JP2002541645A - 電池圧力を低減した電気化学的電池 - Google Patents

電池圧力を低減した電気化学的電池

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JP2002541645A JP2000611327A JP2000611327A JP2002541645A JP 2002541645 A JP2002541645 A JP 2002541645A JP 2000611327 A JP2000611327 A JP 2000611327A JP 2000611327 A JP2000611327 A JP 2000611327A JP 2002541645 A JP2002541645 A JP 2002541645A
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electrolyte
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hydrogen
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スタンフォード アール． オヴシンスキー、
スリニヴァサン ヴェンカテサン、
ボイコ アラジョフ、
ケヴィン フォック、
トーマス ジェイ． ホッパー、
ジェイムズ エル． ストレーブ、
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オヴォニック バッテリー カンパニー インコーポレイテッド
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Abstract

(57)【要約】 水素吸蔵合金負極を有するアルカリ電気化学的電池。電気化学的電池は、水素ガス発生を減少させて電池圧力を低減させる添加材料を含有する電解液から構成される。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 （発明の分野） 本発明は、再充電可能な電気化学的電池に関する。本発明は特に、金属水素化
物再充電可能電気化学的電池に関すものである。
【０００２】 （発明の背景） 水素吸蔵合金を負極の活性材料として用いる再充電可能電気化学的電池は、こ
の技術分野では周知である。負極は水素の可逆的な電気化学的貯蔵が可能である
。正極は一般にニッケル水酸化物活性材料から成っている。負極と正極はアルカ
リ電解液中で間隔を空けて置かれ、適切なセパレータ（即ち浸透膜）が電極間に
配置される。
【０００３】 反応（１）で示されるように、負極に電流を印加すると、水素吸蔵合金（Ｍ）
は水素の吸収によって充電され、水素化物（Ｍ-Ｈ）を形成する。
【０００４】 Ｍ＋Ｈ2Ｏ＋ｅ- → Ｍ-Ｈ＋ＯＨ- （充電）（１） 放電時には、吸蔵された水素が水素化物から開放されて電流を供給し、電気化
学的反応に反応（２）で示すように参加する。
【０００５】 Ｍ-Ｈ＋ＯＨ- → Ｍ＋Ｈ2Ｏ＋ｅ- （放電）（２） 水素吸蔵合金の例は、米国特許番号４，５５１，４００号、４，７２８，５８
６号、５，０９６，６６７号、５，１３５，５８９号、５，２７７，９９９号、
５，２３８，７５６号、５，４０７，７６１号、及び５，５３６，５９１号に開
示されており、その内容はここに参考にして取り入れてある。
【０００６】 ニッケル−金属水素化物電気化学的電池で利用される従来のニッケル水酸化物
正極での反応は次のようなものである。
【０００７】 Ni(OH)2＋OH- → NiOOH＋H2O＋e- （充電）（３） NiOOH＋H2O＋e- → Ni(OH)2＋OH- （放電）（４） それ故、上の反応（１）及び（２）で示されるように、電気化学的電池の充放
電は水素貯蔵合金の水素化物化と脱水素化物化を伴う。一般に、電気化学的電池
における水素化物化及び脱水素化物化反応は、電気化学的電荷移動を伴う。これ
らの反応は又、水素原子の水素吸蔵合金の内外への輸送を伴う。電池の動作時、
特に高率での充放電時には、大きな水素圧が生成され得る（特に水素輸送が一方
向又は他方向で遅れが出る場合に）。特に電池充電時には、原子状水素が負極の
表面で形成される。原子状水素は、水素吸蔵合金と反応（１）に示すように反応
して、水素化物を形成するのが好ましい。しかし代わりに、充電条件及び水素吸
蔵合金の表面の性質に依存して、原子状水素の一部は他の原子状水素と再結合し
て、分子状水素ガスを形成することがある。
【０００８】 電池は一般に大気圧より高い圧力で動作するが、過大な水素圧力は水溶液主体
の電解液材料の損失をもたらし、それにより電池寿命を制限するので望ましくな
い。亦、過大な水素圧力が換気されないと、電池は爆発、変形、又はその他の方
法で破壊されうる。
【０００９】 明らかに、電気化学的電池では過大な水素圧力超過は制限されるのが望ましい
。電池の内部圧力の減少は、電気化学的電池の繰り返し寿命を増大させる。本発
明は、電気化学的電池内の水素ガスの発生を減少させて電池圧力を低減するため
に、電池構成要素に添加する添加材料に関する。
【００１０】 （発明の要約） 本発明の目的は、低減された電池圧力を有する電気化学的電池である。本発明
のもう一つの目的は、改善された繰り返し寿命を有する電気化学的電池である。
【００１１】 本発明のこれら及びその他の目的は、以下の構成から成るアルカリ電気化学的
電池によって満足される：正極；水素吸蔵合金活性電極材料から成る負極；及び
水素ガスの発生を減少させて電池圧力を低減させるための添加材料を含むアルカ
リ電解液。
【００１２】 本発明のこれら及びその他の目的は、水素吸蔵合金から成る負極を有するアル
カリ電気化学的電池用の電解液によっても達成され、電解液は以下の構成から成
る：アルカリイオン伝導性媒体；及び水素ガスの発生を減少させて電池圧力を低
減させる添加材料。
【００１３】 本発明のこれら及びその他の目的は、以下の構成から成るアルカリ電気化学的
電池によっても満足される：少なくとも一つの正極；少なくとも一つの負極；及
びアルカリ電解液、負極は以下の構成から成る：伝導性基板；並びに基板に固着
された活性組成物、活性組成物は水素吸蔵合金及び、水素ガスの発生を減少させ
て電池圧力を低減させる添加材料から成る。
【００１４】 本発明のこれら及びその他の目的は、以下の構成から成るアルカリ電気化学的
電池の電極によっても達成される：伝導性基板；並びに水素吸蔵合金活性電極材
料、及び水素ガスの発生を減少させて電池圧力を低減させる添加材料から成る活
性組成物。
【００１５】 （発明の詳細な説明） ここに開示したのは、金属水素化物アルカリ電気化学的電池である。電気化学
的電池は一つ以上の正極、一つ以上の負極、及びアルカリ電解液から成る。一般
的にセパレータが正極と負極の間に配置され、正極を負極から電気的に絶縁する
。
【００１６】 各正極は、伝導性基板に固着された正極活性材料から成る。正極活性材料は、
ニッケル水酸化物活性電極材料から成ることが好ましい。各負極は、伝導性基板
に固着された負極活性材料から成る。本発明においては、負極活性材料は水素吸
蔵合金である。如何なる水素吸蔵合金でも利用できることは、本発明の精神と範
囲に含まれる。
【００１７】 一般に正極及び負極に用いられる伝導性基板は、如何なる導電性支持構造物で
あってもよい。伝導性基板の実施例は、エキスパンド金属、網、発泡材料、格子
材料及び板である。基板は如何なる導電性材料から作製してもよい。材料は電極
が動作するｐＨ及び電位で、腐蝕の影響を受けないように選ぶのが好ましい。正
極用の伝導性基板は、ニッケル発泡材料又はニッケル合金発泡材料であることが
好ましい。負極用の伝導性基板はエキスパンド金属の形態を有することが好まし
い。基板はニッケル、ニッケル合金、銅、銅合金、ニッケルめっき銅合金、又は
銅めっきニッケルから成るのがよいであろう。
【００１８】 アルカリ電解液は、イオン伝導性媒体である。電解液は、アルカリ金属水酸化
物の水溶液であることが好ましい。アルカリ金属水酸化物の実施例は、水酸化カ
リウム、水酸化ナトリウム、水酸化リチウム及びそれらの混合物を含んでいる。
好ましくは、アルカリ金属水酸化物は水酸化カリウムから成る。更に好ましくは
、アルカリ金属水酸化物は、約３０重量％の水酸化物の水溶液から成る。
【００１９】 本発明の一実施態様においては、電解液は更に、電気化学的電池内の圧力を水
素ガスの発生を減少させることにより低減させる添加材料から成っている。添加
材料は、チオ尿素、尿素、チオフェン、チオシアン酸塩、チオアルコール、ピロ
ール、システイン、シアン化物、硫化物、二硫化物、及びそれらの混合物から成
る群から選ばれることが好ましい。より好ましくは、添加物はチオ尿素から成る
。
【００２０】 特に添加材料は、アルカリ金属水酸化物を含む水溶液中に混合して、電解液に
添加されることがある。好ましくは、約０．０１重量％から約５重量％までの添
加材料が電解液に添加される。より好ましくは、約０．０５重量％から約１重量
％までの添加材料が電解液に添加される。
【００２１】 添加材料は、電気化学的電池の他の構成要素にも添加されることがある。本発
明のもう一つの実施態様においては、添加材料は水素吸蔵合金と混合して活性組
成物を形成することがある。活性組成物は、次いで伝導性基板に固着されて負極
を形成する。これは、最初に水素吸蔵材料をペースト状にし（水と増粘剤を添加
して）、少量の添加材料（例えばチオ尿素）をペースト中に物理的に混合する。
ペーストは次いで伝導性基板に塗布され、負極を形成する。好ましくは、活性組
成物は約０．０１重量％から約５重量％の間の添加材料を含む。より好ましくは
、活性組成物は約０．０５重量％から約１重量％の間の添加材料を含む。
【００２２】 添加材料は、正極活性材料にも添加されることがある。これは最初に水と増粘
剤を添加して、正極材料をペースト状にすることから始められる。添加材料は次
いで物理的にペースト中に混合され、ペーストは伝導性基板に塗布されて正極を
形成する。好ましくは、正極活性組成物は約０．０１重量％から約５重量％の間
の添加材料を含む。より好ましくは、正極活性組成物は約０．０５重量％から約
１重量％の間の添加材料を含む。
【００２３】 添加材料は、一つ以上のセパレータに添加されることがある。例えばチオ尿素
は、まずチオ尿素の水溶液を形成し、次いでセパレータをこの溶液中に浸漬する
ことによってセパレータに添加されることがある。
【００２４】 水素の発生は水素吸蔵合金の表面で進行する。理論によって束縛されることを
望むわけではないが、金属水素化物電気化学的電池における水素発生の機構は、
次のように説明されると信じられている。電気化学的電池の充電時には、水は水
素原子と水酸基イオンに解離する。水分子からの水素原子は、水素吸蔵合金の表
面に吸着する。これは下の方程式５（ａ）で示される。
【００２５】 M＋H2O＋e- → M-H（吸着している）＋OH- ５（ａ） 吸着した水素は次いで水素吸蔵合金に吸収され、方程式５（ｂ）に示すように金
属水素化物を形成するであろう。代わりに吸着した水素原子は他の吸着水素原子
と結合して、反応５（ｃ）に示すように水素分子を形成することもある。
【００２６】 M-H（吸着している）→ M-H（吸蔵されている） ５（ｂ） M-H（吸着）＋M-H（吸着）→ 2M＋H2（気体） ５（ｃ） 反応５（ｃ）によって水素ガスが形成されると、水素ガス発生が起こり電気化
学的電池内の水素圧が上昇する。水素吸蔵合金の表面が酸化物又は他の不純物で
覆われていると、水素発生が水素化物形成より優先されることに注目すべきであ
る。
【００２７】 再び、理論によって束縛されるのを望むわけではないが、本発明の添加材料（
又は添加物のイオン化された構成要素）は水素吸蔵合金の表面に吸着して、原子
状水素の再結合を妨げる（即ち、原子状水素が分子状水素を形成するように相互
に近づくことを妨げる）。これは、電気化学的電池内の水素ガスの発生を減少さ
せ、水素化物形成に使用される原子状水素の量を増加させる。合金材料の表面へ
の水素の吸着と競合する種は、それが如何なるものであっても水素発生反応の速
度論的諸性質に負の影響を与えることになるということに注目すべきである。
【００２８】 ここでは、電気化学的電池用の電解液に付いても開示されている。電解液は、
イオン伝導性媒体、並びに から成る群から選ばれた化合物から成る添加物
から構成される。好ましくは添加物はチオ尿素からなる。
【００２９】 イオン伝導性媒体は、好ましくはアルカリ金属水酸化物の水溶液である。アル
カリ金属水酸化物は、水酸化カリウム、水酸化ナトリウム、水酸化リチウム、及
びそれらの混合物からなる群から選ばれる。
【００３０】 （実施例） 第一のニッケル金属水素化物電池（照合用電池）が、金属水素化物負極とニッ
ケル水酸化物正極を用いて作製された。約３０重量パーセントの水酸化カリウム
溶液を含むアルカリ電解液が、電池に添加された。
【００３１】 第二のニッケル金属水素化物電池（試験用電池）が作製された。第二の電池は
、電解液に約０．１重量パーセントのチオ尿素が添加されていることを除いて、
第一の電池と同等であった。
【００３２】 第一と第二の電池は繰り返して充放電された。充電の終りに（５７回の充電／
放電の繰り返しの後で）、各電池の内部ガス圧及びガス組成（Ｈ2とＯ2のみに規
準化した）が測定された。結果を下に示す。
【００３３】 チオ尿素無し電池（照合用） ガス圧: 94psi, ガス組成: 94.7% H2/ 5.3% O2 チオ尿素含有電池（試験用） ガス圧: 54psi, ガス組成: 70.0% H2 / 30.0% O2 本発明は、好ましい実施態様及び手順との関連において説明したが、これは本
発明を好ましい実施態様と手順とに限定することを意図したものでないことを理
解すべきである。反対に、添付した特許請求の範囲によって限定される本発明の
精神と範囲に包含される、全ての代替物、変更物、及び等価物を網羅することが
意図されている。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ヴェンカテサン、 スリニヴァサン アメリカ合衆国 48076 ミシガン州 サ ウスフィールド ウッドゲイト ドライブ 30115 (72)発明者 アラジョフ、 ボイコ アメリカ合衆国 48307 ミシガン州 ロ チェスター ヒルズ ブライアンズ ウェ イ 1415 (72)発明者 フォック、 ケヴィン アメリカ合衆国 48084 ミシガン州 ト ロイ デューク 2377 (72)発明者 ホッパー、 トーマス ジェイ． アメリカ合衆国 48017 ミシガン州 ク ロウスン ヘンドリックスン 902 (72)発明者 ストレーブ、 ジェイムズ エル． アメリカ合衆国 48073 ミシガン州 ロ イヤル オーク パーメンター 2420スィ ー アパートメント 210 Ｆターム(参考） 5H028 AA06 EE04 EE05 FF04 HH01

Claims (30)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 以下の構成から成ることを特徴とするアルカリ電気化学的電
    池。 （ａ）正極と、 （ｂ）水素吸蔵合金活性電極材料から成る負電極と、 （ｃ）水素ガス発生を減少させることにより電池圧力を低減させる添加材料を
    含むアルカリ電解液。
  2. 【請求項２】 前記添加材料が、チオ尿素、尿素、チオフェン、チオシアン
    酸塩、チオアルコール、ピロール、システイン、シアン化物、硫化物、二硫化物
    、及びそれらの混合物から成る群から選ばれることを特徴とする、請求項１の電
    気化学的電池。
  3. 【請求項３】 前記添加材料がチオ尿素から成る、請求項１の電気化学的電
    池。
  4. 【請求項４】 前記添加材料が水素の再結合を阻止することを特徴とする、
    請求項１の電気化学的電池。
  5. 【請求項５】 前記正極がニッケル水酸化物活性材料から成る、請求項１の
    電気化学的電池。
  6. 【請求項６】 前記アルカリ電解液がアルカリ金属水酸化物の水溶液である
    、請求項１の電気化学的電池。
  7. 【請求項７】 前記アルカリ金属水酸化物が、水酸化カリウム、水酸化ナト
    リウム、水酸化リチウム、及びそれらの混合物からなる群から選ばれる、請求項
    ６の電気化学的電池。
  8. 【請求項８】 前記電解液が、約０．０１重量パーセントと約５重量パーセ
    ントの間で前記添加材料を含んでいる、請求項１の電気化学的電池。
  9. 【請求項９】 以下から成る、水素吸蔵合金を含む負電極を有するアルカリ
    電気化学的電池用の電解液。 （ａ）アルカリ性イオン伝導性媒体；及び （ｂ）水素ガス発生を減少させることにより電池圧力を低減する添加材料。
  10. 【請求項１０】 前記添加材料が、チオ尿素、尿素、チオフェン、チオシア
    ン酸塩、チオアルコール、ピロール、システイン、シアン化物、硫化物、二硫化
    物、及びそれらの混合物から成る群から選ばれる、請求項９の電解液。
  11. 【請求項１１】 前記添加材料がチオ尿素から成る、請求項９の電解液。
  12. 【請求項１２】 前記添加材料が水素の再結合を阻止することを特徴とする
    、請求項９の電解液。
  13. 【請求項１３】 前記アルカリ電解液がアルカリ金属水酸化物の水溶液であ
    る、請求項９の電解液。
  14. 【請求項１４】 前記アルカリ金属水酸化物が、水酸化カリウム、水酸化ナ
    トリウム、水酸化リチウム、及びそれらの混合物からなる群から選ばれる、請求
    項１３の電解液。
  15. 【請求項１５】 前記電解液が、約０．０１重量パーセントと約５重量パー
    セントの間で前記添加材料を含む、請求項９の電解液。
  16. 【請求項１６】 以下から成るアルカリ電気化学的電池。 （ａ）少なくとも一つの正極； （ｂ）少なくとも一つの負極；及び （ｃ）アルカリ電解液、 前記負極は以下から成る： （Ａ）伝導性基板；及び （Ｂ）前記基板に固着された活性組成物、 前記活性組成物は以下から成る： (i)水素吸蔵合金；及び (ii)水素ガス発生を減少させることにより電池圧力を低減する添加材料。
  17. 【請求項１７】 前記添加材料が、チオ尿素、尿素、チオフェン、チオシア
    ン酸塩、チオアルコール、ピロール、システイン、シアン化物、硫化物、二硫化
    物、及びそれらの混合物から成る群から選ばれる、請求項１６の電気化学的電池
    。
  18. 【請求項１８】 前記添加材料がチオ尿素から成る、請求項１６の電気化学
    的電池。
  19. 【請求項１９】 前記添加材料が、水素の再結合を阻止することを特徴とす
    る、請求項１８の電気化学的電池。
  20. 【請求項２０】 前記活性組成物が、約０．０１重量パーセントと約５重量
    パーセントの間で前記添加材料を含む、請求項１８の電気化学的電池。
  21. 【請求項２１】 前記活性組成物が、前記伝導性基板上にペースト状に塗布
    されている、請求項１８の電気化学的電池。
  22. 【請求項２２】 前記正電極がニッケル水酸化物活性電極材料を含む、請求
    項１８の電気化学的電池。
  23. 【請求項２３】 前記アルカリ電解液がアルカリ金属水酸化物の水溶液であ
    る、請求項１８の電気化学的電池。
  24. 【請求項２４】 前記アルカリ金属水酸化物が、水酸化カリウム、水酸化ナ
    トリウム、水酸化リチウム、及びそれらの混合物からなる群から選ばれる、請求
    項２３の電気化学的電池。
  25. 【請求項２５】 以下から成るアルカリ電気化学的電池の電極。 （ａ）伝導性基板；及び （ｂ）以下から成る活性組成物： （Ａ）水素吸蔵合金活性電極材料；及び （Ｂ）水素ガス発生を減少させることにより電池圧力を低減する添加材料。
  26. 【請求項２６】 前記添加材料が、チオ尿素、尿素、チオフェン、チオシア
    ン酸塩、チオアルコール、ピロール、システイン、シアン化物、硫化物、二硫化
    物、及びそれらの混合物から成る群から選ばれる、請求項２５の電極。
  27. 【請求項２７】 前記添加材料がチオ尿素から成る、請求項２５の電極。
  28. 【請求項２８】 前記添加材料が、水素の再結合を阻止することを特徴とす
    る、請求項２５の電極。
  29. 【請求項２９】 前記活性組成物が、約０．０１重量パーセントと約５重量
    パーセントの間で前記添加材料を含む、請求項２５の電極。
  30. 【請求項３０】 前記活性組成物が、前記伝導性基板上にペースト状に塗布
    されている、請求項２５の電極。
JP2000611327A 1999-04-14 2000-04-12 電池圧力を低減した電気化学的電池 Pending JP2002541645A (ja)

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