JP2002114869A - タイヤ用ゴム組成物 - Google Patents
タイヤ用ゴム組成物Info
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- JP2002114869A JP2002114869A JP2000307239A JP2000307239A JP2002114869A JP 2002114869 A JP2002114869 A JP 2002114869A JP 2000307239 A JP2000307239 A JP 2000307239A JP 2000307239 A JP2000307239 A JP 2000307239A JP 2002114869 A JP2002114869 A JP 2002114869A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 (雪)氷上路面との接地性が良好で、かつ氷
上摩擦力に優れ、制動距離の少ないタイヤを得るための
ゴム組成物を提供すること。 【解決手段】 (A)天然ゴム及び/又はジエン系ゴム
0〜80重量部、及び(B)メチルシリコーンゴム、メ
チルビニルシリコーンゴム、メチルフェニルシリコーン
ゴムからなる群より選ばれた少なくとも1種のミラブル
タイプのシリコーンゴム20〜100重量部よりなるゴ
ム成分に対し、(C)有機過酸化物を加硫剤として配合
してなるゴム組成物。
上摩擦力に優れ、制動距離の少ないタイヤを得るための
ゴム組成物を提供すること。 【解決手段】 (A)天然ゴム及び/又はジエン系ゴム
0〜80重量部、及び(B)メチルシリコーンゴム、メ
チルビニルシリコーンゴム、メチルフェニルシリコーン
ゴムからなる群より選ばれた少なくとも1種のミラブル
タイプのシリコーンゴム20〜100重量部よりなるゴ
ム成分に対し、(C)有機過酸化物を加硫剤として配合
してなるゴム組成物。
Description
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明はタイヤ用ゴム組成物
に関し、詳しくは、(雪)氷路面上の走行に適した、ト
ラック、バス、ライトトラック、乗用車などの車両のタ
イヤ用ゴム組成物に関し、主としてタイヤトレッドに用
いるゴム組成物に関する。
に関し、詳しくは、(雪)氷路面上の走行に適した、ト
ラック、バス、ライトトラック、乗用車などの車両のタ
イヤ用ゴム組成物に関し、主としてタイヤトレッドに用
いるゴム組成物に関する。
【0002】
【従来の技術と発明が解決しようとする課題】従来、乗
用車のスタッドレスタイヤのトレッドゴムは、(雪)氷
上路面との接地性を高めるため、低温でのゴム硬度を低
くし、更に氷上摩擦力を高めるため、発泡ゴムの使用や
中空粒子の配合、あるいは胡桃の殻など植物性粒状体の
配合などの技術が提案された。
用車のスタッドレスタイヤのトレッドゴムは、(雪)氷
上路面との接地性を高めるため、低温でのゴム硬度を低
くし、更に氷上摩擦力を高めるため、発泡ゴムの使用や
中空粒子の配合、あるいは胡桃の殻など植物性粒状体の
配合などの技術が提案された。
【0003】前者の、低温でのゴム硬度を低くして
(雪)氷上路面との接地性を高める技術としては、ある
程度満足のいくレベルに達しているが、後者の、氷上摩
擦力を高める技術に関しては、まだ少し満足のいくレベ
ルに達していないのが実情であった。また、タイヤトレ
ッドに発泡ゴムや中空粒子を用いた場合にあっては、表
面に形成する孔部(凹部)により水膜(氷上路面とタイ
ヤとの摩擦熱などにより発生する水膜)を除去し、これ
により氷上摩擦力を高めるように期待されているが、実
際は、前記のような孔部は期待するほどの水膜除去性能
を有さず、市場の要求レベルには未だ少し到達していな
かった。
(雪)氷上路面との接地性を高める技術としては、ある
程度満足のいくレベルに達しているが、後者の、氷上摩
擦力を高める技術に関しては、まだ少し満足のいくレベ
ルに達していないのが実情であった。また、タイヤトレ
ッドに発泡ゴムや中空粒子を用いた場合にあっては、表
面に形成する孔部(凹部)により水膜(氷上路面とタイ
ヤとの摩擦熱などにより発生する水膜)を除去し、これ
により氷上摩擦力を高めるように期待されているが、実
際は、前記のような孔部は期待するほどの水膜除去性能
を有さず、市場の要求レベルには未だ少し到達していな
かった。
【0004】また、植物性粒状体を使用する場合には、
環境面、安全衛生面でも問題が無く、氷を引っ掻く効果
があり、防滑剤として1つの有効手段ではあるが、これ
に関しても上記と同様であった。
環境面、安全衛生面でも問題が無く、氷を引っ掻く効果
があり、防滑剤として1つの有効手段ではあるが、これ
に関しても上記と同様であった。
【0005】[発明の目的]本発明は、上記の実情に鑑
みてなされたものであり、その目的は、(雪)氷上路面
との接地性が良好で、かつ氷上摩擦力に優れ、制動距離
の少ないタイヤを得るためのゴム組成物を提供するとこ
ろにある。
みてなされたものであり、その目的は、(雪)氷上路面
との接地性が良好で、かつ氷上摩擦力に優れ、制動距離
の少ないタイヤを得るためのゴム組成物を提供するとこ
ろにある。
【0006】
【課題を解決するための手段】請求項1記載のタイヤ用
ゴム組成物は、(A)天然ゴム及び/又はジエン系ゴム
0〜80重量部(以下、単に「部」ともいう)、及び
(B)ミラブルタイプのシリコーンゴム20〜100部
よりなるゴム成分に対し、(C)有機過酸化物を加硫剤
として配合してなるものである。
ゴム組成物は、(A)天然ゴム及び/又はジエン系ゴム
0〜80重量部(以下、単に「部」ともいう)、及び
(B)ミラブルタイプのシリコーンゴム20〜100部
よりなるゴム成分に対し、(C)有機過酸化物を加硫剤
として配合してなるものである。
【0007】請求項2記載のタイヤ用ゴム組成物は、請
求項1記載の組成物において、前記(B)成分としてジ
メチルシリコーンゴム、メチルビニルシリコーンゴム、
メチルフェニルシリコーンゴムからなる群より選ばれた
少なくとも1種であることを特徴とする。
求項1記載の組成物において、前記(B)成分としてジ
メチルシリコーンゴム、メチルビニルシリコーンゴム、
メチルフェニルシリコーンゴムからなる群より選ばれた
少なくとも1種であることを特徴とする。
【0008】請求項3記載のタイヤ用ゴム組成物は、請
求項1または2に記載の組成物において、前記ゴム成分
100部に対し、さらに(D)シリコーンオイルを3〜
20部配合してなることを特徴とする。
求項1または2に記載の組成物において、前記ゴム成分
100部に対し、さらに(D)シリコーンオイルを3〜
20部配合してなることを特徴とする。
【0009】請求項4記載のタイヤ用ゴム組成物は、請
求項1または2に記載の組成物において、前記ゴム成分
100部に対し、さらに(E)シリコーンレジンを3〜
20部配合してなることを特徴とする。
求項1または2に記載の組成物において、前記ゴム成分
100部に対し、さらに(E)シリコーンレジンを3〜
20部配合してなることを特徴とする。
【0010】
【発明の実施の形態】(A)天然ゴム及び/又はジエン
系ゴム成分 本発明に用いる(A)成分としては、タイヤ用ゴム組成
物に用いられる通常のゴムが用いられ、具体的には、天
然ゴム、SBR、BR、IR、塩素化IIR等が挙げら
れる。これらは1種を単独で用いても良いし、2種以上
を併用することもできる。
系ゴム成分 本発明に用いる(A)成分としては、タイヤ用ゴム組成
物に用いられる通常のゴムが用いられ、具体的には、天
然ゴム、SBR、BR、IR、塩素化IIR等が挙げら
れる。これらは1種を単独で用いても良いし、2種以上
を併用することもできる。
【0011】(B)ミラブルタイプのシリコーンゴム成
分 ミラブルタイプのシリコーンゴムは、高重合度(平均重
合度3,000〜30,000)の直鎖状ジオルガノポ
リシロキサンの架橋体からなるヘリックス構造(コイル
状)の弾性体で、加硫剤(有機過酸化物、後述する)を
混練して加熱硬化するタイプのシリコーンゴムである。
平均重合度が3,000未満の場合は強度が低下する可
能性が生じ、30,000を超える場合は作業性が劣る
可能性が生じる。
分 ミラブルタイプのシリコーンゴムは、高重合度(平均重
合度3,000〜30,000)の直鎖状ジオルガノポ
リシロキサンの架橋体からなるヘリックス構造(コイル
状)の弾性体で、加硫剤(有機過酸化物、後述する)を
混練して加熱硬化するタイプのシリコーンゴムである。
平均重合度が3,000未満の場合は強度が低下する可
能性が生じ、30,000を超える場合は作業性が劣る
可能性が生じる。
【0012】具体的には、限定されるものではないが、
低温でも柔軟で、低温特性が良好であるという理由で、
ジメチルシリコーンゴム(MQ)、メチルビニルシリコ
ーンゴム(VMQ)、メチルフェニルシリコーンゴム
(PVMQ)などが好適である。なかでも、フェニル基
が5〜10mol%含有したPVMQが、さらに低温特
性が良好であるという理由でより好ましい。
低温でも柔軟で、低温特性が良好であるという理由で、
ジメチルシリコーンゴム(MQ)、メチルビニルシリコ
ーンゴム(VMQ)、メチルフェニルシリコーンゴム
(PVMQ)などが好適である。なかでも、フェニル基
が5〜10mol%含有したPVMQが、さらに低温特
性が良好であるという理由でより好ましい。
【0013】ミラブルタイプのシリコーンゴムは、例え
ば、メチルビニルシリコーンに対しシリカ系補強性充填
剤、増量用充填剤、分散促進剤、添加剤などを配合して
ゴムコンパウンドを調製して得られる。
ば、メチルビニルシリコーンに対しシリカ系補強性充填
剤、増量用充填剤、分散促進剤、添加剤などを配合して
ゴムコンパウンドを調製して得られる。
【0014】(C)有機過酸化物(加硫剤) 本発明で使用し得る加硫剤としての有機過酸化物(C成
分)としては、例えば、2,5ジメチル−2,5ビス
(t−ブチルパーオキシ)−へキサン(DBPMH)、
ジターシャリ−ブチルパーオキサイド(DTBP)、ジ
クミルパーオキサイド(DCP)等が挙げられるが、こ
れによって限定されるものではない。
分)としては、例えば、2,5ジメチル−2,5ビス
(t−ブチルパーオキシ)−へキサン(DBPMH)、
ジターシャリ−ブチルパーオキサイド(DTBP)、ジ
クミルパーオキサイド(DCP)等が挙げられるが、こ
れによって限定されるものではない。
【0015】加硫剤として、有機過酸化物を使用するこ
とにより、ジエン系ゴムとの共架橋も可能となり、耐摩
耗性を向上させることができる。
とにより、ジエン系ゴムとの共架橋も可能となり、耐摩
耗性を向上させることができる。
【0016】(D)シリコーンオイル 本発明で使用し得るシリコーンオイル(D成分)は、直
鎖状ジオルガノポリシロキサンを主体とする粘度0.0
1〜10,000CSTの流動性油状物質である。
鎖状ジオルガノポリシロキサンを主体とする粘度0.0
1〜10,000CSTの流動性油状物質である。
【0017】具体的には、メチルフェニルシリコーンオ
イル、変性シリコーンオイルの中で親水性特殊変性され
た(例えば、カルボニル基、水酸基で変性された)シリ
コーンオイルなどが挙げられるが、これらによって限定
されるものではない。
イル、変性シリコーンオイルの中で親水性特殊変性され
た(例えば、カルボニル基、水酸基で変性された)シリ
コーンオイルなどが挙げられるが、これらによって限定
されるものではない。
【0018】シリコーンオイルのもつ特性は、シロキサ
ン結合を構造単位にもち、側鎖にメチル基やフェニル基
を有する為、低温時でも柔らかい特長がある。特に、側
鎖のフェニル基含有率が低いほど低温時でも柔らかいと
いったメリットがある。また水酸基やカルボニル基で変
性されたシリコーンオイルは、親水性が向上するため、
氷上路面上に存在する水膜を除去する為か制動距離が短
くなり良好となる。
ン結合を構造単位にもち、側鎖にメチル基やフェニル基
を有する為、低温時でも柔らかい特長がある。特に、側
鎖のフェニル基含有率が低いほど低温時でも柔らかいと
いったメリットがある。また水酸基やカルボニル基で変
性されたシリコーンオイルは、親水性が向上するため、
氷上路面上に存在する水膜を除去する為か制動距離が短
くなり良好となる。
【0019】(E)シリコーンレジン 本発明で使用し得るシリコーンレジン(E成分)は、ケ
イ素樹脂ともいい、有機基を持つケイ素が酸素と交互に
結合した結合を骨格に有する樹脂であり、例えば、メチ
ルシリコーンレジン、メチルフェニルシリコーンレジン
や、アルコール性水酸基を分子中に有する有機樹脂をシ
リコーンレジンと脱水縮合反応させて変性されたシリコ
ーンレジンなどが挙げられる。
イ素樹脂ともいい、有機基を持つケイ素が酸素と交互に
結合した結合を骨格に有する樹脂であり、例えば、メチ
ルシリコーンレジン、メチルフェニルシリコーンレジン
や、アルコール性水酸基を分子中に有する有機樹脂をシ
リコーンレジンと脱水縮合反応させて変性されたシリコ
ーンレジンなどが挙げられる。
【0020】シリコーンレジンのもつ特性は、シロキサ
ン結合を構造単位にもち、側鎖にメチル基やフェニル基
を有する為、低温時でも柔らかいという特長がある。特
に、側鎖のフェニル基含有率が低いほど低温時でも柔ら
かいといったメリットがある。また水酸基やカルボニル
基で変性されたシリコーンレジンは、親水性が向上する
ため、氷上路面上に存在する水膜を除去する為か制動距
離が短くなり良好となる。
ン結合を構造単位にもち、側鎖にメチル基やフェニル基
を有する為、低温時でも柔らかいという特長がある。特
に、側鎖のフェニル基含有率が低いほど低温時でも柔ら
かいといったメリットがある。また水酸基やカルボニル
基で変性されたシリコーンレジンは、親水性が向上する
ため、氷上路面上に存在する水膜を除去する為か制動距
離が短くなり良好となる。
【0021】カーボンブラック 本発明で使用し得るカーボンブラックとしては特に限定
はなく、たとえばASTMD1765による分類の補強
性が大である100番台の番号を持つSAF級及び20
0番台の番号を持つISAF級または同等のものが挙げ
られ、具体的には、N110、N121、N219、N
220、N231、N330、N339が例示される。
これらは、1種を単独で使用してもよいし、2種以上を
併用することもできる。
はなく、たとえばASTMD1765による分類の補強
性が大である100番台の番号を持つSAF級及び20
0番台の番号を持つISAF級または同等のものが挙げ
られ、具体的には、N110、N121、N219、N
220、N231、N330、N339が例示される。
これらは、1種を単独で使用してもよいし、2種以上を
併用することもできる。
【0022】シリカ シリカとしては、乾式法シリカ(無水ケイ酸)、湿式法
シリカ(含水ケイ酸)など、タイヤ用ゴム組成物で使用
されているようなシリカであれば特に限定はないが、例
えば5%懸濁水のpHが7.0未満のゴム組成物用のも
のが好適に用いられる。
シリカ(含水ケイ酸)など、タイヤ用ゴム組成物で使用
されているようなシリカであれば特に限定はないが、例
えば5%懸濁水のpHが7.0未満のゴム組成物用のも
のが好適に用いられる。
【0023】その他(配合割合) ゴム成分100部に対するカーボンブラックとシリカの
配合割合は、特に限定するものではないが、それぞれ2
0〜60部、0〜60部であることが好適であり、ゴム
100部に対し両者の和(総量)が30〜80部である
ことが好適である。この総量が30部未満の場合であっ
ても、80部を超える場合であっても、耐滑り性と耐摩
耗性のバランスが崩れる可能性がある。
配合割合は、特に限定するものではないが、それぞれ2
0〜60部、0〜60部であることが好適であり、ゴム
100部に対し両者の和(総量)が30〜80部である
ことが好適である。この総量が30部未満の場合であっ
ても、80部を超える場合であっても、耐滑り性と耐摩
耗性のバランスが崩れる可能性がある。
【0024】ゴム成分における(A)成分の割合は0〜
80部であり、(B)成分の割合は100〜20部であ
る。(B)成分の割合が20部未満の場合(A成分が8
0部を超える場合)、ICE制動が改良されない、つま
り氷上路面における制動距離が長くなるという問題があ
る。なお、ゴム成分の好ましい割合は、(A)成分30
〜70部/(B)成分70〜30部である。
80部であり、(B)成分の割合は100〜20部であ
る。(B)成分の割合が20部未満の場合(A成分が8
0部を超える場合)、ICE制動が改良されない、つま
り氷上路面における制動距離が長くなるという問題があ
る。なお、ゴム成分の好ましい割合は、(A)成分30
〜70部/(B)成分70〜30部である。
【0025】シリコーンオイル(D)の配合割合に関し
ては、ゴム成分100部に対し、3〜20部である。3
部未満の場合、ICE制動が改良されないという問題が
生じ、20部を超える場合、耐摩耗性が低下するという
問題が生じる。なお、好ましい範囲は、5〜15部であ
る。
ては、ゴム成分100部に対し、3〜20部である。3
部未満の場合、ICE制動が改良されないという問題が
生じ、20部を超える場合、耐摩耗性が低下するという
問題が生じる。なお、好ましい範囲は、5〜15部であ
る。
【0026】シリコーンレジン(E)の配合割合に関し
ては、ゴム成分100部に対し、3〜20部である。3
部未満の場合、ICE制動が改良されないという問題が
生じ、20部を超える場合、耐摩耗性が低下するという
問題が生じる。なお、好ましい範囲は、5〜15部であ
る。
ては、ゴム成分100部に対し、3〜20部である。3
部未満の場合、ICE制動が改良されないという問題が
生じ、20部を超える場合、耐摩耗性が低下するという
問題が生じる。なお、好ましい範囲は、5〜15部であ
る。
【0027】その他 本発明のタイヤ用ゴム組成物には、上記したような成分
以外にも通常添加されるような化合物を配合することも
できる。すなわち、例えば、その他の加硫剤、加硫促進
剤、酸化亜鉛、ステアリン酸、老化防止剤、酸化防止
剤、オゾン劣化防止剤などの化合物を配合することもで
きる。
以外にも通常添加されるような化合物を配合することも
できる。すなわち、例えば、その他の加硫剤、加硫促進
剤、酸化亜鉛、ステアリン酸、老化防止剤、酸化防止
剤、オゾン劣化防止剤などの化合物を配合することもで
きる。
【0028】
【実施例】本発明の一実施例を以下に説明するが、本発
明はこれによって限定されるものではない。
明はこれによって限定されるものではない。
【0029】比較例1〜10、及び実施例1〜15 下記[表1]〜[表6]に記載された成分を、同表に記
載の割合でもって配合した。その後、バンバリミキサー
を用いて一般的方法に従って混練し、ゴム組成物を得
た。
載の割合でもって配合した。その後、バンバリミキサー
を用いて一般的方法に従って混練し、ゴム組成物を得
た。
【0030】得られたゴム組成物を160℃で20分間
加硫し、加硫物のJIS A硬度(@−5℃雰囲気下)
をJIS K6253に準拠して測定した(比較例1〜
4および実施例1〜4)。
加硫し、加硫物のJIS A硬度(@−5℃雰囲気下)
をJIS K6253に準拠して測定した(比較例1〜
4および実施例1〜4)。
【0031】また、得られたゴム組成物を用いて常法に
従ってトレッドを形成したPCタイヤ(185/70R
14)を車両に装着し、氷上制動距離(ICE制動距
離)を測定した。すなわち、上記PCタイヤをFF4ド
アセダン(1600cc)に装着して氷上路面(気温:
−5℃±3、路面:−5℃±3)上にて走らせたのち、
速度40km/hでロックさせた時の制動距離を測定し
た。比較例1を100としてINDEX表示した。数値
が大きいほど良好であることを示す。
従ってトレッドを形成したPCタイヤ(185/70R
14)を車両に装着し、氷上制動距離(ICE制動距
離)を測定した。すなわち、上記PCタイヤをFF4ド
アセダン(1600cc)に装着して氷上路面(気温:
−5℃±3、路面:−5℃±3)上にて走らせたのち、
速度40km/hでロックさせた時の制動距離を測定し
た。比較例1を100としてINDEX表示した。数値
が大きいほど良好であることを示す。
【0032】さらに、得られたゴム組成物を用いて常法
に従ってトレッドを形成したPCタイヤ(185/70
R14)を車両に装着して走らせ、約5000km毎に
ローテーションし、2万km走行後のタイヤの残溝を測
定し、比較例1を100としてINDEX表示した。数
値が大きいほど良好であることを示す。
に従ってトレッドを形成したPCタイヤ(185/70
R14)を車両に装着して走らせ、約5000km毎に
ローテーションし、2万km走行後のタイヤの残溝を測
定し、比較例1を100としてINDEX表示した。数
値が大きいほど良好であることを示す。
【0033】各々の結果を同表に併記する。なお、表中
の(*1)〜(*13)は次の通りである。
の(*1)〜(*13)は次の通りである。
【0034】*1:RSS#1 *2:BR01(JSR社製) *3:メチルフェニルシリコーンゴム(PVMQ)[フ
ェニル基7〜8mol%含有](信越化学社製) *4:ジメチルシリコーンゴム(MQ)(信越化学社
製) *5:シースト6(東海カーボン社製) *6:乾式シリカ(トクヤマ社製) *7:ナフテンオイル(JOMO社製) *8:メチルフェニルシリコーンオイル(信越化学社
製) *9:メチルフェニルシリコーンレジン(信越化学社
製) *10:商品名:レノジンC110(バイエル社製) *11:2,5ジメチル−2.5ビス(t−ブチルパー
オキシ)−ヘキサン(信越化学社製) *12:N−ターシャルブチル−2−ベンゾチアジルス
ルフェンアミド(三新化学社製) *13:5%油処理粉末硫黄[加硫促進剤](鶴見化学
社製)
ェニル基7〜8mol%含有](信越化学社製) *4:ジメチルシリコーンゴム(MQ)(信越化学社
製) *5:シースト6(東海カーボン社製) *6:乾式シリカ(トクヤマ社製) *7:ナフテンオイル(JOMO社製) *8:メチルフェニルシリコーンオイル(信越化学社
製) *9:メチルフェニルシリコーンレジン(信越化学社
製) *10:商品名:レノジンC110(バイエル社製) *11:2,5ジメチル−2.5ビス(t−ブチルパー
オキシ)−ヘキサン(信越化学社製) *12:N−ターシャルブチル−2−ベンゾチアジルス
ルフェンアミド(三新化学社製) *13:5%油処理粉末硫黄[加硫促進剤](鶴見化学
社製)
【表1】
【0035】
【表2】
【0036】
【表3】
【0037】
【表4】
【0038】
【表5】
【0039】
【表6】
【0040】
【発明の効果】本発明により、(雪)氷上路面との接地
性が良好で、かつ氷上摩擦力に優れ、制動距離の少ない
タイヤを得るためのゴム組成物を提供することができ
る。
性が良好で、かつ氷上摩擦力に優れ、制動距離の少ない
タイヤを得るためのゴム組成物を提供することができ
る。
Claims (4)
- 【請求項1】(A)天然ゴム及び/又はジエン系ゴム0
〜80重量部、及び(B)ミラブルタイプのシリコーン
ゴム20〜100重量部よりなるゴム成分に対し、
(C)有機過酸化物を加硫剤として配合してなるゴム組
成物。 - 【請求項2】前記(B)成分としてジメチルシリコーン
ゴム、メチルビニルシリコーンゴム、メチルフェニルシ
リコーンゴムからなる群より選ばれた少なくとも1種で
あることを特徴とする請求項1に記載の組成物。 - 【請求項3】前記ゴム成分100重量部に対し、さらに
(D)シリコーンオイルを3〜20重量部配合してなる
ことを特徴とする請求項1または2に記載の組成物。 - 【請求項4】前記ゴム成分100重量部に対し、さらに
(E)シリコーンレジンを3〜20重量部配合してなる
ことを特徴とする請求項1または2に記載の組成物。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2000307239A JP2002114869A (ja) | 2000-10-06 | 2000-10-06 | タイヤ用ゴム組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2000307239A JP2002114869A (ja) | 2000-10-06 | 2000-10-06 | タイヤ用ゴム組成物 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JP2002114869A true JP2002114869A (ja) | 2002-04-16 |
Family
ID=18787784
Family Applications (1)
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