JP2002373751A - 微細穴への微粒子の配置方法、導電性微粒子配置薄層素子、及び、導電積層構造体。 - Google Patents
微細穴への微粒子の配置方法、導電性微粒子配置薄層素子、及び、導電積層構造体。Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 効率よく、容易に、過不足なく安定的に微粒
子をフィルムの微細穴に配置することができる微細穴へ
の微粒子の配置方法、その方法を用いてなる３次元実装
等に用いる導電薄層素子、及び、導電積層構造体を提供
する。 【解決手段】 微粒子をフィルムに形成された微細穴に
配置する方法であって、少なくともフィルムの微細穴の
数より多数の微粒子を並べた面に、微細穴が形成された
フィルムを押し付けることにより、フィルムの微細穴に
微粒子を配置する微細穴への微粒子の配置方法。
子をフィルムの微細穴に配置することができる微細穴へ
の微粒子の配置方法、その方法を用いてなる３次元実装
等に用いる導電薄層素子、及び、導電積層構造体を提供
する。 【解決手段】 微粒子をフィルムに形成された微細穴に
配置する方法であって、少なくともフィルムの微細穴の
数より多数の微粒子を並べた面に、微細穴が形成された
フィルムを押し付けることにより、フィルムの微細穴に
微粒子を配置する微細穴への微粒子の配置方法。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、効率よく、容易
に、過不足なく安定的にフィルムの微細穴に微粒子を配
置することができる微細穴への微粒子の配置方法、その
方法を用いてなる３次元実装等に用いる導電性微粒子配
置薄層素子、及び、導電積層構造体に関する。
に、過不足なく安定的にフィルムの微細穴に微粒子を配
置することができる微細穴への微粒子の配置方法、その
方法を用いてなる３次元実装等に用いる導電性微粒子配
置薄層素子、及び、導電積層構造体に関する。
【０００２】
【従来の技術】液晶ディスプレー、パーソナルコンピュ
ータ、携帯通信機器等のエレクトロニクス製品におい
て、半導体素子等の小型部品を基板に電気的に接続した
り、基板同士を電気的に接続する方法のうち、微細な電
極を対向させて接続する方法としては、金属バンプ等を
用いハンダや導電ペーストで接続したり、金属バンプ等
を直接圧着したりする方法が用いられている。
ータ、携帯通信機器等のエレクトロニクス製品におい
て、半導体素子等の小型部品を基板に電気的に接続した
り、基板同士を電気的に接続する方法のうち、微細な電
極を対向させて接続する方法としては、金属バンプ等を
用いハンダや導電ペーストで接続したり、金属バンプ等
を直接圧着したりする方法が用いられている。
【０００３】近年、このような半導体素子等の更なる高
密度化の要望から、ＩＣやＬＳＩは薄層化され積層され
るようになってきた。このような薄層素子を積層する技
術は幾つか考えられているが、より高密度に積層するた
めにはＩＣやＬＳＩに微細な貫通穴を開け、その穴を電
極として用いＩＣやＬＳＩの電極を対向させて電気的に
接続する方法が優れている。しかしながら、このような
穴電極にはバンプを形成することが困難であるという問
題がある。そこで、穴電極の微細穴に導電性微粒子を配
置し、この導電性微粒子を介して導電接続をする方法が
考えられる。
密度化の要望から、ＩＣやＬＳＩは薄層化され積層され
るようになってきた。このような薄層素子を積層する技
術は幾つか考えられているが、より高密度に積層するた
めにはＩＣやＬＳＩに微細な貫通穴を開け、その穴を電
極として用いＩＣやＬＳＩの電極を対向させて電気的に
接続する方法が優れている。しかしながら、このような
穴電極にはバンプを形成することが困難であるという問
題がある。そこで、穴電極の微細穴に導電性微粒子を配
置し、この導電性微粒子を介して導電接続をする方法が
考えられる。
【０００４】従来、フィルムの微細穴に微粒子を配置す
る方法としては、個々の微粒子を機械的に置いていく方
法、微粒子を跳ね飛ばしながらフィルムの微細穴から吸
引する方法、フィルムの微細穴の位置に接着剤等を塗布
しその上に微粒子を散布して付着させる方法等が用いら
れてきた。
る方法としては、個々の微粒子を機械的に置いていく方
法、微粒子を跳ね飛ばしながらフィルムの微細穴から吸
引する方法、フィルムの微細穴の位置に接着剤等を塗布
しその上に微粒子を散布して付着させる方法等が用いら
れてきた。
【０００５】しかし、これらの方法は、微粒子や微細穴
の大きさが一定以下になると、配置する効率が悪かった
り、工程が煩雑であったり、微粒子が必要量以上に多量
に配置されたり、逆に必要な部分に微粒子が配置されて
いない等の不具合があった。特に、微粒子が粒径５０μ
ｍ以下になると、微小であるが故の取り扱い難さに加
え、静電気等の影響を受けるようになり配置はよりいっ
そう困難となり、粒径３０μｍ以下の微粒子を効率的に
配置する方法は実質的に存在していなかった。
の大きさが一定以下になると、配置する効率が悪かった
り、工程が煩雑であったり、微粒子が必要量以上に多量
に配置されたり、逆に必要な部分に微粒子が配置されて
いない等の不具合があった。特に、微粒子が粒径５０μ
ｍ以下になると、微小であるが故の取り扱い難さに加
え、静電気等の影響を受けるようになり配置はよりいっ
そう困難となり、粒径３０μｍ以下の微粒子を効率的に
配置する方法は実質的に存在していなかった。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記現状に
鑑み、効率よく、容易に、過不足なく安定的に微粒子を
フィルムの微細穴に配置することができる微細穴への微
粒子の配置方法、その方法を用いてなる３次元実装等に
用いる導電性微粒子配置薄層素子、及び、導電積層構造
体を提供することを目的とするものである。
鑑み、効率よく、容易に、過不足なく安定的に微粒子を
フィルムの微細穴に配置することができる微細穴への微
粒子の配置方法、その方法を用いてなる３次元実装等に
用いる導電性微粒子配置薄層素子、及び、導電積層構造
体を提供することを目的とするものである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明は、微粒子をフィ
ルムに形成された微細穴に配置する方法であって、少な
くともフィルムの微細穴の数より多数の微粒子を並べた
面に、微細穴が形成されたフィルムを押し付けることに
より、又は、微粒子を含んだ液体を微細穴に吸い込ませ
ることにより、フィルムの微細穴に微粒子を配置する微
細穴への微粒子の配置方法である。以下に本発明を詳述
する。
ルムに形成された微細穴に配置する方法であって、少な
くともフィルムの微細穴の数より多数の微粒子を並べた
面に、微細穴が形成されたフィルムを押し付けることに
より、又は、微粒子を含んだ液体を微細穴に吸い込ませ
ることにより、フィルムの微細穴に微粒子を配置する微
細穴への微粒子の配置方法である。以下に本発明を詳述
する。
【０００８】本発明は、微粒子をフィルムに形成された
微細穴に配置する方法である。本発明において、微粒子
をフィルムの微細穴に配置するには、少なくともフィル
ムの微細穴の数より多数の微粒子を並べた面に、微細穴
が形成されたフィルムを押し付ける方法（以下、乾式法
ともいう）と、微粒子を含んだ液体を微細穴に吸い込ま
せる方法（以下、湿式法ともいう）とがある。上記微粒
子としては特に限定されず、例えば、高分子量体；シリ
カ、アルミナ、金属、カーボン等の無機物や低分子量化
合物等からなるものが挙げられるが、適度な弾性や柔軟
性、回復性を有し球状のものが得やすいという点から高
分子量体をコアとする微粒子が好適に用いられる。上記
高分子量体としては、例えば、フェノール樹脂、アミノ
樹脂、アクリル樹脂、エチレン−酢酸ビニル樹脂、スチ
レン−ブタジエンブロック共重合体、ポリエステル樹
脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、アルキド樹脂、ポリイミ
ド樹脂、ウレタン樹脂、エポキシ樹脂等の熱可塑性樹
脂；硬化性樹脂、架橋樹脂、有機無機ハイブリッド重合
体等が挙げられる。これらのうち、耐熱性の点から架橋
樹脂が好ましい。また、必要に応じて充填物を含んでい
てもよい。
微細穴に配置する方法である。本発明において、微粒子
をフィルムの微細穴に配置するには、少なくともフィル
ムの微細穴の数より多数の微粒子を並べた面に、微細穴
が形成されたフィルムを押し付ける方法（以下、乾式法
ともいう）と、微粒子を含んだ液体を微細穴に吸い込ま
せる方法（以下、湿式法ともいう）とがある。上記微粒
子としては特に限定されず、例えば、高分子量体；シリ
カ、アルミナ、金属、カーボン等の無機物や低分子量化
合物等からなるものが挙げられるが、適度な弾性や柔軟
性、回復性を有し球状のものが得やすいという点から高
分子量体をコアとする微粒子が好適に用いられる。上記
高分子量体としては、例えば、フェノール樹脂、アミノ
樹脂、アクリル樹脂、エチレン−酢酸ビニル樹脂、スチ
レン−ブタジエンブロック共重合体、ポリエステル樹
脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、アルキド樹脂、ポリイミ
ド樹脂、ウレタン樹脂、エポキシ樹脂等の熱可塑性樹
脂；硬化性樹脂、架橋樹脂、有機無機ハイブリッド重合
体等が挙げられる。これらのうち、耐熱性の点から架橋
樹脂が好ましい。また、必要に応じて充填物を含んでい
てもよい。
【０００９】上記微粒子の平均粒径は２〜１００μｍで
あることが好ましい。２μｍ未満であると、微粒子が静
電引力等で付着、凝集等を起こすため実質的に微粒子を
微細穴に配置できないことがあり、１００μｍを超える
と、吸引法等の他の方法でも配置することができる。な
お、上記平均粒径とは、任意の微粒子１００個の粒径を
顕微鏡下で測定して得た値を平均して得た値である。
あることが好ましい。２μｍ未満であると、微粒子が静
電引力等で付着、凝集等を起こすため実質的に微粒子を
微細穴に配置できないことがあり、１００μｍを超える
と、吸引法等の他の方法でも配置することができる。な
お、上記平均粒径とは、任意の微粒子１００個の粒径を
顕微鏡下で測定して得た値を平均して得た値である。
【００１０】上記微粒子は、粒子の平均長径を平均短径
で割った値であるアスペクト比が１．１未満であること
が好ましい。１．１以上であると、微粒子の形状が不揃
いとなるため、微粒子がフィルムの微細穴からずれた
り、多数の微粒子が同一の微細穴に詰まったりすること
がある。微粒子は製造法にもよるが、通常アスペクト比
が大きいものが多いため、本発明で用いる微粒子は変形
可能な状態で表面脹力を利用する方法等で球形化処理を
して球状にしておくことが好ましい。
で割った値であるアスペクト比が１．１未満であること
が好ましい。１．１以上であると、微粒子の形状が不揃
いとなるため、微粒子がフィルムの微細穴からずれた
り、多数の微粒子が同一の微細穴に詰まったりすること
がある。微粒子は製造法にもよるが、通常アスペクト比
が大きいものが多いため、本発明で用いる微粒子は変形
可能な状態で表面脹力を利用する方法等で球形化処理を
して球状にしておくことが好ましい。
【００１１】上記微粒子は、ＣＶ値が５％以下であるこ
とが好ましい。５％を超えると、粒径が不揃いとなるた
め、フィルムの微細穴に入らない微粒子があったり、多
数の微粒子が同一の微細穴に詰まったりすることがあ
る。なお、 上記ＣＶ値は、下記式により求められる。
ＣＶ値（％）＝（σ／Ｄｎ）×１００式中、σは粒径の
標準偏差を表し、Ｄｎは数平均粒径を表す。通常の微粒
子はＣＶ値が大きいため、本発明で用いるような微粒子
は分級等により粒径を揃える必要がある。特に平均粒径
が５０μｍ以下の微粒子は精度良く分級するのが困難で
あるため、湿式分級と篩等を組み合わせることが好まし
い。
とが好ましい。５％を超えると、粒径が不揃いとなるた
め、フィルムの微細穴に入らない微粒子があったり、多
数の微粒子が同一の微細穴に詰まったりすることがあ
る。なお、 上記ＣＶ値は、下記式により求められる。
ＣＶ値（％）＝（σ／Ｄｎ）×１００式中、σは粒径の
標準偏差を表し、Ｄｎは数平均粒径を表す。通常の微粒
子はＣＶ値が大きいため、本発明で用いるような微粒子
は分級等により粒径を揃える必要がある。特に平均粒径
が５０μｍ以下の微粒子は精度良く分級するのが困難で
あるため、湿式分級と篩等を組み合わせることが好まし
い。
【００１２】上記フィルムとしては特に限定されず、例
えば、高分子量体及びその複合物；セラミック、金属、
カーボン等の無機物や低分子量化合物等からなるものが
挙げられる。上記高分子量体としては特に限定されず、
例えば、フェノール樹脂、アミノ樹脂、アクリル樹脂、
エチレン−酢酸ビニル樹脂、スチレン−ブタジエンブロ
ック共重合体、ポリエステル樹脂、尿素樹脂、メラミン
樹脂、アルキド樹脂、マレイミド樹脂、ポリエーテル樹
脂、シリコン樹脂、ポリイミド樹脂、ウレタン樹脂、エ
ポキシ樹脂等の熱可塑性樹脂；硬化性樹脂、架橋樹脂、
有機無機ハイブリッド重合体等が挙げられる。これら
は、必要に応じてガラス繊維やアルミナ粒子等の無機充
填物を含んでいてもよい。
えば、高分子量体及びその複合物；セラミック、金属、
カーボン等の無機物や低分子量化合物等からなるものが
挙げられる。上記高分子量体としては特に限定されず、
例えば、フェノール樹脂、アミノ樹脂、アクリル樹脂、
エチレン−酢酸ビニル樹脂、スチレン−ブタジエンブロ
ック共重合体、ポリエステル樹脂、尿素樹脂、メラミン
樹脂、アルキド樹脂、マレイミド樹脂、ポリエーテル樹
脂、シリコン樹脂、ポリイミド樹脂、ウレタン樹脂、エ
ポキシ樹脂等の熱可塑性樹脂；硬化性樹脂、架橋樹脂、
有機無機ハイブリッド重合体等が挙げられる。これら
は、必要に応じてガラス繊維やアルミナ粒子等の無機充
填物を含んでいてもよい。
【００１３】上記フィルムの厚さとしては特に限定され
ないが、２０〜１００μｍが好ましい。２０μｍ未満で
あると、一般に強度不足になりがちであり、１００μｍ
を超えると、導電積層構造体として高密度に積層させに
くくなる。
ないが、２０〜１００μｍが好ましい。２０μｍ未満で
あると、一般に強度不足になりがちであり、１００μｍ
を超えると、導電積層構造体として高密度に積層させに
くくなる。
【００１４】上記微細穴の平均穴径は、乾式法により微
粒子を微細穴に配置する場合には、微粒子の平均粒径の
１／２〜３／２倍であることが好ましい。１／２倍未満
であると、微細穴に微粒子の一部がうまく入り込まず配
置することができないことがあり、３／２倍を超える
と、微粒子が過剰に微細穴に入り込むことがある。より
好ましくは２／３〜１．０５倍であり、更に好ましくは
３／４〜０．９５倍である。湿式法により微粒子を微細
穴に配置する場合には、上記微細穴の平均穴径は、微粒
子の平均粒径の１／２〜１倍であることが好ましい。１
／２倍未満であると、微細穴に微粒子の一部がうまく入
り込まず配置することができないことがあり、１倍を超
えると、微粒子が穴を通り抜けてしまうことがある。よ
り好ましくは３／４〜０．９５倍である。
粒子を微細穴に配置する場合には、微粒子の平均粒径の
１／２〜３／２倍であることが好ましい。１／２倍未満
であると、微細穴に微粒子の一部がうまく入り込まず配
置することができないことがあり、３／２倍を超える
と、微粒子が過剰に微細穴に入り込むことがある。より
好ましくは２／３〜１．０５倍であり、更に好ましくは
３／４〜０．９５倍である。湿式法により微粒子を微細
穴に配置する場合には、上記微細穴の平均穴径は、微粒
子の平均粒径の１／２〜１倍であることが好ましい。１
／２倍未満であると、微細穴に微粒子の一部がうまく入
り込まず配置することができないことがあり、１倍を超
えると、微粒子が穴を通り抜けてしまうことがある。よ
り好ましくは３／４〜０．９５倍である。
【００１５】上記微細穴は、微粒子をより安定的に配置
するためにフィルムの厚さ方向の内側にテーパー状又は
階段状になっていることが好ましい。また、本発明の微
細穴に微粒子を配置する方法においては、補助的に微細
穴の反対側から吸引を行い、微粒子をより配置しやすい
状態にしてもかまわない。
するためにフィルムの厚さ方向の内側にテーパー状又は
階段状になっていることが好ましい。また、本発明の微
細穴に微粒子を配置する方法においては、補助的に微細
穴の反対側から吸引を行い、微粒子をより配置しやすい
状態にしてもかまわない。
【００１６】乾式法により微粒子を微細穴に配置する場
合には、微細穴の近傍に充分量の微粒子が存在するよう
に、微粒子の数は微細穴の数の十倍以上であることが好
ましい。微粒子の数が、微粒子を並べた面が多層に重な
った微粒子で覆い尽くされているほどの数であることが
より好ましい。上記フィルムを押し付ける力は、微粒子
やフィルムが傷まないよう１０Ｎ／cm2以下であること
が好ましい。また、より微粒子が微細穴に入り込みやす
くするために、フィルムを押し付けながら面に対して水
平方向にフィルムを移動させることが好ましい。移動方
向は一方向でも、往復方向でも、回転方向でもかまわな
い。更に、より微粒子が配置し易いように、微細穴周辺
に粘接着成分を付着させておいてもよいし、フィルム裏
面に粘接着テープを貼りつけても良い。
合には、微細穴の近傍に充分量の微粒子が存在するよう
に、微粒子の数は微細穴の数の十倍以上であることが好
ましい。微粒子の数が、微粒子を並べた面が多層に重な
った微粒子で覆い尽くされているほどの数であることが
より好ましい。上記フィルムを押し付ける力は、微粒子
やフィルムが傷まないよう１０Ｎ／cm2以下であること
が好ましい。また、より微粒子が微細穴に入り込みやす
くするために、フィルムを押し付けながら面に対して水
平方向にフィルムを移動させることが好ましい。移動方
向は一方向でも、往復方向でも、回転方向でもかまわな
い。更に、より微粒子が配置し易いように、微細穴周辺
に粘接着成分を付着させておいてもよいし、フィルム裏
面に粘接着テープを貼りつけても良い。
【００１７】湿式法により微粒子を微細穴に配置する場
合には、液体の穴への吸入作用により微粒子を配置する
が、あまり多量の液体を用いるとうまく穴に液体が吸入
されないことから、上記液体の量は１μＬ以下であるこ
とが好ましい。また、液中の微粒子の濃度が高過ぎると
余剰微粒子が付着するため、上記液体中の微粒子の濃度
は微細穴に吸収される液量中に１個程度であることが好
ましい。上記液体にはより微粒子を配置しやすくする目
的で、微量の粘接着成分を加えてもかまわない。
合には、液体の穴への吸入作用により微粒子を配置する
が、あまり多量の液体を用いるとうまく穴に液体が吸入
されないことから、上記液体の量は１μＬ以下であるこ
とが好ましい。また、液中の微粒子の濃度が高過ぎると
余剰微粒子が付着するため、上記液体中の微粒子の濃度
は微細穴に吸収される液量中に１個程度であることが好
ましい。上記液体にはより微粒子を配置しやすくする目
的で、微量の粘接着成分を加えてもかまわない。
【００１８】本発明の微細穴への微粒子の配置方法を用
いることにより、穴電極が形成された薄層素子の穴電極
の位置に導電性微粒子を効率よく、容易に、過不足なく
安定的に配置することができる。本発明の微細穴への微
粒子の配置方法を用いて、穴電極が形成された薄層素子
の穴電極の位置に、導電性微粒子が配置された導電性微
粒子配置薄層素子もまた、本発明の１つである。
いることにより、穴電極が形成された薄層素子の穴電極
の位置に導電性微粒子を効率よく、容易に、過不足なく
安定的に配置することができる。本発明の微細穴への微
粒子の配置方法を用いて、穴電極が形成された薄層素子
の穴電極の位置に、導電性微粒子が配置された導電性微
粒子配置薄層素子もまた、本発明の１つである。
【００１９】上記導電性微粒子としては、ハンダのよう
に融点が３５０℃以下の低融点金属や金のように延転性
の高い金属、又は、高分子量体からなるコアに導電層と
して金属からなる被覆層を設けたもの等が好適に用いら
れる。上記高分子量体としては、上記微粒子が高分子量
体からなるものである場合に例示したものと同様のもの
が挙げられる。上記金属としては特に限定されないが、
電極との接触抵抗や導電性及び酸化劣化を起こさないと
いう点から、金が好適に用いられる。上記高分子量体か
らなるコアに導電層として金属からなる被覆層を付けた
導電性微粒子の場合、金属被覆層の厚さは、金属被覆層
が充分な強度を保てるように０．４μｍ以上であること
が好ましく、コアである高分子量体の特性が失われない
よう微粒子の直径の１／５以下であることが好ましい。
に融点が３５０℃以下の低融点金属や金のように延転性
の高い金属、又は、高分子量体からなるコアに導電層と
して金属からなる被覆層を設けたもの等が好適に用いら
れる。上記高分子量体としては、上記微粒子が高分子量
体からなるものである場合に例示したものと同様のもの
が挙げられる。上記金属としては特に限定されないが、
電極との接触抵抗や導電性及び酸化劣化を起こさないと
いう点から、金が好適に用いられる。上記高分子量体か
らなるコアに導電層として金属からなる被覆層を付けた
導電性微粒子の場合、金属被覆層の厚さは、金属被覆層
が充分な強度を保てるように０．４μｍ以上であること
が好ましく、コアである高分子量体の特性が失われない
よう微粒子の直径の１／５以下であることが好ましい。
【００２０】上記導電性微粒子の平均粒径は５〜５０μ
ｍであることが好ましい。５μｍ未満であると、素子の
電極の平滑性の精度の問題から導電性微粒子が電極と接
触せず導通不良を発生することがあり、５０μｍを超え
ると、導電性微粒子配置薄層素子を積層した際に素子が
大きく変形し故障の原因となったり、微細ピッチの電極
に対応できなくなったりすることがある。より好ましく
は、１０〜３０μｍである。
ｍであることが好ましい。５μｍ未満であると、素子の
電極の平滑性の精度の問題から導電性微粒子が電極と接
触せず導通不良を発生することがあり、５０μｍを超え
ると、導電性微粒子配置薄層素子を積層した際に素子が
大きく変形し故障の原因となったり、微細ピッチの電極
に対応できなくなったりすることがある。より好ましく
は、１０〜３０μｍである。
【００２１】上記導電性微粒子は、アスペクト比が１．
１未満であることが好ましい。１．１以上であると、本
発明の導電性微粒子配置薄層素子を導電性微粒子を介し
て導電接続する場合に、接続不良の原因ともなる。より
好ましくは、１．０５未満である。
１未満であることが好ましい。１．１以上であると、本
発明の導電性微粒子配置薄層素子を導電性微粒子を介し
て導電接続する場合に、接続不良の原因ともなる。より
好ましくは、１．０５未満である。
【００２２】上記導電性微粒子は、ＣＶ値が５％以下で
あることが好ましい。５％を超えると、本発明の導電性
微粒子配置薄層素子を導電性微粒子を介して導電接続す
る場合に、接続不良の原因ともなる。より好ましくは２
％以下であり、更に好ましくは１％以下である。
あることが好ましい。５％を超えると、本発明の導電性
微粒子配置薄層素子を導電性微粒子を介して導電接続す
る場合に、接続不良の原因ともなる。より好ましくは２
％以下であり、更に好ましくは１％以下である。
【００２３】上記導電性微粒子の導電抵抗は、平均粒径
の１０％圧縮した場合、単粒子の導電抵抗、即ち、抵抗
値が０．５Ω以下であることが好ましい。０．５Ωを超
えると、導電性微粒子を介して導電接続をした場合に、
充分な電流値を確保できなかったり、大きな電圧に耐え
られず素子が正常に作動しなくなることがある。より好
ましくは０．０５Ω以下である。０．０５Ω以下である
と、電流駆動型の素子でも高い信頼性を保ったまま対応
が可能になる等の効果が得られる。
の１０％圧縮した場合、単粒子の導電抵抗、即ち、抵抗
値が０．５Ω以下であることが好ましい。０．５Ωを超
えると、導電性微粒子を介して導電接続をした場合に、
充分な電流値を確保できなかったり、大きな電圧に耐え
られず素子が正常に作動しなくなることがある。より好
ましくは０．０５Ω以下である。０．０５Ω以下である
と、電流駆動型の素子でも高い信頼性を保ったまま対応
が可能になる等の効果が得られる。
【００２４】上記導電性微粒子は、機械的特性が要求さ
れることから、Ｋ値が５００〜１万Ｎ／ｍｍ2であるこ
とが好ましい。５００Ｎ／ｍｍ2未満であると、導電性
微粒子が小さな負荷でも破壊されやすく、１万Ｎ／ｍｍ
2を超えると、対向電極で挟み込んだ際に電極に局部的
に過度の圧力がかかり素子が破壊されることがある。よ
り好ましくは２０００〜６０００Ｎ／ｍｍ2である。な
お、Ｋ値とは下記式により求められる値である。 Ｋ値（Ｎ／ｍｍ2）＝（３／√２）・Ｆ・Ｓ-3/2・Ｒ
-1/2 式中、Ｆは２０℃、１０％圧縮変形における荷重値
（Ｎ）を表し、Ｓは圧縮変位（ｍｍ）を表し、Ｒは半径
（ｍｍ）を表す。
れることから、Ｋ値が５００〜１万Ｎ／ｍｍ2であるこ
とが好ましい。５００Ｎ／ｍｍ2未満であると、導電性
微粒子が小さな負荷でも破壊されやすく、１万Ｎ／ｍｍ
2を超えると、対向電極で挟み込んだ際に電極に局部的
に過度の圧力がかかり素子が破壊されることがある。よ
り好ましくは２０００〜６０００Ｎ／ｍｍ2である。な
お、Ｋ値とは下記式により求められる値である。 Ｋ値（Ｎ／ｍｍ2）＝（３／√２）・Ｆ・Ｓ-3/2・Ｒ
-1/2 式中、Ｆは２０℃、１０％圧縮変形における荷重値
（Ｎ）を表し、Ｓは圧縮変位（ｍｍ）を表し、Ｒは半径
（ｍｍ）を表す。
【００２５】上記導電性微粒子は、２０℃、１０％圧縮
変形における回復率が１０％以上であることが好まし
い。１０％未満であると、負荷がかかった際に塑性変形
し易く、電気的接続が不安定になることがある。より好
ましくは３０％以上である。
変形における回復率が１０％以上であることが好まし
い。１０％未満であると、負荷がかかった際に塑性変形
し易く、電気的接続が不安定になることがある。より好
ましくは３０％以上である。
【００２６】上記薄層素子としては特に限定されず、例
えば、裏研磨されたＩＣ、ＬＳＩ、センサー；ポリイミ
ド、ポリアミド、ポリエステル、ポリエーテル、マレイ
ミド等の樹脂系の配線基板、アルミナ等のセラミック基
板、シリコン基板等が挙げられる。なお、上記ＩＣ、Ｌ
ＳＩとしては、ロジック、メモリー等のデバイスが挙げ
られる。
えば、裏研磨されたＩＣ、ＬＳＩ、センサー；ポリイミ
ド、ポリアミド、ポリエステル、ポリエーテル、マレイ
ミド等の樹脂系の配線基板、アルミナ等のセラミック基
板、シリコン基板等が挙げられる。なお、上記ＩＣ、Ｌ
ＳＩとしては、ロジック、メモリー等のデバイスが挙げ
られる。
【００２７】上記穴電極の平均穴径は、導電性微粒子の
平均粒径の１／２〜１倍であることが好ましい。１／２
倍未満であると、穴電極に導電性微粒子の一部がうまく
入り込まず配置することができないことがあり、１倍を
超えると、導電性微粒子が穴電極を通り抜けてしまうこ
とがある。
平均粒径の１／２〜１倍であることが好ましい。１／２
倍未満であると、穴電極に導電性微粒子の一部がうまく
入り込まず配置することができないことがあり、１倍を
超えると、導電性微粒子が穴電極を通り抜けてしまうこ
とがある。
【００２８】本発明の導電性微粒子配置薄層素子は、穴
電極に配置されている導電性微粒子と対向する穴電極を
有する素子と穴電極の位置を合わせ押圧することにより
容易に導電接続することが可能である。押圧には、フリ
ップチップボンダー等のボンディングマシーンを用いる
ことができる。対向素子は、導電接続した状態で通常の
封止樹脂等を用いて固定することにより、信頼性の高い
接続状態を保つことができる。本発明の導電性微粒子配
置薄層素子が、穴電極の位置に配置された導電性微粒子
を介して、対向する穴電極を有する素子と穴電極の位置
を合わせて導電接続している導電積層構造体もまた、本
発明の１つである。本発明の導電積層構造体は、面積及
び高さを従来の構造体より大幅に小さくすることができ
る。
電極に配置されている導電性微粒子と対向する穴電極を
有する素子と穴電極の位置を合わせ押圧することにより
容易に導電接続することが可能である。押圧には、フリ
ップチップボンダー等のボンディングマシーンを用いる
ことができる。対向素子は、導電接続した状態で通常の
封止樹脂等を用いて固定することにより、信頼性の高い
接続状態を保つことができる。本発明の導電性微粒子配
置薄層素子が、穴電極の位置に配置された導電性微粒子
を介して、対向する穴電極を有する素子と穴電極の位置
を合わせて導電接続している導電積層構造体もまた、本
発明の１つである。本発明の導電積層構造体は、面積及
び高さを従来の構造体より大幅に小さくすることができ
る。
【００２９】
【実施例】以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説
明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されるもの
ではない。
明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されるもの
ではない。
【００３０】（実施例１）シード重合により得られたジ
ビニルベンゼン系共重合体を篩と湿式分級により分級し
平均粒径２４μｍの微粒子を得た。この微粒子に、無電
解メッキにより厚さ０．２μｍのニッケル層を形成さ
せ、更に電気メッキにより厚さ０．３μｍの金層を形成
させた。メッキを施した微粒子を分級し、平均粒径２５
μｍ、アスペクト比１．０３、ＣＶ値１％、Ｋ値４００
０Ｎ／ｍｍ2、回復率６０％、抵抗値０．０３Ωの導電
性微粒子を得た。一方、パターニングしたシリコーンウ
エハーの裏面を研磨して５０μｍの厚さとした後、電極
の位置に貫通穴を空け、無電解メッキにより貫通穴内を
メッキし２０μｍ径の上下の電極が繋がる穴電極とし
た。このような、２０μｍ径の穴電極が約１００μｍピ
ッチで並んだ４ｍｍ角のＩＣチップを作製した。
ビニルベンゼン系共重合体を篩と湿式分級により分級し
平均粒径２４μｍの微粒子を得た。この微粒子に、無電
解メッキにより厚さ０．２μｍのニッケル層を形成さ
せ、更に電気メッキにより厚さ０．３μｍの金層を形成
させた。メッキを施した微粒子を分級し、平均粒径２５
μｍ、アスペクト比１．０３、ＣＶ値１％、Ｋ値４００
０Ｎ／ｍｍ2、回復率６０％、抵抗値０．０３Ωの導電
性微粒子を得た。一方、パターニングしたシリコーンウ
エハーの裏面を研磨して５０μｍの厚さとした後、電極
の位置に貫通穴を空け、無電解メッキにより貫通穴内を
メッキし２０μｍ径の上下の電極が繋がる穴電極とし
た。このような、２０μｍ径の穴電極が約１００μｍピ
ッチで並んだ４ｍｍ角のＩＣチップを作製した。
【００３１】得られた導電性微粒子数万個を密集させて
並べた面に、作製したＩＣチップを２Ｎ／ｃｍ2の力で
押し付けながら面に対して水平方向に移動させ、導電性
微粒子が穴電極に配置された状態にした。この後、ＩＣ
チップを裏側から吸引しながら持ち上げ、エアーパージ
により余剰の導電性微粒子を取り除いた。その状態で、
同じ位置に同じ大きさの穴電極を有するＩＣチップと、
導電性微粒子と穴電極の位置を合わせて５Ｎ／ｃｍ2の
力で押圧することにより導電積層構造体を作製し、その
隙間にエポキシ樹脂を入れて硬化させた。更に、この導
電積層構造体を同様な穴電極を有する配線されたシリコ
ン基板に積層し、作動を確認したところ通常通り作動し
た。また、−４０〜１２５℃の熱サイクルテストを１０
００回行ったが、低温時でも高温時でも作動に異常は認
められなかった。
並べた面に、作製したＩＣチップを２Ｎ／ｃｍ2の力で
押し付けながら面に対して水平方向に移動させ、導電性
微粒子が穴電極に配置された状態にした。この後、ＩＣ
チップを裏側から吸引しながら持ち上げ、エアーパージ
により余剰の導電性微粒子を取り除いた。その状態で、
同じ位置に同じ大きさの穴電極を有するＩＣチップと、
導電性微粒子と穴電極の位置を合わせて５Ｎ／ｃｍ2の
力で押圧することにより導電積層構造体を作製し、その
隙間にエポキシ樹脂を入れて硬化させた。更に、この導
電積層構造体を同様な穴電極を有する配線されたシリコ
ン基板に積層し、作動を確認したところ通常通り作動し
た。また、−４０〜１２５℃の熱サイクルテストを１０
００回行ったが、低温時でも高温時でも作動に異常は認
められなかった。
【００３２】（実施例２）メチルメタクリル系架橋共重
合体の微粒子に、無電解メッキにより厚さ０．１μｍの
ニッケル層を形成させ、更に電気メッキにより厚さ３μ
ｍのハンダ層を形成させた。メッキを施した微粒子を分
級し、平均粒径３０μｍ、アスペクト比１．０５、ＣＶ
値３％、Ｋ値２０００Ｎ／ｍｍ2、回復率２０％、抵抗
値０．０１Ωの導電性微粒子を得た。次いで、エタノー
ルに、この導電性微粒子０．５％とフラックス０．０１
％とを分散させたエタノール溶液を調製した。一方、貫
通穴をメッキし上下の電極が繋がるようにした２５μｍ
径の穴電極を有する厚さ９０μｍのガラス−エポキシ配
線フィルムを作製した。
合体の微粒子に、無電解メッキにより厚さ０．１μｍの
ニッケル層を形成させ、更に電気メッキにより厚さ３μ
ｍのハンダ層を形成させた。メッキを施した微粒子を分
級し、平均粒径３０μｍ、アスペクト比１．０５、ＣＶ
値３％、Ｋ値２０００Ｎ／ｍｍ2、回復率２０％、抵抗
値０．０１Ωの導電性微粒子を得た。次いで、エタノー
ルに、この導電性微粒子０．５％とフラックス０．０１
％とを分散させたエタノール溶液を調製した。一方、貫
通穴をメッキし上下の電極が繋がるようにした２５μｍ
径の穴電極を有する厚さ９０μｍのガラス−エポキシ配
線フィルムを作製した。
【００３３】上記ガラス−エポキシ配線フィルムの穴電
極の位置に、調製したエタノール溶液をインクジェット
方式により１０ｐＬ飛ばし、穴電極に溶液を吸い込ませ
ながらエタノールを揮発させ、穴電極に導電性微粒子を
配置させた。その状態で、同じ位置に同じ大きさの穴電
極を有するＩＣチップと、導電性微粒子と穴電極の位置
を合わせて５Ｎ／ｃｍ2の力で押圧することにより導電
積層構造体を作製し、その隙間にエポキシ樹脂を入れ硬
化させて封止した。この導電積層構造体の作動を確認し
たところ通常通り作動した。また、−４０〜１２５℃の
熱サイクルテストを１０００回行ったが、低温時でも高
温時でも作動に異常は認められなかった。
極の位置に、調製したエタノール溶液をインクジェット
方式により１０ｐＬ飛ばし、穴電極に溶液を吸い込ませ
ながらエタノールを揮発させ、穴電極に導電性微粒子を
配置させた。その状態で、同じ位置に同じ大きさの穴電
極を有するＩＣチップと、導電性微粒子と穴電極の位置
を合わせて５Ｎ／ｃｍ2の力で押圧することにより導電
積層構造体を作製し、その隙間にエポキシ樹脂を入れ硬
化させて封止した。この導電積層構造体の作動を確認し
たところ通常通り作動した。また、−４０〜１２５℃の
熱サイクルテストを１０００回行ったが、低温時でも高
温時でも作動に異常は認められなかった。
【００３４】（実施例３）シード重合により得られたア
クリル系共重合体を篩と湿式分級により分級し平均粒径
１８μｍ、アスペクト比１．０３、ＣＶ値１％、Ｋ値６
０００Ｎ／ｍｍ2、回復率８０％の微粒子を得た。一
方、厚さ２０μｍのポリイミドフィルムにＹＡＧレーザ
ーを用い２０μｍ径の貫通穴を１００μｍピッチで正方
状に１２穴開け、裏側から、１０μｍ厚の粘着剤の着い
た２５μｍのＰＥＴフィルムを貼り付けた積層フィルム
を作製した。帯電除去を行いながら微粒子数万個を密集
させて並べた面に、積層フィルムのポリイミド面を８Ｎ
／ｃｍ2の力で押し付けながら面に対して水平方向に回
転させ、微粒子がポリイミドフィルムの穴に配置された
状態にした。この後、ブラシにより余剰微粒子を取り除
いた。積層フィルムの微細穴には微粒子が過不足なく配
置され、ポリイミド面に余剰微粒子はみられなかった。
クリル系共重合体を篩と湿式分級により分級し平均粒径
１８μｍ、アスペクト比１．０３、ＣＶ値１％、Ｋ値６
０００Ｎ／ｍｍ2、回復率８０％の微粒子を得た。一
方、厚さ２０μｍのポリイミドフィルムにＹＡＧレーザ
ーを用い２０μｍ径の貫通穴を１００μｍピッチで正方
状に１２穴開け、裏側から、１０μｍ厚の粘着剤の着い
た２５μｍのＰＥＴフィルムを貼り付けた積層フィルム
を作製した。帯電除去を行いながら微粒子数万個を密集
させて並べた面に、積層フィルムのポリイミド面を８Ｎ
／ｃｍ2の力で押し付けながら面に対して水平方向に回
転させ、微粒子がポリイミドフィルムの穴に配置された
状態にした。この後、ブラシにより余剰微粒子を取り除
いた。積層フィルムの微細穴には微粒子が過不足なく配
置され、ポリイミド面に余剰微粒子はみられなかった。
【００３５】（比較例１）実施例３で作製した微粒子及
び積層フィルムを用い、積層フィルムをポリイミド面を
上にして傾けた状態で、多数の微粒子を上から転がした
が、静電気等による凝集の影響もあって、微粒子が微細
穴に入ることはなかった。
び積層フィルムを用い、積層フィルムをポリイミド面を
上にして傾けた状態で、多数の微粒子を上から転がした
が、静電気等による凝集の影響もあって、微粒子が微細
穴に入ることはなかった。
【００３６】（比較例２）実施例１で作製した導電性微
粒子及びＩＣチップを用い、微粒子を跳躍させながらＩ
Ｃチップの裏面より吸引を行い、微細穴に微粒子を配置
させようとしたが、ごく一部の微粒子は吸着配置された
ものの、ほとんどの微粒子は微細穴には配置されなかっ
た。更に、静電気により不要な部分に多数の微粒子が付
着し、それらはエアーブローによってもなかなか除去す
ることができなかった。
粒子及びＩＣチップを用い、微粒子を跳躍させながらＩ
Ｃチップの裏面より吸引を行い、微細穴に微粒子を配置
させようとしたが、ごく一部の微粒子は吸着配置された
ものの、ほとんどの微粒子は微細穴には配置されなかっ
た。更に、静電気により不要な部分に多数の微粒子が付
着し、それらはエアーブローによってもなかなか除去す
ることができなかった。
【００３７】（比較例３）実施例１で作製したＩＣチッ
プの穴電極の位置にフォトリソによりバンプを作製し
た。このＩＣチップを用いて実施例１と同様の方法でＩ
Ｃチップを積層しようとしたが、穴電極上のバンプは高
さや形状が一定でないためうまく積層することができな
かった。何とか積層できたものについても導通の安定性
がとれず、初期から作動不良が発生した。
プの穴電極の位置にフォトリソによりバンプを作製し
た。このＩＣチップを用いて実施例１と同様の方法でＩ
Ｃチップを積層しようとしたが、穴電極上のバンプは高
さや形状が一定でないためうまく積層することができな
かった。何とか積層できたものについても導通の安定性
がとれず、初期から作動不良が発生した。
【００３８】
【発明の効果】本発明によれば、効率よく、容易に、過
不足なく安定的にフィルムの微細穴に微粒子を配置する
ことができる微細穴への微粒子の配置方法、その方法を
用いてなる３次元実装等に用いる導電性微粒子配置薄層
素子、及び、導電積層構造体を提供することができる。
不足なく安定的にフィルムの微細穴に微粒子を配置する
ことができる微細穴への微粒子の配置方法、その方法を
用いてなる３次元実装等に用いる導電性微粒子配置薄層
素子、及び、導電積層構造体を提供することができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｂ 5/16 Ｈ０１Ｂ 5/16 13/00 ５０３ 13/00 ５０３Ａ Ｈ０１Ｌ 21/28 Ｈ０１Ｌ 21/28 Ｚ 21/60 Ｈ０１Ｒ 11/01 ５０１Ｃ Ｈ０１Ｒ 11/01 ５０１ Ｈ０１Ｌ 21/92 ６０４Ｆ Ｆターム(参考） 4F100 AB01A AB01B AB16 AB25A AB25B AK01A AK01B AK12 AK52 AK53 AT00A BA02 DC11A DE01A DE01B DE04A DE04B EH71 EH711 GB41 JG01A JG01B JG04A JG04B YY00A YY00B 4M104 AA01 AA10 BB05 DD52 DD53 FF02 5E051 CA03 5G301 DA02 DA05 DA33 DA42 DA45 DA51 DA53 DA55 DA57 DA59 DA60 5G307 AA02 HB03 HC01 HC04
Claims (11)
- 【請求項１】 微粒子をフィルムに形成された微細穴に
配置する方法であって、少なくともフィルムの微細穴の
数より多数の微粒子を並べた面に、微細穴が形成された
フィルムを押し付けることにより、フィルムの微細穴に
微粒子を配置することを特徴とする微細穴への微粒子の
配置方法。 - 【請求項２】 微細穴が形成されたフィルムを押し付け
ながら面に対して水平方向にフィルムを移動することに
より、フィルムの微細穴に微粒子を配置することを特徴
とする請求項１記載の微細穴への微粒子の配置方法。 - 【請求項３】 微粒子は、平均粒径が２〜１００μｍ、
アスペクト比が１．１未満、ＣＶ値が５％以下であり、
微細穴は、平均穴径が微粒子の平均粒径の１／２〜３／
２倍であることを特徴とする請求項１又は２記載の微細
穴への微粒子の配置方法。 - 【請求項４】 微粒子をフィルムに形成された微細穴に
配置する方法であって、微粒子を含んだ液体を微細穴に
吸い込ませることにより、フィルムの微細穴に微粒子を
配置することを特徴とする微細穴への微粒子の配置方
法。 - 【請求項５】 微粒子は、平均粒径が２〜１００μｍ、
アスペクト比が１．１未満、ＣＶ値が５％以下であり、
微細穴は、平均穴径が微粒子の平均粒径の１／２〜１倍
であることを特徴とする請求項４記載の微細穴への微粒
子の配置方法。 - 【請求項６】 穴電極が形成された薄層素子の穴電極の
位置に、導電性微粒子が配置されたことを特徴とする導
電性微粒子配置薄層素子。 - 【請求項７】 請求項１、２、３、４又は５記載の微細
穴への微粒子の配置方法を用いて、穴電極が形成された
薄層素子の穴電極の位置に、導電性微粒子が配置された
ことを特徴とする導電性微粒子配置薄層素子。 - 【請求項８】 導電性微粒子は、平均粒径が５〜５０μ
ｍ、アスペクト比が１．１未満、ＣＶ値が５％以下であ
り、穴電極は、平均穴径が前記導電性微粒子の平均粒径
の１／２〜１倍であることを特徴とする請求項６又は７
記載の導電性微粒子配置薄層素子。 - 【請求項９】 導電性微粒子は、高分子量体からなるコ
アと金属からなる被覆層とからなり、抵抗値が０．５Ω
以下であることを特徴とする請求項６、７又は８記載の
導電性微粒子配置薄層素子。 - 【請求項１０】 導電性微粒子は、平均粒径が１０〜３
０μｍ、アスペクト比が１．０５未満、ＣＶ値が２％以
下であって、金属からなる被覆層の厚さが０．４μｍ以
上であり、最外層の金属が金であり、かつ、抵抗値が
０．０５Ω以下であることを特徴とする請求項９記載の
導電性微粒子配置薄層素子。 - 【請求項１１】 請求項６、７、８、９又は１０記載の
導電性微粒子配置薄層素子が、穴電極の位置に配置され
た導電性微粒子を介して、対向する穴電極を有する素子
と穴電極の位置を合わせて導電接続していることを特徴
とする導電積層構造体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001180311A JP2002373751A (ja) | 2001-06-14 | 2001-06-14 | 微細穴への微粒子の配置方法、導電性微粒子配置薄層素子、及び、導電積層構造体。 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001180311A JP2002373751A (ja) | 2001-06-14 | 2001-06-14 | 微細穴への微粒子の配置方法、導電性微粒子配置薄層素子、及び、導電積層構造体。 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002373751A true JP2002373751A (ja) | 2002-12-26 |
| JP2002373751A5 JP2002373751A5 (ja) | 2008-03-06 |
Family
ID=19020752
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001180311A Pending JP2002373751A (ja) | 2001-06-14 | 2001-06-14 | 微細穴への微粒子の配置方法、導電性微粒子配置薄層素子、及び、導電積層構造体。 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2002373751A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007012378A (ja) * | 2005-06-29 | 2007-01-18 | Fujikura Kasei Co Ltd | 導電性微粒子 |
| JP2015072364A (ja) * | 2013-10-03 | 2015-04-16 | 株式会社日本触媒 | 球状ギャップ剤 |
| KR20180022065A (ko) * | 2016-08-23 | 2018-03-06 | 포항공과대학교 산학협력단 | 연속적으로 대면적에 입자를 배치하는 방법 |
| JP2018163347A (ja) * | 2018-04-09 | 2018-10-18 | 株式会社日本触媒 | 球状ギャップ剤 |
Citations (5)
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| JPH07220784A (ja) * | 1994-01-31 | 1995-08-18 | Ricoh Co Ltd | 粒子配列板及び粒子配列方法 |
| JPH0878075A (ja) * | 1994-09-02 | 1996-03-22 | Hitachi Chem Co Ltd | 微細電極の接続構造および微細電極を持つ電子部品の検査方法 |
| JPH0878074A (ja) * | 1994-09-01 | 1996-03-22 | Casio Comput Co Ltd | 異方導電接着シートおよびその製造方法 |
| JP2000067647A (ja) * | 1998-08-25 | 2000-03-03 | Sekisui Chem Co Ltd | 絶縁被覆導電性微粒子、異方性導電接着剤及び導電接続構造体 |
| JP2009030060A (ja) * | 2001-04-27 | 2009-02-12 | Asahi Kasei Corp | 異方性を有する導電性接着シートおよびその製造方法 |
-
2001
- 2001-06-14 JP JP2001180311A patent/JP2002373751A/ja active Pending
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| KR20180022065A (ko) * | 2016-08-23 | 2018-03-06 | 포항공과대학교 산학협력단 | 연속적으로 대면적에 입자를 배치하는 방법 |
| KR101884248B1 (ko) * | 2016-08-23 | 2018-08-01 | 포항공과대학교 산학협력단 | 연속적으로 대면적에 입자를 배치하는 방법 |
| JP2018163347A (ja) * | 2018-04-09 | 2018-10-18 | 株式会社日本触媒 | 球状ギャップ剤 |
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