JPH10214638A - リチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池Info
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- JPH10214638A JPH10214638A JP9016227A JP1622797A JPH10214638A JP H10214638 A JPH10214638 A JP H10214638A JP 9016227 A JP9016227 A JP 9016227A JP 1622797 A JP1622797 A JP 1622797A JP H10214638 A JPH10214638 A JP H10214638A
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- lithium secondary
- lithium
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
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- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】大型リチウム二次電池のサイクル特性の改善。
【解決手段】素電池を組み合わせて作られた組電池中の
全電極板を組電池内に静水圧を発生させることにより同
じ加圧力で加圧する。
全電極板を組電池内に静水圧を発生させることにより同
じ加圧力で加圧する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明はリチウムを挿入脱離
できる負極及び正極と非水電解液を主たる構成要素とし
た素電池を組み合わせて作られる組電池で高容量タイプ
のリチウム二次電池に関する。
できる負極及び正極と非水電解液を主たる構成要素とし
た素電池を組み合わせて作られる組電池で高容量タイプ
のリチウム二次電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】非水電解液二次電池の代表例であるリチ
ウム二次電池は既存の電池例えばニッケルカドミウム二
次電池やニッケル水素二次電池に比較して単位重量あた
りの放電容量が大きいためビデオカメラや携帯用電話等
のポータブル電気機器に利用されている。
ウム二次電池は既存の電池例えばニッケルカドミウム二
次電池やニッケル水素二次電池に比較して単位重量あた
りの放電容量が大きいためビデオカメラや携帯用電話等
のポータブル電気機器に利用されている。
【０００３】しかし、前記の電池容量は大きくて５〜２
０Ｗｈ程度であり捲回式の円筒型が多い。一方、電気自
動車や電力のロードレベリング用電源として用いる場合
は少なくとも一ｋＷｈ以上のものが必要となる。
０Ｗｈ程度であり捲回式の円筒型が多い。一方、電気自
動車や電力のロードレベリング用電源として用いる場合
は少なくとも一ｋＷｈ以上のものが必要となる。
【０００４】非水電解液二次電池の代表例である、リチ
ウム二次電池の電解液の導電度は有機溶媒にリチウム塩
を溶解しているためきわめて小さく、ニッケルカドミウ
ム二次電池のような水溶液系の電解液の１／４０程度で
ある。このためリチウム二次電池では電池の内部抵抗が
大きく、電池の重負荷特性や低温特性が水溶液系に比べ
て劣るばかりでなく、電池の大型化に関しても発熱など
の問題から大きな障害となる。
ウム二次電池の電解液の導電度は有機溶媒にリチウム塩
を溶解しているためきわめて小さく、ニッケルカドミウ
ム二次電池のような水溶液系の電解液の１／４０程度で
ある。このためリチウム二次電池では電池の内部抵抗が
大きく、電池の重負荷特性や低温特性が水溶液系に比べ
て劣るばかりでなく、電池の大型化に関しても発熱など
の問題から大きな障害となる。
【０００５】上記の理由から、リチウム二次電池の内部
抵抗低減のための検討が各所で行われている。これらの
結果、電池内部の電気抵抗値低減には電池を構成してい
る積層電極板を加圧することが、活物質粒子間の接触抵
抗が低下するため効果的であり、いろいろな積層電極板
の加圧方式が提案されている。例えば、積層電極板を電
池ケース中へ強制的に押し込むことで積層電極板を加圧
する方式や加圧板を用いて積層電極板をボルト締めによ
り加圧する方式、さらには所定温度範囲で変形する板を
用いて、電池温度が所定の温度範囲にあるときだけ電極
板積層体を加圧する方式（特開平8−64234号公報）が開
示されている。
抵抗低減のための検討が各所で行われている。これらの
結果、電池内部の電気抵抗値低減には電池を構成してい
る積層電極板を加圧することが、活物質粒子間の接触抵
抗が低下するため効果的であり、いろいろな積層電極板
の加圧方式が提案されている。例えば、積層電極板を電
池ケース中へ強制的に押し込むことで積層電極板を加圧
する方式や加圧板を用いて積層電極板をボルト締めによ
り加圧する方式、さらには所定温度範囲で変形する板を
用いて、電池温度が所定の温度範囲にあるときだけ電極
板積層体を加圧する方式（特開平8−64234号公報）が開
示されている。
【０００６】一方、リチウム二次電池の高容量化には積
層電極板の電極面積を増大させることや、素電池を多数
組み合わせた組電池タイプとなることが必須である。し
かしながら、このようにして高容量化したリチウム二次
電池では電極板の位置、または素電池ごとによる加圧力
の変動から電極基板面上の合剤に作用している加圧力が
変動し、これにより充放電時の電極反応が変動するた
め、電極板の局部劣化が生じサイクル特性が問題とな
る。
層電極板の電極面積を増大させることや、素電池を多数
組み合わせた組電池タイプとなることが必須である。し
かしながら、このようにして高容量化したリチウム二次
電池では電極板の位置、または素電池ごとによる加圧力
の変動から電極基板面上の合剤に作用している加圧力が
変動し、これにより充放電時の電極反応が変動するた
め、電極板の局部劣化が生じサイクル特性が問題とな
る。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】リチウム二次電池を構
成している全ての電極板面上の合剤が同じ力で加圧さ
れ、合剤の抵抗値が電極板の位置、または素電池ごとで
変動が生じないようにする。
成している全ての電極板面上の合剤が同じ力で加圧さ
れ、合剤の抵抗値が電極板の位置、または素電池ごとで
変動が生じないようにする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】素電池を組み合わせて作
られた高容量タイプのリチウム二次電池で、素電池を構
成している全電極板の厚さや重量さらには平坦度，電極
板面上の合剤密度や塗布量を同じにするとともに組電池
ケース内と素電池ケース外の空間に静水圧を発生させ、
全電極板を同じ値で加圧することにより電極板面上の合
剤が同じ力で加圧され、解決する。
られた高容量タイプのリチウム二次電池で、素電池を構
成している全電極板の厚さや重量さらには平坦度，電極
板面上の合剤密度や塗布量を同じにするとともに組電池
ケース内と素電池ケース外の空間に静水圧を発生させ、
全電極板を同じ値で加圧することにより電極板面上の合
剤が同じ力で加圧され、解決する。
【０００９】本発明での静水圧加圧とは電池ケース内の
充填物の一部を加圧することにより、充填物が変異し充
填物内にある電極積層体が均等に加圧される方式を指し
ている。
充填物の一部を加圧することにより、充填物が変異し充
填物内にある電極積層体が均等に加圧される方式を指し
ている。
【００１０】具体的には０.１kg／cm2〜１０kg／cm2 の
圧力範囲で破壊せずに容易に変形しうる素電池ケース内
にセパレータで絶縁された電極板の積層体を入れ、電解
液を注入して素電池を作製する。なお、圧力範囲外の
０.１kg／cm2以下では作業性が悪く、１０kg／cm2 以上
では加圧後素電池間で抵抗値変動が生じるためこの範囲
が望ましい。
圧力範囲で破壊せずに容易に変形しうる素電池ケース内
にセパレータで絶縁された電極板の積層体を入れ、電解
液を注入して素電池を作製する。なお、圧力範囲外の
０.１kg／cm2以下では作業性が悪く、１０kg／cm2 以上
では加圧後素電池間で抵抗値変動が生じるためこの範囲
が望ましい。
【００１１】次に、これらの素電池を組電池ケース内に
挿入して所定の結線を行ったあと組電池ケースを密封す
る。最後に組電池ケース内で、素電池ケース外の空間に
気体液体または固体粉末等を単独、又はそれらの混合物
を充填加圧し組電池ケース内に静水圧を発生させること
で組電池内の全電極板面上の合剤を同一加圧力で加圧す
ることが可能となる。
挿入して所定の結線を行ったあと組電池ケースを密封す
る。最後に組電池ケース内で、素電池ケース外の空間に
気体液体または固体粉末等を単独、又はそれらの混合物
を充填加圧し組電池ケース内に静水圧を発生させること
で組電池内の全電極板面上の合剤を同一加圧力で加圧す
ることが可能となる。
【００１２】静水圧発生媒体は、電解液等と反応せずに
安定な物質で圧力により容易に変形移動しうるものであ
ればその種類に制限されないが、静水圧発生媒体にアル
ゴン等の不活性ガス体を用いた場合は本発明電池の重量
増加率が抑えられる。液体は安全上の観点例えば爆発発
火の防止が期待され水や不燃性の絶縁性オイル、さらに
は熱硬化タイプの液状合成樹脂体を静水圧発生媒体に使
用した場合、爆発発火の防止等より安全なリチウム二次
電池として期待される。信頼性の高い本発明電池の供給
には、静水圧発生媒体として、ＳｉＣやアルミナ等のセ
ラミックス粉末等の固体粉末を用いることが有効であ
る。また液体に気体を混合，粉体に気体および液体を混
合したものを静水圧発生媒体としても課題を解決するた
めの手段となり得る。さらには素電池をセラミックス粉
体で包み、これをゴム膜袋の中に収納し、この袋複数個
を液体で加圧する方式も静水圧を用い素電池中の全電極
板を同じ値で加圧するため本発明の範疇にはいる。
安定な物質で圧力により容易に変形移動しうるものであ
ればその種類に制限されないが、静水圧発生媒体にアル
ゴン等の不活性ガス体を用いた場合は本発明電池の重量
増加率が抑えられる。液体は安全上の観点例えば爆発発
火の防止が期待され水や不燃性の絶縁性オイル、さらに
は熱硬化タイプの液状合成樹脂体を静水圧発生媒体に使
用した場合、爆発発火の防止等より安全なリチウム二次
電池として期待される。信頼性の高い本発明電池の供給
には、静水圧発生媒体として、ＳｉＣやアルミナ等のセ
ラミックス粉末等の固体粉末を用いることが有効であ
る。また液体に気体を混合，粉体に気体および液体を混
合したものを静水圧発生媒体としても課題を解決するた
めの手段となり得る。さらには素電池をセラミックス粉
体で包み、これをゴム膜袋の中に収納し、この袋複数個
を液体で加圧する方式も静水圧を用い素電池中の全電極
板を同じ値で加圧するため本発明の範疇にはいる。
【００１３】また、本発明は素電池の構造が捲回式の円
筒電池であれ、電極板積層タイプの角型電池であれ、さ
らにはコイン電池であれ、組電池を構成している素電池
の構造にとらわれない。
筒電池であれ、電極板積層タイプの角型電池であれ、さ
らにはコイン電池であれ、組電池を構成している素電池
の構造にとらわれない。
【００１４】素電池のケース材料は電解液を透過させな
いで電気絶縁性を示し、電解液と反応しないもので上記
の条件を満足するものであればどのようなものでも良い
がポリエチレン，ポリカーボネート，ポリプロピレン等
の合成樹脂が例示される。素電池ケースの熱封止性や電
解液の空気接触可能性の低減等を考慮する場合には、ア
ルミニウム等の金属箔を合成樹脂でコートしたラミネー
トフィルムが望ましい。
いで電気絶縁性を示し、電解液と反応しないもので上記
の条件を満足するものであればどのようなものでも良い
がポリエチレン，ポリカーボネート，ポリプロピレン等
の合成樹脂が例示される。素電池ケースの熱封止性や電
解液の空気接触可能性の低減等を考慮する場合には、ア
ルミニウム等の金属箔を合成樹脂でコートしたラミネー
トフィルムが望ましい。
【００１５】本発明は組電池中の全ての素電池を同じ力
で加圧するため素電池の内部抵抗値低減ばかりでなく素
電池間での内部抵抗値変動が少なくなり、高容量の割に
はサイクル特性に優れたリチウム二次電池が得られるた
めに消費電力が１.０ｋＷｈ以上の高容量稼働でサイク
ル特性に優れた二次電池を必要とする電気機器に搭載す
ることに適する。例えば、電気自動車，エアコン，電気
自転車，電動車椅子，充電スタンド用電源，家庭用電力
平準化用電源，各種の電動工具等があげられる。
で加圧するため素電池の内部抵抗値低減ばかりでなく素
電池間での内部抵抗値変動が少なくなり、高容量の割に
はサイクル特性に優れたリチウム二次電池が得られるた
めに消費電力が１.０ｋＷｈ以上の高容量稼働でサイク
ル特性に優れた二次電池を必要とする電気機器に搭載す
ることに適する。例えば、電気自動車，エアコン，電気
自転車，電動車椅子，充電スタンド用電源，家庭用電力
平準化用電源，各種の電動工具等があげられる。
【００１６】本発明に使用される正極活物質は、化学式
がＬｉＣｏＯ2，ＬｉＮｉＯ2，ＬｉＮｉ1-xＭxＯ2（た
だし、Ｍ＝Ｃｏ，Ｍｎ，Ａｌ，Ｃｕ，Ｆｅ，Ｍｇ，Ｂ，
Ｇａであり、ｘ＝０.０１〜０.３）で表されるＮｉサイ
ト置換型ニッケル酸リチウム，ＬｉＭｎ2Ｏ4，ＬｉＭｎ
Ｏ3，ＬｉＭｎ2Ｏ3，ＬｉＭｎＯ2,Ｌｉ2ＣｕＯ2,ＬｉＶ
3Ｏ8，ＬｉＦｅ3Ｏ4，Ｖ2Ｏ5，Ｃｕ2Ｖ2Ｏ7、化学式が
ＬｉＭｎ2-xＭxＯ2（ただし、Ｍ＝Ｃｏ，Ｎｉ，Ｆｅ，
Ｃｒ，Ｚｎ，Ｔａであり、ｘ＝０.０１〜 ０.１）で表
記されるスピネル型マンガン酸リチウム、化学式がＬｉ
2Ｍｎ3ＭＯ8（ただし、Ｍ＝Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，
Ｚｎ）で表記されるリチウム−マンガン複合酸化物，Ｌ
ｉの一部をアルカリ土類金属イオンで置換したＬｉＭｎ
2Ｏ4，ジスルフィド化合物，Ｆｅ2(ＭｏＯ4)3等が適す
る。
がＬｉＣｏＯ2，ＬｉＮｉＯ2，ＬｉＮｉ1-xＭxＯ2（た
だし、Ｍ＝Ｃｏ，Ｍｎ，Ａｌ，Ｃｕ，Ｆｅ，Ｍｇ，Ｂ，
Ｇａであり、ｘ＝０.０１〜０.３）で表されるＮｉサイ
ト置換型ニッケル酸リチウム，ＬｉＭｎ2Ｏ4，ＬｉＭｎ
Ｏ3，ＬｉＭｎ2Ｏ3，ＬｉＭｎＯ2,Ｌｉ2ＣｕＯ2,ＬｉＶ
3Ｏ8，ＬｉＦｅ3Ｏ4，Ｖ2Ｏ5，Ｃｕ2Ｖ2Ｏ7、化学式が
ＬｉＭｎ2-xＭxＯ2（ただし、Ｍ＝Ｃｏ，Ｎｉ，Ｆｅ，
Ｃｒ，Ｚｎ，Ｔａであり、ｘ＝０.０１〜 ０.１）で表
記されるスピネル型マンガン酸リチウム、化学式がＬｉ
2Ｍｎ3ＭＯ8（ただし、Ｍ＝Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，
Ｚｎ）で表記されるリチウム−マンガン複合酸化物，Ｌ
ｉの一部をアルカリ土類金属イオンで置換したＬｉＭｎ
2Ｏ4，ジスルフィド化合物，Ｆｅ2(ＭｏＯ4)3等が適す
る。
【００１７】一方、本発明電池での負極活物質は、Ｉ，
Ｓｎ，Ｓｉ，Ｉｎ，Ｇａ，Ｍｇより選ばれた金属あるい
は合金、あるいは上記金属または上記合金とリチウムの
合金、あるいは、天然黒鉛，人造黒鉛，炭素繊維，気相
成長法炭素繊維，ピッチ系炭素質材料，ニードルコーク
ス，石油コークス，ポリアクリロニトリル系炭素繊維，
カーボンブラックなどの炭素質材料、あるいは５員環ま
たは６員環の環式炭化水素または環式含酸素有機化合物
を熱分解によって合成した非晶質炭素材料、あるいはポ
リアセン，ポリパラフェニレン，ポリアニリン，ポリア
セチレンからなる導電性高分子材料あるいはＳｎＯ，Ｇ
ｅＯ2，ＳｎＳｉＯ3,ＳｎＳｉ0.5Ｏ1.5,ＳｎＳｉ0.7Ａ
ｌ0.1Ｂ0.3Ｐ0.2Ｏ3.5，ＳｎＳｉ0.5Ａｌ0.3Ｂ0.3Ｐ0.5
Ｏ4.15 を含む１４族または１５族元素の酸化物、ある
いはインジウム酸化物、あるいは亜鉛酸化物、あるいは
Ｌｉ3ＦｅＮ2、あるいはＦｅ2Ｓｉ3，ＦｅＳｉ，ＦｅＳ
ｉ2,Ｍｇ2Ｓｉ を含むケイ化物、あるいはＡｇ，Ｓｎ，
Ａｌ，Ｐｂ，Ｚｎ，Ｃｄ，Ａｕと炭素と複合材料が適す
る。
Ｓｎ，Ｓｉ，Ｉｎ，Ｇａ，Ｍｇより選ばれた金属あるい
は合金、あるいは上記金属または上記合金とリチウムの
合金、あるいは、天然黒鉛，人造黒鉛，炭素繊維，気相
成長法炭素繊維，ピッチ系炭素質材料，ニードルコーク
ス，石油コークス，ポリアクリロニトリル系炭素繊維，
カーボンブラックなどの炭素質材料、あるいは５員環ま
たは６員環の環式炭化水素または環式含酸素有機化合物
を熱分解によって合成した非晶質炭素材料、あるいはポ
リアセン，ポリパラフェニレン，ポリアニリン，ポリア
セチレンからなる導電性高分子材料あるいはＳｎＯ，Ｇ
ｅＯ2，ＳｎＳｉＯ3,ＳｎＳｉ0.5Ｏ1.5,ＳｎＳｉ0.7Ａ
ｌ0.1Ｂ0.3Ｐ0.2Ｏ3.5，ＳｎＳｉ0.5Ａｌ0.3Ｂ0.3Ｐ0.5
Ｏ4.15 を含む１４族または１５族元素の酸化物、ある
いはインジウム酸化物、あるいは亜鉛酸化物、あるいは
Ｌｉ3ＦｅＮ2、あるいはＦｅ2Ｓｉ3，ＦｅＳｉ，ＦｅＳ
ｉ2,Ｍｇ2Ｓｉ を含むケイ化物、あるいはＡｇ，Ｓｎ，
Ａｌ，Ｐｂ，Ｚｎ，Ｃｄ，Ａｕと炭素と複合材料が適す
る。
【００１８】電解質は、化学式がＬｉＰＦ6，ＬｉＢ
Ｆ4，ＬｉＣｌＯ4，ＬｉＣＦ3ＳＯ3，ＬｉＣＦ3ＣＯ2，
ＬｉＡｓＦ6，ＬｉＳｂＦ6等の低級脂肪族カルボン酸リ
チウムからなるリチウム塩が適する。一方、非水電解液
用の溶媒はプロピレンカーボネート，エチレンカーボネ
ート，ブチレンカーボネート，ビニレンカーボネート，
γ−ブチロラクトン，ブチロラクトン，ジメチルカーボ
ネート，ジエチルカーボネート，メチルエチルカーボネ
ート、１，２−ジメトキシエタン、２−メチルテトラヒ
ドロフラン、ジメチルスルフォキシド、１，３−ジオキ
ソラン，ホルムアミド，ジメチルホルムアミド，プロピ
オン酸メチル，プロピオン酸エチル，リン酸トリエステ
ル，トリメトキシメタン，ジオキソラン，ジエチルエー
テル，スルホラン、３−メチル−２−オキサゾリジノ
ン、テトラヒドロフラン、１，２−ジエトキシエタン，
クロルエチレンカーボネート，クロルプロピレンカーボ
ネート等が適する。
Ｆ4，ＬｉＣｌＯ4，ＬｉＣＦ3ＳＯ3，ＬｉＣＦ3ＣＯ2，
ＬｉＡｓＦ6，ＬｉＳｂＦ6等の低級脂肪族カルボン酸リ
チウムからなるリチウム塩が適する。一方、非水電解液
用の溶媒はプロピレンカーボネート，エチレンカーボネ
ート，ブチレンカーボネート，ビニレンカーボネート，
γ−ブチロラクトン，ブチロラクトン，ジメチルカーボ
ネート，ジエチルカーボネート，メチルエチルカーボネ
ート、１，２−ジメトキシエタン、２−メチルテトラヒ
ドロフラン、ジメチルスルフォキシド、１，３−ジオキ
ソラン，ホルムアミド，ジメチルホルムアミド，プロピ
オン酸メチル，プロピオン酸エチル，リン酸トリエステ
ル，トリメトキシメタン，ジオキソラン，ジエチルエー
テル，スルホラン、３−メチル−２−オキサゾリジノ
ン、テトラヒドロフラン、１，２−ジエトキシエタン，
クロルエチレンカーボネート，クロルプロピレンカーボ
ネート等が適する。
【００１９】電解質をエチレンオキシド，アクリロニト
リル，フッ化ビニリデン，メタクリル酸メチル，ヘキサ
フルオロプロピレン等の高分子体に保持させた固体電解
質タイプのリチウム二次電池や高分子体に電解質ばかり
でなく溶媒まで保持させたいわゆるゲル状電解液タイプ
のリチウム二次電池に対し本発明を適用した場合、電池
特性の改善が著しい。
リル，フッ化ビニリデン，メタクリル酸メチル，ヘキサ
フルオロプロピレン等の高分子体に保持させた固体電解
質タイプのリチウム二次電池や高分子体に電解質ばかり
でなく溶媒まで保持させたいわゆるゲル状電解液タイプ
のリチウム二次電池に対し本発明を適用した場合、電池
特性の改善が著しい。
【００２０】現時点ではその理由ははっきりしていない
が、電極板の加圧による電池の内部抵抗の著しい低減に
よるものと考えている。
が、電極板の加圧による電池の内部抵抗の著しい低減に
よるものと考えている。
【００２１】
【発明の実施の形態】以下、本発明を実施例により詳細
に説明するが、本発明は以下の実施例のみに限定される
ものではない。なお実施例の電池作製及び組電池の評価
はアルゴン雰囲気中で行ったが、実際の素電池雰囲気は
静水圧発生媒体で変化する。本実施例で用いた静水圧発
生媒体は実施例１と４はアルゴンガス、実施例２は絶縁
オイル、実施例３はアルミナ粉末である。
に説明するが、本発明は以下の実施例のみに限定される
ものではない。なお実施例の電池作製及び組電池の評価
はアルゴン雰囲気中で行ったが、実際の素電池雰囲気は
静水圧発生媒体で変化する。本実施例で用いた静水圧発
生媒体は実施例１と４はアルゴンガス、実施例２は絶縁
オイル、実施例３はアルミナ粉末である。
【００２２】（実施例１）図１に本実施例で作製した素
電池の構成概略を示す。
電池の構成概略を示す。
【００２３】図１から素電池を構成している電極板は
５.５×７.０cmの電極合剤が塗布されている部分１と
１.０×０.５cmの導電端部２からなり、電極合剤塗布部
はそれぞれセパレータ用のポリプロピレン製の不織布と
微細孔性フィルム３で包まれている。さらにこれらの電
極板の導電端部２には電極合剤塗布基板材料と同じ材料
で作られた１.０×１０.０cmの導電用の帯４が接着して
いる。
５.５×７.０cmの電極合剤が塗布されている部分１と
１.０×０.５cmの導電端部２からなり、電極合剤塗布部
はそれぞれセパレータ用のポリプロピレン製の不織布と
微細孔性フィルム３で包まれている。さらにこれらの電
極板の導電端部２には電極合剤塗布基板材料と同じ材料
で作られた１.０×１０.０cmの導電用の帯４が接着して
いる。
【００２４】素電池に使用した電極板の枚数は正極板５
が１９枚、負極板が両面塗布電極板６の１８枚と、最外
の片面塗布負極板７の２枚合計２０枚である。
が１９枚、負極板が両面塗布電極板６の１８枚と、最外
の片面塗布負極板７の２枚合計２０枚である。
【００２５】なお、図１では、素電池の構成だけを記述
する目的から両面塗布正極板３枚，両面塗布負極板２
枚，片面塗布負極板２枚の合計７枚だけを図示してい
る。
する目的から両面塗布正極板３枚，両面塗布負極板２
枚，片面塗布負極板２枚の合計７枚だけを図示してい
る。
【００２６】上記のようにして作られた素電池用電極板
を積層し、この積層体をラミネートフィルム製の袋８に
入れ、１.０Ｍ 濃度のＬｉＰＦ6 のプロピレンカーボネ
ート（ＰＣ）と１，２−ジメトキシエタン（ＤＭＥ）の
混合溶媒溶液を電解液として注入し、その後予備充放電
試験を３回行った後、袋の上部を正負極用導電帯ごと熱
溶着封止し、本発明の素電池として準備した。
を積層し、この積層体をラミネートフィルム製の袋８に
入れ、１.０Ｍ 濃度のＬｉＰＦ6 のプロピレンカーボネ
ート（ＰＣ）と１，２−ジメトキシエタン（ＤＭＥ）の
混合溶媒溶液を電解液として注入し、その後予備充放電
試験を３回行った後、袋の上部を正負極用導電帯ごと熱
溶着封止し、本発明の素電池として準備した。
【００２７】なお素電池の概略寸法は８.０×６.５cmで
厚さは約０.９cm である。また素電池の放電容量値は１
０Ｗｈである。
厚さは約０.９cm である。また素電池の放電容量値は１
０Ｗｈである。
【００２８】図２に、ラミネートフィルム製の袋８を素
電池ケースとした図１に示す素電池を用いて作製した本
発明の組電池の構成を示す。
電池ケースとした図１に示す素電池を用いて作製した本
発明の組電池の構成を示す。
【００２９】図２から、図１に示した素電池１１を１０
ケ、電気絶縁体１４を介して正極端子１２と負極端子１
３を直列結線とし、厚さ０.３mm の鋼板で作られた組電
池ケース内に挿入したあと組電池ケース１７内に静水圧
発生媒体であるアルゴンガスを組電池ケースに準備した
静水圧発生媒体充填口１８より、組電池ケース内の圧力
が４.０kg／cm2になるまで充填し、全ての素電池がアル
ゴンガスにより、同じ力で加圧されるようにした。この
値の確認は、別途厚さ０.５mm の鋼板を用いて８.０×
６.５cm，厚さ約０.９cm の密閉匡体を作製し、この密
閉匡体の外面に歪みゲージを張り付けた物を１０ケ作
製、これを組電池ケース内に配置しアルゴンガスを組電
池ケース内に所定圧まで充填したときの密閉匡体の歪み
量計測から行った。
ケ、電気絶縁体１４を介して正極端子１２と負極端子１
３を直列結線とし、厚さ０.３mm の鋼板で作られた組電
池ケース内に挿入したあと組電池ケース１７内に静水圧
発生媒体であるアルゴンガスを組電池ケースに準備した
静水圧発生媒体充填口１８より、組電池ケース内の圧力
が４.０kg／cm2になるまで充填し、全ての素電池がアル
ゴンガスにより、同じ力で加圧されるようにした。この
値の確認は、別途厚さ０.５mm の鋼板を用いて８.０×
６.５cm，厚さ約０.９cm の密閉匡体を作製し、この密
閉匡体の外面に歪みゲージを張り付けた物を１０ケ作
製、これを組電池ケース内に配置しアルゴンガスを組電
池ケース内に所定圧まで充填したときの密閉匡体の歪み
量計測から行った。
【００３０】なお、作製した組電池ケースには７.０kg
／cm2以上で作動する安全弁１６を設置している。
／cm2以上で作動する安全弁１６を設置している。
【００３１】一方、本発明に対する比較例では、従来の
電極板加圧方式である素電池ケースによる電極板加圧方
式とした。具体的には組電池ケースを構成している厚さ
0.3mmの鋼板で素電池ケースを作製し、この中に電極板
積層体を強制的に挿入することで、電極板積層体が素電
池ケースで加圧される形となる。このような素電池を１
０ケ組電池ケース内に設置し、電気絶縁体１４を介して
正極端子１２と負極端子１３を直列結線し、組電池とし
て評価した。
電極板加圧方式である素電池ケースによる電極板加圧方
式とした。具体的には組電池ケースを構成している厚さ
0.3mmの鋼板で素電池ケースを作製し、この中に電極板
積層体を強制的に挿入することで、電極板積層体が素電
池ケースで加圧される形となる。このような素電池を１
０ケ組電池ケース内に設置し、電気絶縁体１４を介して
正極端子１２と負極端子１３を直列結線し、組電池とし
て評価した。
【００３２】以上、本実施例で作製した組電池の概略構
成を記述した。以下、電極板の作製法に関して詳細に説
明する。正極板はアルミニウム箔上に導電剤としてカー
ボン粉末９.０ｗｔ％と結着剤のＰＶＤＦを４.０ｗｔ
％，残部をＬｉＮｉＯ2 からなる混合粉体をＮメチルピ
ロリドンで混練して得られる電極合剤を厚さ０.０２mm
のアルミ箔の両面に塗布し、１４０℃で真空乾燥したも
のである。負極板の形状は正極と同じで導電端部を設け
た角型板状であり、塗布基板は銅箔である。負極合剤の
配合は活物質の黒鉛系炭号粉末が９０.０ｗｔ％で結着
剤のＰＶＤＦは １０.０ｗｔ％ である。
成を記述した。以下、電極板の作製法に関して詳細に説
明する。正極板はアルミニウム箔上に導電剤としてカー
ボン粉末９.０ｗｔ％と結着剤のＰＶＤＦを４.０ｗｔ
％，残部をＬｉＮｉＯ2 からなる混合粉体をＮメチルピ
ロリドンで混練して得られる電極合剤を厚さ０.０２mm
のアルミ箔の両面に塗布し、１４０℃で真空乾燥したも
のである。負極板の形状は正極と同じで導電端部を設け
た角型板状であり、塗布基板は銅箔である。負極合剤の
配合は活物質の黒鉛系炭号粉末が９０.０ｗｔ％で結着
剤のＰＶＤＦは １０.０ｗｔ％ である。
【００３３】電池特性の評価は定電流方式で３.０Ｖか
ら４.３Ｖ間での充放電サイクル試験を行い放電容量が
初期容量の９０％になったときのサイクル数をもって行
った。表１に評価結果を示す。
ら４.３Ｖ間での充放電サイクル試験を行い放電容量が
初期容量の９０％になったときのサイクル数をもって行
った。表１に評価結果を示す。
【００３４】
【表１】
【００３５】表１から従来方式では８７サイクルで９０
％割れを起こすが、本発明では231サイクルまで初期放
電容量の９０％割れは起きず、本発明の有効性が確認さ
れる。
％割れを起こすが、本発明では231サイクルまで初期放
電容量の９０％割れは起きず、本発明の有効性が確認さ
れる。
【００３６】（実施例２）本実施例で作製した組電池の
形状は実施例１の図２と同じであり、本実施例では静水
圧発生媒体として絶縁オイルを用いた以外は実施例１と
同じである。具体的には図２に図示した静水圧発生媒体
充填口１８を用い、組電池ケース内に絶縁用のトランス
オイルを注入充填し、素電池に実施例１と同じ静水圧を
作用させて評価した。
形状は実施例１の図２と同じであり、本実施例では静水
圧発生媒体として絶縁オイルを用いた以外は実施例１と
同じである。具体的には図２に図示した静水圧発生媒体
充填口１８を用い、組電池ケース内に絶縁用のトランス
オイルを注入充填し、素電池に実施例１と同じ静水圧を
作用させて評価した。
【００３７】表２に評価結果を示す。
【００３８】
【表２】
【００３９】表２から従来方式では８９サイクルで９０
％割れを起こすが本発明では２４１サイクルまで初期放
電容量の９０％割れは起きず本発明の有効性が確認され
る。 （実施例３）本実施例で作製した組電池の形状も実施例
１の図２と同じであり、図２に図示した静水圧発生媒体
充填口１８を用いて、組電池ケース内にステアリン酸を
添加し５０℃に加熱した、粒径１.０μｍ のアルミナ粉
末を静水圧発生媒体充填口１８を用い、流動注入充填
し、素電池に実施例１と同じ静水圧を作用させて評価し
た。
％割れを起こすが本発明では２４１サイクルまで初期放
電容量の９０％割れは起きず本発明の有効性が確認され
る。 （実施例３）本実施例で作製した組電池の形状も実施例
１の図２と同じであり、図２に図示した静水圧発生媒体
充填口１８を用いて、組電池ケース内にステアリン酸を
添加し５０℃に加熱した、粒径１.０μｍ のアルミナ粉
末を静水圧発生媒体充填口１８を用い、流動注入充填
し、素電池に実施例１と同じ静水圧を作用させて評価し
た。
【００４０】表３に評価結果を示す。
【００４１】
【表３】
【００４２】表３から従来方式では８８サイクルで９０
％割れを起こすが本発明では２３６サイクルまで初期放
電容量の９０％割れは起きず本発明の有効性が確認され
る。 （実施例４）図３に本実施例で作製した組電池の構成を
示した。
％割れを起こすが本発明では２３６サイクルまで初期放
電容量の９０％割れは起きず本発明の有効性が確認され
る。 （実施例４）図３に本実施例で作製した組電池の構成を
示した。
【００４３】図３から、本実施例で作製した組電池は実
施例１ど作られた部材を用いて素電池の電池容量が５Ｗ
ｈでケースがラミネートフィルムで作られた捲回式のリ
チウム二次電池を１０個作製し、これを直列結線して組
電池ケース内に設置したものである。静水圧による加圧
は４.０kg／cm2のアルゴンガスを組電池ケース内に充填
する。
施例１ど作られた部材を用いて素電池の電池容量が５Ｗ
ｈでケースがラミネートフィルムで作られた捲回式のリ
チウム二次電池を１０個作製し、これを直列結線して組
電池ケース内に設置したものである。静水圧による加圧
は４.０kg／cm2のアルゴンガスを組電池ケース内に充填
する。
【００４４】なお、本実施例での比較例は、電池容量が
５Ｗｈで、ケースがステンレス缶である捲回式リチウム
二次電池を素電池としこれを１０個直列結線して組電池
とした。加圧方式は電極帯を捲回することによって生じ
る張力だけを利用しての加圧である。
５Ｗｈで、ケースがステンレス缶である捲回式リチウム
二次電池を素電池としこれを１０個直列結線して組電池
とした。加圧方式は電極帯を捲回することによって生じ
る張力だけを利用しての加圧である。
【００４５】評価は実施例１と同じで、作製した組電池
に対して定電流方式による３.０Ｖから４.３Ｖ 間での
充放電サイクル試験を行い、放電容量が初期容量の９０
％になったときのサイクル数をもって比較評価した。
に対して定電流方式による３.０Ｖから４.３Ｖ 間での
充放電サイクル試験を行い、放電容量が初期容量の９０
％になったときのサイクル数をもって比較評価した。
【００４６】表４にその評価結果を示した。
【００４７】
【表４】
【００４８】表４から、素電池缶で電極板を加圧する方
式とした従来方式での捲回式素電池を組み合わせた組電
池のサイクル特性評価結果は１８７サイクルであるが、
素電池ケースを袋状としこれを１０個直列結線とし、組
電池ケース内に挿入設置後４.０kg／cm2のアルゴンガス
を組電池ケース内に充填することで素電池内の電極を同
じ圧力で加圧した本発明方式ものは３３１サイクルまで
初期放電容量の９０％割れは起きず、有効性が確認され
る。
式とした従来方式での捲回式素電池を組み合わせた組電
池のサイクル特性評価結果は１８７サイクルであるが、
素電池ケースを袋状としこれを１０個直列結線とし、組
電池ケース内に挿入設置後４.０kg／cm2のアルゴンガス
を組電池ケース内に充填することで素電池内の電極を同
じ圧力で加圧した本発明方式ものは３３１サイクルまで
初期放電容量の９０％割れは起きず、有効性が確認され
る。
【００４９】
【発明の効果】大容量のリチウム二次電池の作製に際し
て、複数個の素電池がガス抜き等の安全弁を持った同一
の電池容器内に設置され、組電池ケース内に静水圧を発
生させることにより素電池中の電極板が同じ圧力状態で
加圧されので、サイクル特性が改善されるばかりでな
く、素電池のケースを低比重軽量品にすることができる
ので容量密度の向上にも効果が期待される。
て、複数個の素電池がガス抜き等の安全弁を持った同一
の電池容器内に設置され、組電池ケース内に静水圧を発
生させることにより素電池中の電極板が同じ圧力状態で
加圧されので、サイクル特性が改善されるばかりでな
く、素電池のケースを低比重軽量品にすることができる
ので容量密度の向上にも効果が期待される。
【図１】実施例１〜３で作製したリチウム二次電池の素
電池の説明図。
電池の説明図。
【図２】実施例１〜３で作製したリチウム二次電池の説
明図。
明図。
【図３】実施例４で作製したリチウム二次電池の説明
図。
図。
１…電極合剤塗布部、２…導電端部、３…セパレータ、
４…導電用の帯、５…セパレータで包まれた正極板。
４…導電用の帯、５…セパレータで包まれた正極板。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 本棒 英利 茨城県日立市大みか町七丁目１番１号 株 式会社日立製作所日立研究所内 (72)発明者 村中 廉 茨城県日立市大みか町七丁目１番１号 株 式会社日立製作所日立研究所内
Claims (10)
- 【請求項１】リチウムを挿入脱離できる負極及び正極，
非水電解液とこれらを収納するケースで構成され素電池
を複数個組み合わせて組電池ケースに収納してなる組電
池において、上記素電池ケース外で、上記組電池ケース
内の空間に気体，液体または固体粉末の少なくても１種
類、もしくはそれらの混合物質を充填することで組電池
ケース内に生じる静水圧を用いて素電池を加圧すること
を特徴とするリチウム二次電池。 - 【請求項２】上記素電池のケースが０.１kg／cm2から１
０kg／cm2 の範囲の圧力で破壊することなく容易に変形
し得る材料を用いて作られている請求項１に記載のリチ
ウム二次電池。 - 【請求項３】上記素電池のケースが金属箔と合成樹脂膜
からなるラミネートフィルムで作られている請求項１ま
たは２に記載のリチウム二次電池。 - 【請求項４】正極活物質は、化学式がＬｉＣｏＯ2，Ｌ
ｉＮｉＯ2，ＬｉＮｉ1-xＭxＯ2(ただし、Ｍ＝Ｃｏ，Ｍ
ｎ，Ａｌ，Ｃｕ，Ｆｅ，Ｍｇ，Ｂ,Ｇａであり、ｘ＝０.
０１〜０.３）で表されるＮｉサイト置換型ニッケル酸
リチウム，ＬｉＭｎ2Ｏ4， ＬｉＭｎＯ3，ＬｉＭｎ2
Ｏ3，ＬｉＭｎＯ2，Ｌｉ2ＣｕＯ2，ＬｉＶ3Ｏ8，ＬｉＦ
ｅ3Ｏ4，Ｖ2Ｏ5，Ｃｕ2Ｖ2Ｏ7、化学式がＬｉＭｎ2-xＭ
xＯ2（ただし、Ｍ＝Ｃｏ，Ｎｉ，Ｆｅ，Ｃｒ，Ｚｎ，Ｔ
ａであり、ｘ＝０.０１〜０.１）で表記されるスピネル
型マンガン酸リチウム、化学式がＬｉ2Ｍｎ3ＭＯ8(ただ
し、Ｍ＝Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｚｎ）で表記される
リチウム−マンガン複合酸化物，Ｌｉの一部をアルカリ
土類金属イオンで置換したＬｉＭｎ2Ｏ4，ジスルフィド
化合物，Ｆｅ2(ＭｏＯ4)3 からなる正極活物質群のうち
少なくとも一種類の化合物を含む請求項１，２または３
に記載のリチウム二次電池。 - 【請求項５】負極活物質が、Ａｌ，Ｓｎ，Ｓｉ，Ｉｎ，
Ｇａ，Ｍｇより選ばれた金属あるいは合金、あるいは上
記金属または上記合金とリチウムの合金、あるいは、天
然黒鉛，人造黒鉛，炭素繊維，気相成長法炭素繊維，ピ
ッチ系炭素質材料，ニードルコークス，石油コークス，
ポリアクリロニトリル系炭素繊維，カーボンブラックな
どの炭素質材料、あるいは５員環または６員環の環式炭
化水素または環式含酸素有機化合物を熱分解によって合
成した非晶質炭素材料、あるいはポリアセン，ポリパラ
フェニレン，ポリアニリン，ポリアセチレンからなる導
電性高分子材料あるいはＳｎＯ，ＧｅＯ2，ＳｎＳｉ
Ｏ3，ＳｎＳｉ0.5Ｏ1.5，ＳｎＳｉ0.7Ａｌ0.1Ｂ0.3Ｐ
0.2Ｏ3.5，ＳｎＳｉ0.5Ａｌ0.3Ｂ0.3Ｐ0.5Ｏ4.15 を含
む１４族または１５族元素の酸化物、あるいはインジウ
ム酸化物、あるいは亜鉛酸化物、あるいはＬｉ3Ｆｅ
Ｎ2、あるいはＦｅ2Ｓｉ3，ＦｅＳｉ,ＦｅＳｉ2，Ｍｇ2
Ｓｉを含むケイ化物、あるいはＡｇ，Ｓｎ，Ａｌ，Ｐ
ｂ，Ｚｎ，Ｃｄ，Ａｕと炭素と複合材料からなる負極活
物質群のうち少なくとも一種類の化合物を含む請求項
１，２，３または４に記載のリチウム二次電池。 - 【請求項６】電解質は、化学式がＬｉＰＦ6，ＬｉＢ
Ｆ4，ＬｉＣｌＯ4，ＬｉＣＦ3ＳＯ3，ＬｉＣＦ3ＣＯ2，
ＬｉＡｓＦ6，ＬｉＳｂＦ6，低級脂肪族カルボン酸リチ
ウムからなる電解質群のうち少なくとも一種類のリチウ
ム塩である請求項１，２，３，４または５に記載のリチ
ウム二次電池。 - 【請求項７】上記電解質が、プロピレンカーボネート，
エチレンカーボネート，ブチレンカーボネート，ビニレ
ンカーボネート、γ−ブチロラクトン，ブチロラクト
ン，ジメチルカーボネート，ジエチルカーボネート，メ
チルエチルカーボネート、１，２−ジメトキシエタン、
２−メチルテトラヒドロフラン、ジメチルスルフォキシ
ド、１，３−ジオキソラン，ホルムアミド，ジメチルホ
ルムアミド，プロピオン酸メチル，プロピオン酸エチ
ル，リン酸トリエステル，トリメトキシメタン，ジオキ
ソラン，ジエチルエーテル，スルホラン、３−メチル−
２−オキサゾリジノン、テトラヒドロフラン、１，２−
ジエトキシエタン，クロルエチレンカーボネート，クロ
ルプロピレンカーボネートからなる非水電解液群のうち
少なくとも一種類の非水電解液用溶媒に溶解した請求項
１，２，３，４，５または６に記載のリチウム二次電
池。 - 【請求項８】固体電解質が、請求項６に記載の電解質を
エチレンオキシド，アクリロニトリル，フッ化ビニリデ
ン，メタクリル酸メチル，ヘキサフルオロプロピレンの
高分子群のうち少なくとも一種類の高分子に保持された
請求項１，２，３，４，５，６または７に記載のリチウ
ム二次電池。 - 【請求項９】ゲル状電解液が、エチレンオキシド，アク
リロニトリル，フッ化ビニリデン，メタクリル酸メチ
ル，ヘキサフルオロプロピレンの高分子内に、電解質と
非水電解液用溶媒を保持された請求項１，２，３，４，
５，６，７または８に記載のリチウム二次電池。 - 【請求項１０】請求項１，２，３，４，５，６，７，８
または９に記載のリチウム二次電池を搭載したシステム
が電気自動車，エアコン，電気自転車，電動車椅子，充
電スタンド用電源，家庭用電力平準化用電源および電動
工具の電源システムであるリチウム二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9016227A JPH10214638A (ja) | 1997-01-30 | 1997-01-30 | リチウム二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9016227A JPH10214638A (ja) | 1997-01-30 | 1997-01-30 | リチウム二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10214638A true JPH10214638A (ja) | 1998-08-11 |
Family
ID=11910669
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9016227A Pending JPH10214638A (ja) | 1997-01-30 | 1997-01-30 | リチウム二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10214638A (ja) |
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