JP2002182215A - 液晶表示装置 - Google Patents

液晶表示装置

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JP2002182215A
JP2002182215A JP2000379331A JP2000379331A JP2002182215A JP 2002182215 A JP2002182215 A JP 2002182215A JP 2000379331 A JP2000379331 A JP 2000379331A JP 2000379331 A JP2000379331 A JP 2000379331A JP 2002182215 A JP2002182215 A JP 2002182215A
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Yoji Ito
洋士 伊藤
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 表示品位に優れる液晶表示装置を提供する。 【解決手段】 二つの基板間にあるベンド配向の液晶層
と、液晶層を通過する光を画素単位で変調する機構と、
基板と液晶層を挟む二つのフィルタ機構と、画素ごとに
電圧を印加する機構と、二つの基板とフィルタ機構とに
介在する二つの光学的位相差補償機構とを含む液晶表示
装置であり、光学的位相差補償機構が液晶分子と透明支
持体からなり、該透明支持体のReレターデーション値
が20乃至70nmの範囲にあり、そしてRthレターデ
ーション値が70乃至400nmの範囲にあり、液晶分
子の光学軸方向をθ(z)とすると、略θ(z)=θ
1 (−(d1 /d2 )z)を具備する液晶表示装置。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、OCBモードの液
晶セルを有し、高速応答性と広い視角特性を有するTF
T型液晶表示装置に関する。
【0002】
【従来の技術】液晶表示装置は薄形の高精細な表示機器
として近年一層普及しつつある。液晶表示装置は一般的
に、バックライト、偏光板、液晶セル、そして偏光板が
この順に配置されてなる。液晶セルは、二枚のガラス基
板と、その間に封入された液晶層からなる。バックライ
ト側のガラス基板には、TFTと配線層が形成され、こ
れらにより液晶層は画素ごとにその配向が制御され、変
調を受ける。TFTと配線層はドライバに接続され、ド
ライバは、所定の電圧を画素ごとのTFTと配線層に供
給する。このような液晶表示装置では視野角や応答性の
改善、駆動電圧の低減が課題となっていた。つまり、液
晶表示装置の表示装置としての問題点は一つには視野角
に応じて、透過率の変動・逆転現象が生じるという点で
ある。視野角とは目線に対する画面の法線からなす角度
をいう。視野角によって透過率の変動・逆転が生じる
と、本来青に見えるべき部分が赤に見えたりするので、
原画像を良好に再現できなくなる。従来のツイストネマ
テイック型(TN型)の液晶表示装置の視野角は左右が
±40°程度、上下は±15〜30°程度とわずかであ
った。
【0003】また、近年通信技術の発展によって、映画
などの動画を表示装置上に映すという用途が増大してい
る。このような動画表示の場合に、液晶表示装置の応答
性が問題となる。つまり、応答性が悪いと画像の動きが
自然さを欠いたりして、表示特性としては劣化する。
【0004】さらに、液晶表示装置においては上述した
ようにドライバによってTFTに一定の電圧を印加して
駆動するのであるが、このときの駆動電圧が高いとドラ
イバ自身に負担がかかったり、ドライバを高価なものに
する必要が生じたりする。これらは液晶表示装置の寿命
やコストに大きな影響を及ぼす問題である。従来の典型
的な液晶表示装置では駆動電圧は5V以下である。
【0005】視野角を改善する一つの手法としては、従
来型のTN型の液晶を用い、ガラス基板と偏光板との間
に光学的位相差補償フイルムを配置するという構成があ
る。例えば、特開平2−91612号公報にはTN型液
晶表示装置において、少なくとも一方の偏光手段とガラ
ス基板との間に補償手段を設置する点が開示されてい
る。同様に、特開平6−75116号公報においては、
同様の構成において、光学的位相差補償手段の3つの主
屈折軸のうちの最小屈折軸が面に対して平行な一つの方
向を取り、かつ、他の一つの主屈折率の方向が面の法線
方向に対して傾斜している点が開示される。特開平5−
313159号公報においては同様の構成において、光
学的位相差補償手段のx、y、z軸の屈折率のうちの一
つのみが大きく、他の二つが同一である点が開示され
る。これらの発明のいずれもがTN型の液晶表示装置に
係わるものであり本願発明とは異なる。
【0006】しかし、補償フイルムを用いる手法では、
TN型の液晶層で生じる変調を完全に補償することがで
きない。なぜならば、TN型の液晶層では液晶分子自体
がねじれており、補償フイルムでは構造的に見て、この
ねじれに対応する光学的作用を補償することができない
からである。また、TN型の液晶層の階調の反転も大き
な問題となる。
【0007】そこで、視野角を改善するための手法とし
て、ベンド配向の液晶セルを用いるという試みがなされ
ている。ベンド配向の液晶セルを用いる手法をOCB(O
ptically Compensated Birefringence) という。ベンド
配向(πセルとも呼ばれる)は光学的に自己補償可能な
配向を有していて、2枚のガラス基板の中心面に対して
面対性な配向であること、ガラス基板と平行な面内のツ
イスト(ねじれ)が実質的に存在しないこと、液晶分子
の長軸方向とガラス基板のなす角θが下部ガラス基板付
近では略0(あるいは90°)であり、漸次中心線方向
に向かうにつれて立上り(立下がり)、中央領域では略
90°(0°)となり、上部基板に向かうにつれて漸次
立ち下がり(立上り)、上部ガラス基板付近では再び略
0°(90°)となる円弧状の連続性を有するもの、と
さまざまな文献で定義されている。ベンド配向は応答性
が良好であり、かつ、ねじれが存在しないために光学的
位相差補償が単純であり、その結果視野角が増大できる
という利点がある。
【0008】従来、ベンド配向液晶層の光学的位相差補
償には、特開平6−294962号公報(米国特許第5,
410,422号)のような負の屈折率異方性フイルムあるい
は"Improvement of Gray-Scale Performance of Optica
lly Compensated Birefringence(OCB)Display Mode for
AMLCDs." CL.Kuo et.al., Tohoku University, SID '9
4 Digest のような2軸性フイルムを用いている。それ
らのいずれも左右視角については完全に光学的位相差補
償ができるが、上下やななめの視角特性については液晶
層の旋光性を補償することができないため十分な視角が
得られていない。
【0009】これに対し信学技報 EID-95-115(2/20/9
6)"OCB表示デバイスの光学設計"(中村 肇) また
は"An optimization of OCB optics" H. Nakamura,IBM
JapanLtd., SID'96 Digestにあるように、液晶層の屈折
率異方性(Δn)と厚さ(d)との積であるΔnd(リ
タデーション)を小さくすることにより液晶層の旋光性
を低減して、上下視角特性を大幅に改善する方法があ
る。ただし液晶層のΔndが小さいので透過率が低く、
高い透過率を要求する携帯用ノートブックパソコンには
必ずしも適していない。
【0010】また、従来考えられてきたOCB型の液晶
表示装置は駆動電圧が6V〜10Vと高いため、通常の
ツイストネマティック液晶の駆動電圧が5V以下である
のに対して駆動系の設計に負担が生じている。
【0011】この課題に対し、特開平8−327822
号公報、特許第3048934号、特開平9−1973
97号公報、および特開平10−197862号公報に
記載のように、負の光学補償媒体を厚み方向で配向制御
した補償フイルムを用いることで、従来のOCB型LC
Dの視野角特性を大幅に改善することができ、さらに
は、特許第3048934号に記載の方法により、低電
圧で駆動できる液晶表示装置を提供するが可能となっ
た。
【0012】
【発明が解決しようとする課題】近年、液晶TVの普及
は目覚ましいものがあり、これに伴い液晶ディスプレイ
の高輝度化、大面積化が急速に進みつつある。上述の方
法により、視野角はある程度広がったが、TV用CRT
に比べると、その輝度(言い換えると透過率)、および
視野角には改善の余地がある。また、表示画面上にもム
ラ(以下表示ムラと記載する)が発生していた。本発明
の目的は、低電圧駆動で高輝度および広視野角であり、
さらには表示ムラのない、優れた表示品位の液晶表示装
置を提供することにある。
【0013】
【課題を解決するための手段】本発明者は、ベンド配向
を有する液晶層を、光学制御したセルロースアセテート
フイルム(偏光板保護フイルムとも兼ねる)上にディス
コティック液晶から形成してなる光学補償機構により位
相差補償することで、従来のディスコティック液晶層単
独でする光学補償機構によっては得られない良好な表示
品位(高透過率、高視角特性)をもつ液晶表示装置が提
供できることを見出した。そして、用いるセルロースア
セテートフイルムの製造方法を選定することで、液晶表
示装置の表示画面に生じる表示ムラをなくすことに成功
した。
【0014】より具体的に下記に説明する。OCBモー
ドの液晶表示装置において透過率(輝度)が低いことの
原因は、用いるフイルム(光学的位相差補償フイルムな
ど)の枚数が多いことである。具体的には、偏光膜と液
晶セルの間に、偏光板保護フイルム、粘着層、延伸フイ
ルム(1枚、もしくは2枚)、そしてディスコティック
液晶層付きフイルムが存在する。これでは各フイルムの
透過率が90%あっても、全体の透過率は60%程度ま
で低下してしまう。本発明者の鋭意研究により、偏光板
保護フイルムにディスコティック液晶の支持体としての
機能と、延伸フイルムの光学特性機能を付与すること
で、視野角を犠牲にすることなく、用いるフイルムの枚
数を著しく減少させ、高透過率そして広視野角の液晶パ
ネルを作製できることを見出した。さらに、この保護フ
イルムの光学特性の最適化により、極めて優れた視角特
性および高輝度を実現することにも成功した。もう一つ
の問題である表示画面における表示ムラは、光学的位相
差補償フイルムの一部である偏光板保護フイルムの平面
性に大きな原因のあることを突き止めた。さらに、保護
フイルムの溶液製膜時の流延方法と溶媒の選択にり、平
面性が著しく改良できることも突き止めた。
【0015】
【課題を解決するための手段】本発明の目的は、下記
(1)〜(7)の液晶表示装置により達成された。 (1)透明な二つの基板間に封入されベンド配向を有す
る液晶層と、上記液晶層の画素ごとに電圧を印加して、
上記液晶層を通過する光を上記画素単位で変調する機構
と、上記基板及び上記液晶層を挟む位置に置かれ上記液
晶層を通過する光を選択的に透過する二つのフィルタ機
構と、上記液晶層の画素ごとに制御された電圧を印加す
る電圧印加機構と、上記二つの基板と上記フィルタ機構
とに介在する二つの光学的位相差補償機構であって、そ
れぞれが上記液晶層の略半分の厚さを通過する光が受け
る変調を補償する作用を有する光学的位相差補償機構
と、を含む液晶表示装置であって、上記光学的位相差補
償機構は液晶分子および透明支持体からなり、透明支持
体が、酢化度が59.0乃至61.5%の範囲にあるセ
ルロースアセテート、およびセルロースアセテート10
0質量部に対して、少なくとも二つの芳香族環を有する
芳香族化合物を0.01乃至20質量部を含むセルロー
スアセテートフイルムであって、セルロースアセテート
フイルムの、下記式(I)により定義されるReレター
デーション値が20乃至70nmの範囲にあり、そして
下記式(II)により定義されるRthレターデーション値
が70乃至400nmの範囲にあり、上記液晶分子の光
学軸方向をθ(z)(θは上記光学位相差補償機構の上記
基板面からの角度で反時計方向を+とし、zは上記光学
的位相差補償機構の上記液晶層側の表面からの距離とす
る)とすると、略θ(z)=θ1 (−(d1 /d2 )z)
(θ1 は上記液晶層の長軸方向の上記基板面からの角度
の関数、2d1 、d2 はそれぞれ上記液晶層、上記光学
的位相差補償機構の厚さ)を具備する液晶表示装置: (I) Re=(nx−ny)×d (II) Rth={(nx+ny)/2−nz}×d [式中、nxは、フイルム面内の遅相軸方向の屈折率で
あり;nyは、フイルム面内の進相軸方向の屈折率であ
り;nzは、フイルムの厚み方向の屈折率であり;そし
て、dは、フイルムの厚さである]。
【0016】(2)前記の二つのフィルタ機構のそれぞ
れが、偏光膜とその両側に配置された二枚の透明保護膜
からなる偏光板であって、上記の液晶分子と透明支持体
からなる二つの光学的位相差補償機構が、それぞれの偏
光板の液晶層側の透明保護膜の代わりに配置されている
ことを特徴とする(1)に記載の液晶表示装置。 (3)黒表示時の液晶セル中の液晶の配向状態におい
て、θ(z)=θ1 (−z)を満たす領域を有することを
特徴とする(1)もしくは(2)に記載の液晶表示装
置。 (4)前記の液晶層の屈折率異方性Δnと厚さdとの積
が、0.8<Δnd<2.0の関係を満足することを特
徴とする(1)乃至(3)のうちのいずれかの項に記載
の液晶表示装置。 (5)前記のセルロースアセテートフイルムが、共流延
法により製膜されたフイルムであることを特徴とする
(1)に記載の液晶表示装置。 (6)前記のセルロースアセテートフイルムが溶液製膜
法により製造されたフイルムであって、溶液製膜法で用
いる溶媒が、炭素数3乃至12のエーテル、炭素数3乃
至12のケトン、または炭素数3乃至12のエステルを
含むことを特徴とする(1)に記載の液晶表示装置。 (7)前記のセルロースアセテートフイルムが、二軸延
伸された延伸物であることを特徴とする(1)に記載の
液晶表示装置。
【0017】
【発明の効果】本発明者は、従来よりも用いるフイルム
枚数が少ない構成で、副作用なしに高過率、広視野角、
さらには表示ムラのない優れた表示品位を有するOCB
型液晶表示装置を提供した。これまでOCBモードの液
晶セルに、液晶分子からなる光学的位相差補償機構が用
いられていた。本発明では、液晶分子と、さらに光学特
性を制御したセルロースアセテートフイルムからなる光
学的位相差補償機構によりOCBモードの液晶セルを充
分に光学補償し、低電圧駆動で広視野角の液晶表示装置
を得ている。さらにこの光学的補償機構を、偏光板(液
晶表示装置のフィルタ機構として一般に用いられる)の
一方の保護膜とすることで、液晶表示装置の高い透過率
(輝度)も達成できる。さらにセルロースアセテートフ
イルムの製造方法や製造時の溶媒などを調節すること
で、表示画面上に生じるムラもなくすことができる。
【0018】
【発明の実施の形態】[OCB型液晶表示装置]液晶セ
ルに関する基本概念は、The Pi-Cell:A fast liquid-cr
ystal gotical-switching device(Mol.Cryst.Liq.Crys
t.,1984,vol.113,p329-339)に記載がある。本願発明に
係わる液晶表示装置は透明な二つの基板間に封入されベ
ンド配向を有する液晶層と、液晶層の画素ごとに電圧を
印加して、上記液晶層を通過する光を画素ごとに変調す
る機構と、基板と液晶層を挟む位置に置かれ液晶層を通
過する光を選択的に透過する二つのフィルタ機構と、液
晶層の画素ごとに制御された電圧を印加する電圧印加機
構と、基板とフィルタ機構とに介在する二つの光学的位
相差補償機構(透明支持体と液晶分子からなる)であっ
て、それぞれが上記液晶層の略半分の厚さを通過する光
が受ける変調を補償する作用を有する光学的位相差補償
機構と、を含むことを特徴とする。光学的位相差補償機
構として液晶分子のみを用いた場合の液晶表示装置につ
いては、従来の技術に記載の特開平9−197397お
よび特許番号3048934号などに記載されている。
本発明における光学的位相差補償機構は、液晶分子と透
明支持体(光学特性が調節されたセルロースアセテート
フイルム)とが協調してベンド配向の液晶セルを光学補
償する。
【0019】一般に前記のフィルタ機構としては、偏光
板が用いられる。偏光板は、偏光膜とその両側に配置さ
れた二枚の透明保護膜からなる。二つの基板を外側から
挟むように配置される二枚の偏光板の液晶層側の透明保
護膜として、前記の(液晶分子と透明支持体からなる)
光学的位相差補償機構を用いることが好ましい。これに
より、液晶表示装置に用いるフイルム枚数を削減でき、
液晶表示装置の透過率(輝度)を高めることができる。
【0020】本願発明に係わる液晶表示装置は、光学的
位相差補償機構は液晶層の略半分の配向に対して液晶層
と光学的位相差補償機構の接点を基準にして点対称な配
向を有する液晶分子を含むものであり、また、この液晶
表示装置の液晶層の屈折率異方性Δnと厚さdとの積は
0.8<Δnd<2.0であることが好ましい。
【0021】特開平10−104612において、ベン
ド配向を有する液晶層(ベンドセルという)を液晶分子
により光学補償する原理が記載されている。本発明にお
いてもこれと同様の原理により液晶セルを光学補償す
る。図1は、光学補償の原理を示す図である。図1にお
いて、BCという領域はベンドセルが存在する領域を示
す。実線はベンドセルの状態にされたネマティック液晶
の長軸の配向方向を表している。このように、ベンドセ
ルでは正の1軸性の光学的異方性を有するので、これと
全く対照な負の光学的異方性を有する領域層をベンドセ
ルの上下に配置することによって、光学作用を完全に補
償することが可能となる。RF1、RF2で表された領
域が補償作用を営む層である。RF1、RF2の各層の
実線はこれらの補償層に含まれる液晶粒子の配向方向を
示している。より厳密には、RF1層はBC層の下半分
(点線よりも下の部分)を補償するような光学的特性を
有する層である。また、RF2層はBC層の上半分(点
線よりも上の部分)を補償するような光学的特性を有す
る層である。このように、BC層を上下半分に分け、そ
れぞれBC層の下、及び、上に位置する補償層で光学的
位相差補償を行う。
【0022】この関係を図1に示したように、BC層の
厚さ、RF2層の厚さをそれぞれ2d1 、d2 とし、B
C層とRF2層との界面からBC層方向に+z座標を取
り、座標zのときの液晶層の液晶分子の光学軸方向をθ
1 (z)、光学補償層中の液晶分子の光学軸方向をθ
2 (z)(θは反時計方向を+とする)とし、界面からの
BC層内の距離、RF2層内の距離z1 、z2 を用いて
説明する。このとき、完全補償を達成するための条件
は、 Δn1 1 =−Δn2 2 であるから、 z2 /d2 =z1 /d1 となるような座標z1 と−z2 のθ1 、θ2 が等しいと
完全な光学補償ができる。
【0023】従って、d1 =d2 とすると、 θ2 (z2 )=θ1 (−z2 ) を具備するように光学位相差補償層中の液晶の光学軸方
向を揃えればよい。
【0024】また、d1 ≠d2 のときは、 θ2 (z2 )=θ1 (−(d1 /d2 )(z2 )) を具備するように光学位相差補償層中の液晶の光学軸方
向を揃えればよい。
【0025】このような光学補償が可能な理由は、ベン
ドセルにおいては基板面と平行な面内のねじれが実質的
に存在しないために、厚さ方向(基板面と垂直な方向)
の光学補償のみによって補償することができるからであ
る。そして、厚さ方向の光学補償は液晶層の両側に配置
された光学的位相差補償フイルムのみで可能だからであ
る。液晶層BCの両側のRF1とRF2には二枚のフイ
ルムを用いる。一般にフイルムは負の一軸性、もしく
は、二軸性を有する光学的位相差補償フイルムが用いら
れる。これに対して、本願発明の目的を達成するのに特
に好適なものは、負の一軸性屈折率異方性を有する光学
媒体である負の一軸性屈折率異方性を有する光学媒体で
あるデイスコティック液晶を一定の構造に配向させた光
学的位相差補償フイルムを用いるものである。このよう
な光学的位相差補償フイルムを用いると、RF1とRF
2のディスコティック液晶の配向構造はそれぞれBCの
上半分と下半分のネマティック液晶による光学作用を相
殺し、BCとRF1およびRF2全体として広い視角で
光学的に等方性になり、その結果、著しい視野角の改善
を実現できる。すなわち、正の一軸性の屈折率異方性を
有する光学媒体であるネマティック液晶を用いた液晶層
の理想的な光学的位相差補償は、光学的位相差補償すべ
き液晶層の配向構造と同じあるいはほぼ同じ配向構造を
有する負の一軸性屈折率異方性ディスコティック液晶で
形成されたフイルムを用いて行うことができるというも
のである。
【0026】このように液晶セルの液晶層を、液晶分子
を利用した光学的位相差補償機構を用いて光学補償する
ことによりある程度の広視野角を得ることができる。と
ころが、セルの液晶層の配向にあわせて、位相差補償フ
イルムを形成するディスコティック液晶分子の配向を厳
密に制御するのは困難な場合がある。即ちベンド配向液
晶セルにおいては、液晶層の厚み方向の中央近辺には、
ガラス基板に対して実質的に垂直に配向した液晶分子が
多く配向している。このような部分を含めて、液晶分子
の厚み方向のそれぞれの配向に対応させて、ディスコテ
ィック液晶の配向を厳密に調整することは困難である。
そこで本発明においては、ディスコティック液晶分子を
光学特性を制御した透明支持体上に設け、実質的に垂直
に配向した液晶分子を透明支持体により光学補償するこ
とにより、優れた光学補償を達成している。即ち、透明
支持体と液晶分子の両方用いた光学的位相差補償機構に
より、液晶セルを充分に光学補償する。
【0027】光学的位相差補償の対象は最低駆動電圧あ
るいは最大駆動電圧での液晶層の配向構造であり、ディ
スコティック液晶のΔnおよびそのフイルム厚dの積Δ
ndがベンド配向状態にある液晶のΔnおよびそのセル
厚dの積Δndとほぼ等しいことが必要である。光学的
位相差補償すべき液晶層のΔndの範囲は0.8<Δn
d<2.0で、下限以下では透過率が不十分で表示装置
としての利便性が低下し、上限以上ではベンド液晶のセ
ル厚が大き過ぎセル内部のスぺーサーによるざらつきが
表示特性を低下させる。
【0028】また、特開平10−153708号公報に
は偏光板の片側に複屈折フイルムを張り合わせること
で、偏光板を斜めから見た時の光漏れを防止する技術の
記載がある。この効果を上述のディスコティック液晶層
の透明支持体に付与させる(光学特性を調節する)こと
で、従来と同じ厚みで非常に表示品位の高い(視角特性
に優れる)OCB型液晶表示装置を提供できる。
【0029】図2は、本発明の液晶表示装置の構成の一
例を示す配置図である。図2に示すように本発明の液晶
表示装置は、バックライト1、フィルタ手段2a、光学
的補償差補償フイルム3a、ガラス基板4a、OCB型
の液晶層5、ガラス基板4b、光学的位相差補償フイル
ム3b、そしてフィルタ手段2bがこの順に配置されて
なる。ガラス基板4aの液晶層側の面にはTFT素子と
配線層(図示せず)が設けられ、液晶層の配向を画素ご
とに制御する。光学的位相差補償フイルム(3aおよび
3b)は、セルロースアセテートフイルム上に液晶性分
子からなる層が設けられてなる。そして、一般的にフィ
ルタ手段(2aおよび2b)は、偏光膜とその両側に配
置された二枚の透明保護膜からなる。本発明の液晶表示
装置においては、偏光板の液晶層側の透明保護膜を設け
ない(光学的位相差補償フイルムが透明保護膜の役割を
兼ねる)ことが好ましい。
【0030】[フイルムのレターデーション]透明支持
体にはセルロースアセテートフイルムを用いる。フイル
ムのReレターデーション値およびRthレターデーショ
ン値は、それぞれ、下記式(I)および(II)で定義さ
れる。 (I) Re=(nx−ny)×d (II) Rth={(nx+ny)/2−nz}×d 式(I)および(II)において、nxは、フイルム面内
の遅相軸方向(屈折率が最大となる方向)の屈折率であ
る。式(I)および(II)において、nyは、フイルム
面内の進相軸方向(屈折率が最小となる方向)の屈折率
である。式(II)において、nzは、フイルムの厚み方
向の屈折率である。式(I)および(II)において、d
は、単位をnmとするフイルムの厚さである。
【0031】本発明では、セルロースアセテートフイル
ムのReレターデーション値を20乃至70nmであ
り、そして、Rthレターデーション値が70乃至400
nmに調節する。液晶表示装置に二枚の光学的異方性セ
ルロースアセテートフイルムを使用する場合、フイルム
のRthレターデーション値は70乃至250nmである
ことが好ましい。液晶表示装置に一枚の光学的異方性セ
ルロースアセテートフイルムを使用する場合、フイルム
のRthレターデーション値は150乃至400nmであ
ることが好ましい。この場合液晶表示装置の有する二つ
の光学的位相差補償機構のうちの一方に上記の光学的異
方性セルロースアセテートフイルムを有すればよい。他
方の光学的位相差補償機構は液晶分子のみから形成され
ていればよく、さらにその支持体として光学的等方性セ
ルロースアセテートフイルムを有していてもよい。な
お、セルロースアセテートフイルムの複屈折率(Δn:
nx−ny)は、0.00028乃至0.020である
ことが好ましい。また、セルロースアセテートフイルム
の厚み方向の複屈折率{(nx+ny)/2−nz}
は、0.001乃至0.04であることが好ましい。
【0032】[セルロースアセテート]本発明では、酢
化度が59.0乃至61.5%であるセルロースアセテ
ートを使用する。酢化度とは、セルロース単位重量当た
りの結合酢酸量を意味する。酢化度は、ASTM:D−
817−91(セルロースアセテート等の試験法)にお
けるアセチル化度の測定および計算に従う。セルロース
エステルの粘度平均重合度(DP)は、250以上であ
ることが好ましく、290以上であることがさらに好ま
しい。また、本発明に使用するセルロースエステルは、
ゲルパーミエーションクロマトグラフィーによるMw/
Mn(Mwは重量平均分子量、Mnは数平均分子量)の
分子量分布が狭いことが好ましい。具体的なMw/Mn
の値としては、1.0乃至1.7であることが好まし
く、1.3乃至1.65であることがさらに好ましく、
1.4乃至1.6であることが最も好ましい。
【0033】[レターデーション上昇剤]セルロースア
セテートフイルムのレターデーションを調整するため、
少なくとも二つの芳香族環を有する芳香族化合物をレタ
ーデーション上昇剤として使用する。芳香族化合物は、
セルロースアセテート100質量部に対して、0.01
乃至20質量部の範囲で使用する。芳香族化合物は、セ
ルロースアセテート100質量部に対して、0.05乃
至15質量部の範囲で使用することが好ましく、0.1
乃至10質量部の範囲で使用することがさらに好まし
い。二種類以上の芳香族化合物を併用してもよい。芳香
族化合物の芳香族環には、芳香族炭化水素環に加えて、
芳香族性ヘテロ環を含む。
【0034】芳香族炭化水素環は、6員環(すなわち、
ベンゼン環)であることが特に好ましい。芳香族性ヘテ
ロ環は一般に、不飽和ヘテロ環である。芳香族性ヘテロ
環は、5員環、6員環または7員環であることが好まし
く、5員環または6員環であることがさらに好ましい。
芳香族性ヘテロ環は一般に、最多の二重結合を有する。
ヘテロ原子としては、窒素原子、酸素原子および硫黄原
子が好ましく、窒素原子が特に好ましい。芳香族性ヘテ
ロ環の例には、フラン環、チオフェン環、ピロール環、
オキサゾール環、イソオキサゾール環、チアゾール環、
イソチアゾール環、イミダゾール環、ピラゾール環、フ
ラザン環、トリアゾール環、ピラン環、ピリジン環、ピ
リダジン環、ピリミジン環、ピラジン環および1,3,
5−トリアジン環が含まれる。芳香族環としては、ベン
ゼン環、フラン環、チオフェン環、ピロール環、オキサ
ゾール環、チアゾール環、イミダゾール環、トリアゾー
ル環、ピリジン環、ピリミジン環、ピラジン環および
1,3,5−トリアジン環が好ましく、ベンゼン環およ
び1,3,5−トリアジン環がさらに好ましい。芳香族
化合物は、少なくとも一つの1,3,5−トリアジン環
を有することが特に好ましい。
【0035】芳香族化合物が有する芳香族環の数は、2
乃至20であることが好ましく、2乃至12であること
がより好ましく、2乃至8であることがさらに好まし
く、2乃至6であることが最も好ましい。二つの芳香族
環の結合関係は、(a)縮合環を形成する場合、(b)
単結合で直結する場合および(c)連結基を介して結合
する場合に分類できる(芳香族環のため、スピロ結合は
形成できない)。結合関係は、(a)〜(c)のいずれ
でもよい。
【0036】(a)の縮合環(二つ以上の芳香族環の縮
合環)の例には、インデン環、ナフタレン環、アズレン
環、フルオレン環、フェナントレン環、アントラセン
環、アセナフチレン環、ナフタセン環、ピレン環、イン
ドール環、イソインドール環、ベンゾフラン環、ベンゾ
チオフェン環、インドリジン環、ベンゾオキサゾール
環、ベンゾチアゾール環、ベンゾイミダゾール環、ベン
ゾトリアゾール環、プリン環、インダゾール環、クロメ
ン環、キノリン環、イソキノリン環、キノリジン環、キ
ナゾリン環、シンノリン環、キノキサリン環、フタラジ
ン環、プテリジン環、カルバゾール環、アクリジン環、
フェナントリジン環、キサンテン環、フェナジン環、フ
ェノチアジン環、フェノキサチイン環、フェノキサジン
環およびチアントレン環が含まれる。ナフタレン環、ア
ズレン環、インドール環、ベンゾオキサゾール環、ベン
ゾチアゾール環、ベンゾイミダゾール環、ベンゾトリア
ゾール環およびキノリン環が好ましい。(b)の単結合
は、二つの芳香族環の炭素原子間の結合であることが好
ましい。二以上の単結合で二つの芳香族環を結合して、
二つの芳香族環の間に脂肪族環または非芳香族性複素環
を形成してもよい。
【0037】(c)の連結基も、二つの芳香族環の炭素
原子と結合することが好ましい。連結基は、アルキレン
基、アルケニレン基、アルキニレン基、−CO−、−O
−、−NH−、−S−またはそれらの組み合わせである
ことが好ましい。組み合わせからなる連結基の例を以下
に示す。なお、以下の連結基の例の左右の関係は、逆に
なってもよい。 c1:−CO−O− c2:−CO−NH− c3:−アルキレン−O− c4:−NH−CO−NH− c5:−NH−CO−O− c6:−O−CO−O− c7:−O−アルキレン−O− c8:−CO−アルケニレン− c9:−CO−アルケニレン−NH− c10:−CO−アルケニレン−O− c11:−アルキレン−CO−O−アルキレン−O−CO
−アルキレン− c12:−O−アルキレン−CO−O−アルキレン−O−
CO−アルキレン−O− c13:−O−CO−アルキレン−CO−O− c14:−NH−CO−アルケニレン− c15:−O−CO−アルケニレン−
【0038】芳香族環および連結基は、置換基を有して
いてもよい。置換基の例には、ハロゲン原子(F、C
l、Br、I)、ヒドロキシル、カルボキシル、シア
ノ、アミノ、ニトロ、スルホ、カルバモイル、スルファ
モイル、ウレイド、アルキル基、アルケニル基、アルキ
ニル基、脂肪族アシル基、脂肪族アシルオキシ基、アル
コキシ基、アルコキシカルボニル基、アルコキシカルボ
ニルアミノ基、アルキルチオ基、アルキルスルホニル
基、脂肪族アミド基、脂肪族スルホンアミド基、脂肪族
置換アミノ基、脂肪族置換カルバモイル基、脂肪族置換
スルファモイル基、脂肪族置換ウレイド基および非芳香
族性複素環基が含まれる。
【0039】アルキル基の炭素原子数は、1乃至8であ
ることが好ましい。環状アルキル基よりも鎖状アルキル
基の方が好ましく、直鎖状アルキル基が特に好ましい。
アルキル基は、さらに置換基(例、ヒドロキシ、カルボ
キシ、アルコキシ基、アルキル置換アミノ基)を有して
いてもよい。アルキル基の(置換アルキル基を含む)例
には、メチル、エチル、n−ブチル、n−ヘキシル、2
−ヒドロキシエチル、4−カルボキシブチル、2−メト
キシエチルおよび2−ジエチルアミノエチルが含まれ
る。アルケニル基の炭素原子数は、2乃至8であること
が好ましい。環状アルケニル基よりも鎖状アルケニル基
の方が好ましく、直鎖状アルケニル基が特に好ましい。
アルケニル基は、さらに置換基を有していてもよい。ア
ルケニル基の例には、ビニル、アリルおよび1−ヘキセ
ニルが含まれる。アルキニル基の炭素原子数は、2乃至
8であることが好ましい。環状アルキケニル基よりも鎖
状アルキニル基の方が好ましく、直鎖状アルキニル基が
特に好ましい。アルキニル基は、さらに置換基を有して
いてもよい。アルキニル基の例には、エチニル、1−ブ
チニルおよび1−ヘキシニルが含まれる。
【0040】脂肪族アシル基の炭素原子数は、1乃至1
0であることが好ましい。脂肪族アシル基の例には、ア
セチル、プロパノイルおよびブタノイルが含まれる。脂
肪族アシルオキシ基の炭素原子数は、1乃至10である
ことが好ましい。脂肪族アシルオキシ基の例には、アセ
トキシが含まれる。アルコキシ基の炭素原子数は、1乃
至8であることが好ましい。アルコキシ基は、さらに置
換基(例、アルコキシ基)を有していてもよい。アルコ
キシ基の(置換アルコキシ基を含む)例には、メトキ
シ、エトキシ、ブトキシおよびメトキシエトキシが含ま
れる。アルコキシカルボニル基の炭素原子数は、2乃至
10であることが好ましい。アルコキシカルボニル基の
例には、メトキシカルボニルおよびエトキシカルボニル
が含まれる。アルコキシカルボニルアミノ基の炭素原子
数は、2乃至10であることが好ましい。アルコキシカ
ルボニルアミノ基の例には、メトキシカルボニルアミノ
およびエトキシカルボニルアミノが含まれる。
【0041】アルキルチオ基の炭素原子数は、1乃至1
2であることが好ましい。アルキルチオ基の例には、メ
チルチオ、エチルチオおよびオクチルチオが含まれる。
アルキルスルホニル基の炭素原子数は、1乃至8である
ことが好ましい。アルキルスルホニル基の例には、メタ
ンスルホニルおよびエタンスルホニルが含まれる。脂肪
族アミド基の炭素原子数は、1乃至10であることが好
ましい。脂肪族アミド基の例には、アセトアミドが含ま
れる。脂肪族スルホンアミド基の炭素原子数は、1乃至
8であることが好ましい。脂肪族スルホンアミド基の例
には、メタンスルホンアミド、ブタンスルホンアミドお
よびn−オクタンスルホンアミドが含まれる。脂肪族置
換アミノ基の炭素原子数は、1乃至10であることが好
ましい。脂肪族置換アミノ基の例には、ジメチルアミ
ノ、ジエチルアミノおよび2−カルボキシエチルアミノ
が含まれる。脂肪族置換カルバモイル基の炭素原子数
は、2乃至10であることが好ましい。脂肪族置換カル
バモイル基の例には、メチルカルバモイルおよびジエチ
ルカルバモイルが含まれる。脂肪族置換スルファモイル
基の炭素原子数は、1乃至8であることが好ましい。脂
肪族置換スルファモイル基の例には、メチルスルファモ
イルおよびジエチルスルファモイルが含まれる。脂肪族
置換ウレイド基の炭素原子数は、2乃至10であること
が好ましい。脂肪族置換ウレイド基の例には、メチルウ
レイドが含まれる。非芳香族性複素環基の例には、ピペ
リジノおよびモルホリノが含まれる。レターデーション
上昇剤の分子量は、300乃至800であることが好ま
しいレターデーション上昇剤の具体例としては、特開2
000−111914、同2000−275434号、
国際特許出願WO00/65384号明細書に記載の化
合物があげられる。
【0042】[セルロースアセテートフイルムの製造]
セルロースアセテートフイルムは、溶液製膜法により製
造することが好ましい。溶液製膜法で用いる溶媒を有機
溶媒としたソルベントキャスト法によりセルロースアセ
テートフイルムを製造することがより好ましい。ソルベ
ントキャスト法では、セルロースアセテートを有機溶媒
に溶解した溶液(ドープ)を用いてフイルムを製造す
る。有機溶媒は、炭素原子数が3乃至12のエーテル、
炭素原子数が3乃至12のケトン、炭素原子数が3乃至
12のエステルおよび炭素原子数が1乃至6のハロゲン
化炭化水素から選ばれる溶媒を含むことが好ましい。エ
ーテル、ケトンおよびエステルは、環状構造を有してい
てもよい。エーテル、ケトンおよびエステルの官能基
(すなわち、−O−、−CO−および−COO−)のい
ずれかを二つ以上有する化合物も、有機溶媒として用い
ることができる。有機溶媒は、アルコール性水酸基のよ
うな他の官能基を有していてもよい。二種類以上の官能
基を有する有機溶媒の場合、その炭素原子数は、いずれ
かの官能基を有する化合物の規定範囲内であればよい。
【0043】炭素原子数が3乃至12のエーテル類の例
には、ジイソプロピルエーテル、ジメトキシメタン、ジ
メトキシエタン、1,4−ジオキサン、1,3−ジオキ
ソラン、テトラヒドロフラン、アニソールおよびフェネ
トールが含まれる。炭素原子数が3乃至12のケトン類
の例には、アセトン、メチルエチルケトン、ジエチルケ
トン、ジイソブチルケトン、シクロヘキサノンおよびメ
チルシクロヘキサノンが含まれる。炭素原子数が3乃至
12のエステル類の例には、エチルホルメート、プロピ
ルホルメート、ペンチルホルメート、メチルアセテー
ト、エチルアセテートおよびペンチルアセテートが含ま
れる。二種類以上の官能基を有する有機溶媒の例には、
2−エトキシエチルアセテート、2−メトキシエタノー
ルおよび2−ブトキシエタノールが含まれる。ハロゲン
化炭化水素の炭素原子数は、1または2であることが好
ましく、1であることが最も好ましい。ハロゲン化炭化
水素のハロゲンは、塩素であることが好ましい。ハロゲ
ン化炭化水素の水素原子が、ハロゲンに置換されている
割合は、25乃至75モル%であることが好ましく、3
0乃至70モル%であることがより好ましく、35乃至
65モル%であることがさらに好ましく、40乃至60
モル%であることが最も好ましい。メチレンクロリド
が、代表的なハロゲン化炭化水素である。二種類以上の
有機溶媒を混合して用いてもよい。
【0044】一般的な方法でセルロースアセテート溶液
を調製できる。一般的な方法とは、0℃以上の温度(常
温または高温)で、処理することを意味する。溶液の調
製は、通常のソルベントキャスト法におけるドープの調
製方法および装置を用いて実施することができる。な
お、一般的な方法の場合は、有機溶媒としてハロゲン化
炭化水素(特にメチレンクロリド)を用いることが好ま
しい。セルロースアセテートの量は、得られる溶液中に
10乃至40質量%含まれるように調整する。セルロー
スアセテートの量は、10乃至30質量%であることが
さらに好ましい。有機溶媒(主溶媒)中には、後述する
任意の添加剤を添加しておいてもよい。溶液は、常温
(0乃至40℃)でセルロースアセテートと有機溶媒と
を攪拌することにより調製することができる。高濃度の
溶液は、加圧および加熱条件下で攪拌してもよい。具体
的には、セルロースアセテートと有機溶媒とを加圧容器
に入れて密閉し、加圧下で溶媒の常温における沸点以
上、かつ溶媒が沸騰しない範囲の温度に加熱しながら攪
拌する。加熱温度は、通常は40℃以上であり、好まし
くは60乃至200℃であり、さらに好ましくは80乃
至110℃である。
【0045】各成分は予め粗混合してから容器に入れて
もよい。また、順次容器に投入してもよい。容器は攪拌
できるように構成されている必要がある。窒素ガス等の
不活性気体を注入して容器を加圧することができる。ま
た、加熱による溶媒の蒸気圧の上昇を利用してもよい。
あるいは、容器を密閉後、各成分を圧力下で添加しても
よい。加熱する場合、容器の外部より加熱することが好
ましい。例えば、ジャケットタイプの加熱装置を用いる
ことができる。また、容器の外部にプレートヒーターを
設け、配管して液体を循環させることにより容器全体を
加熱することもできる。容器内部に攪拌翼を設けて、こ
れを用いて攪拌することが好ましい。攪拌翼は、容器の
壁付近に達する長さのものが好ましい。攪拌翼の末端に
は、容器の壁の液膜を更新するため、掻取翼を設けるこ
とが好ましい。容器には、圧力計、温度計等の計器類を
設置してもよい。容器内で各成分を溶剤中に溶解する。
調製したドープは冷却後容器から取り出すか、あるい
は、取り出した後、熱交換器等を用いて冷却する。
【0046】冷却溶解法により、溶液を調製することも
できる。冷却溶解法では、通常の溶解方法では溶解させ
ることが困難な有機溶媒中にもセルロースアセテートを
溶解させることができる。なお、通常の溶解方法でセル
ロースアセテートを溶解できる溶媒であっても、冷却溶
解法によると迅速に均一な溶液が得られるとの効果があ
る。冷却溶解法では最初に、室温で有機溶媒中にセルロ
ースアセテートを撹拌しながら徐々に添加する。セルロ
ースアセテートの量は、この混合物中に10乃至40質
量%含まれるように調整することが好ましい。セルロー
スアセテートの量は、10乃至30質量%であることが
さらに好ましい。さらに、混合物中には後述する任意の
添加剤を添加しておいてもよい。
【0047】次に、混合物を−100乃至−10℃(好
ましくは−80乃至−10℃、さらに好ましくは−50
乃至−20℃、最も好ましくは−50乃至−30℃)に
冷却する。冷却は、例えば、ドライアイス・メタノール
浴(−75℃)や冷却したジエチレングリコール溶液
(−30乃至−20℃)中で実施できる。このように冷
却すると、セルロースアセテートと有機溶媒の混合物は
固化する。冷却速度は、4℃/分以上であることが好ま
しく、8℃/分以上であることがさらに好ましく、12
℃/分以上であることが最も好ましい。冷却速度は、速
いほど好ましいが、10000℃/秒が理論的な上限で
あり、1000℃/秒が技術的な上限であり、そして1
00℃/秒が実用的な上限である。なお、冷却速度は、
冷却を開始する時の温度と最終的な冷却温度との差を冷
却を開始してから最終的な冷却温度に達するまでの時間
で割った値である。
【0048】さらに、これを0乃至200℃(好ましく
は0乃至150℃、さらに好ましくは0乃至120℃、
最も好ましくは0乃至50℃)に加温すると、有機溶媒
中にセルロースアセテートが溶解する。昇温は、室温中
に放置するだけでもよし、温浴中で加温してもよい。加
温速度は、4℃/分以上であることが好ましく、8℃/
分以上であることがさらに好ましく、12℃/分以上で
あることが最も好ましい。加温速度は、速いほど好まし
いが、10000℃/秒が理論的な上限であり、100
0℃/秒が技術的な上限であり、そして100℃/秒が
実用的な上限である。なお、加温速度は、加温を開始す
る時の温度と最終的な加温温度との差を加温を開始して
から最終的な加温温度に達するまでの時間で割った値で
ある。以上のようにして、均一な溶液が得られる。な
お、溶解が不充分である場合は冷却、加温の操作を繰り
返してもよい。溶解が充分であるかどうかは、目視によ
り溶液の外観を観察するだけで判断することができる。
【0049】冷却溶解法においては、冷却時の結露によ
る水分混入を避けるため、密閉容器を用いることが望ま
しい。また、冷却加温操作において、冷却時に加圧し、
加温時の減圧すると、溶解時間を短縮することができ
る。加圧および減圧を実施するためには、耐圧性容器を
用いることが望ましい。なお、セルロースアセテート
(酢化度:60.9%、粘度平均重合度:299)を冷
却溶解法によりメチルアセテート中に溶解した20質量
%の溶液は、示差走査熱量測定(DSC)によると、3
3℃近傍にゾル状態とゲル状態との疑似相転移点が存在
し、この温度以下では均一なゲル状態となる。従って、
この溶液は疑似相転移温度以上、好ましくはゲル相転移
温度プラス10℃程度の温度で保する必要がある。ただ
し、この疑似相転移温度は、セルロースアセテートの酢
化度、粘度平均重合度、溶液濃度や使用する有機溶媒に
より異なる。
【0050】調製したセルロースアセテート溶液(ドー
プ)から、ソルベントキャスト法によりセルロースアセ
テートフイルムを製造する。ドープは、ドラムまたはバ
ンド上に流延し、溶媒を蒸発させてフイルムを形成す
る。流延前のドープは、固形分量が18乃至35%とな
るように濃度を調整することが好ましい。ドラムまたは
バンドの表面は、鏡面状態に仕上げておくことが好まし
い。ソルベントキャスト法における流延および乾燥方法
については、米国特許2336310号、同23676
03号、同2492078号、同2492977号、同
2492978号、同2607704号、同27390
69号、同2739070号、英国特許640731
号、同736892号の各明細書、特公昭45−455
4号、同49−5614号、特開昭60−176834
号、同60−203430号、同62−115035号
の各公報に記載がある。ドープは、表面温度が10℃以
下のドラムまたはバンド上に流延することが好ましい。
流延してから2秒以上風に当てて乾燥することが好まし
い。得られたフイルムをドラムまたはバンドから剥ぎ取
り、さらに100から160℃まで逐次温度を変えた高
温風で乾燥して残留溶剤を蒸発させることもできる。以
上の方法は、特公平5−17844号公報に記載があ
る。この方法によると、流延から剥ぎ取りまでの時間を
短縮することが可能である。この方法を実施するために
は、流延時のドラムまたはバンドの表面温度においてド
ープがゲル化することが必要である。
【0051】調整したセルロースアセテート溶液(ドー
プ)を用いて二層以上の流延を行う共流延法によりフイ
ルム化することもできる。この場合、ソルベントキャス
ト法によりセルロースアセテートフイルムを作製するこ
とが好ましい。ドープは、ドラムまたはバンド上に流延
し、溶媒を蒸発させてフイルムを形成する。流延前のド
ープは、固形分量が10乃至40%となるように濃度を
調整することが好ましい。ドラムまたはバンドの表面
は、鏡面状態に仕上げておくことが好ましい。
【0052】二層以上の複数のセルロースアセテート液
を流延する場合、複数のセルロースアセテート溶液を流
延することが可能で、支持体の進行方向に間隔をおいて
設けられた複数の流延口からセルロースアセテートを含
む溶液をそれぞれ流延させて積層させながらフイルムを
作製してもよい。例えば、特開昭61−158414
号、特開平1−122419号、および、特開平11−
198285号の各明細書に記載の方法を用いることが
できる。また、二つの流延口からセルロースアセテート
溶液を同時に積層して流延することによってもフイルム
化することもできる。例えば、特公昭60−27562
号、特開昭61−94724号、特開昭61−9472
45号、特開昭61−104813号、特開昭61−1
58413号、および、特開平6−134933号の各
明細書に記載の方法を用いることができる。また、特開
昭56−162617号明細書に記載の高粘度セルロー
スアセテート溶液の流れを低粘度のセルロースアセテー
ト溶液で包み込み、その高、低粘度のセルロースアセテ
ート溶液を同時に押し出すセルロースアセテートフイル
ムの流延方法を用いることもできる。
【0053】また、二個の流延口を用いて、第一の流延
口により支持体上に形成したフイルムを剥ぎ取り、支持
体面に接していた側に第二の流延を行うことにより、フ
イルムを作製することもできる。例えば、特公昭44−
20235号明細書に記載の方法を挙げることができ
る。流延するセルロースアセテート溶液は同一の溶液を
用いてもよいし、異なるセルロースアセテート溶液を用
いてもよい。複数のセルロースアセテート層に機能をも
たせるためには、その機能に応じたセルロースアセテー
ト溶液を、それぞれの流延口から押し出せばよい。さら
に本発明のセルロースアセテート溶液は、他の機能層
(例えば、接着層、染料層、帯電防止層、アンチハレー
ション層、紫外線吸収層、偏光層など)と同時に流延す
ることもできる。
【0054】従来の単層液では、必要なフイルム厚さに
するためには高濃度で高粘度のセルロースアセテート溶
液を押し出すことが必要であり、その場合セルロースア
セテート溶液の安定性が悪くて固形物が発生し、ブツ故
障となったり、平面性が不良となったりして問題となる
ことが多かった。複数のセルロースアセテート溶液を流
延口から流延することにより、高粘度の溶液を同時に支
持体上に押し出すことができ、平面性も良化し優れた面
状のフイルムが作製できるばかりでなく、濃厚なセルロ
ースアセテート溶液を用いることで乾燥負荷の低減化が
達成でき、フイルムの生産スピードを高めることができ
る。
【0055】セルロースアセテートフイルムには、機械
的物性を改良するため、または乾燥速度を向上するため
に、可塑剤を添加することができる。可塑剤としては、
リン酸エステルまたはカルボン酸エステルが用いられ
る。リン酸エステルの例には、トリフェニルフォスフェ
ート(TPP)およびトリクレジルホスフェート(TC
P)が含まれる。カルボン酸エステルとしては、フタル
酸エステルおよびクエン酸エステルが代表的である。フ
タル酸エステルの例には、ジメチルフタレート(DM
P)、ジエチルフタレート(DEP)、ジブチルフタレ
ート(DBP)、ジオクチルフタレート(DOP)、ジ
フェニルフタレート(DPP)およびジエチルヘキシル
フタレート(DEHP)が含まれる。クエン酸エステル
の例には、O−アセチルクエン酸トリエチル(OACT
E)およびO−アセチルクエン酸トリブチル(OACT
B)が含まれる。その他のカルボン酸エステルの例に
は、オレイン酸ブチル、リシノール酸メチルアセチル、
セバシン酸ジブチル、種々のトリメリット酸エステルが
含まれる。フタル酸エステル系可塑剤(DMP、DE
P、DBP、DOP、DPP、DEHP)が好ましく用
いられる。DEPおよびDPPが特に好ましい。可塑剤
の添加量は、セルロースエステルの量の0.1乃至25
質量%であることが好ましく、1乃至20質量%である
ことがさらに好ましく、3乃至15質量%であることが
最も好ましい。
【0056】セルロースアセテートフイルムには、劣化
防止剤(例、酸化防止剤、過酸化物分解剤、ラジカル禁
止剤、金属不活性化剤、酸捕獲剤、アミン)を添加して
もよい。劣化防止剤については、特開平3−19920
1号、同5−1907073号、同5−194789
号、同5−271471号、同6−107854号の各
公報に記載がある。劣化防止剤の添加量は、調製する溶
液(ドープ)の0.01乃至1質量%であることが好ま
しく、0.01乃至0.2質量%であることがさらに好
ましい。添加量が0.01質量%未満であると、劣化防
止剤の効果がほとんど認められない。添加量が1質量%
を越えると、フイルム表面への劣化防止剤のブリードア
ウト(滲み出し)が認められる場合がある。特に好まし
い劣化防止剤の例としては、ブチル化ヒドロキシトルエ
ン(BHT)、トリベンジルアミン(TBA)を挙げる
ことができる。
【0057】セルロースアセテートフイルムは、さらに
延伸処理によりレターデーションをを調整することがで
きる。延伸は二軸延伸処理であることがより好ましい。
二軸延伸には、同時二軸延伸法と逐次二軸延伸法がある
が、連続製造の観点から逐次二軸延伸方法が好ましく、
ドープを流延した後、バンドもしくはドラムより剥ぎ取
り、幅方向に延伸した後、長手方向に延伸される。この
延伸を行う順序は逆でも良い幅方向に延伸する方法は、
例えば、特開昭62−115035号、特開平4−15
2125号、同4−284211号、同4−29831
0号、および同11−48271号の各明細書に記載さ
れている。フイルムの延伸は、常温または加熱条件下で
実施する。加熱温度は、フイルムのガラス転移温度以下
であることが好ましい。フイルムは、製造時の乾燥処理
中で延伸することができる。フィルムに溶媒が残存する
状態で延伸することが好ましい。長手方向の延伸の場
合、例えば、フイルムの搬送ローラーの速度を調節し
て、フイルムの剥ぎ取り速度よりもフイルムの巻き取り
速度の方を速くするとフイルムは延伸される。幅方向の
延伸の場合、フイルムの巾をテンターで保持しながら搬
送して、テンターの巾を徐々に広げることによってフイ
ルムを延伸できる。フイルムの乾燥後に、延伸機を用い
て延伸すること(好ましくはロング延伸機を用いる一軸
延伸)もできる。延伸倍率は、それぞれの延伸方向で3
乃至100%の範囲にあることが好ましい。セルロース
アセテートフイルムを延伸する場合には、テンター延伸
することが好ましく、遅相軸を高精度に制御するため
に、左右のテンタークリップ速度、離脱タイミング等の
差をできる限り小さくすることが好ましい。
【0058】[セルロースアセテートフイルムの表面処
理]セルロースアセテートフイルムには、表面処理を施
すことが好ましい。表面処理の例としては、コロナ放電
処理、グロー放電処理、火炎処理、酸処理、アルカリ処
理、および紫外線照射処理が挙げられる。また、特開平
7−333433号明細書に記載のように、下塗り層を
設けることも好ましい。フイルムの平面性を維持するた
めに、これら処理においてセルロースアセテートフイル
ムの温度をガラス転移温度以下、具体的には150℃以
下とすることが好ましい。偏光板の偏光膜との接着性の
観点から、酸処理またはアルカリ処理、すなわちセルロ
ースアセテートに対するケン化処理を実施することが特
に好ましい。表面エネルギーは55mN/m以上である
ことが好ましく、60mN/m以上75mN/m以下で
あることが更に好ましい。以下、アルカリ鹸化処理を例
に、具体的に説明する。アルカリ鹸化処理は、フイルム
表面をアルカリ溶液に浸漬した後、酸性溶液で中和し、
水洗して乾燥するサイクルで行われることが好ましい。
アルカリ溶液としては、水酸化カリウム溶液、水酸化ナ
トリウム溶液が挙げられる。水酸化イオンの規定濃度
は、0.1乃至3.0Nの範囲にあることが好ましく、
0.5乃至2.0Nの範囲にあることがさらに好まし
い。アルカリ溶液温度は、室温乃至90℃の範囲にある
ことが好ましく、40℃乃至70℃の範囲にあることが
さらに好ましい。固体の表面エネルギーは、「ぬれの基
礎と応用」(リアライズ社 1989.12.10発
行)に記載のように接触角法、湿潤熱法、および吸着法
により求めることができる。本発明のセルロースアセテ
ートフイルムの場合、接触角法を用いることが好まし
い。具体的には、表面エネルギーが既知である二種の溶
液をセルロースアセテートフイルムに滴下し、液滴の表
面とフイルム表面との交点において、液滴に引いた接線
とフイルム表面のなす角で、液滴を含む方の角を接触角
と定義し、計算によりフイルムの表面エネルギーを算出
できる。
【0059】[光学的位相差補償フイルム]本発明におけ
る光学的位相差補償機構としては、上記セルロースアセ
テートフイルムと、その上に設けられた液晶分子とから
なる光学的位相差補償フイルムを用いる。セルロースア
セテートフイルムと液晶分子の間に配向膜を設けること
が好ましい。液晶分子としてはディスコティック(液晶
性)化合物を用いることが好ましく、ディスコティック
化合物を配向させ、その配向状態を固定することが好ま
しい。ディスコティック化合物は、一般に大きな複屈折
率を有する。また、ディスコティック化合物には、多様
な配向形態がある。従って、ディスコティック化合物を
用いることで、従来の延伸複屈折フイルムでは得ること
ができない光学的性質を有する光学的位相差補償フイル
ムを製造することができる。ディスコティック化合物を
用いた光学的位相差補償フイルムについては、特開平6
−214116号公報、米国特許5583679号、同
5646703号、西独特許公報3911620A1号
の各明細書に記載がある。液晶表示装置は、液晶セルと
その両側に配置された二枚の偏光板(フィルタ機構)か
らなる。偏光板は、偏光膜とその両側に配置された透明
保護膜からなる。液晶セルと偏光膜との間に配置される
二枚の透明保護膜として、上記の光学的位相差補償フイ
ルムを用いる。
【0060】
【実施例】[実施例1] (OCB型(ベンド配向)液晶セルの作製)TFT電極
付きのガラス基板に、ポリイミド膜を配向膜として設
け、配向膜にラビング処理を行った。得られた二枚のガ
ラス基板をラビング方向が平行となる配置で向かい合わ
せ、セルギャップ(二枚のガラス基板の隙間)にフッ素
系液晶化合物(物性値はΔn=0.16、Δε=9.
3、k11=13.4pN、k22=7.4pN、k33=1
4.7pN)を注入し、ベンド配向液晶セルを作製し
た。 (光学的位相差補償フイルムの作製)下記の組成物をミ
キシングタンクに投入し、加熱しながら攪拌して、各成
分を溶解し、セルロースアセテート溶液を調製した。
【0061】 ──────────────────────────────────── セルロースアセテート溶液組成 ──────────────────────────────────── 酢化度60.9%のセルロースアセテート 100質量部 トリフェニルホスフェート(可塑剤) 7.8質量部 ビフェニルジフェニルホスフェート(可塑剤) 3.9質量部 メチレンクロライド(第1溶媒) 300質量部 メタノール(第2溶媒) 54質量部 1−ブタノール(第3溶媒) 11質量部 ────────────────────────────────────
【0062】別のミキシングタンクに、下記のレターデ
ーション上昇剤16質量部、メチレンクロライド80質
量部およびメタノール20質量部を投入し、加熱しなが
ら攪拌して、レターデーション上昇剤溶液を調製した。
セルロースアセテート溶液444質量部にレターデーシ
ョン上昇剤溶液56質量部を混合し、充分に攪拌してド
ープを調製した。レターデーション上昇剤の添加量は、
セルロースアセテート100質量部に対して、7.8質
量部であった。
【0063】
【化1】
【0064】得られたドープを、バンド流延機を用いて
流延した。残留溶剤量が15質量%のフイルムを、13
0℃の条件で、テンターを用いて25%の延伸倍率で横
延伸して、セルロースアセテートフイルムを製造した。
作製したセルロースアセテートフイルムについて、エリ
プソメーター(M−150、日本分光(株)製)を用い
て、波長550nmにおけるReレターデーション値お
よびRthレターデーション値を測定した結果、Re値は
40nm、Rth値は240nmであった。さらに、作
製したセルロースアセテートフイルムを、1.5Nの水
酸化カリウム溶液(40℃)に5分間浸漬した後、硫酸
で中和し、純水で水洗、乾燥した。このセルロースアセ
テートフイルムの表面エネルギーを接触角法により求め
たところ、68mN/mであった。このセルロースアセ
テートフイルム上に、下記の組成の配向膜塗布液を#1
6のワイヤーバーコーターで28ml/m2 塗布した。
60℃の温風で60秒、さらに90℃の温風で150秒
乾燥した。次に、セルロースアセテートフイルムの遅相
軸(波長632.8nmで測定)と45゜の方向に、形
成した膜にラビング処理を実施した。
【0065】 ──────────────────────────────────── 配向膜塗布液組成 ──────────────────────────────────── 下記の変性ポリビニルアルコール 10質量部 水 371質量部 メタノール 119質量部 グルタルアルデヒド(架橋剤) 0.5質量部 ────────────────────────────────────
【0066】
【化2】
【0067】(光学異方性層の形成)得られた配向膜の
上に、下記のディスコティック液晶TE−1とTE−2
を質量比9対1で混合してメチルエチルケトンを加え、
全体として10質量%の溶液を調整した。得られた溶液
をスピンコート法により2000rpmで塗布を行い、
145℃まで昇温して熱処理した。その後室温まで冷却
し、厚さ1.4μmの(ディスコティック)液晶層を形
成した。波長546nmで測定した光学異方性層のRe
レターデーション値は30nmであった。また、円盤面
と支持体(セルロースアセテートフイルム)面との間の
角度は平均で36゜であった。このようにして光学的位
相差補償フイルムを作製した。
【0068】
【化3】
【0069】
【化4】
【0070】(偏光板の作製)延伸したポリビニルアル
コールフイルムにヨウ素を吸着させて偏光膜を作製し
た。ポリビニルアルコール系接着剤を用いて、作製した
光学的位相差補償フイルムのセルロースアセテートフイ
ルム側を、セルロースアセテートフイルムの遅相軸が偏
光膜の透過軸と平行になるように、偏光膜の片側に貼り
付けた。市販のセルローストリアセテートフイルム(フ
ジタックTD80UF、富士写真フイルム(株)製)に
ケン化処理を行い、ポリビニルアルコール系接着剤を用
いて、偏光膜の反対側に貼り付けた。このようにして偏
光板を作製した。
【0071】(液晶表示装置の作製)得られたベンド配
向セルを挟むように、作製した偏光板を二枚貼り付け
た。偏光板の光学異方性層がセル基板に対面し、液晶セ
ルのラビング方向とそれに対面する光学異方性層のラビ
ング方向とが反平行となるように配置した。液晶セルに
55Hzの矩形波電圧を印加した。白表示2V、黒表示
5Vのノーマリーホワイトモードとした。透過率の比
(白表示/黒表示)をコントラスト比として、測定機
(EZ−Contrast160D、ELDIM社製)を用い
て、黒表示(L1)から白表示(L8)までの8段階で
視野角を測定した。結果を表3に示す。
【0072】[実施例2]下表に示す組成の、内層用お
よび表面層用のドープ(セルロースアセテート溶液)を
それぞれ調製した。
【0073】
【表1】
【0074】次に表面層用ドープを、液温50℃で絶対
濾過精度0.0025mmの濾紙(FH025、ポール
社製)を用いて濾過した。同様にして、内層用ドープも
絶対濾過精度0.01mmの濾紙(#63、東洋濾紙
(株)製)を用いて濾過した。
【0075】これらのドープを三層共流延ダイを用い、
内層用ドープが内側に、表面層用ドープが両外側になる
ように設定して金属支持体上に同時に吐出させて重層流
延(共流延)した。このとき、内層の膜厚が96μm、
表面層が各12μmになるように設定して流延した。残
留溶剤量が15質量%のフイルムを、130℃の条件
で、テンターを用いて20%の延伸倍率で横延伸して、
セルロースアセテートフイルムを製造した。作製したセ
ルロースアセテートフイルムについて、エリプソメータ
ー(M−150、日本分光(株)製)を用いて、波長5
50nmにおけるReレターデーション値およびRthレ
ターデーション値を測定した結果、Re値は35nm、
Rth値は245nmであった。以降は実施例1と同様
にして、表面処理、配向膜と液晶分子の塗設、偏光板の
作製、OCB型液晶装置の作製を行った。作製した液晶
表示装置の視野角を測定した結果を表3に示す。
【0076】[実施例3]下表に示す組成の内層用およ
び表面層用のドープ(セルロースアセテート溶液)をそ
れぞれ調製した。溶解は冷却溶解法を用いた。詳細には
組成物を混合後、室温(25℃)にて3時間放置した。
不均一なゲル状溶液を、−70℃にて6時間冷却した
後、50℃に加温し攪拌して溶液を得た。
【0077】
【表2】
【0078】次に表面層用ドープを、液温50℃にて絶
対濾過精度0.0025mmの濾紙(FH025、ポー
ル社製)を用いて濾過した。同様にして内層用ドープ
を、絶対濾過精度0.01mmの濾紙(#63東洋濾紙
(株)製)を用いて濾過した。
【0079】これらのドープを三層共流延ダイを用い、
実施例1と同様にして、セルロースアセテートフイルム
を製造した。乾燥は70℃で3分、140℃で5分した
後、支持体からフイルムを剥ぎ取った。剥ぎ取りの段階
での残留溶剤量は30%であった。
【0080】剥ぎ取ったフイルムを130℃の条件で、
テンターを用いて20%の延伸倍率で横延伸して、セル
ロースアセテートフイルムを製造した。作製したセルロ
ースアセテートフイルムについて、エリプソメーター
(M−150、日本分光(株)製)を用いて、波長55
0nmにおけるReレターデーション値およびRthレタ
ーデーション値を測定した結果、Re値は35nm、R
th値は250nmであった。以降は実施例1と同様に
して、表面処理、配向膜と液晶分子の塗設、偏光板の作
製、OCB型液晶装置の作製を行った。作製した液晶表
示装置の視野角を測定した結果を表3に示す。
【0081】[比較例1]市販のセルロースアセテート
フイルム(富士タックTD80、富士写真フイルム
(株)製)に、実施例1と同様にして、表面処理、配向
膜と液晶分子の塗設、偏光板の作製、OCB型液晶装置
の作製を行った。作製した液晶表示装置の視野角を測定
した結果を表3に示す。
【0082】(液晶表示装置の評価)実施例1〜3、お
よび比較例1で作製した液晶表示装置の視角特性の結果
を以下に示す。
【表3】 ──────────────────────────────────── Δnd セル厚 視角(上下) 視角(左右) (μm) (μm) (゜) (゜) ──────────────────────────────────── 実施例1 1.92 12.0 +80/−80 +80/−80 実施例2 1.12 7.0 +80/−80 +80/−80 実施例3 0.80 5.0 +80/−80 +80/−80 比較例1 1.12 7.0 +60/−55 +60/−60 ──────────────────────────────────── 実施例2および3で作製した液晶表示措置は、光学的位
相差補償フイルム起因と推定されるムラが著しく低減さ
れ、特に輝度の低い画像状態で、非常に表示品位の高い
ことが観察された。
【0083】[実施例4]実施例3で用いた内層用ドー
プを、バンド流延機を用いて流延した。バンド上での膜
面温度が40℃となってから、1分乾燥し、剥ぎ取った
後、残留溶剤が15質量%の状態でテンターで30%幅
方向に延伸し、130℃の乾燥風で、残留溶剤量が5質
量%の状態で長手方向に18%延伸し、さらに140℃
で乾燥し、残留溶剤量が0.3質量%のセルロースアセ
テートフイルムを製造した。作製したセルロースアセテ
ートフイルムについて、エリプソメーター(M−15
0、日本分光(株)製)を用いて、波長550nmにお
けるReレターデーション値およびRthレターデーショ
ン値を測定した結果、Re値は40nm、Rth値は2
20nmであった。以降は実施例1と同様にして、表面
処理、配向膜と液晶分子の塗設、偏光板の作製、OCB
型液晶表示装置の作製を行った。その結果、実施例1の
液晶表示装置と同様の広視野角を得た。なお、実施例1
〜4で作製した液晶表示装置の輝度はいずれも300c
d/cm程度の高輝度(高透過率)が得られた。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明における光学補償の原理を示す図であ
る。
【図2】本発明の液晶表示装置の構成の一例を示す配置
図である。
【符号の説明】
BC ベンドセルが存在する領域 RF1、RF2 光学的位相差補償作用を営む層 d1 BC層の存在する厚みの1/2の厚さ d2 RF2層の厚さ 1 バックライト 2a、2b フィルタ手段 3a、3b 光学的位相差補償フイルム 4a、4b ガラス基板 5 OCB型の液晶層
フロントページの続き Fターム(参考) 2H049 BA06 BA42 BB03 BB49 BC03 BC22 2H088 GA02 HA08 HA16 HA18 JA04 JA10 KA07 KA30 MA07 MA10 MA20 2H091 FA08X FA08Z FA11X FA11Z FA12X FA12Z FB02 GA13 HA09 KA02 KA10 LA19 LA30

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 透明な二つの基板間に封入されベンド配
    向を有する液晶層と、上記液晶層の画素ごとに電圧を印
    加して、上記液晶層を通過する光を上記画素単位で変調
    する機構と、上記基板及び上記液晶層を挟む位置に置か
    れ上記液晶層を通過する光を選択的に透過する二つのフ
    ィルタ機構と、上記液晶層の画素ごとに制御された電圧
    を印加する電圧印加機構と、上記二つの基板と上記フィ
    ルタ機構とに介在する二つの光学的位相差補償機構であ
    って、それぞれが上記液晶層の略半分の厚さを通過する
    光が受ける変調を補償する作用を有する光学的位相差補
    償機構とを含む液晶表示装置であって、上記光学的位相
    差補償機構は液晶分子および透明支持体からなり、透明
    支持体が、酢化度が59.0乃至61.5%の範囲にあ
    るセルロースアセテート、およびセルロースアセテート
    100質量部に対して、少なくとも二つの芳香族環を有
    する芳香族化合物を0.01乃至20質量部を含むセル
    ロースアセテートフイルムであって、セルロースアセテ
    ートフイルムの、下記式(I)により定義されるReレ
    ターデーション値が20乃至70nmの範囲にあり、そ
    して下記式(II)により定義されるRthレターデーショ
    ン値が70乃至400nmの範囲にあり、上記液晶分子
    の光学軸方向をθ(z)(θは上記光学位相差補償機構の
    上記基板面からの角度で反時計方向を+とし、zは上記
    光学的位相差補償機構の上記液晶層側の表面からの距離
    とする)とすると、略θ(z)=θ1 (−(d1 /d2 )
    z)(θ1 は上記液晶層の長軸方向の上記基板面からの
    角度の関数、2d1 、d2 はそれぞれ上記液晶層、上記
    光学的位相差補償機構の厚さ)を具備する液晶表示装
    置: (I) Re=(nx−ny)×d (II) Rth={(nx+ny)/2−nz}×d [式中、nxは、フイルム面内の遅相軸方向の屈折率で
    あり;nyは、フイルム面内の進相軸方向の屈折率であ
    り;nzは、フイルムの厚み方向の屈折率であり;そし
    て、dは、フイルムの厚さである]。
  2. 【請求項2】 前記の二つのフィルタ機構のそれぞれ
    が、偏光膜とその両側に配置された二枚の透明保護膜か
    らなる偏光板であって、上記の液晶分子と透明支持体か
    らなる二つの光学的位相差補償機構が、それぞれの偏光
    板の液晶層側の透明保護膜の代わりに配置されているこ
    とを特徴とする請求項1に記載の液晶表示装置。
  3. 【請求項3】 黒表示時の液晶セル中の液晶の配向状態
    において、θ(z)=θ1 (−z)を満たす領域を有する
    ことを特徴とする請求項1もしくは2に記載の液晶表示
    装置。
  4. 【請求項4】 前記の液晶層の屈折率異方性Δnと厚さ
    dとの積が、0.8<Δnd<2.0の関係を満足する
    ことを特徴とする請求項1乃至3のうちのいずれかの項
    に記載の液晶表示装置。
  5. 【請求項5】 前記のセルロースアセテートフイルム
    が、共流延法により製膜されたフイルムであることを特
    徴とする請求項1に記載の液晶表示装置。
  6. 【請求項6】 前記のセルロースアセテートフイルムが
    溶液製膜法により製造されたフイルムであって、溶液製
    膜法で用いる溶媒が、炭素数3乃至12のエーテル、炭
    素数3乃至12のケトン、または炭素数3乃至12のエ
    ステルを含むことを特徴とする請求項1に記載の液晶表
    示装置。
  7. 【請求項7】 前記のセルロースアセテートフイルム
    が、二軸延伸された延伸物であることを特徴とする請求
    項1に記載の液晶表示装置。
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