JP2002167484A - ポリプロピレン系樹脂組成物およびその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 ポリプロピレン樹脂と相溶化剤と無機充填材
とからなる、材料強度と材料比重のバランスに優れたポ
リプロピレン系樹脂組成物およびその製造方法を提供す
ること。 【解決手段】 （１）特定のポリプロピレン樹脂；５０
〜９８重量％、（２）特定の酸無水物で変性したポリプ
ロピレン系樹脂；１〜４９重量％および（３）特定の無
機層状粘土鉱物；１〜３０重量％からなるポリプロピレ
ン系樹脂組成物並びにその製造方法。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、ポリプロピレン樹
脂、酸無水物で変性したポリプロピレン系樹脂および無
機層状粘土鉱物から構成される樹脂組成物並びにその製
造方法に関し、さらに詳しくは、無機層状粘土鉱物がナ
ノメートルオーダーでポリプロピレン樹脂中に分散して
いることにより、材料強度と材料比重のバランスが改善
されたポリプロピレン系樹脂組成物並びにその製造方法
に関する。

【０００２】

【従来の技術】汎用樹脂であるポリプロピレンは、近年
の技術開発の進歩に伴い、着実に性能向上が図られ、自
動車用部品に代表される工業部材として幅広く使用され
ている。しかしながら、エンジニアリングプラスチック
を完全に凌駕するまでの性能は得られておらず、特に高
剛性や高耐熱性を要求されるバンパー、ファンシュラウ
ド、内装トリムのような用途等では、その性能不足を補
うために、タルクや炭酸カルシウムといった無機充填材
を充填して要求物性を満足する材料設計が行われてい
る。このような無機充填材は、ポリプロピレンに比べて
比重が高いため、充填材の使用により材料強度は向上す
るものの、材料比重が増加し、軽量化という観点から
は、好ましくない。このため、特開平１０−１８２８９
２号公報や同１０−３００３９号公報には、オレフィン
系樹脂に層状粘土鉱物を微細分散させて、補強効果を高
め、低充填量にて材料強度を向上させることにより、強
度と比重のバランスを改善する試みが開示されている。

【０００３】しかしながら、上記において相溶化剤とし
て使用される酸無水物変性ポリオレフィンは、一般に、
未反応の酸無水物が多く含有されていたり、ポリオレフ
ィン１分子中に結合している酸無水物の結合数が少ない
ため、層状粘土鉱物とポリオレフィン樹脂との相溶化能
力が乏しく、層状粘土鉱物の微細分散化が不充分であっ
た。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記の従来
技術の欠点を解消し、より効率的に無機層状粘土鉱物を
ポリプロピレン樹脂中に微細分散させるための相溶化剤
を含んだ、ポリプロピレン樹脂と無機層状粘土鉱物とか
らなる、材料強度と材料比重のバランスに優れたポリプ
ロピレン系樹脂組成物およびその製造方法を提供するこ
とを課題とする。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記課題
を解決するために、種々の研究を重ねた結果、特定のポ
リプロピレン樹脂に、特定の酸無水物で変性したポリプ
ロピレン系樹脂および特定の無機層状粘土鉱物を特定の
比率で配合することにより得られるポリプロピレン系樹
脂組成物は、該無機層状粘土鉱物が該ポリプロピレン樹
脂中にナノメートルオーダーで微細分散した分子構造を
有し、材料強度と材料比重のバランスの優れたポリプロ
ピレン系樹脂組成物を与えることを見出し、本発明を完
成するに至ったものである。

【０００６】すなわち、本発明の第１の発明によれば、
ポリプロピレン単独重合体および／またはプロピレンと
他のα−オレフィンとの共重合体（成分１）を５０〜９
８重量％、酸無水物にて変性したポリプロピレン系樹脂
（成分２）を１〜４９重量％並びに無機層状粘土鉱物
（成分３）を１〜３０重量％含有する樹脂組成物であっ
て、各成分が下記の要件を満たしてなるポリプロピレン
系樹脂組成物が提供される。 （成分１）メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋ
ｇ荷重）が１０〜２００ｇ／１０分であり、共重合体中
のプロピレン以外のα−オレフィン含有量が０．１〜８
０重量％ （成分２）メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋ
ｇ荷重）が５０〜２０００ｇ／１０分であり、ポリプロ
ピレン系樹脂と結合している酸無水物濃度が０．８〜
４．４重量％、かつ分子量１００００以下の該ポリプロ
ピレン系樹脂と結合している酸無水物濃度が０．８重量
％以上、さらに該変性ポリプロピレン系樹脂に含まれ
る、ポリプロピレン系樹脂と結合していない遊離の酸無
水物濃度が０．５重量％以下 （成分３）珪素化合物を含有する無機層状粘土鉱物であ
って、該無機層状粘土鉱物の表面に存在する陽イオンが
アンモニウム塩によってイオン交換されており、その含
有量が１０〜５０重量％

【０００７】また、本発明の第２の発明によれば、上記
ポリプロピレン系樹脂組成物の比重が１未満であるポリ
プロピレン系樹脂組成物が提供される。

【０００８】さらに、本発明の第３の発明によれば、上
記成分１および成分２を溶融混練した後、該溶融混練物
（Ａ）に上記成分３を接触させて混練することにより分
散させるポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法が提供
される。

【０００９】また、本発明の第４の発明によれば、二軸
押出機を用いて上記溶融混練物（Ａ）に上記成分３を分
散させるポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法が提供
される。

【００１０】また、本発明の第５の発明によれば、上記
成分３を接触後の混練時に気体成分の脱揮吸引を行うポ
リプロピレン系樹脂組成物の製造方法が提供される。

【００１１】さらに、本発明の第６の発明によれば、上
記の製造方法により製造されたポリプロピレン系樹脂組
成物からなる成形体が提供される。

【００１２】

【発明の実施の形態】以下に、本発明について詳細に説
明する。 〔Ｉ〕ポリプロピレン系樹脂組成物 （１）ポリプロピレン樹脂（成分１） 本発明で使用するポリプロピレン樹脂は、ポリプロピレ
ン単独重合体、または、プロピレンと他のα−オレフィ
ンを一成分以上共重合した共重合体、もしくは、該単独
重合体と該共重合体との混合物のいずれであってもよ
い。但し、混合物を用いる場合には、共重合体成分を全
体の５〜５０重量％とすることが好ましい。共重合体成
分が、５重量％未満であると、共重合体成分を混合する
効果が不十分であり、５０重量％を超えるとポリプロピ
レン単独重合体の特性が損なわれるため、いずれも好ま
しくない。

【００１３】上記プロピレンと他のα−オレフィンとの
共重合体に用いられるα−オレフィンとしては、例え
ば、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセ
ン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン等が挙げ
られる。また、該共重合体は、プロピレンと他のα−オ
レフィンとのブロック、ランダムないしはグラフト共重
合体のいずれでも、もしくはこれらの混合物であっても
よい。さらに、該共重合体は、プロピレンと上記α−オ
レフィンからなるエラストマーであってもよい。該共重
合体中のプロピレン以外のα−オレフィン含有量は、
０．１〜８０重量％のものが使用される。α−オレフィ
ン含有量が０．１重量％未満であると共重合体としての
特性を示さず、一方、８０重量％を超えるとポリプロピ
レンとの相溶性が低下するため好ましくない。

【００１４】本発明のポリプロピレン樹脂のメルトフロ
ーレート（以下、ＭＦＲと略す。）は、１０〜２００ｇ
／１０分であるが、好ましくは２０〜１５０ｇ／１０
分、さらに好ましくは２５〜１００ｇ／１０分のもので
ある。ＭＦＲが１０ｇ／１０分未満のものは、無機層状
粘土鉱物を混合した最終組成物の流動特性が悪化し、２
００ｇ／１０分を超えるものは、成形品の衝撃強度が不
足し、それぞれ不適である。上記ＭＦＲは、ＪＩＳ−Ｋ
７２１０（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）に準拠して測
定されたものである。

【００１５】上記ポリプロピレン単独重合体またはプロ
ピレンと他のα−オレフィンとの共重合体は、例えば、
高立体規則性触媒を用いて、スラリー重合、気相重合あ
るいは塊状重合により製造される。重合方式としては、
バッチ重合、連続重合のいずれの方式も採用することが
できるが、生産性の観点より連続重合が好ましい。高立
体規則性触媒としては、例えば、塩化マグネシウムに四
塩化チタン、有機酸ハライドおよび有機珪素化合物を接
触させて形成した固体成分に、有機アルミニウム化合物
成分を組合わせた触媒を用いることができる。

【００１６】また、上記プロピレンと他のα−オレフィ
ンからなるエラストマーの製造方法も、特に限定されな
いが、バナジウム化合物系や国際公開ＷＯ９１／０４２
５７号公報等に示されるようなメタロセン系触媒を用い
て製造されたものが好ましい。

【００１７】（２）酸無水物で変性したポリプロピレン
系樹脂（成分２） 本発明で使用する酸無水物にて変性したポリプロピレン
系樹脂のポリプロピレン樹脂部分は、上記、成分１と同
一のものが使用できる。

【００１８】本発明の酸無水物で変性したポリプロピレ
ン系樹脂のＭＦＲは、５０〜２０００ｇ／１０分である
が、好ましくは８０〜１５００ｇ／１０分、さらに好ま
しくは１００〜１０００ｇ／１０分のものである。ＭＦ
Ｒが５０ｇ／１０分未満のものは、層状粘土鉱物層間へ
のポリマー挿入がされにくく、一方、２０００ｇ／１０
分を超えるものは、ポリプロピレンとの相溶性が悪いた
め、それぞれ不適である。上記ＭＦＲは、ＪＩＳ−Ｋ７
２１０（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）に準拠して測定
されたものである。

【００１９】また、本発明の酸無水物にて変性したポリ
プロピレン系樹脂は、ポリプロピレン系樹脂と結合して
いる酸無水物濃度が０．８〜４．４重量％、好ましくは
１．２〜３重量％、さらに好ましくは１．５〜２．５重
量％のものが使用される。さらに、分子量１００００以
下のポリプロピレン系樹脂組成物と結合している酸無水
物濃度が０．８重量％以上、好ましくは０．９〜２．５
重量％、さらに好ましくは１〜２重量％である。また、
酸無水物変性したポリプロピレン系樹脂中の、実質的に
ポリプロピレン系樹脂と結合していない遊離の酸無水物
濃度は、０．５重量％以下、好ましくは０．１重量％以
下である。

【００２０】上記において、分子量１００００以下のポ
リプロピレン系樹脂と結合している酸無水物濃度が０．
８重量％未満であると、層状粘土鉱物の層間への変性ポ
リプロピレン系樹脂の挿入が効率的に行われない。ま
た、遊離の酸無水物濃度が、０．５重量％を超えると粘
土鉱物表面に遊離酸無水物が吸着することにより、酸無
水物変性ポリプロピレンの層間挿入の阻害因子となる。
さらに、酸無水物濃度が０．８重量％未満であると相溶
化剤としての機能が不十分であり、一方、４．４重量％
を超えるとポリプロピレン系樹脂（成分１）との親和性
が低下するため、いずれも不適である。

【００２１】酸無水物変性したポリプロピレン系樹脂に
含まれる、酸無水物濃度は、次の手順で測定した。酸無
水物変性したポリプロピレン系樹脂を、熱キシレンを用
いて全溶解させた。その後、室温まで冷却し酸変性ポリ
プロピレンを再沈させ濾過分別した。これにより、遊離
の酸無水物は、キシレン中に溶解したまま、分別した酸
変性ポリプロピレン中には、ポリプロピレン系樹脂と結
合した酸無水物だけが含まれる。上記の方法で遊離の酸
無水物を取り除いた後、ゲルパーミエーション・クロマ
トグラフィー（ＧＰＣ）に接続した赤外吸収スペクトロ
メーターを用いて、変性ポリプロピレン系樹脂の分子量
区分毎に分別分取した試料の赤外吸収ピークを定量し、
その強度比および予め作成した検量線から酸変性濃度を
定量することができる。分子量１００００以下のポリプ
ロピレン系樹脂と結合している酸無水物濃度は、分子量
１００００以下の分子量区分で分別分取した試料の酸無
水物濃度を、分取量に基づいて算出した酸変性濃度であ
り、ポリプロピレン系樹脂と結合している全体の酸無水
物濃度は、全分子量区分の酸無水物濃度を、分取量に基
づいて算出した酸変性濃度である。また、熱キシレンに
溶解させる前の変性ポリプロピレン系樹脂に含まれる、
酸無水物濃度を赤外吸収スペクトロメーターを用いて、
赤外吸収ピークを定量し、その強度比から酸無水物濃度
を判定し、上記のポリプロピレン系樹脂と結合している
全体の酸無水物濃度との差から遊離の酸無水物の濃度を
算出することができる。

【００２２】本発明の酸無水物は、無水マレイン酸、無
水フタル酸、無水琥珀酸等の任意の酸無水物が好適に使
用できるが、最も好ましい酸無水物は、無水マレイン酸
である。このような酸無水物変性ポリプロピレン系樹脂
は、有機溶媒中にてポリプロピレン重合体粉末と酸無水
物を有機過酸化物の存在下で接触させて反応させる方
法、有機溶媒を用いることなく、ポリプロピレン重合体
粉末と酸無水物を有機過酸化物やイオン化ビームといっ
たラジカル発生剤を用いて反応させる方法、または、溶
融混練機を用い、有機過酸化物を開始剤として反応させ
る方法等が知られている。本発明で用いる酸無水物にて
変性したポリプロピレン系樹脂は、ＭＦＲ（２３０℃、
２．１６ｋｇ荷重）が５０〜２０００ｇ／１０分であっ
て、ポリプロピレン系樹脂と結合している酸無水物濃度
が、０．８〜４．４重量％、分子量１００００以下のポ
リプロピレン系樹脂と結合している酸無水物濃度が０．
８重量％以上であって、実質的にポリプロピレン系樹脂
と結合していない遊離の酸無水物濃度は、０．５重量％
以下であれば、任意の方法で製造した酸無水物変性ポリ
プロピレン系樹脂を用いることができる。

【００２３】（３）無機層状粘土鉱物（成分３） 本発明で使用する無機層状粘土鉱物は、珪素原子と酸素
原子から構成される四面体シート層と、アルミニウムや
マグネシウム等の金属原子と水酸基または酸素原子から
構成される八面体シート層が積層した、無機層状化合物
である。このような無機層状粘土鉱物としては、スクメ
タイト、バーミキュライト、ハロサイト等の天然の鉱物
や、水熱合成法等によって人工的に合成される合成マイ
カ等が挙げられるが、スクメタイト類、特にモンモリロ
ナイトが好適に使用される。

【００２４】該無機層状粘土鉱物は、ポリプロピレン樹
脂との親和性を向上させるために、層表面に存在するナ
トリウムイオンまたはカルシウムイオン等の陽イオン
を、炭素および水素原子のみから構成される長鎖分子を
有するアンモニウム塩によってカチオン交換して使用さ
れる。該アンモニウム塩としては、炭素数が１６以上の
長鎖分子を一つ以上有している化合物が好ましく、代表
的な化合物として、例えば、炭素数が１８であるステア
リルアンモニウム塩等を挙げることができる。

【００２５】該アンモニウム塩の含有量は、１０〜５０
重量％、好ましくは２０〜４０重量％、さらに好ましく
は２５〜３５重量％である。該アンモニウム塩の含有量
が、１０重量％未満であったり、または５０重量％を超
えたりすると、無機層状粘土鉱物とポリプロピレン樹脂
との親和性が得られず、無機層状粘土鉱物がポリプロピ
レン樹脂中に十分分散しなかったり、無機層状粘上鉱物
のポリプロピレン樹脂中における比率が低下し、十分な
補強効果が得られないため、いずれも好ましくない。

【００２６】（４）その他の付加成分 本発明のポリプロピレン系樹脂組成物においては、本発
明の効果を著しく損なわない範囲で、あるいは、さらに
性能の向上を図る為に、上記、成分１〜成分３以外に、
以下に示す任意の添加剤や配合材成分を配合することが
できる。具体的には、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安
定化剤、熱安定化剤、滑剤、帯電防止剤、着色剤、導電
剤、分散剤、印刷性付与剤、充填材、難燃剤、難燃助
剤、発泡剤、加工助剤、中和剤、重金属不活性化剤、造
核剤、防曇剤等を挙げることができる。

【００２７】光安定化剤や紫外線吸収剤、例えば、ヒン
ダードアミン化合物系、ベンゾエート化合物系、ベンゾ
トリアゾール系、ベンゾフェノン系やホルムアミジン系
等は、耐候性の付与・向上に有効である。また、造核
剤、例えば、タルク等の無機系、または芳香族カルボン
酸の金属塩、ソルビトール系もしくは芳香族リン酸金属
塩等の有機系の造核剤は、剛性や耐傷つき性の付与・向
上に有効である。

【００２８】（５）配合割合 本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に配合される、成
分１、成分２および成分３の割合は、成分１が５０〜９
８重量％、好ましくは５５〜９０重量％、さらに好まし
くは６０〜８０重量％である。成分１の配合割合が５０
重量％未満では、ポリプロピレンとしての特性の発現が
不十分であり、９８重量％を超えると無機物による補強
効果が十分に得られない。

【００２９】成分２の配合割合は、１〜４９重量％、好
ましくは１０〜４０重量％、さらに好ましくは２０〜３
０重量％である。成分２の配合割合が１重量％未満で
は、相溶化剤としての機能を果さず、４９重量％を超え
ると、ポリプロピレンの特性を低下させる。

【００３０】成分３の配合割合は、１〜３０重量％、好
ましくは３〜２０重量％、さらに好ましくは５〜１０重
量％である。成分３の割合が１重量％未満では、十分な
補強効果が得られず、３０重量％を超えると、比重が増
大し好ましくない。

【００３１】また、場合により配合される、その他の付
加成分は、成分１〜成分３の合計１００重量部に対し、
０．０１〜２０重量部程度である。

【００３２】〔ＩＩ〕ポリプロピレン樹脂組成物の製造
方法 （１）混線・造粒 本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、上記成分１、
成分２、成分３、および場合により、その他の付加成分
を、上記配合割合で配合して一軸押出機、二軸押出機、
バンバリーミキサー、ロールミキサー、ブラベンダープ
ラストグラフ、ニーダー、ラボプラストミル等の通常の
混練機を用いて混練・造粒する方法や、スーパーミキサ
ーやヘンシェルミキサー等の高速回転型攪拌混合機で攪
拌・混練しながら混練物を得、その後押出機で造粒す
る、いわゆる攪拌混練造粒方法等によって製造される。

【００３３】この場合、各成分の分散を良好にすること
ができる混練・造粒方法を選択することが好ましく、通
常は、高速回転型攪拌混合機にて攪拌混練し（特開昭６
３−２７５５０号公報参照）、その混練物を別の造粒機
で造粒する攪拌造粒方法、または一軸もしくは二軸の押
出機を用いて混練・造粒が行われる。

【００３４】この混練・造粒の際には、上記成分１、成
分２、成分３、場合により、その他の付加成分の配合物
を、同時に混練してもよく、また性能向上を図るべく各
成分を分割、例えば、先ず、成分１と成分２の一部また
は全部を混練し、その後に残り成分を混練・造粒するこ
ともできる。

【００３５】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の製
造方法においては、成分３に含有されるアンモニウム塩
化合物の熱劣化を防止するため、先ず、成分１と成分２
および必要に応じて添加した、その他の付加成分を溶融
混練した後に、該溶融混練物（Ａ）に成分３をサイドフ
ィーダーより添加し、接触させることにより混練を継続
して成分３をポリプロピレン樹脂中に分散させることが
好ましい。この際、二軸押出機を用いて混練を行うと、
成分３をポリプロピレン樹脂中へより微細分散させ得る
ので、さらに好ましい。

【００３６】さらに、本発明のポリプロピレン系樹脂組
成物の製造方法においては、成分３は、その見掛け嵩比
重が低く、上記成分１と成分２との溶融混練物（Ａ）に
成分３を添加し接触させる際に、ガス成分を巻き込んで
しまうため、成分３を接触した後に気体成分を、脱揮吸
引する工程を設けることが好ましい。本発明において、
上記溶融混練は、通常１８０〜２００℃において、３〜
３００秒間行われる。

【００３７】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、
特定成分からなる樹脂組成物を用い、かつ上記のように
して製造するため、ポリプロピレン樹脂の補強材である
無機層状粘土鉱物がナノメートルオーダーでポリプロピ
レン樹脂中に徹細分散している。そのため、無機層状粘
土鉱物による補強効果が高く、従来のタルクや炭酸カル
シウムといった無機充填材を充填したポリプロピレン樹
脂組成物では達成し得なかったような、材料強度と材料
比重のバランスに優れたポリプロピレン系樹脂組成物を
得ることができる。また、本発明のポリプロピレン系樹
脂組成物の比重は、１未満であることが好ましい。

【００３８】〔ＩＩＩ〕ポリプロピレン系樹脂組成物の
用途 本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、材料強度と材
料比重のバランスに優れるため各種の生活資材用製品、
自動車部品や家電機器部品等各種工業部品の成形材料と
しての実用性能を有しており、なかでも、高剛性および
高耐熱性が要求される自動車内外装部品、とりわけ、バ
ンパー、ファンシュラウド等の外装部品用成形材料、イ
ンストルメントパネル、コンソール、ピラー、ドアトリ
ム等の内装部品用成形材料として好適である。

【００３９】

【実施例】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物および
その製造方法を、さらに詳細に説明するために、以下に
実施例を示して具体的に説明するが、本発明は、その趣
旨を逸脱しない限り、これによって限定されるものでは
ない。

【００４０】本実施例において、ポリプロピレン系樹脂
組成物の溶融混練には、バッチ式溶融混練装置（東洋精
機社製；ラボプラストミル）または、連続式二軸押出機
（日本製鋼所製；ＴＥＸ３０）を用いた。

【００４１】また、ＭＦＲの測定は、ＪＩＳ−Ｋ７２１
０に準拠し、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重にて行った。

【００４２】さらに、材料強度は、動的粘弾性測定装置
（レオメトリック社製；ＲＳＡ−２）および、両持ち曲
げ試験装置（島津製作所製；ＵＴＭ−５Ｔ）を用いて、
２０℃での貯蔵弾性率および、２３℃での曲げ弾性率を
測定して、その評価を行った。

【００４３】実施例１ ポリプロピレン樹脂（成分１）として、ＭＦＲが１０ｇ
／１０分であるホモポリプロピレンを、酸無水物にて変
性したポリプロピレン系樹脂（成分２）として、ＭＦＲ
が１２００ｇ／１０分であって、ホモポリプロピレンと
結合している酸無水物濃度が２重量％、分子量１０００
０以下のホモポリプロピレンと結合している酸無水物濃
度が１．０１重量％、（成分２）中に含まれる遊離の酸
無水物濃度が０重量％である無水マレイン酸変性ポリプ
ロピレンを、無機層状粘土鉱物（成分３）として、ステ
アリルアンモニウム塩を３０重量％含有するモンモリロ
ナイトを、それぞれ各成分の配合割合が、成分１／成分
２／成分３＝８３．３重量％／１１．７重量％／５．０
重量％となるように配合し、バッチ式混練機（ラボプラ
ストミル）を用いて溶融混練した。得られたポリプロピ
レン系樹脂組成物中の無機層状粘土鉱物の最終充填量
は、３．５重量％であった。得られたポリプロピレン系
樹脂組成物の比重、ＭＦＲおよびプレス片の２０℃にお
ける貯蔵弾性率性率を表１に示す。

【００４４】実施例２ 成分１〜成分３の配合割合を、成分１／成分２／成分３
＝７６．２重量％／１６．７重量％／７．１重量％とし
たこと以外は、実施例１と同様にしてポリプロピレン系
樹脂組成物を製造した。得られたポリプロピレン系樹脂
組成物中の無機層状粘土鉱物の最終充填量、並びに該組
成物の比重、ＭＦＲおよびプレス片の貯蔵弾性率を表１
に示す。

【００４５】実施例３ 成分１〜成分３の配合割合を、成分１／成分２／成分３
＝６４．２重量％／２５．１重量％／１０．７重量％と
したこと以外は、実施例１と同様にしてポリプロピレン
系樹脂組成物を製造した。得られたポリプロピレン系樹
脂組成物中の無機層状粘土鉱物の最終充填量、並びに該
組成物の比重、ＭＦＲおよびプレス片の貯蔵弾性率を表
１に示す。

【００４６】実施例４ 成分１〜成分３の配合割合を、成分１／成分２／成分３
＝５２．４重量％／３３．３重量％／１４．３重量％と
したこと以外は、実施例１と同様にしてポリプロピレン
系樹脂組成物を製造した。得られたポリプロピレン系樹
脂組成物中の無機層状粘土鉱物の最終充填量、並びに該
組成物の比重、ＭＦＲおよびプレス片の貯蔵弾性率を表
１に示す。

【００４７】実施例５ 成分１〜成分３の配合割合を、成分１／成分２／成分３
＝６６．５重量％／２８．５重量％／５．０重量％と
し、二軸押出機を用いて溶融混練したこと以外は、実施
例１と同様にしてポリプロピレン系樹脂組成物を製造し
た。得られたポリプロピレン系樹脂組成物中の無機層状
粘土鉱物の最終充填量、並びに該組成物の比重、ＭＦ
Ｒ、プレス片の貯蔵弾性率および射出片の２３℃におけ
る曲げ弾性率を表１に示す。

【００４８】実施例６ 成分１として、エチレンとプロピレンが共重合されたエ
ラストマー成分を７重量％含有し、ＭＦＲが３０ｇ／１
０分である耐衝撃性ポリプロピレン（プロピレン・エチ
レンブロック共重合体）を用い、成分１〜成分３の配合
割合を、成分１／成分２／成分３＝６３．０重量％／２
７．０重量％／１０．０重量％とし、かつ二軸押出機を
用いて溶融混練したこと以外は、実施例１と同様にして
ポリプロピレン系樹脂組成物を製造した。得られたポリ
プロピレン系樹脂組成物中の無機層状粘土鉱物の最終充
填量、並びに該組成物の比重、ＭＦＲ、プレス片の貯蔵
弾性率および射出片の曲げ弾性率を表１に示す。

【００４９】実施例７ ステアリルアンモニウム塩を３０重量％含有するモンモ
リロナイトを、ステアリルアンモニウム塩を３０重量％
含有する合成マイカに代えたこと以外は、実施例１と同
様にしてポリプロピレン系樹脂組成物を製造した。得ら
れたポリプロピレン系樹脂組成物中の無機層状粘土鉱物
の最終充填量、並びに該組成物の比重、ＭＦＲおよびプ
レス片の貯蔵弾性率を表１に示す。

【００５０】比較例１ 酸無水物にて変性したポリプロピレン系樹脂（成分２）
として、ＭＦＲが２０００ｇ／１０分であって、ホモポ
リプロピレンと結合している酸無水物濃度が２重量％、
分子量１００００以下のホモポリプロピレンと結合して
いる酸無水物濃度が０．６３重量％、（成分２）中に含
まれる遊離の酸無水物濃度が２．２重量％である無水マ
レイン酸変性ポリプロピレンを用いたこと以外は、芙施
例１と同様にしてポリプロピレン系樹脂組成物を製造し
た。得られたポリプロピレン系樹脂組成物中の無機層状
粘土鉱物の最終充填量、並びに該組成物の比重、ＭＦＲ
およびプレス片の貯蔵弾性率を表１に示す。

【００５１】比較例２ 成分３として、アンモニウム塩にてイオン交換処理を行
っていない合成マイカを用いたこと以外は、実施例１と
同様にしてポリプロピレン系樹脂組成物を製造した。得
られたポリプロピレン系樹脂組成物中の合成マイカの最
終充填量、並びに該組成物の比重、ＭＦＲおよびプレス
片の貯蔵弾性率を表１に示す。

【００５２】比較例３ 成分２の酸無水物変性ポリプロピレンを用いず、成分１
〜成分３の配合割合を、成分１／成分２／成分３＝９
５．０重量％／０．０重量％／５．０重量％としたこと
以外は、実施例１と同様にしてポリプロピレン系樹脂組
成物を製造した。得られたポリプロピレン系樹脂組成物
中の無機層状粘土鉱物の最終充填量、並びに該組成物の
比重、ＭＦＲおよびプレス片の貯蔵弾性率を表１に示
す。

【００５３】比較例４ 成分１として、エチレンとプロピレンが共重合されたエ
ラストマー成分を７重量％含有し、ＭＦＲが３０ｇ／１
０分である耐衝撃性ポリプロピレン（プロピレン・エチ
レンブロック共重合体）を用い、成分２の酸無水物変性
ポリプロピレンを用いず、成分３として、平均粒径が１
０μｍのタルクを用いて、成分１〜成分３の配合割合
を、成分１／成分２／成分３＝９０．０重量％／０．０
重量％／１０．０重量％とし、かつ二軸押出機を用いて
溶融混練してポリプロピレン系樹脂組成物を製造した。
得られたポリプロピレン系樹脂組成物中のタルクの最終
充填量、並びに該組成物の比重、ＭＦＲ、プレス片の貯
蔵弾性率および射出片の曲げ弾性率を表１に示す。

【００５４】比較例５ 成分１〜成分３の配合割合を、成分１／成分２／成分３
＝８０．０重量％／０．０重量％／２０．０重量％とし
たこと以外は、比較例４と同様にしてポリプロピレン系
樹脂組成物を製造した。得られたポリプロピレン系樹脂
組成物中のタルクの最終充填量、並びに該組成物の比
重、ＭＦＲ、プレス片の貯蔵弾性率および射出片の曲げ
弾性率を表１に示す。

【００５５】

【表１】

【００５６】

【発明の効果】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物お
よびその製造方法により、無機充填材の充填量を低減し
得る、低比重かつ高強度のポリプロピレン材料の提供が
可能となる。これにより、特に自動車部材等の軽量化が
図れ、燃費効率向上による省エネルギー化、さらには、
地球環境保護にも繋がるため、その工業的価値は極めて
大きい。

フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｌ 23:26） Ｃ０８Ｌ 23:26） (72)発明者 矢野 一憲 三重県四日市市東邦町１番地 三菱化学株 式会社基盤技術研究所内 (72)発明者 藤田 祐二 三重県四日市市東邦町１番地 日本ポリケ ム株式会社材料開発センター内 (72)発明者 小林 明 三重県四日市市東邦町１番地 日本ポリケ ム株式会社材料開発センター内 (72)発明者 加藤 誠 愛知県愛知郡長久手町大字長湫字横道41番 地の１ 株式会社豊田中央研究所内 (72)発明者 臼杵 有光 愛知県愛知郡長久手町大字長湫字横道41番 地の１ 株式会社豊田中央研究所内 (72)発明者 長谷川 直樹 愛知県愛知郡長久手町大字長湫字横道41番 地の１ 株式会社豊田中央研究所内 (72)発明者 岡本 浩孝 愛知県愛知郡長久手町大字長湫字横道41番 地の１ 株式会社豊田中央研究所内 (72)発明者 月ヶ瀬 あずさ 愛知県愛知郡長久手町大字長湫字横道41番 地の１ 株式会社豊田中央研究所内 Ｆターム(参考） 4F070 AA15 AB03 AB11 AB24 AC27 AE01 FA03 FB06 FC06 4F071 AA15X AA20 AA20X AA21X AA75 AA76 AA78 AA88 AB30 AE17 AH07 BB03 BC03 4J002 BB121 BB141 BB151 BB202 BB212 BP021 DJ006 FD016 GN00

Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 ポリプロピレン単独重合体および／また
   はプロピレンと他のα−オレフィンとの共重合体（成分
   １）を５０〜９８重量％、酸無水物にて変性したポリプ
   ロピレン系樹脂（成分２）を１〜４９重量％並びに無機
   層状粘土鉱物（成分３）を１〜３０重量％含有する樹脂
   組成物であって、各成分が下記の要件を満たしてなるポ
   リプロピレン系樹脂組成物。 （成分１）メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋ
   ｇ荷重）が１０〜２００ｇ／１０分であり、共重合体中
   のプロピレン以外のα−オレフィン含有量が０．１〜８
   ０重量％ （成分２）メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋ
   ｇ荷重）が５０〜２０００ｇ／１０分であり、ポリプロ
   ピレン系樹脂と結合している酸無水物濃度が０．８〜
   ４．４重量％、かつ分子量１００００以下の該ポリプロ
   ピレン系樹脂と結合している酸無水物濃度が０．８重量
   ％以上、さらに該変性ポリプロピレン系樹脂に含まれ
   る、ポリプロピレン系樹脂と結合していない遊離の酸無
   水物濃度が０．５重量％以下 （成分３）珪素化合物を含有する無機層状粘土鉱物であ
   って、該無機層状粘土鉱物の表面に存在する陽イオンが
   アンモニウム塩によってイオン交換されており、その含
   有量が１０〜５０重量％
2. 【請求項２】 上記ポリプロピレン系樹脂組成物の比重
   が１未満である、請求項１に記載のポリプロピレン系樹
   脂組成物。
3. 【請求項３】 成分１および成分２を溶融混練した後、
   該溶融混練物（Ａ）に成分３を接触させて混練すること
   により分散させる、請求項１または２に記載のポリプロ
   ピレン系樹脂組成物の製造方法。
4. 【請求項４】 二軸押出機を用いて上記溶融混練物
   （Ａ）に成分３を分散させる、講求項３に記載のポリプ
   ロピレン系樹脂組成物の製造方法。
5. 【請求項５】 成分３を接触後の混練時に気体成分の脱
   揮吸引を行う、請求項３または４に記載のポリプロピレ
   ン系樹脂組成物の製造方法。
6. 【請求項６】 請求項３ないし５に記載の製造方法によ
   り製造された、請求項１または２に記載のポリプロピレ
   ン系樹脂組成物からなる成形体。