JPH0677451B2 - 水素吸蔵電極の製造法 - Google Patents
水素吸蔵電極の製造法Info
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- JPH0677451B2 JPH0677451B2 JP60278221A JP27822185A JPH0677451B2 JP H0677451 B2 JPH0677451 B2 JP H0677451B2 JP 60278221 A JP60278221 A JP 60278221A JP 27822185 A JP27822185 A JP 27822185A JP H0677451 B2 JPH0677451 B2 JP H0677451B2
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- fluororesin
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- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
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- H01M4/00—Electrodes
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は電解液中で水素を可逆的に吸蔵，放出する水素
吸蔵合金からなる負極と酸化ニッケルからなる正極とか
ら構成される密閉形ニッケル−水素蓄電池などに用いら
れる水素吸蔵電極の製造法に関し、とくに過充電時にニ
ッケル正極から発生する酸素ガスを迅速に吸収させ、急
速充電を可能にするものである。
吸蔵合金からなる負極と酸化ニッケルからなる正極とか
ら構成される密閉形ニッケル−水素蓄電池などに用いら
れる水素吸蔵電極の製造法に関し、とくに過充電時にニ
ッケル正極から発生する酸素ガスを迅速に吸収させ、急
速充電を可能にするものである。
従来の技術 従来この種の水素吸蔵合金に水素を電気化学的な反応に
よって吸蔵と放出を行なわせることにより、二次電池の
負極材料として使用できる。水素吸蔵合金については種
々の材料が提案されている。これらの合金のなかから、
耐アルカリ性で水素の吸蔵，放出量の多い合金を選択
し、負極材料とすることにより、放電電気量の多い負極
が可能となる。したがって、公知のニッケル正極と組合
わせることにより、エネルギー密度の大きなアルカリ蓄
電池が期待できる。また、アルカリ蓄電池の市場を考慮
すると、開放形より完全密閉形にすることが望ましい。
このような背景により、水素吸蔵電極を用いた高容量の
密閉形ニッケル水素蓄電池が注目を集めている。
よって吸蔵と放出を行なわせることにより、二次電池の
負極材料として使用できる。水素吸蔵合金については種
々の材料が提案されている。これらの合金のなかから、
耐アルカリ性で水素の吸蔵，放出量の多い合金を選択
し、負極材料とすることにより、放電電気量の多い負極
が可能となる。したがって、公知のニッケル正極と組合
わせることにより、エネルギー密度の大きなアルカリ蓄
電池が期待できる。また、アルカリ蓄電池の市場を考慮
すると、開放形より完全密閉形にすることが望ましい。
このような背景により、水素吸蔵電極を用いた高容量の
密閉形ニッケル水素蓄電池が注目を集めている。
この電池の実用化を阻害している問題の１つにサイクル
寿命がニッケルカドミウム蓄電池に比べて短いことが言
われている。この問題の大きな原因として、過充電時に
ニッケル正極から発生する酸素ガスはよる電池内圧の上
昇がある。すなわち、この種の電池系においは、電池内
圧が上昇した場合、安全性を考慮し、外部へ排出される
安全弁を設けている。また、電池内圧の上昇を防止する
ために、電解液は放電特性をそこなわない最低量に規制
し負極による酸素ガス吸収能力を高めている。このよう
な条件に設計された電池において、電池内圧が上昇し、
安全弁が作動した場合、電池外部へ、酸素ガス、電解質
が排出され、放電容量の低下、漏液現象が生ずる。この
問題、すなわち、充電中に電池内圧が上昇し、安全弁の
作動し、酸素ガスおよび、電解液が排出され、結果とし
て寿命が短くなる問題を解決するために、水素吸蔵合金
に希土類系合金を使用することにより酸素ガス吸収能力
が向上し、10時間率程度の充電電流においては前述した
問題が生ずることなく、比較的長寿命化が可能になっ
た。
寿命がニッケルカドミウム蓄電池に比べて短いことが言
われている。この問題の大きな原因として、過充電時に
ニッケル正極から発生する酸素ガスはよる電池内圧の上
昇がある。すなわち、この種の電池系においは、電池内
圧が上昇した場合、安全性を考慮し、外部へ排出される
安全弁を設けている。また、電池内圧の上昇を防止する
ために、電解液は放電特性をそこなわない最低量に規制
し負極による酸素ガス吸収能力を高めている。このよう
な条件に設計された電池において、電池内圧が上昇し、
安全弁が作動した場合、電池外部へ、酸素ガス、電解質
が排出され、放電容量の低下、漏液現象が生ずる。この
問題、すなわち、充電中に電池内圧が上昇し、安全弁の
作動し、酸素ガスおよび、電解液が排出され、結果とし
て寿命が短くなる問題を解決するために、水素吸蔵合金
に希土類系合金を使用することにより酸素ガス吸収能力
が向上し、10時間率程度の充電電流においては前述した
問題が生ずることなく、比較的長寿命化が可能になっ
た。
発明が解決しようとする問題点 このような従来の構成では急速充電を目的にさらに大電
流での充電を行なった場合、酸素の吸収能力が遅れ、電
池内圧の上昇が生じ、前述した問題と同様な現象が起こ
りサイクル寿命が低下した。本発明においてはこのよう
な問題点を解決するもので、過充電時に発生する酸素ガ
スを迅速に吸収させ、電池内圧の上昇を抑制し、密閉形
ニッケル−水怠蓄電池の長寿命化を目的とするものであ
る。
流での充電を行なった場合、酸素の吸収能力が遅れ、電
池内圧の上昇が生じ、前述した問題と同様な現象が起こ
りサイクル寿命が低下した。本発明においてはこのよう
な問題点を解決するもので、過充電時に発生する酸素ガ
スを迅速に吸収させ、電池内圧の上昇を抑制し、密閉形
ニッケル−水怠蓄電池の長寿命化を目的とするものであ
る。
問題点を解決するための手段 前記の酸素ガスの吸収能力を向上させるために、本発明
においては、水素吸蔵合金粉末を結着剤溶液でペースト
状にし、これを金属多孔体内へ充填するかあるいは金属
多孔体の両面に塗着し、乾燥後弗素樹脂のディスパージ
ョン中に浸漬処理したものである。
においては、水素吸蔵合金粉末を結着剤溶液でペースト
状にし、これを金属多孔体内へ充填するかあるいは金属
多孔体の両面に塗着し、乾燥後弗素樹脂のディスパージ
ョン中に浸漬処理したものである。
作用 一般的にこの電池系では、過充電時に発生した酸素ガス
は負極中に吸蔵された水素と反応し、水が生成される反
応により、酸素ガスが吸収される。それ以外に、酸素ガ
スは負極表面で電気化学的にイオン化されることが考え
られる。すなわち、この電池系においては電解液量を少
なく規制しているため、電極表面において、三相界面が
容易に形成され、次の式により酸素が還元される。
は負極中に吸蔵された水素と反応し、水が生成される反
応により、酸素ガスが吸収される。それ以外に、酸素ガ
スは負極表面で電気化学的にイオン化されることが考え
られる。すなわち、この電池系においては電解液量を少
なく規制しているため、電極表面において、三相界面が
容易に形成され、次の式により酸素が還元される。
2H2O＋O2＋4e-→4OH- …… 本発明においては、負極表面に形成された三相界面が充
放電の繰りかえしによっても化学的に安定で、しかも、
撥水性を有する材料として弗素樹脂の添加を試みた。さ
らに、弗素樹脂ディスパージョン中に負極を浸漬するこ
とにより、弗素樹脂が負極表面で凝集する現象を見い出
した。この方法を用いることにより、負極表面と内部で
の弗素樹脂濃度が異なる結果になる。したがって、低濃
度の弗素樹脂ディスパージョンを使用しても、負極表面
は内部に比べ、弗素樹脂量が多くなり、撥水性も向上す
る。この結果、低濃度の弗素樹脂ディスパージョンで、
安定な三相界面が形成され、式の反応速度の向上に、
十分効果が認められ、高濃度のディスパージョンを用い
た悪影響、たとえば放電特性の低下、極板の電子電導性
の低下などの問題が発生することはなくできる。
放電の繰りかえしによっても化学的に安定で、しかも、
撥水性を有する材料として弗素樹脂の添加を試みた。さ
らに、弗素樹脂ディスパージョン中に負極を浸漬するこ
とにより、弗素樹脂が負極表面で凝集する現象を見い出
した。この方法を用いることにより、負極表面と内部で
の弗素樹脂濃度が異なる結果になる。したがって、低濃
度の弗素樹脂ディスパージョンを使用しても、負極表面
は内部に比べ、弗素樹脂量が多くなり、撥水性も向上す
る。この結果、低濃度の弗素樹脂ディスパージョンで、
安定な三相界面が形成され、式の反応速度の向上に、
十分効果が認められ、高濃度のディスパージョンを用い
た悪影響、たとえば放電特性の低下、極板の電子電導性
の低下などの問題が発生することはなくできる。
実施例 以下、実施例を説明する。
純度99.5％以上のランタン（La）、ニッケル（Ni）、コ
バルト（Co）、マンガン（Mn）と希土類含有量98％以上
のミシュメタル（Mm）を用いて、水素吸蔵合金の代表例
として合金組成がLa0.2Mm0.8Ni3.6Co1.0Mn0.4になるよ
うに各々の金属を秤量し、アーク溶解炉を用いて、均質
な合金を作製した。この合金を1000℃、６時間、真空中
で熱処理を行ない、その後、粉砕し、400メッシュ以下
の粉末にする。
バルト（Co）、マンガン（Mn）と希土類含有量98％以上
のミシュメタル（Mm）を用いて、水素吸蔵合金の代表例
として合金組成がLa0.2Mm0.8Ni3.6Co1.0Mn0.4になるよ
うに各々の金属を秤量し、アーク溶解炉を用いて、均質
な合金を作製した。この合金を1000℃、６時間、真空中
で熱処理を行ない、その後、粉砕し、400メッシュ以下
の粉末にする。
この粉末100gに対して、２重量パーセントのポリビニル
アルコール水溶液を25g加えてペースト状に練合し、つ
ぎにこのペーストを多孔度95〜96％の発泡状ニッケル多
孔体内へ均一に充てんし乾燥した。その後、500Kg/cm2
の圧力で加圧し、ニッケルリードをスポット溶接した。
その後、第１表に示すａ〜ｆに示す弗素樹脂ディスパー
ジョンの濃度を変化させた液に浸漬し、乾燥後負極とし
た。
アルコール水溶液を25g加えてペースト状に練合し、つ
ぎにこのペーストを多孔度95〜96％の発泡状ニッケル多
孔体内へ均一に充てんし乾燥した。その後、500Kg/cm2
の圧力で加圧し、ニッケルリードをスポット溶接した。
その後、第１表に示すａ〜ｆに示す弗素樹脂ディスパー
ジョンの濃度を変化させた液に浸漬し、乾燥後負極とし
た。
一方、ニッケル正極としては公知の方法で得られた発泡
式ニッケル極を用いた。この正極の理論電気量は3060〜
3100mAhであった。
式ニッケル極を用いた。この正極の理論電気量は3060〜
3100mAhであった。
セパレータには市販のポリアミドの不織布を使用した。
これらの負極、正極、セパレータを用いて、渦巻状に巻
回し、単２サイズの密閉形ニッケル−水素蓄電池を構成
し、電解液を注液し、封口して電池とした。電解液とし
ては比重1.3（20℃）のか性カリ水溶液に水酸化リチウ
ムを20g/lの割合で溶解し、１セル当り、7.5ml注液し
た。これらの電池の詳細を第２表に示す。
回し、単２サイズの密閉形ニッケル−水素蓄電池を構成
し、電解液を注液し、封口して電池とした。電解液とし
ては比重1.3（20℃）のか性カリ水溶液に水酸化リチウ
ムを20g/lの割合で溶解し、１セル当り、7.5ml注液し
た。これらの電池の詳細を第２表に示す。
第２表に示す電池Ａ〜Ｆを公称容量3000mAhに設定し、2
0℃一定温度化で１サイクル目の充電電流を0.1℃で15時
間、２〜５サイクル目は0.2Cで7.5時間、６サイクル目
から1/3Cで4.5時間の条件で充電を行った。放電はとく
に指定のない限り0.2Cで終止電圧が0.9Vまで放電を続
け、電池のサイクル寿命を調べた。また、これら電池の
底部を開孔し、圧力センサーを取りつけて充放電による
電池内圧の変化も同時に測定した。なお、これらの電池
は15気圧以上になれば作動する安全弁を設けた。
0℃一定温度化で１サイクル目の充電電流を0.1℃で15時
間、２〜５サイクル目は0.2Cで7.5時間、６サイクル目
から1/3Cで4.5時間の条件で充電を行った。放電はとく
に指定のない限り0.2Cで終止電圧が0.9Vまで放電を続
け、電池のサイクル寿命を調べた。また、これら電池の
底部を開孔し、圧力センサーを取りつけて充放電による
電池内圧の変化も同時に測定した。なお、これらの電池
は15気圧以上になれば作動する安全弁を設けた。
この充放電条件で試験を繰りかえした結果の一部、10サ
イクル目と100サイクル目の充電時のピーク内圧、放電
容量を第２表に示し、15サイクル目の充電後、2C（6A）
での放電曲線を図に示す。
イクル目と100サイクル目の充電時のピーク内圧、放電
容量を第２表に示し、15サイクル目の充電後、2C（6A）
での放電曲線を図に示す。
これらの結果より、負極に弗素樹脂を添加することによ
り、過充電時に発生する酸素ガスの吸収が迅速に行なわ
れ、電池内圧の上昇が少なくなった。これは、前述した
電気化学的に酸素ガスをイオン化する三相界面が数多く
形成されたものと考えられる。さらに、高濃度の弗素樹
脂ディスパージョンに浸漬した場合は極板の撥水性が必
要以上に向上し、三相界面の活性点が低下したことによ
るものと考えられる。
り、過充電時に発生する酸素ガスの吸収が迅速に行なわ
れ、電池内圧の上昇が少なくなった。これは、前述した
電気化学的に酸素ガスをイオン化する三相界面が数多く
形成されたものと考えられる。さらに、高濃度の弗素樹
脂ディスパージョンに浸漬した場合は極板の撥水性が必
要以上に向上し、三相界面の活性点が低下したことによ
るものと考えられる。
Ａの電池は100サイクル充放電を繰りかえしたことによ
り、電池内圧が上昇、安全弁の作動、電解液の漏液現象
が生じて、放電容量の低下が認められた。Ｂ〜Ｆの電池
においては、このような現象が生じなかった。しかし、
図に示すように、Ｆの電池においては高濃度の弗素樹脂
ディスパージョンに浸漬したことで弗素樹脂が極板中へ
多量に添加され、放電電圧、放電容量の低下が認められ
た。
り、電池内圧が上昇、安全弁の作動、電解液の漏液現象
が生じて、放電容量の低下が認められた。Ｂ〜Ｆの電池
においては、このような現象が生じなかった。しかし、
図に示すように、Ｆの電池においては高濃度の弗素樹脂
ディスパージョンに浸漬したことで弗素樹脂が極板中へ
多量に添加され、放電電圧、放電容量の低下が認められ
た。
水素吸蔵電極を弗素樹脂ディスパージョンに浸漬するこ
とにより、極板の表面に弗素樹脂が偏在することがわか
った。したがって、低濃度のディスパージョンを用いて
も、極板表面は十分な発水性が得られ、極板内部の弗素
樹脂濃度は表面に比べ低くする構成が可能になる。この
ような構成をとることにより、充放電特性を損なうこと
なく、酸素ガスの吸収能力が向上した水素吸蔵電極が得
られる。
とにより、極板の表面に弗素樹脂が偏在することがわか
った。したがって、低濃度のディスパージョンを用いて
も、極板表面は十分な発水性が得られ、極板内部の弗素
樹脂濃度は表面に比べ低くする構成が可能になる。この
ような構成をとることにより、充放電特性を損なうこと
なく、酸素ガスの吸収能力が向上した水素吸蔵電極が得
られる。
発明の効果 以上のように本発明の方法による水素吸蔵電極を用いれ
ば、密閉形ニッケル−水素蓄電池のように過充電時に酸
素を発生する電池系のサイクル寿命および急速充電特性
の向上が可能になる。
ば、密閉形ニッケル−水素蓄電池のように過充電時に酸
素を発生する電池系のサイクル寿命および急速充電特性
の向上が可能になる。
図は本発明による水素吸蔵電極を使用した密閉形ニッケ
ル−水素蓄電池の放電曲線を示す図である。
ル−水素蓄電池の放電曲線を示す図である。
Claims (2)
- 【請求項１】水素吸蔵合金粉末を結着剤溶液でペースト
状とし、これを金属多孔体へ充填あるいは塗着後、弗素
樹脂のディスパージョンに浸漬する工程を有することを
特徴とする水素吸蔵電極の製造法。 - 【請求項２】弗素樹脂のディスパージョンが２〜７重量
パーセントの濃度である特許請求の範囲第１項に記載の
水素吸蔵電極の製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60278221A JPH0677451B2 (ja) | 1985-12-11 | 1985-12-11 | 水素吸蔵電極の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60278221A JPH0677451B2 (ja) | 1985-12-11 | 1985-12-11 | 水素吸蔵電極の製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62139255A JPS62139255A (ja) | 1987-06-22 |
| JPH0677451B2 true JPH0677451B2 (ja) | 1994-09-28 |
Family
ID=17594296
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60278221A Expired - Lifetime JPH0677451B2 (ja) | 1985-12-11 | 1985-12-11 | 水素吸蔵電極の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0677451B2 (ja) |
Families Citing this family (11)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6433848A (en) * | 1987-07-29 | 1989-02-03 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | Manufacture of hydrogen absorbing electrode |
| JPH02112158A (ja) * | 1988-10-19 | 1990-04-24 | Sanyo Electric Co Ltd | 金属−水素アルカリ蓄電池 |
| JP2926734B2 (ja) * | 1989-02-23 | 1999-07-28 | 松下電器産業株式会社 | 水素吸蔵合金を用いたアルカリ蓄電池 |
| US5250369A (en) * | 1989-02-23 | 1993-10-05 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Alkaline storage battery |
| US5034289A (en) * | 1989-02-23 | 1991-07-23 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Alkaline storage battery and method of producing negative electrode thereof |
| US5346781A (en) * | 1989-02-23 | 1994-09-13 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Alkaline storage battery |
| JPH02227966A (ja) * | 1989-02-28 | 1990-09-11 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 密閉形アルカリ蓄電池とその負極の製造法 |
| JP2518091B2 (ja) * | 1990-05-30 | 1996-07-24 | 新神戸電機株式会社 | 陰極吸収式密閉形蓄電池 |
| US5712062A (en) * | 1992-11-06 | 1998-01-27 | Daikin Industries, Ltd. | Carbon fluoride particles, preparation process and uses of the same |
| JP3291803B2 (ja) * | 1992-11-06 | 2002-06-17 | ダイキン工業株式会社 | フッ化カーボン粒子およびその製法ならびに用途 |
| JP4179648B2 (ja) * | 1997-07-08 | 2008-11-12 | 三洋電機株式会社 | ポリテトラフルオロエチレン分散液およびその製造方法ならびにこの分散液を用いた水素吸蔵合金電極の製造方法 |
Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS58163157A (ja) * | 1982-03-23 | 1983-09-27 | Toshiba Corp | 金属酸化物・水素電池 |
| JPS60109174A (ja) * | 1983-11-18 | 1985-06-14 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 水素吸蔵電極の製造法 |
| JPS61118963A (ja) * | 1984-11-13 | 1986-06-06 | Sharp Corp | 金属酸化物―水素系アルカリ二次電池 |
-
1985
- 1985-12-11 JP JP60278221A patent/JPH0677451B2/ja not_active Expired - Lifetime
Patent Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS58163157A (ja) * | 1982-03-23 | 1983-09-27 | Toshiba Corp | 金属酸化物・水素電池 |
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| JPS61118963A (ja) * | 1984-11-13 | 1986-06-06 | Sharp Corp | 金属酸化物―水素系アルカリ二次電池 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS62139255A (ja) | 1987-06-22 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |