｖまで放電させて放電容量を測定
し、この−２０℃で放電させた時の放電容量が２５℃で
放電させた時の放電容量の何％に当たるかで評価した。
その結果を表１に示す。
電流６００ｍＡで４．２Ｖまで充電した後、４．２Ｖで
トータル充電時間が２時間３０分になるように定電流定
電圧充電し、その充電後、放電電流６００ｍＡで３．０
Ｖまで定電流放電させて、放電容量を測定し、また、上
記電池を前記と同様に充電後、−２０℃において放電電
流６００ｍＡで３．０Ｖまで放電させて放電容量を測定
し、この−２０℃で放電させた時の放電容量が２５℃で
放電させた時の放電容量の何％に当たるかで評価した。
その結果を表１に示す。
【００３７】高率放電特性：上記電池を前記サイクル特
性を調べたときと同様の充放電条件下で充放電を１００
回繰り返し、その１００サイクル目に２Ｃで容量が５０
％に達するまで放電させ、その５０％放電時の閉路電圧
を測定し、その閉路電圧の高低で高率放電特性を評価し
た。その結果を表１に示す。
性を調べたときと同様の充放電条件下で充放電を１００
回繰り返し、その１００サイクル目に２Ｃで容量が５０
％に達するまで放電させ、その５０％放電時の閉路電圧
を測定し、その閉路電圧の高低で高率放電特性を評価し
た。その結果を表１に示す。
【００３８】表１には、上記サイクル特性、低温特性お
よび高率放電特性の評価結果について示すが、それと共
に導電助剤の添加量（正極合剤の調製にあたって加えた
導電助剤量）およびその導電助剤の正極合剤中の正極活
物質に対する比率（質量基準での％で示す）についても
示す。
よび高率放電特性の評価結果について示すが、それと共
に導電助剤の添加量（正極合剤の調製にあたって加えた
導電助剤量）およびその導電助剤の正極合剤中の正極活
物質に対する比率（質量基準での％で示す）についても
示す。
【００３９】
【表１】
【００４０】表１に示すように、前記特定の比表面積お
よびＤＢＰ吸油量を有するカーボンブラックを正極合剤
中における正極活物質に対して３〜５％の範囲内で添加
した実施例１〜４の電池は、サイクル特性および低温特
性を示す評価値が高く、かつ高率放電特性を示す１００
サイクル目での５０％放電時の閉路電圧が高く、したが
って、実施例１〜４の電池は、サイクル特性、低温特性
および高率放電特性のいずれも優れていた。
よびＤＢＰ吸油量を有するカーボンブラックを正極合剤
中における正極活物質に対して３〜５％の範囲内で添加
した実施例１〜４の電池は、サイクル特性および低温特
性を示す評価値が高く、かつ高率放電特性を示す１００
サイクル目での５０％放電時の閉路電圧が高く、したが
って、実施例１〜４の電池は、サイクル特性、低温特性
および高率放電特性のいずれも優れていた。
【００４１】これに対して、実施例１〜４と同様のカー
ボンブラックを導電助剤として用いながら、その正極合
剤中における正極活物質の比率が本発明で規定する範囲
から外れる比較例１〜２の電池は、いずれも、実施例１
〜４の電池に比べて、サイクル特性、低温特性および高
率放電特性を示す評価値が低く、実施例１〜４の電池に
比べて、サイクル特性、低温特性および高率放電特性の
いずれも劣っていた。
ボンブラックを導電助剤として用いながら、その正極合
剤中における正極活物質の比率が本発明で規定する範囲
から外れる比較例１〜２の電池は、いずれも、実施例１
〜４の電池に比べて、サイクル特性、低温特性および高
率放電特性を示す評価値が低く、実施例１〜４の電池に
比べて、サイクル特性、低温特性および高率放電特性の
いずれも劣っていた。
【００４２】また、導電助剤として従来同様に鱗片状黒
鉛を用いた比較例３の電池は、実施例１〜４の電池に比
べて、サイクル特性と高率放電特性はそれほど悪くない
ものの、低温特性が悪く、また、この場合は導電助剤の
添加量を多くしなければならないので、それに伴って、
正極活物質の充填量が低下し、容量を低下させる原因に
なる。
鉛を用いた比較例３の電池は、実施例１〜４の電池に比
べて、サイクル特性と高率放電特性はそれほど悪くない
ものの、低温特性が悪く、また、この場合は導電助剤の
添加量を多くしなければならないので、それに伴って、
正極活物質の充填量が低下し、容量を低下させる原因に
なる。
【００４３】
【発明の効果】以上説明したように、本発明では、サイ
クル特性、低温特性および高率放電特性の優れた非水二
次電池を提供することができた。
クル特性、低温特性および高率放電特性の優れた非水二
次電池を提供することができた。
【図１】本発明に係る非水二次電池の一例を模式的に示
す図で、（ａ）はその平面図、（ｂ）はその部分縦断面
図である。
す図で、（ａ）はその平面図、（ｂ）はその部分縦断面
図である。
【図２】図１に示す非水二次電池の斜視図である。
１ 正極
２ 負極
３ セパレータ
４ 電池ケース
５ 絶縁体
６ 電極積層体
７ 正極リード体
８ 負極リード体
９ 蓋板
１０ 絶縁パッキング
１１ 端子
１２ 絶縁体
１３ リード板
フロントページの続き
Ｆターム(参考） 5H029 AJ02 AJ05 AK03 AL02 AL06
AL07 AL08 AM00 AM02 AM03
AM04 AM05 AM07 AM16 BJ02
BJ14 DJ08 DJ16 DJ17 EJ04
HJ01 HJ07
5H050 AA02 AA06 AA07 BA17 CA08
CA09 CB02 CB07 CB08 CB09
DA10 EA10 FA05 FA17 FA19
HA00 HA01 HA07
Claims (3)
- 【請求項１】 リチウム複合酸化物を正極活物質とし、
導電助剤としてカーボンブラックを含有する正極合剤を
有する正極、負極および非水電解液を有する非水二次電
池であって、前記カーボンブラックの比表面積が１００
〜４００ｍ2／ｇで、ＤＢＰ吸油量が１００〜３００ｍ
ｌ／１００ｇであり、かつ正極合剤中における前記カー
ボンブラックの正極活物質に対する比率が質量基準で３
〜５％であることを特徴とする非水二次電池。 - 【請求項２】 比表面積とＤＢＰ吸油量との比〔ＤＢＰ
吸油量（ｍｌ／１００ｇ）／比表面積（ｍ2 ／ｇ）〕の
値が、０．５〜３であることを特徴とする請求項１記載
の非水二次電池。 - 【請求項３】 正極合剤中における前記カーボンブラッ
クの正極活物質に対する比率が質量基準で３．４〜４．
７％であることを特徴とする請求項１または２記載の非
水二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001311206A JP2003123764A (ja) | 2001-10-09 | 2001-10-09 | 非水二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001311206A JP2003123764A (ja) | 2001-10-09 | 2001-10-09 | 非水二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003123764A true JP2003123764A (ja) | 2003-04-25 |
Family
ID=19130068
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001311206A Withdrawn JP2003123764A (ja) | 2001-10-09 | 2001-10-09 | 非水二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
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-
2001
- 2001-10-09 JP JP2001311206A patent/JP2003123764A/ja not_active Withdrawn
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