JP2003073449A - プリプレグ用変性エポキシ樹脂組成物、それを用いるプリプレグおよび積層板 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 加工性に優れたプリプレグを与え、かつ硬化
して機械特性に優れた積層板を与えるプリプレグ用エポ
キシ樹脂組成物を提供する。 【解決手段】 （Ａ）ビスフェノール型エポキシ樹脂
に、（Ｂ）脂肪族第一級または第二級アミン類ならびに
さらに必要に応じて（Ｃ）その他のアミン類、（Ｄ）炭
素数８〜２２の脂肪酸および／または（Ｅ）イソシアナ
ート類を反応させて得られる変性エポキシ樹脂と、非変
性エポキシ樹脂を含む変性エポキシ樹脂組成物；ならび
に該組成物から得られるプリプレグおよび積層板。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、加工性および機械
的強度に優れ、積層材、ＦＲＰなどに用いられるプリプ
レグ用変性エポキシ樹脂組成物、ならびに該エポキシ樹
脂組成物を用いたプリプレグ、積層物および積層板に関
する。

【０００２】

【従来の技術】エポキシ樹脂は、耐熱性、耐薬品性、強
度などに優れていることから、成形材、摩擦材、積層
板、ＦＲＰなどとして使用され、特に優れた電気特性を
要求されるガラスエポキシ樹脂積層板および半導体封止
材料などの電気電子材料に、多く応用されている。

【０００３】電気電子材料用に用いられるエポキシ樹脂
には、優れた電気特性に加え、難燃性、耐熱性、耐水
性、耐湿性などが必要であり、さらに硬化性、加工性お
よび機械的強度なども、重要な性能としてを要求されて
いる。

【０００４】このような要求に対して、たとえば特開昭
６４−７９２５３号公報では、メラミン変性フェノール
ノボラック樹脂をエポキシ樹脂の硬化剤として使用する
ことで、ノボラックフェノール樹脂のみを硬化剤として
使用した場合に比べ、耐熱性、耐湿性、硬化性に優れた
封止材用のエポキシ樹脂成形材料を提供している。

【０００５】また、特開平８−３１１４２号公報、特開
平８−１８３８２７号公報、特開平８−２５３５５７号
公報、特開平８−２５３５５８号公報、特開平８−２５
３５５９号公報、特開平９−１２４８９７号公報、特開
平９−１２４７７５号公報、特開平１０−１５２５４７
号公報、特開平１０−１９５１７８号公報、特開平１０
−３０６２００号公報、特開平１０−３２４７９１号公
報などにおいても、耐熱性、耐水性、難燃性に優れた封
止材、積層板用等のエポキシ樹脂成形材料を得る試みと
して、フェノール性水酸基を有する化合物とトリアジン
誘導体との混合物、およびその反応生成物を、エポキシ
樹脂の硬化剤として使用する試みがなされている。しか
しながら、これらの試みは、耐熱性および耐水性を充分
に満足させるものではなく、また成形物の加工性および
機械的強度を充分に満足させるものではない。

【０００６】本発明者は、先に、ビスフェノール型エポ
キシ樹脂に、炭素数が８〜３６の脂肪族炭化水素基を有
する脂肪族アミン類、それ以外のアミン類、および場合
によってはさらに脂肪酸および／またはイソシアナート
類を反応させて得られる変性エポキシ樹脂を用いて、溶
媒への溶解性に優れ、乾燥性、耐食性、耐水性に優れる
塗料が得られることを見出した（特開平１１−１００４
３１号公報）。しかしながら、このような変性エポキシ
樹脂を含むエポキシ樹脂組成物を、積層材用のプリプレ
グに用いることは、該公報には開示されていない。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、加工
性に優れたプリプレグを与えるエポキシ樹脂組成物を提
供することである。本発明の他の目的は、加工性よく、
機械的強度に優れた積層板を製造するのに用いられるプ
リプレグ、およびこのプリプレグを用いて得られる積層
板を提供することである。

【０００８】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記の目
的を達成するために検討を重ねた結果、ビスフェノール
型エポキシ樹脂に、特定の脂肪族第一級または第二級ア
ミン類、および場合によってはさらに特定範囲のアミン
類、脂肪酸および／またはイソシアナート類を反応させ
て得られる変性エポキシ樹脂を、非変性エポキシ樹脂に
配合して得られるエポキシ樹脂組成物を、プリプレグの
製造に用いることによって、その目的を達成できること
を見出して、本発明を完成するに至った。

【０００９】すなわち、本発明は、（Ａ）ビスフェノー
ル型エポキシ樹脂に、（Ｂ）１価の脂肪族炭化水素基を
有する第一級または第二級アミン類を反応させて得られ
る変性エポキシ樹脂を、上記の変性を行わないエポキシ
樹脂（以下、非変性エポキシ樹脂という）とともに含む
ことを特徴とするプリプレグ用変性エポキシ樹脂組成物
に関する。

【００１０】また、本発明は、上記の変性エポキシ樹脂
組成物をシート基材に含浸させ得られるプリプレグに関
する。

【００１１】さらに、本発明は、上記のプリプレグを複
数枚積層した積層物、およびこの積層物の片面または両
面に金属箔を重ね合わせた金属張積層物に関し、また、
これらの積層物を加熱成形して得られる積層板に関す
る。

【００１２】

【発明の実施の形態】本発明に用いられる変性エポキシ
樹脂は、（Ａ）成分に、（Ｂ）成分、ならびに必要に応
じてさらに（Ｃ）成分、（Ｄ）成分および／または
（Ｅ）成分を反応させて得られるものである。

【００１３】本発明の樹脂組成物に用いられている
（Ａ）ビスフェノール型エポキシ樹脂は、たとえばビス
フェノール類とエピクロルヒドリンを混合し、触媒の存
在下で加熱して、脱塩酸反応させて得ることができる。

【００１４】ビスフェノール類としては、たとえばビス
（４−ヒドロキシフェニル）メタン（ビスフェノール
Ｆ）、ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、２，２
−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェ
ノールＡ）、２，２−ビス（３，５−ジブロモ−４−ヒ
ドロキシフェニル）プロパン（テトラブロモビスフェノ
ールＡ）、ビス（４−ヒドロキシフェニル）チオエテー
ル、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホキシドなど
が挙げられ、単独でまたは２種以上を組み合わせて使用
することができる。また上記反応の触媒としては、たと
えば水酸化ナトリウム、水酸化カリウムのような水酸化
アルカリなどが挙げられる。

【００１５】前記（Ａ）成分としては、市販品を利用す
ることができる。その具体例としては、エピコート８０
７、エピコート８２８、エピコート１００１、エピコー
ト１００４、エピコート１００７、エピコート１００９
（いずれも、シェルケミカル社商品名）などが挙げられ
る。前記（Ａ）成分は、単独でまたは２種類以上を組み
合わせて使用することができる。

【００１６】（Ａ）成分のエポキシ当量は、優れた硬化
性が得られ、かつ強度および加工性が優れた成形物が得
られることから、１５６〜３０，０００g/eqであること
が好ましく、５００〜２０，０００g/eqであることがよ
り好ましく、１，０００〜１０，０００g/eqであること
がさらに好ましい。

【００１７】本発明で用いられる（Ｂ）脂肪族第一級ま
たは第二級アミン類は、（Ａ）成分と反応して変性させ
ることにより、適切な分子量の（Ａ）成分を用いて、そ
れを配合する変性エポキシ樹脂組成物の作業性を保持し
つつ、該組成物を硬化させて得られる積層板の機械的特
性を向上させるものである。このような（Ｂ）成分とし
ては、たとえば一般式（Ｉ）： Ｒ₁−ＮＨ−Ｒ₂ （Ｉ） （式中、Ｒ₁は、水素原子、または１０個までの炭素−
炭素不飽和結合を含んでいてもよい１価の脂肪族炭化水
素基であり；Ｒ₂は、１０個までの炭素−炭素不飽和結
合を含んでいてもよい１価の脂肪族炭化水素基であ
る。）で示される、脂肪族第一級または第二級アミン類
が例示される。

【００１８】上記の１価の脂肪族炭化水素基としては、
たとえば、直鎖状および分岐状のブチル、ペンチル、ヘ
キシル、ヘプチル、オクチル、デシル、ドデシル、テト
ラデシル、ヘキサデシル、オクタデシル、エイコシル、
ドコシルのようなアルキル基；ドデセニル、テトラデセ
ニル、ヘキサデセニル、オレイルのようなアルケニル
基；リノレイル、リノレニルのようなさらに不飽和度の
高い１価の炭化水素基が例示され、大豆油、ヤシ油、牛
脂などの天然油脂の脂肪酸に由来する、炭化水素基の混
合物でもよい。このような炭化水素基としては、炭素原
子数８〜２２の基が好ましい。（Ｂ）成分としては、第
一級モノアミンおよび第二級モノアミンが好ましく、た
とえばｎ−ブチルアミン、ｔ−ブチルアミン、ペンチル
アミン、ヘキシルアミン、ヘプチルアミン、オクチルア
ミン、デシルアミン、ドデシルアミン、テトラデシルア
ミン、ヘキサデシルアミン、オクタデシルアミン、オレ
イルアミン、ソーヤアミン、ココアミン、タローアミ
ン、水素化タローアミンのような第一級アミン；および
ジラウリルアミン、ジミリスチルアミン、ジココアミン
のような第二級アミンが挙げられる。（Ｂ）成分は、単
独でまたは２種類以上を組み合わせて使用することがで
きる。

【００１９】（Ｂ）成分の配合量は、（Ａ）成分１００
重量部に対して通常１〜４００重量部であり、得られる
変性エポキシ樹脂の各種溶媒に対する溶解性が優れ、樹
脂が柔軟性であり、機械特性が優れた積層板が得られる
ことから、５〜１００重量部が好ましく、１０〜５０重
量部がさらに好ましい。

【００２０】本発明に必要に応じて用いられる（Ｃ）特
定範囲のアミン類は、（Ａ）成分と反応することによ
り、本発明のエポキシ樹脂組成物から得られるプリプレ
グの加工性、および硬化物の機械的強度を向上させるも
のである。このような（Ｃ）成分としては、アルカノー
ルアミン類、芳香族アミン類、アラルキルアミン類およ
び脂環式アミン類などを用いることができ、アルカノー
ルモノアミン類、芳香族モノアミン類、アラルキルモノ
アミン類および脂環式モノアミン類が好ましい。たとえ
ばアルカノールアミン類としては、モノエタノールアミ
ン、ジエタノールアミン、モノイソプロパノールアミ
ン、ジイソプロパノールアミン、ジ−２−ヒドロキシブ
チルアミン、Ｎ−メチルエタノールアミン、Ｎ−エチル
エタノールアミン、Ｎ−ベンジルエタノールアミンなど
が挙げられる。芳香族アミン類としては、トルイジン
類、キシリジン類、クミジン類、ヘキシルアニリン類、
ノニルアニリン類、ドデシルアニリン類など；アラルキ
ルアミン類としては、ベンジルアミン、フェネチルアミ
ンなど；脂環式アミン類としては、シクロペンチルアミ
ン、シクロヘキシルアミン、ノルボルニルアミンなどが
挙げられる。（Ｃ）成分は、単独でまたは２種以上を組
み合わせて使用することができる。

【００２１】（Ｃ）成分の配合量は、本発明のエポキシ
樹脂組成物から得られるプリプレグに優れた加工性を与
え、かつ積層板に優れた機械的性質を付与することか
ら、（Ａ）成分１００重量部に対して１〜５０重量部が
好ましく、１〜３０重量部がより好ましく、１〜１５重
量部がさらに好ましい。

【００２２】本発明に用いられる（Ｄ）脂肪酸は、本発
明の変性エポキシ樹脂組成物から得られる積層板の機械
特性を向上させるものであり、炭素原子数８〜２２の脂
肪酸である。このような（Ｄ）成分としては、乾性油ま
たは半乾性油から誘導される天然脂肪酸および合成脂肪
酸を用いることができる。このような脂肪酸としては、
たとえば桐油、大豆油、アマニ油、ヒマシ油、脱水ヒマ
シ油、サフラワー油、綿実油などから得られる脂肪酸；
合成により得られるバーサチック酸（シェルケミカル社
製、商品名）などが挙げられる。（Ｄ）成分は、単独で
または２種以上を組み合わせて使用することができる。

【００２３】（Ｄ）成分の配合量は、得られる積層板の
機械特性を向上させることから、（Ａ）成分１００重量
部に対して通常４００重量部以下であり、１〜４００重
量部が好ましく、１〜２００重量部がより好ましく、１
〜５０重量部がさらに好ましい。

【００２４】本発明に用いられる（Ｅ）イソシアナート
類は、本発明の変性エポキシ樹脂から得られる積層板の
機械特性を向上させるものである。このような（Ｅ）成
分としては、芳香族イソシアナート、脂肪族イソシアナ
ート、または脂環式イソシアナートなどを用いることが
できる。たとえば、芳香族イソシアナートとしては、ト
リレンジイソシアナート、４，４−ジフェニルメタンジ
イソシアナート、キシリレンジイソシアナート、ｍ−キ
シレンジイソシアナートなど；脂肪族イソシアナートと
しては、ヘキサメチレンジイソシアナート、リシンジイ
ソシアナート、トリメチルヘキサメチレンジイソシアナ
ートなど；脂環式イソシアートとしては、４，４−メチ
レンビス（シクロへキシルイソシアナート）、メチルシ
クロヘキサン−２，４−ジイソシアナート、メチルシク
ロヘキサン−２，６−ジイソシアナート、１，３−（イ
ソシアナトメチル）シクロヘキサン、イソホロンジイソ
シアナートなどが挙げられる。（Ｅ）成分は、単独でま
たは２種以上を組み合わせて使用することができる。

【００２５】（Ｅ）成分の配合量は、得られる積層板の
機械特性を向上させることから、（Ａ）成分１００重量
部に対して通常５０重量部以下であり、１〜５０重量部
が好ましく、１〜２５重量部がより好ましく、１〜１０
重量部がさらに好ましい。

【００２６】（Ｂ）成分、ならびに必要に応じて用いら
れる（Ｃ）、（Ｄ）および／または（Ｅ）成分を、
（Ａ）成分のエポキシ基と反応させて、変性エポキシ樹
脂を得ることができる。この反応は、たとえば、上記各
成分を混合し、５０〜２５０℃で、１〜２４時間加熱す
ることによって行うことができる。反応の際に、上記各
成分を混合して同時に反応させてもよく、（Ａ）成分と
（Ｂ）成分および場合によってはさらに（Ｃ）成分を反
応させた後、必要に応じて（Ｄ）成分および／または
（Ｅ）成分を添加して反応させるなど、任意の方法をと
ることができる。

【００２７】上記の反応は、上記各成分に対して不活性
な有機溶媒中で行うことができる。このような有機溶媒
としては、トルエン、キシレンのような芳香族炭化水素
類；メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトンのよ
うなケトン類；プロピレングリコールモノメチルエーテ
ル、エチレングリコールモノｎ−ブチルエーテルのよう
なアルコールエーテル類などが挙げられる。これらの有
機溶媒は、単独でまたは２種以上を組み合わせて使用す
ることができる。有機溶媒の使用量は特に制限されない
が、樹脂固形分１００重量部に対して５０〜３００重量
部が好ましい。

【００２８】本発明のエポキシ樹脂組成物は、上述の変
性エポキシ樹脂を、非変性エポキシ樹脂に配合して得る
ことができる。変性エポキシ樹脂の配合量は、硬化させ
て得られる積層板の機械的強度を向上させることから、
非変性エポキシ樹脂に対して１〜４０重量％が好まし
く、１〜２０重量％がより好ましい。

【００２９】本発明のエポキシ樹脂組成物に用いられる
非変性エポキシ樹脂は、上述のような（Ｂ）成分、なら
びに必要に応じて（Ｃ）、（Ｄ）成分および／または
（Ｅ）成分による変性を行わないエポキシ樹脂であっ
て、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾール
ノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキ
シ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、脂環式エポ
キシ樹脂など、一般のエポキシ樹脂が用いられ、特に限
定されるものでない。これらのエポキシ樹脂を単独でま
たは２種類以上を組み合わせて使用してもよい。

【００３０】本発明のエポキシ樹脂組成物に、硬化剤お
よび／または硬化促進剤を併用することができる。硬化
剤としては、たとえば、ジシアンジアミド、フェノール
類とトリアジン環化合物、またはフェノール類、トリア
ジン化合物およびアルデヒド類の混合物またはそれら相
互の縮合物などの窒素原子含有化合物；フェノールノボ
ラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノー
ルＡノボラック樹脂のようなノボラック樹脂；ポリアミ
ド樹脂；無水マレイン酸、無水フタル酸、ヘキサヒドロ
フタル酸無水物、ピロメリト酸無水物のような酸無水物
などが挙げられる。これらの中でも、難燃性効果が相乗
的に向上する点から、ジシアンジアミドに代表される窒
素原子を含有する硬化剤；ならびにフェノール類、トリ
アジン化合物およびアルデヒド類の混合物またはそれら
相互の縮合物が好ましい。硬化促進剤としては、２−エ
チルー４−メチルイミダゾールのようなのイミダゾール
類、第三級アミン、ＢＦ₃−アミン錯体、有機ホスフィ
ン類などが挙げられ、イミダゾール類が好ましい。これ
らの硬化剤および硬化促進剤は、単独でまたは２種以上
を組み合わせて使用してもよい。

【００３１】硬化剤の配合量は、非変性エポキシ樹脂の
量に対して、１０〜２００重量％が好ましい。また、硬
化促進剤としてのイミダゾール類の配合量は、非変性エ
ポキシ樹脂の量に対して、０．０１〜２．０重量％が好
ましい。

【００３２】本発明のエポキシ樹脂組成物に、難燃効果
を与える目的のために、リン酸、リン酸エステル、含ハ
ロゲンリン酸エステル、縮合リン酸エステル、ポリリン
酸エステルなどのリン含有化合物を配合することができ
る。成形物の吸水率を抑制して、耐水性、耐湿性などの
特性の低下を防ぐことから、リン含有化合物は、非変性
および変性エポキシ樹脂の合計量に対して１００重量％
以下の割合で配合することが好ましく、２０〜１００重
量％がさらに好ましい。

【００３３】本発明のエポキシ樹脂組成物に、無機充填
材を配合することができる。無機充填材としては、シリ
カ、石英ガラス粉、アルミナ、水酸化アルミニウム、水
酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、ケイ酸カルシウ
ム、クレー、マイカ、ガラス繊維などが挙げられる。こ
れらを使用する場合、通常、非変性および変性エポキシ
樹脂の合計量に対して３００重量％以下、好ましくは１
００〜３００重量部配合される。

【００３４】本発明のエポキシ樹脂組成物を、ガラスク
ロス、ガラス不織布のようなシート状基材に、必要に応
じてトルエン、メタノールなどの溶媒を用いて含浸させ
て、積層板用のプリプレグが得られる。使用するエポキ
シ樹脂組成物の量は、条件に合わせて適宜決定される。
たとえば樹脂固形分とシート状基材との合計に対して、
エポキシ樹脂組成物の樹脂固形分が１０〜９０重量％と
なるように用いられる。

【００３５】このプリプレグを複数枚積層して、積層物
を得ることができる。さらにこの積層物の片面もしくは
両面に、銅箔、アルミニウム箔のような金属箔を重ね合
わせて、銅張積層物などの金属張積層物を作製すること
ができる。そして、これらの積層物または金属張積層物
を形成し、加熱して硬化させることにより、銅張積層板
のような金属張積層板などの積層板を得ることができ
る。

【００３６】

【実施例】以下に、変性エポキシ樹脂の合成例、および
本発明の実施例によって、本発明をさらに具体的に説明
する。本発明は、これらの実施例に限定されるものでは
ない。合成例、実施例および比較例中、部は重量部を、
％は重量％を意味する。

【００３７】＜変性エポキシ樹脂の合成＞ 合成例１ 不活性ガス導入管および還流冷器を備えたガラス製フラ
スコに、キシレン４００部、エピコート１００１（ビス
フェノールＡ型エポキシ樹脂、シェルケミカル社製）６
８０部、オレイルアミン３００部およびジココアミン２
０部を仕込み、窒素ガス雰囲気中で撹拌しつつ加熱し
て、１３０℃で粘度が飽和するまで反応を進めた。反応
生成物を室温まで冷却し、トルエン６００部で希釈し、
加熱残分５０％の変性エポキシ樹脂を得た。

【００３８】合成例２ 不活性ガス導入管および還流冷却器を備えたガラス製フ
ラスコに、トルエン６００部、エピコート１００１（ビ
スフェノールＡ型エポキシ樹脂、シェルケミカル社製）
７１０部、オレイルアミン２７５ｇおよびモノエタノー
ルアミン１５部を仕込み、窒素ガス雰囲気中で撹拌しつ
つ加熱して、１１５℃で粘度が飽和するまで反応を進め
た。反応性生物を室温まで冷却し、メチルエチルケトン
４００部で希釈し、加熱残分５０％の変性エポキシ樹脂
を得た。

【００３９】合成例３ 不活性ガス導入管を備えたガラス製フラスコに、エピコ
ート１００１（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、シェ
ルケミカル社製）７００部、オレイルアミン２００部お
よび大豆油脂肪酸１００部を仕込み、窒素ガス雰囲気中
で撹拌しつつ加熱して、２００℃で粘度が飽和するまで
反応を進めた。反応生成物を室温まで冷却し、キシレン
５００部およびトルエン５１０部で希釈した。ついで、
ヘキサメチレンジイソシアナート１０ｇを加えて、１０
０℃に昇温し、粘度が飽和するまでさらに反応を進め、
加熱残分５０％の変性エポキシ樹脂を得た。

【００４０】＜変性エポキシ樹脂組成物の調製と評価＞ 実施例１〜３および比較例 調製・評価例 エポキシ当量４７５のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂
１００重量部、窒素含有量５％、水酸基当量１１５のメ
ラミン変性フェノール樹脂２４重量部、合成例１〜３で
得られたそれぞれ変性エポキシ樹脂１２部および２−エ
チル４−メチルイミダゾール０．２重量部を、メチルエ
チルケトンに溶解することにより、不揮発分６０％の混
合溶液を調製して、対応する番号の実施例１〜３の試料
とした。また、変性エポキシ樹脂を配合しないほかは同
様にして、比較例の試料を調製した。この混合溶液をガ
ラスクロスに、樹脂固形分とガラスクロスとの合計に対
して樹脂固体分が５０重量％になるように含浸させ、１
８０℃で３分間乾燥してプリプレグを得た。このプリプ
レグを８枚積層し、さらに両面に３５μmの銅箔を重
ね、圧力４０kg／cm²、温度１７０℃の条件で加圧加熱
成形を行って、銅張積層板を作製した。得られた積層板
のガラス転移温度及びピール強度を、下記の方法
（１）、（２）によって評価した。その結果を表１に示
す。

【００４１】（１）ガラス転移温度（Ｔｇ）の評価 成形板のｔaｎδを、粘弾性測定装置（レオメトリック
・サイエンテフィック・エフ・イー社製ＲＳＡII）によ
って測定し、そのピーク温度をＴｇとした。

【００４２】（２）ピール強度の評価 成形板の内層と銅箔との間の２５℃における接着力を、
１８０度ピール試験法により、島津製作所製オートグラ
フＡＧＳ−１００Ｂを用いて測定した。（ＪIＳ Ｃ６
４７１）

【００４３】調製・評価例２ 調製・評価１と同様の配合によって、実施例１〜３およ
び比較例の、それぞれ不揮発分６０％の混合溶液を調製
した。アプリケーターを用いて銅箔上にフィルム状に塗
布し、１８０℃、２時間の条件で加熱硬化させて、膜厚
１００〜１２０μmのフィルムを作製した。得られたフ
ィルムの機械特性を、下記の方法（３）によって測定し
た。その結果を表１に示す。

【００４４】（３）機械特性 フィルムの２５℃における機械的強度（強度、伸び率）
を、島津製作所製オートグラフＡＧＳ−１００Ｂを用い
て測定した。

【００４５】

【表１】

【００４６】

【発明の効果】変性エポキシ樹脂を含む本発明のエポキ
シ樹脂組成物は、加工性に優れたプリプレグを与える。
このようにして得られた本発明のプリプレグから、引張
強さ、伸びのような機械特性などに優れたフィルム、お
よび金属張積層板のような積層板を、加工性、生産性、
歩留りよく製造できる。

【００４７】本発明で得られる積層板は、絶縁板などと
して広範囲の需要があり、特に金属張積層板は、その優
れた機械特性から、回路基板などにきわめて有用であ
る。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 安達 浩 茨城県鹿島郡波崎町大字砂山五番壱 日立 化成工業株式会社山崎事業所内 (72)発明者 川口 健一 茨城県鹿島郡波崎町大字砂山五番壱 日立 化成工業株式会社山崎事業所内 Ｆターム(参考） 4F072 AA04 AA05 AA07 AB09 AB28 AB29 AD23 AD26 AD27 AD28 AD33 AE01 AE02 AF02 AF03 AF04 AF06 AG03 AG17 AG19 AH02 AH21 AL09 AL12 4F100 AB01A AB01C AB33A AB33C AG00 AK53B AL06B BA02 BA03 BA10A BA10C DG11 DH01B EJ082 EJ422 GB43 JG04 JK01 4J002 CC043 CC053 CD02W CD05W CD06W CD20X CL003 EE016 EJ016 EL136 EL146 EN006 ET006 EU116 EU186 EW136 FD010 FD130 FD143 FD146 FD156 GF00 GQ01 GQ05 4J036 AA02 AA05 AD08 AD09 AD20 CA16 CA23 CB03 CB10 CB20 DA02 DB05 DB06 DB15 DB18 DB21 DB22 DB27 DC19 DC31 DC40 DC41 DC45 DD07 FA01 FA02 FA05 FA12 FB07 FB13 JA07 JA08 JA11

Claims (13)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 （Ａ）ビスフェノール型エポキシ樹脂
   に、 （Ｂ）１価の脂肪族炭化水素基を有する第一級または第
   二級アミン類を反応させて得られる変性エポキシ樹脂
   を、 上記の変性を行わないエポキシ樹脂（以下、非変性エポ
   キシ樹脂という）とともに含むことを特徴とするプリプ
   レグ用変性エポキシ樹脂組成物。
2. 【請求項２】 変性エポキシ樹脂が、上記（Ａ）に、上
   記（Ｂ）とともに、（Ｃ）アルカノールアミン類、芳香
   族アミン類、アラルキルアミン類および脂環式アミン類
   からなる群より選ばれるアミン類を反応させて得られ
   る、請求項１記載の変性エポキシ樹脂組成物。
3. 【請求項３】 変性エポキシ樹脂が、上記（Ａ）に、上
   記（Ｂ）および場合によっては（Ｃ）とともに、（Ｄ）
   炭素原子数が８〜２２の脂肪酸を反応させて得られる、
   請求項１または２記載のエポキシ樹脂組成物。
4. 【請求項４】 変性エポキシ樹脂が、エポキシ樹脂に、
   上記（Ｂ）ならびに場合によっては（Ｃ）および／また
   は（Ｄ）とともに、（Ｅ）イソシアナート類を反応させ
   て得られる、請求項１〜３のいずれか１項記載のエポキ
   シ樹脂組成物。
5. 【請求項５】 （Ｂ）が、一般式（Ｉ）： Ｒ₁−ＮＨ−Ｒ₂ （Ｉ） （式中、 Ｒ₁は、水素原子か、または１０個までの炭素−炭素不
   飽和結合を含んでいてもよい脂肪族炭化水素基であり；
   Ｒ₂は、１０個までの不飽和結合を含んでいてもよい脂
   肪族炭化水素基である。）で示される、請求項１〜４の
   いずれか１項記載のエポキシ樹脂組成物。
6. 【請求項６】 （Ａ）ビスフェノール型エポキシ樹脂の
   エポキシ当量が、１５６〜３０，０００g/eqである、請
   求項１〜５のいずれか１項記載のエポキシ樹脂組成物。
7. 【請求項７】 変性エポキシ樹脂の配合量が、非変性エ
   ポキシ樹脂に対して１〜２０重量％である、請求項１〜
   ６のいずれか１項記載のエポキシ樹脂組成物。
8. 【請求項８】 非変性エポキシ樹脂の量に対して、硬化
   剤１０〜２００重量％を含有する、請求項１〜７のいず
   れか１項記載のエポキシ樹脂組成物。
9. 【請求項９】 非変性エポキシ樹脂の量に対して、イミ
   ダゾール類０．０１〜２．０重量％を含有する、請求項
   １〜８のいずれか１項記載のエポキシ樹脂組成物。
10. 【請求項１０】 請求項１〜９のいずれか１項記載のエ
    ポキシ樹脂組成物を、シート基材に含浸させて得られる
    プリプレグ。
11. 【請求項１１】 請求項１０記載のプリプレグを複数枚
    積層して得られる積層物。
12. 【請求項１２】 請求項１１記載の積層物の片面または
    両面に金属箔を重ね合わせた金属張積層物。
13. 【請求項１３】 請求項１１記載の積層物、または請求
    項１２記載の金属張積層物を、加熱硬化させて得られる
    積層板。