JP2002531632A - 複合酸化防止剤含有潤滑剤組成物 - Google Patents

複合酸化防止剤含有潤滑剤組成物

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JP2002531632A JP2000585355A JP2000585355A JP2002531632A JP 2002531632 A JP2002531632 A JP 2002531632A JP 2000585355 A JP2000585355 A JP 2000585355A JP 2000585355 A JP2000585355 A JP 2000585355A JP 2002531632 A JP2002531632 A JP 2002531632A
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diphenylamine
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ミグダル、シリル、エイ
アボット、ロナルド、ディ
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ユニロイヤル ケミカル カンパニー インコーポレイテッド
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Abstract

(57)【要約】 潤滑油と少なくとも一種の第一酸化防止剤及び第二酸化防止剤とを含む組成物が開示されており、前記第一酸化防止剤は第二級ジアリールアミンであり、前記第二酸化防止剤は２，２，４−トリアルキル−１，２−ジヒドロキノリン又はその重合体である。少なくとも一種の第一酸化防止剤及び第二酸化防止剤で、第二級ジアリールアミンである第一酸化防止剤と、２，２，４−トリアルキル−１，２−ジヒドロキノリン又はその重合体である第二酸化防止剤を潤滑油に添加することを含む、潤滑油の酸化安定性を増大させる方法も記載されている。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 （技術分野） 本発明は、潤滑油の酸化安定性、より詳しくは、鉱油及びポリオールエステル
基油(base oil)の酸化安定性を、少なくとも二種類の酸化防止剤の組合せにより
改良することに関する。
【０００２】 （背景技術） 自動車、トラック、電車、船、及び航空機の内燃機関で用いられている潤滑油
は、使用中過酷な環境にさらされている。この過酷な環境は油の酸化をもたらし
、その酸化は、油中に存在する不純物、例えば、鉄化合物によって触媒作用を受
け、使用中に起きる上昇温度によって更に促進される。使用中におけるこの潤滑
油の酸化は、油の有効寿命を伸ばす酸化防止剤の添加により、通常は少なくとも
或る程度抑制されている。
【０００３】 種々の第二級ジアリールアミンを含有する潤滑剤組成物が当分野で広く知られ
ている。２，２，４−トリメチル−１，２−ジヒドロキノリン重合体を使用する
ことも、それほど広くはないが知られている。
【０００４】 ＪＰ５３０５１２０６（１９７８年５月１０日）には、２，２，４−トリメチ
ル−１，２−ジヒドロキノリン重合体が、二硫化物も含有するエステル又は鉱油
系潤滑油のための有用な酸化防止剤として記載されている。
【０００５】 ＪＰ５７１１５４９３（１９８２年７月１７日）には、２，２，４−トリメチ
ル−１，２−ジヒドロキノリン重合体が、潤滑油のための有用な酸化防止剤とし
て記載されている。
【０００６】 ＪＰ５３０５１２０６（１９８４年１２月２４日）には、２，２，４−トリメ
チル−１，２−ジヒドロキノリン単独重合体が、チオビスフェノールと組合され
て、ポリオールエステル系潤滑油のための有用な酸化防止剤として記載されてい
る。
【０００７】 ポーランドＰＬ−１７２８８５（１９９７年１２月３１日）には、ポリ（２，
２，４−トリメチル−１，２−ジヒドロキノリン）が、銅腐食を減少させるため
にトランスミッション油で有用であることが記載されている。
【０００８】 米国特許第４，１５８，０００号明細書には、２，２，４−トリメチル−１，
２−ジヒドロキノリン単量体、その二量体、及び二量体よりさらに重合された生
成物から本質的になる混合物を含むゴムのための劣化防止剤が記載されており、
そのキノリン単量体及びキノリン二量体の含有量は、夫々５重量％未満及び２５
重量％以上とされている。このゴムのための劣化防止剤は、ゴムの老化及び屈曲
亀裂の両方を防ぐのに有用であると述べられている。
【０００９】 米国特許第４，３２６，０６２号明細書には、２５重量％以上の二量体を含有
する２，２，４−トリメチル−１，２−ジヒドロキノリン重合体を、塩酸の存在
下で２，２，４−トリメチル−１，２−ジヒドロキノリン単量体を重合すること
により効果的に製造し、塩酸の濃度は、１５〜２５は重量％、塩酸の量は、単量
体とその単量体の中に含まれている不純物アミンの合計１モルに対し０．２〜０
．５モルであることが記載されている。この重合体は、ゴムのための酸化防止剤
として有用であると述べられている。
【００１０】 米国特許第４，３７４，２１８号明細書には、特に、ポリ（２，２，４−トリ
メチル−１，２−ジヒドロキノリン）を含有するゴム組成物が、バルブシール、
ピストンシール、ワッシャー、及び蛇口シートのような流体シール部材として用
いるのに特に適した性質の組合せを示すことが記載されている。
【００１１】 カナダ特許第９４３，９６２号明細書には、優れた酸化防止、殺菌、殺虫、及
び殺カビ性を有すると言われている置換１，２−ジヒドロキノリン、及びその製
造方法及び製造装置が記載されている。
【００１２】 上の記載は、参考のため全体的にここに入れてある。
【００１３】 （発明の開示） 第二級ジアリールアミンと、２，２，４−トリアルキル−１，２−ジヒドロキ
ノリン又はその重合体との組合せが、潤滑油組成物の酸化を防止するのに極めて
有効であることが今度発見された。２，２，４−トリアルキル−１，２−ジヒド
ロキノリン重合体は、第二級ジアリールアミンと相乗的に作用して、酸化抑制に
顕著な改良を与える。
【００１４】 特に、本発明は、潤滑油、少なくとも一種の第一酸化防止剤、及び第二酸化防
止剤を含む組成物に関し、前記第一酸化防止剤は第二級ジアリールアミンであり
、第二酸化防止剤は、２，２，４−トリアルキル−１，２−ジヒドロキノリン又
はその重合体である。
【００１５】 別の態様として、本発明は、潤滑油の酸化安定性を増大する方法において、少
なくとも一種の第一酸化防止剤及び第二酸化防止剤で、第二級ジアリールアミン
である前記第一酸化防止剤及び２，２，４−トリアルキル−１，２−ジヒドロキ
ノリン又はその重合体である前記第二酸化防止剤を潤滑油に添加することからな
る方法に関する。
【００１６】 （好ましい態様についての説明） 本発明の潤滑油組成物中に用いられる混合物中の第二級ジアリールアミン対２
，２，４−トリアルキル−１，２−ジヒドロキノリン又はその重合体の比は、実
質的に全ての比率にすることができる。好ましくは、第二級ジアリールアミン対
２，２，４−トリアルキル−１，２−ジヒドロキノリン重合体の比は、一層好ま
しくは約９０：１０〜約１０：９０重量部の範囲にある。第二級ジアリールアミ
ンは、潤滑油組成物中に、約０．０１〜約１０重量％、好ましくは約０．１〜約
５重量％の範囲で存在させてもよい。２，２，４−トリアルキル−１，２−ジヒ
ドロキノリン又はその重合体も、潤滑油組成物中に、約０．０１〜約１０重量％
、好ましくは約０．１〜約５重量％の範囲で存在させてもよい。
【００１７】 第二級ジアリールアミンはよく知られた酸化防止剤であり、本発明の実施で用
いることができる第二級ジアリールアミンの種類には特別の限定はない。第二級
ジアリールアミン酸化防止剤は、式、Ｒ1−ＮＨ−Ｒ2（Ｒ1及びＲ2は、夫々独立
に、６〜４６個の炭素原子を有する置換又は非置換アリール基を表す）を有する
ものであるのが好ましい。アリール部分の置換基の例は、脂肪族炭化水素基、例
えば、１〜４０個の炭素原子を有するアルキル、ヒドロキシル、カルボキシル、
アミノ、Ｎ−アルキル化アミノ、Ｎ−アリール化アミノ、Ｎ′Ｎ−ジアルキル化
アミノ、ニトロ、又はシアノである。アリール部分は置換又は非置換フェニル又
はナフチルであるのが好ましく、特にアリール部分の一方又は両方が、４〜２４
個の炭素原子を有するアルキルのようなアルキルで置換されているのが好ましい
。
【００１８】 １〜４０個の炭素原子を有することができるアルキル部分は、直鎖か又は分岐
鎖でもよく、それらは完全に飽和しているか、又は部分的に不飽和の炭化水素鎖
でもよい；例えば、メチル、エチル、プロピル、ブチル、ペンチル、ヘキシル、
ヘプチル、オクチル、ノニル、デシル、ウンデシル、ドデシル、トリデシル、テ
トラデシル、ペンタデシル、ヘキサデシル、ヘプタデシル、オクタデシル、オレ
イル、ノナデシル、エイコシル、ヘンエイコシル、ドコシル、トリコシル、テト
ラコシル、ペンタコシル、トリアコンチル、ペンタトリアコンチル、テトラコン
チル等、及びそれらの異性体及び混合物。
【００１９】 本発明の実施で有用な第二級ジアリールアミンの幾つかの例には、次のものが
含まれる：ジフェニルアミン、モノアルキル化ジフェニルアミン、ジアルキル化
ジフェニルアミン、トリアルキル化ジフェニルアミン、又はそれらの混合物、３
−ヒドロキシジフェニルアミン、４−ヒドロキシジフェニルアミン、モノ−及び
（又は）ジ−ブチルジフェニルアミン、モノ−及び（又は）ジ−オクチルジフェ
ニルアミン、モノ−及び（又は）ジ−ノニルジフェニルアミン、フェニル−α−
ナフチルアミン、フェニル−β−ナフチルアミン、ジヘプチルジフェニルアミン
、モノ−及び（又は）ジ−（α−メチルスチリル）ジフェニルアミン、モノ−及
び（又は）ジスチリルジフェニルアミン、４−（ｐ−トルエンスルホンアミド）
ジフェニルアミン、４−イソプロポキシジフェニルアミン、ｔ−オクチル化Ｎ−
フェニル−１−ナフチルアミン、モノ−及びジ−アルキル化ｔ−ブチル−ｔ−オ
クチルジフェニルアミンの混合物、Ｎ−フェニル−１，２−フェニレンジアミン
、Ｎ−フェニル−１，４−フェニレンジアミン、Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−ｐ−フ
ェニレンジアミン、Ｎ，Ｎ′−ジ（ナフチル−２）−ｐ−フェニレンジアミン、
Ｎ−イソプロピル−Ｎ′−ｐ−フェニレンジアミン、Ｎ−（１，３−ジメチルブ
チル）−Ｎ′−フェニル−ｐ−フェニレンジアミン、Ｎ−（１−メチルヘプチル
）−Ｎ′−フェニル−ｐ−フェニレンジアミン、及びＮ−シクロヘキシル−Ｎ′
−フェニル−ｐ−フェニレンジアミン。
【００２０】 本発明で第二酸化防止剤として用いられる２，２，４−トリアルキル−１，２
−ジヒドロキノリン及びその重合体の中のトリアルキル部分は、化合物の酸化防
止性に悪影響を与えないどのようなアルキル基からなっていてもよい。典型的に
は、同じか又は異なる三つのアルキル基は低級アルキル基であり、例えば、１〜
４個の炭素原子を有するもの、即ちメチル、エチル、プロピル、イソプロピル、
ブチル、及びそれらの異性体である。トリアルキル部分はトリメチルであるのが
好ましい。
【００２１】 本発明の２，２，４−トリアルキル−１，２−ジヒドロキノリンには、次の構
造：
【００２２】
【００２３】 （式中、ｎは、１〜１０００の整数であり、Ｒ3は、水素、アルキル、又はアル
コキシである。） によって例示されるトリメチルキノリン単量体及び（又は）重合体混合物が含ま
れる。好ましくは、ｎは１〜約１０の整数であり、その場合それらは、ｎが１よ
り大きな場合、オリゴマーとして屡々言及される。
【００２４】 ２，２，４−トリアルキル−１，２−ジヒドロキノリン重合体の製造の例は、
米国特許第４，３２６，０６２号明細書及びそこに引用された文献（それらの記
載は参考のためここに入れてある）に記載されている。
【００２５】 Ｒ3がアルキルである場合、それは１〜２０個の炭素原子を有するアルキルで
あるのが好ましく、例えば、メチル、エチル、プロピル、ブチル、ペンチル、ヘ
キシル、ヘプチル、オクチル、ノニル、デシル、ウンデシル、ドデシル、トリデ
シル、テトラデシル、ペンタデシル、ヘキサデシル、ヘプタデシル、オクタデシ
ル、ノナデシル、エイコシル等、及びそれらの異性体である。Ｒ3がアルコキシ
である場合、同様にそのアルキル部分は１〜２０個の炭素原子を有するのが好ま
しく、例えば、メトキシ、エトキシ、プロポキシ、ブトキシ、ペントキシ、ヘキ
ソキシ、ヘプトキシ、オクトキシ、ノノキシ、デコキシ、ウンデコキシ、ドデコ
キシ、トリデコキシ、テトラデコキシ、ペンタデコキシ、ヘキサデコキシ、ヘプ
タデコキシ、オクタデコキシ、ノナデコキシ、エイコソキシ等、及びそれらの異
性体である。そのような物質の市販されている例には、６−ドデシル−１，２−
ジヒドロ−２，２，４−トリメチルキノリン、及び６−エトキシ−１，２−ジヒ
ドロ−２，２，４−トリメチルキノリンが含まれる。
【００２６】 本発明の酸化防止剤添加剤の組合せは、他の酸化防止剤と同様、潤滑油で典型
的に見出される他の添加剤と組合せて用いることができる。潤滑油中に典型的に
見出される添加剤は、例えば、分散剤、清浄剤、防錆剤、酸化防止剤、金属不活
性化剤、摩耗防止剤、消泡剤、摩擦緩和剤、シール膨張剤、解乳化剤、ＶＩ改良
剤、流動点降下剤等である。有用な潤滑油組成物添加剤についての記載について
は、例えば、米国特許第５，４９８，８０９号明細書（この記載は参考のため全
体的にここに入れてある）を参照されたい。
【００２７】 分散剤の例には、ポリイソブチレンスクシンイミド、ポリイソブチレンコハク
酸エステル、マンニッヒ塩基無灰分散剤等が含まれる。清浄剤の例には、金属フ
ェネート、金属スルホン酸塩、金属サリチル酸塩等が含まれる。酸化防止剤の例
には、アルキル化ジフェニルアミン、Ｎ−アルキル化フェニレンジアミン、立体
障害フェノール、アルキル化ヒドロキノン、ヒドロキシル化チオジフェニルエー
テル、アルキリデンビスフェノール、油溶性銅化合物等が含まれる。本発明の添
加剤と組合せて用いることができる摩耗防止添加剤の例には、有機ボレート、有
機ホスファイト、有機硫黄含有化合物、ジアルキルジチオ燐酸亜鉛、ジアリール
ジチオ燐酸亜鉛、ホスホ硫酸化炭化水素等が含まれる。摩擦緩和剤の例には、脂
肪酸エステル及びアミド、有機モリブデン化合物、ジアルキルチオカルバミン酸
モリブデン、ジアルキルジチオ燐酸モリブデン等が含まれる。消泡剤の例は、ポ
リシロキサン等である。防錆剤の例は、ポリオキシアルキレンポリオール等であ
る。ＶＩ改良剤の例には、オレフィン共重合体及び分散剤オレフィン共重合体等
が含まれる。流動点降下剤の例は、ポリメタクリレート等である。
【００２８】 潤滑剤組成物 組成物は、それらが前記添加剤を含有する場合、その中の添加剤がそれらの正
常な付随機能を与えるのに有効な量で基油中に混合されるのが典型的である。そ
のような添加剤の代表的な効果的量を表１に例示する。
【００２９】
【００３０】 他の添加剤を用いた場合、必ずしも必要ではないが、前記他の添加剤の一種類
以上と共に、（上に記載した濃厚物量で）本発明の主題の添加剤の濃厚溶液又は
分散物を含有する添加剤濃厚物を調製するのが望ましく（添加剤混合物を構成す
る場合の前記濃厚物は、添加剤パッケージとしてここで言及する）、それにより
幾つかの添加剤を同時に基油に添加し、潤滑油組成物を形成することができる。
添加剤濃厚物の潤滑油中への溶解は、溶媒及び（又は）穏やかな加熱を伴った混
合により促進することができるが、これは必須ではない。濃厚物、即ち添加剤パ
ッケージは、その添加剤パッケージを予め定められた量の基礎潤滑剤と一緒にし
た時、最終的配合物中に希望の濃度を与えるのに適切な量でそれら添加剤を含む
ように配合されるのが典型的である。従って、本発明の主題の添加剤は、少量の
基油又は他の相容性溶媒に、他の望ましい添加剤と共に添加し、典型的には、約
２．５〜約９０重量％、好ましくは約１５〜約７５重量％、一層好ましくは約２
５〜約６０重量％の添加剤総量で活性成分を含み、残余の基油と適当な割合にし
た添加剤パッケージを形成することができる。最終的配合物は、典型的には約１
〜２０重量％の添加剤パッケージを用い、残余を基油にすることができる。
【００３１】 ここで表されている重量％は、（別に指示しない限り）全て添加剤の活性成分
（ＡＩ）含有量、及び（又は）各添加剤のＡＩ重量に全油又は希釈剤の重量を加
えた合計になる添加剤パッケージ、すなわち配合物の全重量に基づいている。
【００３２】 一般に、本発明の添加剤は、種々の潤滑油基礎材料に対し有用である。潤滑油
基礎材料は、１００℃で約２〜約２００ｃＳｔ、一層好ましくは約３〜約１５０
ｃＳｔ、最も好ましくは約３〜約１００ｃＳｔの動粘度を有するどのような天然
又は合成潤滑油基礎材料留分でもよい。潤滑油基礎材料は、天然潤滑油、合成潤
滑油、又はそれらの混合物から誘導することができる。適当な潤滑油基礎材料に
は、合成ワックス及びワックスの異性化により得られる基礎材料の外、原油の芳
香族及び極性成分の（溶媒抽出よりもむしろ）水素化分解により製造された水素
化分解物基礎材料が含まれる。天然潤滑油には、動物油、植物油（例えば、菜種
油、ひまし油、及びラード油）、石油、鉱油、及び石炭又は頁岩から誘導された
油が含まれる。
【００３３】 合成油には炭化水素油及びハロ置換炭化水素油が含まれ、例えば、重合及び相
互重合オレフィン、アルキルベンゼン、ポリフェニル、アルキル化ジフェニルエ
ーテル、アルキル化ジフェニルスルフィド、及びそれらの誘導体、アナローグ、
ホモローグ等が含まれる。合成潤滑油には、アルキレンオキシド重合体、相互重
合体、共重合体、及びそれらの誘導体も含まれ、この場合、末端ヒドロキシル基
は、エステル化、エーテル化等により変性されている。
【００３４】 合成潤滑油の別の適当な種類は、ジカルボン酸と種々のアルコールとのエステ
ルからなる。合成油として有用なエステルには、Ｃ5〜Ｃ18モノカルボン酸及び
ポリオール及びポリオールエーテルから製造されたものも含まれる。これらのポ
リオールエステルは、本発明にとって好ましい種類の基油である。ポリオールエ
ステルの例は次の通りである： Ｃ(ＣＨ2ＣＯ2Ｒ)4 ペンタエリトリトールエステル ＣＨ3ＣＨ2Ｃ(ＣＨ2ＣＯ2Ｒ)3 トリメチロールプロパンエステル、及び （ＣＨ3)2Ｃ(ＣＨ2ＣＯ2Ｒ)2 ネオペンチルグリコールエステル、 （式中、Ｒは分岐鎖、直鎖、又は混合アルキル鎖で、好ましくは５〜１８個の炭
素原子を有するものである）。
【００３５】 ポリオールエステルは、一塩基酸(mono acid)と多価アルコール(multifunctio
nal alcohol)とから製造される。より一般に用いられる一塩基酸の幾つかは、バ
レリアン酸（Ｃ5）、ヘプタン酸（Ｃ7）、ペラルゴン酸（Ｃ9）、オレイン酸（
Ｃ16）、及びそれらの混合物である。
【００３６】 ポリオールエステルと非常に似ており、本発明の実施で有用な別のエステル基
油には、次のものが含まれる： １． アルコールと二塩基酸(diacid)から製造されたジエステル型のエステル
、例えば、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカン酸のエステル； ２． アルコールと、例えば、１，２−ベンゼンジカルボン酸又は無水フタル
酸とから製造されたフタレート型のエステル； ３． アルコールと、例えば、１，２，４−ベンゼントリカルボン酸又は無水
トリメリト酸とから製造されたトリメリテート型のエステル； ４． アルコールと、例えば、１，２，４，５−ベンゼンテトラカルボン酸又
は無水ピロメリト酸から製造されたピロトリメリテート型のエステル； ５． アルコールと、例えば、Ｃ36ダイマー酸又は水素化Ｃ36ダイマー酸とか
ら製造されたダイマー酸エステル型のエステル；及び上述のものと同様な他のも
の。
【００３７】 上記エステルを製造するのに用いることができる一般的アルコールには、ｎ−
ヘキサノール、イソヘプタノール、イソオクタノール、２−エチルヘキサノール
、イソノニル、イソデカノール、トリデカノール等が含まれる。
【００３８】 珪素系油（例えば、ポリアルキル−、ポリアリール−、ポリアルコキシ−、又
はポリアリールオキシ−シロキサン油、及びシリケート油）は、別の有用な種類
の合成潤滑油を含む。他の合成潤滑油には、燐含有酸の液体エステル、重合体テ
トラヒドロフラン、ポリα−オレフィン等が含まれる。
【００３９】 潤滑油は、未精製、精製、再精製油、又はそれらの混合物から誘導されてもよ
い。未精製油は、天然源又は合成源（例えば、石炭、頁岩、又はタール及び歴青
）から、更に精製又は処理することなく直接得られる。未精製油の例には、レト
ルト処理操作から直接得られた頁岩油、蒸留から直接得られた石油、又はエステ
ル化工程から直接得られたエステル油が含まれ、それらはいずれも更に処理する
ことなく次に用いられる。精製油は未精製油と同じであるが、精製油は一つ以上
の性質を改良するため一つ以上の精製工程で処理されている点で異なる。適当な
精製法には、蒸留、水素化処理、脱蝋、溶媒抽出、酸又は塩基抽出、濾過、浸出
等が含まれ、それらはいずれも当業者によく知られている。再精製油は、精製油
を得るのに用いたのと同様な方法で精製油を処理することにより得られる。これ
らの再精製油も再利用又は再処理油としても知られており、屡々使用済み添加剤
及び油分解生成物を除去するための技術により付加的に処理されている。
【００４０】 ワックスの水素異性化から誘導された潤滑油基礎材料を、単独で、又は前述の
天然及び（又は）合成基礎材料と組合せて用いてもよい。そのようなワックス異
性化油は、天然又は合成ワックス又はそれらの混合物を水素異性化触媒上で水素
異性化することにより製造される。天然ワックスは、鉱油の溶媒脱蝋により回収
されたスラックワックスであるのが典型的であり、合成ワックスは、フィッシャ
ー・トロプシュ法により製造されたワックスであるのが典型的である。得られた
異性化生成物は、典型的には溶媒脱蝋及び精留にかけ、特定の粘度範囲を有する
種々の留分を回収する。ワックス異性化物は、非常に大きな粘度指数を有し、一
般に少なくとも１３０、好ましくは少なくとも１３５以上のＶＩを有し、脱蝋に
続き、約−２０℃以下の流動点を有することを特徴する。
【００４１】 本発明の実施で用いられる潤滑油は、ＡＰＩ基油にすることができる。そのよ
うな油を次の表に記載する。
【００４２】 1 最初の四つのグループには含まれていない他の基油を全て含む。
【００４３】 本発明の添加剤は、特に多くの異なった潤滑油組成物の成分として有用である
。それら添加剤は、天然及び合成潤滑油及びそれらの混合物を含めた潤滑粘度を
有する種々の油に含有させることができる。それら添加剤は、スパーク点火及び
圧縮点火内燃機関のためのクランクケース潤滑油に含有させることができる。組
成物は、ガスエンジン潤滑剤、タービン潤滑剤、自動車トランスミッション流体
、ギアー潤滑剤、コンプレッサー潤滑剤、金属作動潤滑剤、油圧流体、及び他の
潤滑油及びグリース組成物中に用いることもできる。添加剤はモーター燃料組成
物中に用いることもできる。
【００４４】 本発明の利点及び重要な特徴は、次の実施例から一層明らかになるであろう。
【００４５】 （実施例） 加圧示差走査熱量測定の結果 表３中の加圧示差走査熱量測定（ＰＤＳＣ）データーは、各混合物の酸化誘導
時間（ＯＩＴ）の測定値を与える。ＰＤＳＣ条件は、表２に与えられている。全
ての配合物は、窒素雰囲気中で１５分間混合された。ＰＤＳＣ法は、加圧下で鋼
ボンベを用い、触媒はナフテン酸鉄から誘導された油溶性鉄である。実験の開始
時に、ＰＤＳＣセルを４０℃／分の速度で最初加熱し、結果の表の各々に列挙さ
れた等温的温度に到達させた。誘導時間は、試料がその等温的温度に到達した時
間から、エンタルピー変化が観察されるまでに測定された時間である。酸化誘導
時間が長くなる程、油の酸化安定性はよくなる。用いたＰＤＳＣ装置は、メトラ
ー・トレド社(Mettler-Toledo, Inc.)により製造されたメトラーＤＳＣ２７ＨＰ
であった。試験は、１００分未満のＯＩＴについて９５％の信頼性で、±２．５
分の再現性を持っていた。各データー点は、一つの試験混合物について２回の実
験の平均値である。
【００４６】
【００４７】
【００４８】 表３のデーターは、ポリオールエステル基油〔ハトコル(Hatcol)３３６５、ハ
トコル社(Hatcol Corporation)〕で得られた。試験した第二級アリールアミンは
、オクチル化及びブチル化ジフェニルアミンの複雑な混合物〔ナウガルーブ(Nau
glube)（登録商標）６４０、ユニロイヤル・ケミカル社(Uniroyal Chemical Co.
Inc.)〕であった。試験した２，２，４−トリメチル−１，２−ジヒドロキノリ
ンオリゴマーは、ユニロイヤル・ケミカル社から商業的に入手することができ、
ナウガルーブＴＭＱとして販売されている。混合物３及び４のＯＩＴ測定は、そ
れら二種類の酸化防止剤の混合物が優れた酸化安定性をもつことを示していた。
各混合物中の酸化防止剤の全量は１重量％であった。各混合物は、２２０℃で表
２に示した条件下で試験した。
【００４９】
【００５０】 表４のデーターは、ポリオールエステル基油（ハトコル１７５４、ハトコル社
）で得られた。試験した第二級アリールアミンは、オクチル化及びブチル化ジフ
ェニルアミンの複雑な混合物（ナウガルーブ６４０、ユニロイヤル・ケミカル社
）であった。試験した２，２，４−トリメチル−１，２−ジヒドロキノリンオリ
ゴマーは、ユニロイヤル・ケミカル社から商業的に入手することができ、ナウガ
ルーブＴＭＱとして販売されている。混合物６〜１０のＯＩＴ測定は、１重量％
の全酸化防止剤を用いて試験した。混合物９は、それら二種類の酸化防止剤の混
合物が優れた酸化安定性をもつことを示している。混合物１１〜１４のＯＩＴ測
定は、２重量％の全酸化防止剤を用いて試験した。混合物１３は、それら二種類
の酸化防止剤の混合物が優れた酸化安定性をもつことを示していた。各混合物は
、２２０℃で表２に示した条件下で試験した。
【００５１】
【００５２】 表５のデーターは、ＡＰＩグループＩ基油〔エクソン(Exxon)ＬＰ１００及び
１５０〕を用いて完全に配合したＰＣＭＯで得られた。ＰＣＭＯは、上に記載し
た典型的な添加剤を含んでいた。試験した第二級アリールアミンは、オクチル化
及びブチル化ジフェニルアミンの複雑な混合物（ナウガルーブ６４０、ユニロイ
ヤル・ケミカル社）であった。試験した２，２，４−トリメチル−１，２−ジヒ
ドロキノリンオリゴマーは、ユニロイヤル・ケミカル社から商業的に入手するこ
とができ、ナウガルーブＴＭＱとして販売されている。混合物１５〜１８のＯＩ
Ｔ測定は、１重量％の全酸化防止剤を用いて試験した。混合物１６〜１７は、そ
れら二種類の酸化防止剤の混合物が優れた酸化安定性をもつことを示していた。
各混合物は、１７５℃で表２に示した条件下で試験した。
【００５３】
【００５４】 表６のデーターは、ＡＰＩグループII基油〔シェブロン(Chevron)１００Ｒ及
び２４０Ｒ〕を用いて完全に配合したＰＣＭＯで得られた。ＰＣＭＯは、上に記
載した典型的な添加剤を含んでいた。試験した第二級アリールアミンは、オクチ
ル化及びブチル化ジフェニルアミンの複雑な混合物（ナウガルーブ６４０、ユニ
ロイヤル・ケミカル社）であった。試験した２，２，４−トリメチル−１，２−
ジヒドロキノリンオリゴマーは、ユニロイヤル・ケミカル社から商業的に入手す
ることができ、ナウガルーブＴＭＱとして販売されている。混合物１９〜２３の
ＯＩＴ測定は、１重量％の全酸化防止剤を用いて試験した。混合物２０、２１及
び２２は、それら二種類の酸化防止剤の混合物が優れた酸化安定性をもつことを
示している。各混合物は、１７５℃で表２に示した条件下で試験した。
【００５５】 本発明に与えられるべき保護の範囲を理解するための特許請求の範囲は、本発
明に存在する原理から離れることなく行われる多くの変更及び修正を考慮に入れ
て、参照されるべきである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ１０Ｍ 133/38 Ｃ１０Ｍ 133/38 149/10 149/10 // Ｃ１０Ｎ 30:10 Ｃ１０Ｎ 30:10 40:00 40:00 Ａ 40:04 40:04 40:08 40:08 40:12 40:12 40:20 40:20 Ｚ 40:25 40:25 40:30 40:30 50:10 50:10 Ｆターム(参考） 4H104 BB33A BB34A BE07C BE26C CE05C DA02A EB05 EB07 EB08 EB10 EB11 EB13 EB15 LA05 PA02 PA03 PA05 PA07 PA09 PA21 PA41

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 潤滑油、少なくとも一種の第一酸化防止剤、及び第二酸化防
    止剤を含み、然も、前記第一酸化防止剤が第二級ジアリールアミンであり、第二
    酸化防止剤が２，２，４−トリアルキル−１，２−ジヒドロキノリン又はその重
    合体である、組成物。
  2. 【請求項２】 潤滑油が、ポリオールエステル、ジエステル、フタル酸エス
    テル、トリメリト酸エステル、ピロメリト酸エステル、ダイマー酸エステル、及
    びポリオレエートからなる群から選択されている、請求項１に記載の組成物。
  3. 【請求項３】 第一酸化防止剤が、式、Ｒ1−ＮＨ−Ｒ2（式中、Ｒ1及びＲ2 は、夫々独立に、６〜４６個の炭素原子を有する置換又は非置換アリール基を表
    す）を有する、請求項１に記載の組成物。
  4. 【請求項４】 第一酸化防止剤が、ジフェニルアミン、モノアルキル化ジフ
    ェニルアミン、ジアルキル化ジフェニルアミン、トリアルキル化ジフェニルアミ
    ン、又はそれらの混合物、３−ヒドロキシジフェニルアミン、４−ヒドロキシジ
    フェニルアミン、モノ−及び（又は）ジ−ブチルジフェニルアミン、モノ−及び
    （又は）ジ−オクチルジフェニルアミン、モノ−及び（又は）ジ−ノニルジフェ
    ニルアミン、フェニル−α−ナフチルアミン、フェニル−β−ナフチルアミン、
    ジヘプチルジフェニルアミン、モノ−及び（又は）ジ−（α−メチルスチリル）
    ジフェニルアミン、モノ−及び（又は）ジ−スチリルジフェニルアミン、４−（
    ｐ−トルエンスルホンアミド）ジフェニルアミン、４−イソプロポキシジフェニ
    ルアミン、ｔ−オクチル化Ｎ−フェニル−１−ナフチルアミン、モノ−及びジ−
    アルキル化ｔ−ブチル−ｔ−オクチルジフェニルアミンの混合物、Ｎ−フェニル
    −１，２−フェニレンジアミン、Ｎ−フェニル−１，４−フェニレンジアミン、
    Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−ｐ−フェニレンジアミン、Ｎ，Ｎ′−ジ（ナフチル−２
    ）−ｐ−フェニレンジアミン、Ｎ−イソプロピル−Ｎ′−ｐ−フェニレンジアミ
    ン、Ｎ−（１，３−ジメチルブチル）−Ｎ′−フェニル−ｐ−フェニレンジアミ
    ン、Ｎ−（１−メチルヘプチル）−Ｎ′−フェニル−ｐ−フェニレンジアミン、
    及びＮ−シクロヘキシル−Ｎ′−フェニル−ｐ−フェニレンジアミンからなる群
    から選択されている、請求項１に記載の組成物。
  5. 【請求項５】 第二酸化防止剤が、以下の構造： （式中、ｎ＝１〜１０００であり、Ｒ3は、水素、アルキル、又はアルコキシで
    ある。） を有する、請求項１に記載の組成物。
  6. 【請求項６】 第一酸化防止剤対第二酸化防止剤の比が、１：９９〜９９：
    １である、請求項１に記載の組成物。
  7. 【請求項７】 更に、分散剤、清浄剤、防錆剤、酸化防止剤、金属不活性化
    剤、摩耗防止剤、消泡剤、摩擦緩和剤、シール膨張剤、解乳化剤、ＶＩ改良剤、
    及び流動点降下剤からなる群から選択される少なくとも一種の付加的添加剤を含
    む、請求項１に記載の組成物。
  8. 【請求項８】 ポリオールエステル、ジエステル、フタル酸エステル、トリ
    メリト酸エステル、ピロメリト酸エステル、ダイマー酸エステル、ポリオレエー
    ト、ＡＰＩグループＩ基油、ＡＰＩグループII基油、及びＡＰＩグループIV基油
    からなる群から選択される潤滑油； 約０．０１〜約１０重量％の、ジフェニルアミン、モノアルキル化ジフェニル
    アミン、ジアルキル化ジフェニルアミン、トリアルキル化ジフェニルアミン、又
    はそれらの混合物、３−ヒドロキシジフェニルアミン、４−ヒドロキシジフェニ
    ルアミン、モノ−及び（又は）ジ−ブチルジフェニルアミン、モノ−及び（又は
    ）ジ−オクチルジフェニルアミン、モノ−及び（又は）ジ−ノニルジフェニルア
    ミン、フェニル−α−ナフチルアミン、フェニル−β−ナフチルアミン、ジヘプ
    チルジフェニルアミン、モノ−及び（又は）ジ−（α−メチルスチリル）ジフェ
    ニルアミン、モノ−及び（又は）ジスチリルジフェニルアミン、４−（ｐ−トル
    エンスルホンアミド）ジフェニルアミン、４−イソプロポキシジフェニルアミン
    、ｔ−オクチル化Ｎ−フェニル−１−ナフチルアミン、モノ−及びジ−アルキル
    化ｔ−ブチル−ｔ−オクチルジフェニルアミンの混合物、Ｎ−フェニル−１，２
    −フェニレンジアミン、Ｎ−フェニル−１，４−フェニレンジアミン、Ｎ，Ｎ′
    −ジフェニル−ｐ−フェニレンジアミン、Ｎ，Ｎ′−ジ（ナフチル−２）−ｐ−
    フェニレンジアミン、Ｎ−イソプロピル−Ｎ′−ｐ−フェニレンジアミン、Ｎ−
    （１，３−ジメチルブチル）−Ｎ′−フェニル−ｐ−フェニレンジアミン、Ｎ−
    （１−メチルヘプチル）−Ｎ′−フェニル−ｐ−フェニレンジアミン、及びＮ−
    シクロヘキシル−Ｎ′−フェニル−ｐ−フェニレンジアミンからなる群から選択
    された少なくとも一種の第一酸化防止剤； 約０．０１〜約１０重量％の、２，２，４−トリメチル−１，２−ジヒドロキ
    ノリン、又はその重合体である第二酸化防止剤； を含み、然も、前記第一酸化防止剤対第二酸化防止剤の比は１：９９〜９９：１
    であり、 更に、場合により、分散剤、清浄剤、防錆剤、酸化防止剤、金属不活性化剤、
    摩耗防止剤、消泡剤、摩擦緩和剤、シール膨張剤、解乳化剤、ＶＩ改良剤、及び
    流動点降下剤からなる群から選択された少なくとも一種の付加的添加剤； を含む、請求項１に記載の組成物。
  9. 【請求項９】 更に、分散剤、清浄剤、防錆剤、酸化防止剤、金属不活性化
    剤、摩耗防止剤、消泡剤、摩擦緩和剤、シール膨張剤、解乳化剤、ＶＩ改良剤、
    及び流動点降下剤からなる群から選択された少なくとも一種の付加的添加剤を含
    む、請求項１に記載の組成物。
  10. 【請求項１０】 請求項１に記載の組成物を添加することを含む、潤滑油の
    酸化安定性を増大させる方法。
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